50年來中國臭氧總量時空變化特征

謝靜晗,李 颯,肖鐘湧

50年來中國臭氧總量時空變化特征

謝靜晗,李 颯,肖鐘湧*

(集美大學(xué)港口與海岸工程學(xué)院,福建 廈門 361021)

利用來自世界臭氧與紫外輻射數(shù)據(jù)中心的中國區(qū)域6個地基觀測站點(diǎn)數(shù)據(jù),對多傳感器再分析遙感數(shù)據(jù)進(jìn)行驗(yàn)證,并基于驗(yàn)證后的遙感數(shù)據(jù)分析了1971～2020年中國區(qū)域臭氧總量不同尺度的時空變化特征.結(jié)果表明,50a來中國區(qū)域臭氧總量呈現(xiàn)輕微的下降趨勢.年平均臭氧總量在1978年和1993年分別出現(xiàn)最大值(347.5±53.8)DU和最小值(291.9±29.5)DU,在1971～1978年、1978～1993年、1993～2020年,這3個時段年平均臭氧總量在整個中國區(qū)域分別是增長、減少、增長.月平均臭氧總量隨季節(jié)變化呈現(xiàn)出正弦曲線形態(tài),在3月和10月分別出現(xiàn)峰值(約338DU)和谷值(約285DU).中國區(qū)域臭氧總量在空間上呈現(xiàn)由東北向西南遞減的緯向條帶狀分布.在40°N以北的東北部地區(qū),該值可達(dá)360DU以上.中國區(qū)域50a月平均臭氧總量同樣呈現(xiàn)緯向條帶狀分布.此外,時間變異系數(shù)和空間變異系數(shù)隨季節(jié)的變化規(guī)律相似,夏季最小,接著依次是秋季和春季,冬季最大.即臭氧總量的變化和空間差異在夏季都最小.50a期間,不同時段、不同區(qū)域臭氧總量的變化趨勢各不相同.在1971～1978年,臭氧總量的增長量和增長率都呈現(xiàn)由北向南遞減的緯向條帶狀分布.在40°N以北的相對高值地區(qū)最大增加了56DU,約為16%;而在30°N以南的相對低值地區(qū),最小增加了12DU,約為5%.在1978～1993年,減少量和減少率也呈現(xiàn)由北向南遞減的緯度地帶性.在40°N以北的相對高值地區(qū)最大減少了93DU,約為22%;而在30°N以南的相對低值地區(qū),最小減少了11DU,約為4%.在1993～2020年,西北地區(qū)出現(xiàn)最大增長,增長量為18DU,約為6%;東南地區(qū)出現(xiàn)最小增長,增長量為4DU,約為1%.

臭氧總量；時序變化；季節(jié)變化；空間特征；中國區(qū)域

臭氧是大氣中的痕量氣體,主要分布在平流層和對流層.其中平流層臭氧約占大氣臭氧總量的90%,余下的分布在對流層[1-3].雖然臭氧在大氣中的體積占比不到0.001%,但卻對地球影響深遠(yuǎn)[4].平流層臭氧能夠大量吸收太陽紫外輻射,從而充當(dāng)?shù)厍蛏谋Ｗo(hù)傘,被稱為“好臭氧”[5-8].此外,平流層臭氧對紫外輻射的大量吸收使得平流層大氣增溫,進(jìn)而影響大氣環(huán)流[9-11].對流層臭氧被稱為“壞臭氧”,因其強(qiáng)氧化性,超過一定濃度會危害人類健康以及降低農(nóng)作物產(chǎn)量,是主要的大氣污染物之一[12-16].

目前,大氣臭氧的研究主要基于地面和衛(wèi)星兩種平臺[17-19].由于地面平臺的觀測儀器易于維護(hù)和標(biāo)定,能夠?qū)Τ粞踹M(jìn)行長時間序列的定點(diǎn)觀測,其臭氧數(shù)據(jù)的穩(wěn)定性和時序性較好[17,20].但地面平臺的建設(shè)受到地理環(huán)境的制約,在高山、海洋等地區(qū)無法建立觀測站,因此其臭氧數(shù)據(jù)全球覆蓋率較差.衛(wèi)星平臺很好的彌補(bǔ)了這一缺陷[21],其臭氧數(shù)據(jù)具備全球覆蓋率高、數(shù)據(jù)充足等特點(diǎn)[21-23].自1970年BUV衛(wèi)星傳感器(搭載于Nimbus-4衛(wèi)星)發(fā)射以來, TOMS和SBUV(Nimbus-7)、GOME(ERS-2)、SCIAMACHY(Envisat)等衛(wèi)星傳感器隨后相繼發(fā)射,形成一系列觀測平臺[24].鑒于地面和衛(wèi)星這兩種平臺的觀測各具特點(diǎn)并存在互補(bǔ)性,有些研究基于地面觀測數(shù)據(jù)檢驗(yàn)衛(wèi)星反演數(shù)據(jù)的可靠性[25-26],有些研究更進(jìn)一步,運(yùn)用驗(yàn)證或校正后的衛(wèi)星數(shù)據(jù)分析臭氧總量的時空變化[27-28].

