二連盆地低階煤儲(chǔ)層孔隙特征研究
——以吉爾嘎朗圖凹陷和霍林河凹陷為例

李晨晨

(中海油能源發(fā)展工程技術(shù)分公司 中海油實(shí)驗(yàn)中心(非常規(guī)),天津 300452)

0 引言

我國(guó)煤層氣產(chǎn)業(yè)自2006年以來進(jìn)入規(guī)?；_發(fā)的快速發(fā)展階段,截至2017年底,全國(guó)累計(jì)煤層氣鉆井約18 000口,煤層氣探明儲(chǔ)量近7 000×108m3,年產(chǎn)氣量49.5×108m3[1]。目前煤層氣開發(fā)主要集中在鄂爾多斯盆地東緣、沁水盆地南部和蜀南等中高煤階地區(qū),大部分區(qū)塊已投入開發(fā)。要實(shí)現(xiàn)持續(xù)增儲(chǔ)上產(chǎn),勘探開發(fā)重心必須轉(zhuǎn)向中低煤階煤區(qū)。我國(guó)中低煤階煤層氣必將是未來煤層氣規(guī)模開發(fā)的主力領(lǐng)域[2-3]。

華北地區(qū)二連盆地為中低煤階含煤盆地,煤層氣資源豐富,勘探前景廣闊。二連盆地共有38個(gè)含煤凹陷,煤層氣總資源量達(dá)9 000×108m3。其中吉爾嘎朗圖凹陷和霍林河凹陷的資源量均大于900×108m3,目前正開展前期的煤層氣勘探[4-6]。由于煤層氣主要儲(chǔ)存、擴(kuò)散和運(yùn)移都是在煤儲(chǔ)層的孔隙中,因此研究孔隙的類型、大小和結(jié)構(gòu)等對(duì)煤層氣的勘探意義重大。

該文以二連盆地重點(diǎn)凹陷煤層為研究對(duì)象,利用場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡成像技術(shù)和低溫液氮吸附技術(shù)研究煤儲(chǔ)層的孔隙特征。首先使用掃描電鏡實(shí)驗(yàn)定性觀察孔隙結(jié)構(gòu)和形態(tài)；其次采用低溫液氮吸附法定量分析煤的比表面積、總孔體積及孔徑分布等；最后結(jié)合吸附回線特征分析煤的孔隙形態(tài)[7]。

1 實(shí)驗(yàn)樣品與方法

實(shí)驗(yàn)挑選了二連盆地吉爾嘎朗圖凹陷和霍林河凹陷6口井的下白堊系賽漢塔拉組煤層的44塊樣品,樣品基本參數(shù)見表1。霍林河凹陷煤層鏡質(zhì)組反射率為0.37%～0.60%,以褐煤為主；吉爾嘎朗圖凹陷煤層鏡質(zhì)組反射率為0.31%～0.48%,屬于褐煤。研究區(qū)煤巖顯微組分以鏡質(zhì)組為主,大都在80%以上,最高達(dá)到98%,其次為惰質(zhì)組,殼質(zhì)組含量較低；礦物組分以黏土礦物為主,但整體來看其含量較低。

表1 樣品基本參數(shù)Table 1 Basic parameters of coal samples

1.1 掃描電子顯微鏡實(shí)驗(yàn)方法

掃描電子顯微鏡實(shí)驗(yàn)采用美國(guó)FEI Quanta FEG450場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡,確定礦物成分時(shí)使用EDAX TEAM EDS能譜儀。為實(shí)現(xiàn)最佳井深條件并兼顧能譜儀,工作距離為10 mm,樣品的加速電壓為10～15 kV,束斑大小為3.0～3.5。為了較為清晰地觀察煤巖有機(jī)顯微組分和孔隙特征,選擇二次電子探頭和背散射探頭相結(jié)合的方式。根據(jù)不同工作目的,適當(dāng)調(diào)整工作距離、加速電壓、束斑大小和放大倍數(shù)等條件,以得到滿意的觀察效果[8]。