臭氧總量的時空變化深受人類活動影響.20世紀(jì)以來,氯氟烴類(CFCs)被大量應(yīng)用于制冷系統(tǒng)[29],且在70年代被發(fā)現(xiàn)能長期存留于大氣并破壞平流層臭氧[30-31].為保護(hù)臭氧層,聯(lián)合國環(huán)境署制定《維也納公約》且呼吁會員國簽署《蒙特利爾議定書》并對其進(jìn)行多次修訂[32-33].在經(jīng)歷了這一系列與臭氧息息相關(guān)的事件至今,研究長時間序列的臭氧總量變化顯得尤為重要,而中國這一區(qū)域受到廣泛關(guān)注.已有研究調(diào)查中國區(qū)域一定時間序列的臭氧總量時空變化[27,34-35],也有研究針對中國局部地區(qū)[1,9,11,28,36-37],但罕有研究探討中國區(qū)域迄今為止長時間序列的臭氧總量變化特征.此外,已有研究較少使用MSR-2這一高精準(zhǔn)度的多傳感器再分析遙感數(shù)據(jù)[9].鑒于此,本研究主要基于MSR-2分析中國區(qū)域1971～2020年這50a來臭氧總量在不同時空尺度的變化特征,為充分了解中國區(qū)域臭氧總量情況提供參考,也為臭氧相關(guān)政策的制定提供支撐.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)

本研究的數(shù)據(jù)源為多傳感器再分析(MSR-2)資料(https://www.temis.nl/protocols/o3field/o3field_ msr2.php)以及世界臭氧與紫外輻射數(shù)據(jù)中心(WOUDC)的全球共享數(shù)據(jù).MSR-2是BUV、TOMS、SBUV、GOME、SCIAMACHY、OMI、GOME-2等衛(wèi)星傳感器的臭氧總量觀測數(shù)據(jù)融合產(chǎn)生的再分析數(shù)據(jù)[24].已有研究結(jié)果表明BUV、TOMS、SBUV、GOME、SCIAMACHY、OMI、GOME-2等衛(wèi)星反演的臭氧總量產(chǎn)品,可以構(gòu)建一個長時間序列的數(shù)據(jù)集進(jìn)行區(qū)域臭氧總量的研究[4, 27-28].文件格式為HDF,空間分辨率為1.5°×1°,時間分辨率為天.地面觀測數(shù)據(jù)來自WOUDC,本研究使用的中國區(qū)域6個地面站點(diǎn)的空間分布如圖1所示.結(jié)合表1可知,這6個站點(diǎn)分別是河北香河(XIANGHE)、云南昆明(KUNMING)、青海瓦里關(guān)(MT. WALIGUAN)、浙江臨安(LINAN)、黑龍江龍鳳山(LONGFENG SHAN)以及西藏拉薩(Lhasa).其中,前2個地面站點(diǎn)使用的是Dobson分光光度計,后4個地面站點(diǎn)使用的是Brewer分光光度計.采用臭氧總量數(shù)據(jù)的時間跨度為50a(1971～2020年),單位是DU(Dobson Unit).

圖1 地基觀測站點(diǎn)分布

底圖源自國家測繪地理信息局網(wǎng)站(http://zwfw.nasg.gov.cn/approval)審圖號為GS(2016)1554號的標(biāo)準(zhǔn)地圖制作,底圖無修改,下同

表1 6個地基觀測站點(diǎn)信息

1.2 方法

本研究基于中國區(qū)域6個地面站點(diǎn)的觀測數(shù)據(jù)對衛(wèi)星反演數(shù)據(jù)的可靠性進(jìn)行檢驗(yàn).驗(yàn)證數(shù)據(jù)取樣的方法是將地面站點(diǎn)觀測的日平均臭氧總量與一個像元值相對應(yīng),然后進(jìn)行線性回歸分析.這些像元值是由衛(wèi)星過境的瞬時觀測值反演得到的.首先,從HDF文件中讀取衛(wèi)星臭氧總量,將其轉(zhuǎn)化為ArcGIS的矢量數(shù)據(jù)存儲文件Shapefile,然后把日尺度的數(shù)據(jù)(共有18263d)合成月尺度和年尺度的數(shù)據(jù),最后利用最近鄰法插值得到分辨率為1°×1°的柵格數(shù)據(jù).基于這些柵格數(shù)據(jù),分析了1971～2020年這50a來中國區(qū)域臭氧總量的時空變化特征.在時間特征的分析中,計算了整個中國區(qū)域的臭氧總量在日尺度、月尺度和年尺度的平均值.在空間特征的分析中,計算了中國區(qū)域的各個像元在月尺度與年尺度的平均值以及年際間的增長率.

此外,臭氧總量在時間上的波動情況和在空間上的異質(zhì)性分別用時間變異系數(shù)和空間變異系數(shù)來表征.變異系數(shù)(CV)為標(biāo)準(zhǔn)差()與平均數(shù)()的比值,計算公式:

CV=/

式中:CV為時間變異系數(shù)時和分別根據(jù)時序變化的數(shù)據(jù)來計算;而CV為空間變異系數(shù)時和分別根據(jù)區(qū)域空間分布的數(shù)據(jù)來計算.

2 結(jié)果與分析

2.1 驗(yàn)證

本研究利用從WOUDC獲取的中國區(qū)域6個地面站點(diǎn)觀測的臭氧總量,對MSR-2資料衛(wèi)星反演的臭氧總量的可靠性進(jìn)行檢驗(yàn).圖2展示了二者的線性回歸分析,回歸參數(shù)如表2所示.6個站點(diǎn)線性回歸的相關(guān)系數(shù)均較高,為0.87～0.97;斜率和截距分別為0.73～0.99,2.57～75.31.其中相關(guān)性最強(qiáng)的是河北香河(站點(diǎn)208),相關(guān)系數(shù)為0.97,斜率和截距分別為0.99和2.57,標(biāo)準(zhǔn)誤差為9.21;最低的是浙江臨安(站點(diǎn)325),相關(guān)系數(shù)為0.87,斜率和截距分別為0.73和75.31,標(biāo)準(zhǔn)誤差為12.00DU.除了衛(wèi)星反演的算法存在誤差外,進(jìn)行比較驗(yàn)證的地面觀測值和衛(wèi)星反演值在時間和空間上也未完全匹配,大氣中臭氧總量時間變化和空間分布不均勻,因此地面觀測和衛(wèi)星反演存在一定的誤差.另外,從圖中可以得出,在較低值時,地面觀測臭氧總量普遍低于衛(wèi)星反演臭氧總量;在較高值時,地面觀測臭氧總量普遍高于衛(wèi)星反演臭氧總量.這可能是由于衛(wèi)星反演算法在計算臭氧總量時,先計算斜氣柱臭氧總量,再通過斜氣柱臭氧總量計算垂直氣柱臭氧總量.在這個過程中,較高臭氧總量值被抑制,而較低臭氧總量值被放大.而地面觀測的儀器直接計算出垂直氣柱臭氧總量.驗(yàn)證分析結(jié)果表明MSR-2資料適合應(yīng)用于中國區(qū)域臭氧總量時空變化特征的研究.

表2 地面觀測與相應(yīng)衛(wèi)星觀測臭氧總量的線性回歸參數(shù)

2.2 時序變化

圖3展示了中國區(qū)域日平均和年平均臭氧總量的變化特征.圖3(b)中的空間變異系數(shù)為中國區(qū)域年平均臭氧總量像元標(biāo)準(zhǔn)差與平均值的比值,描述空間異質(zhì)性;時間變異系數(shù)為中國區(qū)域1年12個月平均臭氧總量標(biāo)準(zhǔn)差與平均值的比值,描述不同年份臭氧總量的季節(jié)變化情況.由圖3可知,50a來中國區(qū)域臭氧總量呈現(xiàn)輕微下降的趨勢.從1971年的(310.4±41.1)DU,空間變異系數(shù)為 0.123,時間變異系數(shù)為0.066,到2020年的(303.8±30.8)DU,空間變異系數(shù)為0.122,時間變異系數(shù)為0.075;年平均臭氧總量減少了6.6DU,空間異質(zhì)性無明顯變化,但年內(nèi)波動出現(xiàn)增大.在1978年出現(xiàn)最大值(347.5±53.8)DU,空間變異系數(shù)為0.155,時間變異系數(shù)為0.098,空間異質(zhì)性和年內(nèi)波動達(dá)到最大.在1971～2020年這50a間,中國區(qū)域年平均臭氧總量最大值出現(xiàn)在1978年的可能原因是70年代初期氯氟烴類被發(fā)現(xiàn)會在大氣中長期存留并破壞平流層臭氧[30-31],國際上開始廣泛關(guān)注臭氧問題并逐步采取行動保護(hù)臭氧層.此外,我國環(huán)境保護(hù)意識從1972年開始萌芽,并在 1973 年召開第一次全國環(huán)境保護(hù)會議,從此開始了環(huán)境保護(hù)工作[38],這也為臭氧的積累創(chuàng)造有利條件.而臭氧的積累會使得臭氧的空間異質(zhì)性和年內(nèi)波動變大.1978年12月十一屆三中全會后,中國開始實(shí)行改革開放,工業(yè)化和城市化進(jìn)程加快[16].在發(fā)展過程中,人為活動排放氯氟烴類等臭氧消耗物質(zhì)[39],導(dǎo)致臭氧總量開始減少.

中國區(qū)域年平均臭氧總量在1993年出現(xiàn)最小值(291.9±29.5)DU,空間變異系數(shù)為0.096,時間變異系數(shù)為0.041,臭氧總量空間異質(zhì)性和年內(nèi)波動達(dá)到最小.最小值出現(xiàn)的年份與韋惠紅等[34]的研究結(jié)果一致.韋惠紅等將中國劃分為7個區(qū)域并分析其上空臭氧總量的變化,發(fā)現(xiàn)這些區(qū)域都在1993年達(dá)到最小值.這可能是由于1991年6月菲律賓Pinatubo火山爆發(fā)產(chǎn)生大量氣溶膠[40-41],高濃度的氣溶膠使得自由基ClO的濃度升高,并長期存留在大氣中,劇烈消耗了臭氧[42].世界氣象組織在評估臭氧消耗時指出全球臭氧總量在1992～1993年間達(dá)到了最低值[43].臭氧大尺度的大量消耗可能是導(dǎo)致1993年中國區(qū)域臭氧總量空間異質(zhì)性和年內(nèi)波動小的主要原因.從1993年往后,臭氧總量有所回升,這主要是因?yàn)镻inatubo火山爆發(fā)所產(chǎn)生的氣溶膠在隨后幾年被逐漸清除[33].此外,《蒙特利爾議定書》及其修正案中有關(guān)限制臭氧消耗物質(zhì)生產(chǎn)和使用的規(guī)定也起了成效.研究表明,等效平流層氯化物從90年代中后期以來,呈現(xiàn)下降趨勢[33].最后,工業(yè)生產(chǎn)等活動排放的臭氧進(jìn)入大氣也是致使臭氧總量增加的原因之一.

圖3 中國區(qū)域日均和年均臭氧總量變化特征

2.3 季節(jié)變化

圖4和圖5分別為中國區(qū)域多年月平均臭氧總量變化及其空間分布.圖4中的空間變異系數(shù)為中國區(qū)域50a月平均臭氧總量像元標(biāo)準(zhǔn)差與平均值的比值,描述空間異質(zhì)性;時間變異系數(shù)為中國區(qū)域50a月平均臭氧總量標(biāo)準(zhǔn)差與平均值的比值,描述不同月份臭氧總量的變化情況.由圖可知,中國區(qū)域多年月平均臭氧總量存在明顯的時空變化特征.月平均臭氧總量隨季節(jié)變化呈現(xiàn)出正弦曲線形態(tài).峰值和谷值分別出現(xiàn)在3月和10月,約為338和285DU,相差53DU.這一變化模式與張瑩等[27]對中國區(qū)域30年(1981～2010年)月平均臭氧總量變化研究的結(jié)果相符.臭氧總量的季節(jié)變化主要受光化學(xué)反應(yīng)和動力輸送的影響[44-47].太陽輻射是光化學(xué)反應(yīng)的成分之一,直接影響臭氧的生成和消耗[44].臭氧主要生成于熱帶地區(qū),通過大氣環(huán)流,輸送到中高緯度地區(qū)[44-45].臭氧總量的變化模式反映出從3～10月,臭氧處于消耗狀態(tài),這是因?yàn)樘栞椛漭^強(qiáng)時,光化學(xué)損失起主導(dǎo)作用;其余時間臭氧處于積累狀態(tài),這主要是受到動力輸送的影響[47].