1.2 低溫液氮吸附實(shí)驗(yàn)方法

低溫液氮吸附實(shí)驗(yàn)采用美國(guó)麥克公司的ASAP 2460比表面積及孔隙分析儀。具體實(shí)驗(yàn)步驟如下：1)樣品上機(jī)前應(yīng)放在烘箱中進(jìn)行烘干處理,烘箱溫度為100～120 ℃,烘干時(shí)間不低于48 h；2)將烘干后的樣品以銅研缽粉碎并過樣品篩,粒徑控制在3 mm以下；3)稱取樣品不小于100 mg,加入樣品管脫氣,設(shè)定脫氣溫度為110 ℃,脫氣時(shí)間一般不低于12 h；4)脫氣后對(duì)樣品管內(nèi)沖入10 s氦氣,之后迅速接入分析口進(jìn)行低壓液氮等溫吸附實(shí)驗(yàn),相對(duì)壓力選擇為0.000 1～0.998 0(111個(gè)點(diǎn)),并完成脫附過程。采用ASAP 2460自帶的BET吸附分析模型,獲得吸附量和相對(duì)壓力P/Po的函數(shù),計(jì)算出比表面積,用BJH理論模型計(jì)算出孔隙體積分布,這2個(gè)是表征煤孔隙特征的最基本指標(biāo),比表面積越大其對(duì)甲烷的吸附能力越強(qiáng),煤層氣的保存則受孔徑大小及孔隙連通性影響較大[9-10]。

由于孔隙分類方法眾多,該文采用B.B.霍多特分類法將孔隙分為4類：大孔(>1 000 nm)、中孔(100～1 000 nm)、小孔(10～100 nm)和微孔(<10 nm)。

2 煤儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)特征

2.1 孔隙成因類型

掃描電鏡在觀察煤樣品的孔隙結(jié)構(gòu)和顯微構(gòu)造等方面具有得天獨(dú)厚的優(yōu)勢(shì),其樣品制備簡(jiǎn)便快捷,實(shí)驗(yàn)觀察過程中不破壞和損傷樣品,且圖像景深大,分辨率高,立體感強(qiáng),放大倍數(shù)范圍寬且連續(xù)可調(diào)節(jié)。該文實(shí)驗(yàn)以煤垂直層面方向的自然斷面作為觀察面,樣品進(jìn)行鍍金處理以增加導(dǎo)電性,完成煤巖孔隙的定性分析。研究區(qū)煤的孔隙按照成因可以分為原生孔、后生孔、礦物質(zhì)孔和外生孔4大類[11-12]。

1)圖1所示為低煤級(jí)煤的原生孔SEM圖像。原生孔是煤沉積時(shí)已有的孔隙,主要為成煤植物本身所具有的各種組織孔。掃描電鏡下可見細(xì)胞結(jié)構(gòu)保存程度不同的結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體、絲質(zhì)體、孢子體及菌類體等保留的細(xì)胞壁、細(xì)胞腔和植物細(xì)胞殘留孔隙。

圖1 低煤級(jí)煤的原生孔SEM圖像Fig.1 SEM image of primary pores in low-rank coal

研究區(qū)結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體的植物組織結(jié)構(gòu)保存較差,細(xì)胞壁膨脹變形,壓扁的細(xì)胞腔呈間斷的短線狀(如圖1a所示)或被無機(jī)礦物質(zhì)充填(如圖1b所示)。低煤級(jí)煤絲炭化作用弱,因此惰質(zhì)組含量較低,主要為絲質(zhì)體、菌類體等,原生孔較少。絲質(zhì)體(如圖1c和圖1d所示)橫斷面上可見到篩網(wǎng)狀胞腔孔；絲質(zhì)體斜斷面上可見不規(guī)則的槽狀細(xì)胞結(jié)構(gòu)。研究區(qū)偶見保存較好的菌核(如圖1e所示)近圓形,組織孔呈蜂窩狀。殼質(zhì)組僅見到少量孢子體,在孢子囊內(nèi)發(fā)育少量組織孔,部分受擠壓呈蠕蟲狀(如圖1f所示)。低煤級(jí)煤以原生孔為主,其中的組織孔是源于植物的某種組織,相互之間一般不連通。