圖4 中國區(qū)域多年月平均臭氧總量變化

圖5 多年月平均臭氧總量空間分布

圖6 時間變異系數(shù)的空間分布

由時間變異系數(shù)可知,臭氧總量在夏季(6～8月)的變化最小,接著依次是秋季(9～11月)和春季(3～5月),冬季(12～2月)最大.這與Chen等[44]對1988～1997年瑞典西南部的臭氧時空變化研究的結(jié)果一致.空間變異系數(shù)呈現(xiàn)“V”字型分布,夏季,特別是8月,臭氧總量的空間差異最小,接著依次是秋季和春季,冬季空間差異最大.這可能是由于北方地區(qū)受到強(qiáng)大的西風(fēng)帶的影響,且其強(qiáng)度在冬季大于夏季,使得臭氧總量在季節(jié)上的波動以及空間異質(zhì)性都是冬季大于夏季.

整體而言,中國區(qū)域50a月平均臭氧總量東北高西南低,且在春季和冬季呈現(xiàn)出明顯的由東北向西南遞減的緯向條帶狀分布.在40°N以北的東北部地區(qū),比如黑龍江,吉林以及內(nèi)蒙古東北部,多年月平均臭氧總量全國最高,且在冬季和春季明顯高于其他地區(qū),在 1～4月能夠達(dá)到400DU以上.青藏高原地區(qū)在夏季和秋季呈現(xiàn)出一個明顯的低值中心,且秋季的值低于夏季.這與肖鐘勇等[28]熊思章等[36]的研究結(jié)果相符.

圖6描述了12個月時間變異系數(shù)的空間分布,時間變異系數(shù)是相同空間位置50個月的標(biāo)準(zhǔn)差與平均值的比值,用于描述不同空間位置在時間波動的情況.整體上,中國區(qū)域50a月平均臭氧總量在冬季波動最大,夏季最小,北方地區(qū)的波動大于南方地區(qū).冬季北方地區(qū)的臭氧總量年際波動明顯大于夏季南方地區(qū)的主要原因是北方地區(qū)受到強(qiáng)大西風(fēng)帶的影響,且其強(qiáng)度在冬季大于夏季.

2.4 空間特征

2.4.1 空間分布特征 圖7為中國區(qū)域臭氧總量的多年平均值、月尺度變異系數(shù)、年尺度變異系數(shù)的空間分布,多年平均值是利用50a的年平均進(jìn)行計算.從圖7可以看出,中國區(qū)域臭氧總量的50a平均值由東北向西南遞減,呈現(xiàn)很明顯的緯向條帶狀分布.這與沈凡卉等[35]對將近30年(1979～2005年)中國區(qū)域臭氧總量的空間分布的研究結(jié)果相符.在40°N以北的東北部地區(qū),臭氧總量可達(dá)360DU以上;臭氧總量在青藏高原出現(xiàn)明顯的低值區(qū),臭氧總量約為280DU,比同緯度的其他區(qū)域偏低.形成臭氧總量這一空間分布特征的主要原因是高緯度地區(qū)的臭氧層較厚,臭氧保存條件較好;且其對流層較薄,對臭氧層的影響較小;再加上臭氧由處于高勢能位的低緯度地區(qū)向處于低勢能位的高緯度地區(qū)輸送,使得高緯度地區(qū)的臭氧總量高于低緯度地區(qū).青藏高原臭氧低谷的形成,除了各種臭氧前體物排放到大氣破壞了臭氧層這一因素外,地形是主要的影響因素.首先,青藏高原區(qū)的平均高程在4000m以上,這一海拔高度縮短了臭氧氣柱,進(jìn)而減少了臭氧總量[28].再者,高海拔的高原地形所引起的動力過程也促成了其上空臭氧低谷的產(chǎn)生[48-49].最后,青藏高原高空受南亞高壓控制,有著很強(qiáng)的反氣旋環(huán)流,使得臭氧由高原向四周輻散[50],導(dǎo)致青藏高原高空形成臭氧低谷.

圖7 50a臭氧總量的平均值、月和年尺度變異系數(shù)的空間分布

月尺度變異系數(shù)是基于600個月的月平均,描述了在600個月中像元的波動情況,變異系數(shù)大波動大.由圖7(b)可知,月尺度變異系數(shù)在空間分布上南北梯度顯著,呈現(xiàn)條帶狀分布.在40°N以北的東北部地區(qū),月尺度變異系數(shù)最大,可達(dá)0.1以上,說明該地區(qū)臭氧總量的月際波動最大.值得注意的是,月尺度變異系數(shù)并非單一的由東北向西南遞減.東南沿海地區(qū),比如海南和臺灣兩省以及福建廣東的沿海地區(qū),月尺度變異系數(shù)略高于與其相鄰的內(nèi)陸地區(qū).可能原因是東南沿海地區(qū)受海陸風(fēng)影響較大,使得其臭氧總量的月際波動略大于相鄰的內(nèi)陸地區(qū).年尺度變異系數(shù)是基于50a的年平均,如圖7(c)所示,年尺度變異系數(shù)在空間上呈現(xiàn)由北向南遞減的條帶狀分布.在40°N以北的地區(qū),比如黑龍江、吉林、內(nèi)蒙古北部和新疆北部,年尺度變異系數(shù)最大,約達(dá)0.04以上,說明該地區(qū)臭氧總量年際波動最大.造成南北年際波動差異的主要原因可能是北方地區(qū)臭氧總量高于南方地區(qū),且受到強(qiáng)大西風(fēng)帶的影響,使得其波動更大.對比月尺度變異系數(shù)和年尺度變異系數(shù)可知,中國區(qū)域臭氧總量的月際波動大于年際波動.

2.4.2 臭氧增長變化的空間特征 圖8(a)～圖8(d)依次展示了中國區(qū)域在1971年、1978年、1993年、2020年臭氧總量平均值的空間分布.其中,1971年和2020年是本文分析的50a時間序列的起止年份,1978年和1993年分別是這50a中臭氧總量平均值最大值和最小值出現(xiàn)的年份.圖8(e)～圖8(h)依次是中國區(qū)域在1978年與1971年、1993年與1978年、2020年與1993年、2020年與1971年臭氧總量平均值差值的空間分布,圖8(i～l)為相應(yīng)的增長率的分布情況.