2)圖2所示為低煤級(jí)煤的后生孔SEM圖像。后生孔主要是煤變質(zhì)過程中由煤層的生氣和聚氣作用而形成的氣孔。煤中氣孔主要發(fā)育在鏡質(zhì)體中,少數(shù)發(fā)育在惰質(zhì)組中,殼質(zhì)組在煤中含量少,因此可見的氣孔也少。氣孔較小,稀散狀單個(gè)氣孔(如圖2a所示)直徑約為0.1～2.0 μm；形態(tài)以圓形為主,并可見氣孔帶(如圖2b所示)和氣孔群(如圖2c所示)等,部分氣孔與組織孔伴生(如圖2d所示)；氣孔連通性較差,只有少量相鄰因破裂而連通。

圖2 低煤級(jí)煤的后生孔SEM圖像Fig.2 SEM image of secondary pores in low-rank coal

3)圖3所示為低煤級(jí)煤的礦物質(zhì)孔SEM圖像。研究區(qū)可見的礦物質(zhì)孔主要為原生的鑄膜孔和次生的晶間孔。鑄膜孔主要發(fā)育在鏡質(zhì)組中,是煤中不同組分因硬度差異而鑄成的印痕(如圖3a所示)。晶間孔是礦物晶粒之間的孔,研究區(qū)可見黃鐵礦晶間孔(如圖3b所示)、高嶺石晶間孔(如圖3c所示)和石膏晶間孔(如圖3d所示)。該類孔隙數(shù)量少,分布局限,對(duì)儲(chǔ)層性能影響不大[13]。

圖3 低煤級(jí)煤的礦物質(zhì)孔SEM圖像Fig.3 SEM image of mineral pore in low rank coal

4)圖4所示為低煤級(jí)煤的外生孔SEM圖像。外生孔是受地質(zhì)構(gòu)造作用破壞而形成的孔隙,都是后生的,研究區(qū)可見角礫孔、碎?？缀湍Σ量住＝堑[孔(如圖4a所示)是煤受地質(zhì)構(gòu)造作用破壞而形成的有機(jī)組分角礫之間的孔,一般為大孔級(jí)(>1 μm)孔隙,局部連通性較好。碎粒孔(如圖4b所示)是煤受較嚴(yán)重構(gòu)造破壞而形成的有機(jī)組分碎礫之間的孔,孔隙大小為0.5～5.0 μm,是中-大孔級(jí)孔隙。低煤級(jí)煤中的碎粒經(jīng)糜棱化后會(huì)堵塞孔隙和裂隙,使得煤層滲透率降低。摩擦孔按位移量分為2種：一種是摩擦位移不明顯的,孔隙以不規(guī)則圓狀為主(如圖4c所示),另一種是摩擦位移較大的,孔隙形狀為短線、溝槽狀等,具有方向性(如圖4d所示)。摩擦孔是煤中二維壓性構(gòu)造面上的孔隙,大小不等,空間連通性差。

圖4 低煤級(jí)煤的外生孔SEM圖像Fig.4 SEM image of internal pore in low coal rank coal

掃描電鏡觀察結(jié)果表明,研究區(qū)低煤級(jí)煤以原生孔為主,少量氣孔,偶見礦物質(zhì)孔和外生孔。原生孔和氣孔的演變都與煤級(jí)關(guān)系密切,隨著變質(zhì)程度的加深或者構(gòu)造運(yùn)動(dòng)的影響,原生孔都會(huì)發(fā)生變形、縮小、閉合乃至消失；而氣孔的形成需要一定過程,掃描電鏡下微米級(jí)的氣孔,起初可能只有埃米級(jí)或者納米級(jí),隨著煤層生氣量增加和氣體擴(kuò)散作用,氣體不斷聚集,氣孔由小變大；礦物質(zhì)孔隨礦物的變化而變化,鑄膜孔和晶間孔一般形成后變化不大；外生孔與構(gòu)造活動(dòng)相關(guān),隨煤體變形而演化,角礫孔局部連通,隨著構(gòu)造作用的加深,角礫孔演變?yōu)樗榱？?部分孔隙會(huì)被扭曲、充填[11,14-15]。