如圖8(e)和(i),1971～1978年中國區(qū)域臭氧總量平均值呈增長趨勢,且增長量和增長率都呈現(xiàn)由北向南遞減的緯向條帶狀分布.在40°N以北的相對高值地區(qū)最大增加了56DU,約為16%;而在30°N以南的相對低值地區(qū),最小增加了12DU,約為5%.增長量和增長率在相對高值地區(qū)更大的可能原因是大氣環(huán)流將大部分低緯度地區(qū)增長的臭氧輸送到更高緯度地區(qū),使得臭氧總量在更高的緯度增長得更多.

如圖8(f)和(j),1978～1993年整個區(qū)域的臭氧總量呈減少趨勢,且減少量和減少率呈現(xiàn)由北向南遞減的緯度地帶性.在40°N以北的相對高值地區(qū)最大減少了93DU,約為22%;而在30°N以南的相對低值地區(qū),最小減少了11DU,約為4%.減少量和減少率在相對高值地區(qū)更大的可能原因是大氣環(huán)流將1991年6月菲律賓Pinatubo火山噴發(fā)產(chǎn)生的大量氣溶膠輸送到更高緯度地區(qū),造成該地區(qū)的臭氧被劇烈消耗.

圖8 (a)1971、(b)1978、(c)1993、(d)2020臭氧總量平均值及(e)1978～1971、(f)1993～1978、(g)2020～1993、(h)2020～1971臭氧總量平均值差值及(i)1978～1971增長率、(j)1993～1978增長率、(k)2020～1993增長率、(l)2020～1971增長率

如圖8(g)和(k),1993～2020年的變化特征與上述兩個時段不同,無明顯的緯度地帶性.臭氧總量在整個區(qū)域都是增長的,且在西北地區(qū)出現(xiàn)最大增長,增長量為18DU,約為6%;東南地區(qū)出現(xiàn)最小增長,增長量為4DU,約為1%.增長量和增長率在西北地區(qū)更大的原因可能是我國于2000年開始加強(qiáng)西部開發(fā),大力開展的經(jīng)濟(jì)建設(shè)、工業(yè)生產(chǎn)等活動使得該地區(qū)人為排放的臭氧增多.而我國東南地區(qū)經(jīng)濟(jì)較為發(fā)達(dá),雖然工業(yè)生產(chǎn)排放的臭氧增加,但臭氧前體物(如汽車排放的氮氧化合物)也增加,二者相互消耗抵消,使得東南地區(qū)的臭氧增長量和增長率均無西北地區(qū)大.

1971～2020年,中國區(qū)域臭氧總量平均值整體呈現(xiàn)輕微下降趨勢(圖3),但在空間上的變化卻不同.如圖8(h)和(l)所示,臭氧總量的變化率和變化率均呈現(xiàn)緯度地帶性.但在40°N以北的相對高值地區(qū),臭氧總量平均值在這一時段呈減少趨勢;最大減少了27DU,約為8%.而在30°N以南的相對低值地區(qū),臭氧總量平均值呈增長趨勢;最大增長了14DU,約為5%.在這50a的時間序列中,臭氧總量平均值在相對高值地區(qū)減少,而在相對低值地區(qū)增長的主要原因是大氣環(huán)流將1991年6月菲律賓Pinatubo火山噴發(fā)產(chǎn)生的大量氣溶膠輸送到相對高值地區(qū),造成該地區(qū)的臭氧被劇烈消耗.雖然《蒙特利爾議定書》及其修正案中有關(guān)限制臭氧消耗物質(zhì)生產(chǎn)和使用的規(guī)定起了成效,但是還不足以彌補(bǔ)相對高值地區(qū)之前的劇烈消耗;卻補(bǔ)足了相對低值地區(qū)被消耗的臭氧,還使其獲得增長.另外,我國在2007年禁止生產(chǎn)氯氟烴類[51],但是仍有庫存,同年在東北地區(qū)仍檢測到一定程度的源自庫存物質(zhì)的氯氟烴類的排放[52].這進(jìn)一步導(dǎo)致了臭氧總量平均值在40°N以北的相對高值地區(qū)出現(xiàn)最大減少.

3 結(jié)論

3.1 MSR-2資料衛(wèi)星反演的臭氧總量與地面觀測臭氧總量的相關(guān)性強(qiáng),適合應(yīng)用于中國區(qū)域臭氧總量時空變化特征的研究.

3.2 50a來中國區(qū)域的臭氧總量呈現(xiàn)輕微的下降趨勢.年平均臭氧總量在1978年和1993年分別出現(xiàn)最大值(347.5±53.8)DU和最小值(291.9±29.5)DU.在1971～1978年、1978～1993年、1993～2020年這3個時段臭氧總量平均值在整個中國區(qū)域的變化呈單向,分別是增長、減少、增長.月平均臭氧總量隨季節(jié)變化呈現(xiàn)正弦曲線形態(tài).峰值和谷值分別出現(xiàn)在3月和10月,約為338和285DU,相差53DU.

3.3 中國區(qū)域臭氧總量的50a平均值由東北向西南遞減,呈現(xiàn)緯向條帶狀分布.在40°N以北的東北部地區(qū),該值可達(dá)360DU以上.中國區(qū)域50a月平均臭氧總量同樣呈現(xiàn)緯向條帶狀分布.此外,時間變異系數(shù)和空間變異系數(shù)隨季節(jié)的變化規(guī)律相似,夏季最小,接著依次是秋季和春季,冬季最大,即臭氧總量的變化和空間差異在夏季均最小.

3.4 50a期間,不同時段、不同區(qū)域臭氧總量的變化趨勢各不相同.在1971～1978年,臭氧總量的增長量和增長率都呈現(xiàn)由北向南遞減的緯向條帶狀分布.在40°N以北的相對高值地區(qū)最大增加了56DU,約為16%;而在30°N以南的相對低值地區(qū),最小增加了12DU,約為5%.在1978～1993年,減少量和減少率也呈現(xiàn)由北向南遞減的緯度地帶性.在40°N以北的相對高值地區(qū)最大減少了93DU,約為22%;而在30°N以南的相對低值地區(qū),最小減少了11DU,約為4%.在1993～2020年,西北地區(qū)出現(xiàn)最大增長,增長量為18DU,約為6%;東南地區(qū)出現(xiàn)最小增長,增長量為4DU,約為1%.

[1] 曹曉云,祁棟林,肖建設(shè),等.基于衛(wèi)星觀測的青海高原對流層臭氧時空分布特征研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2021,41(5):1640-1648.

Cao X Y, Qi D L, Xiao J S, et al. Temporal and spatial distribution characteristics of tropospheric ozone in Qinghai Plateau based on satellite observations [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021,41(5): 1640-1648.

[2] Chen L, Yu B, Chen Z, et al. Investigating the temporal and spatial variability of total ozone column in the Yangtze River Delta using satellite data: 1978-2013 [J]. Remote Sensing, 2014,6(12):12527- 12543.

[3] Bencherif H, Toihir A M, Mbatha N, et al. Ozone variability and trend estimates from 20-years of ground-based and satellite observations at Irene Station, South Africa [J]. Atmosphere, 2020,11(11):1216.

[4] Al-Salihi A, Hassan Z. Temporal and spatial variability and trend investigation of total ozone column over Iraq employing remote sensing data: 1979-2012 [J]. International Letters of Chemistry, Physics and Astronomy, 2015,53:1-18.

[5] Li X, Li Y, Ma Q, et al. Spatial and temporal variation of total and tropospheric ozone columns over China [J]. Int. Arch. Photogramm. Remote Sens. Spatial Inf. Sci., 2019,XLII-3/W9:113-118.

[6] Andersen S O, Halberstadt M L, Borgford-Parnell N. Stratospheric ozone, global warming, and the principle of unintended consequences- An ongoing science and policy success story [J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2013,63(6):607-647.

[7] 馬明亮.對流層臭氧時空分析影響因素研究及近地面臭氧估算 [J]. 測繪學(xué)報, 2020,49(11):1507.

Ma M L. Temporal and spatial analysis of tropospheric ozone, simulation of influencing factors and surface ozone estimation [J]. Acta Geodaetica et Cartographica Sinica, 2020,49(11):1507.

[8] 閆建軍,金蓮姬,王革麗.平流層臭氧非線性響應(yīng)的機(jī)理研究 [J]. 氣候與環(huán)境研究, 2012,17(5):639-645.

Yan J J, Jin L J, Wang G L. A Study of the mechanism of nonlinear responses in stratospheric ozone [J]. Climatic and Environmental Research (in Chinese), 2012,17(5):639-645.

[9] 趙川鴻,趙鵬國,周筠珺.西南地區(qū)臭氧空間分布及變化趨勢 [J]. 氣象科學(xué), 2018,38(2):149-156.

Zhao C H, Zhao P G, Zhou Y J. The temporal and spatial distributions of the total ozone in Southwest China [J]. Journal of the Meteorological Sciences, 2018,38(2):149-156.

[10] 呂達(dá)仁,卞建春,陳洪濱,等.平流層大氣過程研究的前沿與重要性 [J]. 地球科學(xué)進(jìn)展, 2009,24(3):221-228.

LV D L, Bian J C, Chen H B, et al. Frontiers and significance of research on stratospheric processes [J]. Advances in Earth Science, 2009,24(3):221-228.

[11] 張秀年,常有禮,陳 輝,等.中國低緯度地區(qū)大氣臭氧總量的變化特征 [J]. 熱帶氣象學(xué)報, 2004,(3):321-327.

Zhang X N, Chang Y L, Chen H, et al. Variation of total ozone in lower latitude area of China [J]. Journal of Tropical Meteorology, 2004, (3):321-327.

[12] Ainsworth E A. Understanding and improving global crop response to ozone pollution [J]. The Plant Journal, 2017,90(5):886-897.

[13] Nouchi I, Ito O, Harazono Y, et al. Effects of chronic ozone exposure on growth, root respiration and nutrient uptake of rice plants [J]. Environmental Pollution, 1991,74(2):149-164.

[14] Cooley D RManning W J. The impact of ozone on assimilate partitioning in plants: A review [J]. Environmental Pollution, 1987, 47(2):95-113.

[15] Nuvolone D, Petri DVoller F.The effects of ozone on human health [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2018,25(9):8074- 8088.

[16] 王 萍,劉 濤,楊國林,等.中國主要城市臭氧濃度的時空變化特征 [J]. 遙感信息, 2019,34(4):121-127.

Wang P, Liu T, Yang G L, et al. Spatial and temporal variation of ozone concentration in major cities of China [J]. Remote Sensing Information, 2019,34(4):121-127.

[17] 鄭向東,韋小麗.中國4個地點(diǎn)地基與衛(wèi)星臭氧總量長期觀測比較 [J]. 應(yīng)用氣象學(xué)報, 2010,21(1):1-10.

Zheng X D, Wei X L. Long-term total ozone comparisons between space-based and ground-based observations at 4sites in China [J]. Journal of Applied Meteorological Science, 2010,21(1):1-10.

[18] Kuttippurath J, Kumar P, Nair P J, et al. Accuracy of satellite total column ozone measurements in polar vortex conditions: Comparison with ground-based observations in 1979～2013 [J]. Remote Sensing of Environment, 2018,209:648-659.

[19] Nair P J, Froidevaux L, Kuttippurath J, et al. Subtropical and midlatitude ozone trends in the stratosphere: Implications for recovery [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2015,120(14): 7247-7257.

[20] Peng X, Shen H, Zhang L, et al. Spatially continuous mapping of daily global ozone distribution (2004～2014) with the Aura OMI sensor [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2016,121(21):12,702- 12,722.

[21] Loyola D G, Coldewey-Egbers R M, Dameris M, et al. Global long-term monitoring of the ozone layer – a prerequisite for predictions [J]. International Journal of Remote Sensing, 2009,30 (15/16):4295-4318.

[22] Orphal J, Staehelin J, Tamminen J, et al. Absorption cross-sections of ozone in the ultraviolet and visible spectral regions: Status report 2015 [J]. Journal of Molecular Spectroscopy, 2016,327:105-121.

[23] 劉姝媛,朱 彬,蘇繼峰,等.近30a北極平流層臭氧的季節(jié)和年際變化特征 [J]. 大氣科學(xué)學(xué)報, 2011,34(5):538-546.

Liu S Y, Zhu B, Su J F, et al. Seasonal and interannual characteristics of ozone over Arctic stratosphere in recent 30years [J]. Trans Atmos Sci, 2011,34(5):538-546.

[24] Van Der A R J, Allaart M A F, Eskes H J. Extended and refined multi sensor reanalysis of total ozone for the period 1970～2012 [J]. Atmos. Meas. Tech., 2015,8(7):3021-3035.

[25] Bai K, Liu C, Shi R, et al. Global validation of FY-3A total ozone unit (TOU) total ozone columns using ground-based Brewer and Dobson measurements [J]. International Journal of Remote Sensing, 2013, 34(14):5228-5242.

[26] Ma M, Shi R, Gao W.Validation of the OMI-TOMS and OMI-DOAS total ozone column data using ground-based observations over China [C]//Proceedings of SPIE Volume 9610, Remote Sensing and Modeling of Ecosystems for Sustainability XII. San Diego, California, United States, 2015.

[27] 張 瑩,高 玚,祝善友,等.近30a中國上空臭氧總量時空變化遙感監(jiān)測分析 [J]. 地球信息科學(xué)學(xué)報, 2014,16(6):971-978.

Zhang Y, Gao Y, Zhu S Y, et al. Variation of total ozone over China for 30years analyzed by multi-source satellite remote sensing data [J]. Journal of Geo-information Science, 2014,16(6):971-978.

[28] 肖鐘湧,江 洪.利用遙感監(jiān)測青藏高原上空臭氧總量30a的變化 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2010,31(11):2569-2574.

Xiao Z Y, Jiang H. Variation of total ozone over Tibetain Plateau during 30years monitored by remotely sensed data [J]. Environmental Science, 2010,31(11):2569-2574.

[29] Manzer L E.The CFC-Ozone Issue: Progress on the development of alternatives to CFCs [J]. Science, 1990,249(4964):31-35.

[30] Lovelock J E. Atmospheric fluorine compounds as indicators of air movements [J]. Nature, 1971,230(5293):379-379.

[31] Molina M J, Rowland F S. Stratospheric sink for chlorofluoromethanes: Chlorine atom-catalysed destruction of ozone [J]. Nature, 1974,249(5460):810-812.

[32] WMO. Scientific assessment of ozone depletion: 2006 [R]. Global Ozone Research and Monitoring Project-Report No. 50,2006.

[33] WMO. Scientific assessment of ozone depletion: 2018 [R]. Global Ozone Research and Monitoring Project-Report No. 58,2018.

[34] 韋惠紅,鄭有飛.我國臭氧總量的時空分布特征 [J]. 南京氣象學(xué)院學(xué)報, 2006,(3):390-395.

Wei H H, Zheng Y F. Analysis of the temporal and spatial distributions of the total ozone over China [J]. Journal of Nanjing Institute of Meteorology, 2006,(3):390-395.

[35] 沈凡卉,王體健,沈 毅,等.中國近30a臭氧氣候場特征 [J]. 大氣科學(xué)學(xué)報, 2011,34(3):288-296.

Shen F H, Wang T J, Shen Y, et al. Characteristics of ozone in China in recent thirty years [J]. Trans. Atmos. Sci., 2011,34(3):288-296.

[36] 熊思章,陳權(quán)亮.青藏高原上空臭氧的時空演變特征 [J]. 成都信息工程大學(xué)學(xué)報, 2020,35(6):671-677.

Xiong S Z, Chen Q L. Temporal and spatial evolution of ozone over the Tibetan Plateau [J]. Journal of Chengdu University of Information Technology, 2020,35(6):671-677.

[37] 姚 青,馬志強(qiáng),郝天依,等.京津冀區(qū)域臭氧時空分布特征及其背景濃度估算 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2021,41(11):4999-5008.

Yao Q, Ma Z Q, Hao T Y, et al. Temporal and spatial distribution characteristics and background concentration estimation of ozone in Beijing-Tianjin-Hebei region [J]. China Environmental Science, 2021,41(11):4999-5008.

[38] 王金南,董戰(zhàn)峰,蔣洪強(qiáng),等.中國環(huán)境保護(hù)戰(zhàn)略政策70年歷史變遷與改革方向 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2019,32(10):1636-1644.

Wang J N, Dong Z F, Jiang H Q, et al. Historical evolution and reform of China’s environmental strategy and policy during the past seventy years (1949～2019) [J]. Research of Environmental Sciences, 2019,32(10):1636-1644.

[39] 王 鳳,張劍波,馮金敏,等.中國歷史上和未來CFC-11和CFC-12的排放量計算 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2010,30(9):1758-1765.

Wang F, Zhang J B, Feng J M, et al. Estimated historical and future emissions of CFC-11and CFC-12 in China [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2010,30(9):1758-1765.

[40] Hofmann D J, Oltmans S J, Komhyr W D, et al. Ozone loss in the lower stratosphere over the United States in 1992～1993: Evidence for heterogeneous chemistry on the Pinatubo aerosol [J]. Geophysical Research Letters, 1994,21(1):65-68.

[41] Solomon S, Portmann R W, Garcia R R, et al. Ozone depletion at mid-latitudes: Coupling of volcanic aerosols and temperature variability to anthropogenic chlorine [J]. Geophysical Research Letters, 1998,25(11):1871-1874.

[42] Portmann R W, Solomon S, Garcia R R, et al. Role of aerosol variations in anthropogenic ozone depletion in the polar regions [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1996,101(D17): 22991-23006.

[43] WMO. Scientific assessment of ozone depletion: 2002 [R]. Global Ozone Research and Monitoring Project-Report No. 47,2002.

[44] Chen D, Nunez M. Temporal and spatial variability of total ozone in Southwest Sweden revealed by two ground-based instruments [J]. International Journal of Climatology, 1998,18(11):1237-1246.

[45] Tung K K, Yang H. Dynamic variability of column ozone [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1988,93(D9):11123-11128.

[46] Aesawy A M, Mayhoub A B, Sharobim W M. Seasonal variation of photochemical and dynamical components of ozone in subtropical regions [J]. Theoretical and Applied Climatology, 1994,49(4):241- 247.

[47] Antón M, Bortoli D, Costa M J, et al. Temporal and spatial variabilities of total ozone column over Portugal [J]. Remote Sensing of Environment, 2011,115(3):855-863.

[48] 劉 煜,李維亮.青藏高原臭氧低谷的加深及其可能的影響 [J]. 氣象學(xué)報, 2001,(1):97-106.

Liu Y, Li W L. Deepening of ozone valley over Tibetan Plateau and its possible influences [J]. Acta Meteorologica Sinica, 2001,(1):97-106.

[49] 劉 煜,李維亮,周秀驥.青藏高原臭氧變化趨勢的預(yù)測 [J]. 中國科學(xué)(D輯:地球科學(xué)), 2001,(S1):308-311.

Liu Y, Li W L, Zhou X J. Prediction of ozone variation trend over Tibetain Plateau [J]. Science in China (Series D), 2001,(S1):308-311.

[50] 王喜紅,李興生.中國地區(qū)對流層臭氧變化和分布的數(shù)值研究 [J]. 氣象學(xué)報, 1998,(3):78-93.

Wang X H, Li X S. A numerical study of the variations and distributions of tropospheric ozone and its precursors over China [J]. Acta Meteorologica Sinica, 1998,(3):78-93.

[51] Wan D, Xu J, Zhang J, et al. Historical and projected emissions of major halocarbons in China [J]. Atmospheric Environment, 2009, 43(36):5822-5829.

[52] Xue L, Wang T, Simpson I J, et al. Vertical distributions of non-methane hydrocarbons and halocarbons in the lower troposphere over northeast China [J]. Atmospheric Environment, 2011,45(36): 6501-6509.

致謝：本研究數(shù)據(jù)來自美國戈達(dá)地球科學(xué)數(shù)據(jù)和信息服務(wù)中心(Goddard Earth Sciences Data and Information Services Center),在此表示感謝！

Investigating the temporal and spatial variabilities of total ozone over China for the past 50 years.

XIE Jing-han, LI Sa, XIAO Zhong-yong*

(College of Harbour and Coastal Engineering, Jimei University, Xiamen 361021, China)., 2022,42(7)：2977～2987

Based on the Multi-Sensor Reanalysis version 2data, which was validated by the data from 6ground-based observation stations belonging to the World Ozone and Ultraviolet Radiation Data Centre, this study analyzed the temporal and spatial variabilities of total ozone over China for the period 1971～2020. It was found that the total ozone over China showed a slight downward trend in the past 50years. The annual mean total ozone reached a maximum value of (347.5 ± 53.8) DU in 1978 and a minimum one of (291.9 ± 29.5) DU in 1993. In the three sub-periods, 1971～1978, 1978～1993, and 1993～2020, the annual mean total ozone over China completely increased, decreased, and increased, respectively. The seasonal variability of the monthly mean total ozone presented a sinusoidal wave with a maximum value of about 338DU in March and a minimum value of about 285DU in October. The spatial distribution of the annual mean total ozone over China in the past 50years showed a latitudinal pattern by decreasing gradually from northeast areas to southwest areas. Moreover, the values could be greater than 360DU in the northeast China with latitudes over 40°N. The spatial distribution of monthly mean total ozone also showed a latitudinal pattern. In addition, the temporal and spatial variation coefficients showed similar seasonal variability, with the minimum value in summer, followed by the values in autumn, spring, and winter. Namely, the variability of total ozone and its spatial difference was minimum in summer. Finally, the trend of total ozone varied with periods and areas in the past 50years. During the period 1971～1978, the increase value and rate of annual mean total ozone showed a latitudinal pattern by decreasing gradually from north areas to south areas. In the areas with relatively high annual mean total ozone, such as the north China with latitude over 40°N, the maximum increase value was 56DU, around 16%. Yet, in the areas with relatively low annual mean total ozone, such as the south China with latitude below 30°N, the minimum increase value was 12DU, around 5%. During the period 1978～1993, the decreased value and rate of annual mean total ozone also showed a latitudinal pattern. In the areas with relatively high annual mean total ozone, such as the north China with latitudes over 40°N, the maximum decrease value was 93DU, around 22%. Yet, in the areas with relatively low annual mean total ozone, such as the south China with latitude below 30°N, the minimum decrease value was 11DU, around 4%. During the period 1993～2020, the maximum increase value (18DU, about 6%) was found in the northwest areas. In contrast, the minimum increase value (4DU, about 1%) was found in the southeast areas.

total ozone；temporal variability；seasonal variability；spatial characteristics；China

X511

A

1000-6923(2022)07-2977-11

謝靜晗(1988-),女,福建廈門人,講師,博士,主要從事大氣環(huán)境遙感研究.發(fā)表論文3篇.

2021-12-01

集美大學(xué)國家基金培育計劃項(xiàng)目資助(ZP2021019);福建省自然科學(xué)基金計劃資助項(xiàng)目(2022J01817);福建省自然科學(xué)基金計劃資助項(xiàng)目(2021J01839);福建省中青年教師教育科研項(xiàng)目(JAT200282);集美大學(xué)科研基金(ZQ2019025)

* 責(zé)任作者, 副教授, zyxiao@jmu.edu.cn