2.2 比表面積和孔隙結(jié)構(gòu)

BET吸附分析模型獲得吸附量和相對(duì)壓力P/Po的函數(shù)計(jì)算出比表面積,它是衡量煤吸附能力的重要參數(shù)；BJH理論模型計(jì)算孔隙體積和孔徑大小等,它則直接反映儲(chǔ)層中孔隙的總量。比表面積的大小影響對(duì)甲烷的吸附能力,孔徑大小、展布和連通情況影響煤層氣的保存,低溫液氮吸附試驗(yàn)是獲取煤體比表面積、孔隙體積和孔徑的有效方法[16-17]。

霍林河凹陷樣品比表面積為52.0～188.9 m2/g,平均為97.78 m2/g；總孔隙體積為0.041 8～0.132 9 cm3/g,平均為0.09 cm3/g；平均孔徑為3.51～6.17 nm,平均值為4.98 nm,整體變化范圍較小。吉爾嘎朗圖凹陷樣品比表面積為2.159～186.800 m2/g,平均為49.75 m2/g；總孔隙體積為0.007～0.223 cm3/g,平均為0.07 cm3/g；平均孔徑為4.55～28.31 nm,平均值為11.97 nm,整體變化范圍較大。研究區(qū)樣品孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)見表2,總體上BJH吸附總孔隙體積隨BET單點(diǎn)比表面積增加而減小,但二者變化幅度存在差異。

表2 研究區(qū)樣品孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)Table 2 Pore structure parameters of samples in the study area

總孔隙體積和孔徑特征均為影響煤巖比表面積的因素,總孔隙體積的大小直接控制煤巖比表面積大小,而孔徑分布同樣對(duì)比表面積大小有重要影響,具體可以通過不同孔徑范圍的比表面積貢獻(xiàn)率來分析[18-19]。

霍林河凹陷樣品小于10 nm微孔占比56%～93%,平均為73%；10～100 nm小孔占比6%～40%,平均為24%；100～1 000 nm中孔占比1%～6%,平均為3%；比表面積的貢獻(xiàn)微孔最大,小孔其次,中孔貢獻(xiàn)很少。吉爾嘎朗圖凹陷樣品小于10 nm微孔占比6%～ 85%,平均為41%；10～100 nm小孔占比14%～80%,平均為49%；100～1 000 nm中孔占比0～26%,平均為10%；比表面積主要由微孔和小孔貢獻(xiàn),中孔貢獻(xiàn)較少。研究區(qū)樣品不同孔徑范圍的比表面積貢獻(xiàn)率如圖5所示。

圖5 研究區(qū)樣品不同孔徑范圍的比表面積貢獻(xiàn)率Fig.5 Contribution rates of specific surface area of samples with different pore sizes in the study area

2.3 孔隙形態(tài)

不同孔隙形態(tài)特征致使氮?dú)夥肿釉诎l(fā)生解吸和吸附過程中的相對(duì)壓力有所差異,且形成的回滯環(huán)形態(tài)也有所不同,因此可利用回滯環(huán)特征對(duì)孔隙形態(tài)進(jìn)行定性分析[1]。綜合IUPAC(2015)分類和De Boer分類及其對(duì)應(yīng)的孔隙類型,通過分析樣品在吸附和脫附過程中產(chǎn)生的回滯環(huán),將研究區(qū)分為3個(gè)類型,如圖6所示。1)T1型回滯環(huán),主要特征為無回線或回線極微,說明煤孔隙形態(tài)以具有“雙峰”結(jié)構(gòu)一端封閉的不透氣孔為主。2)T2型回滯環(huán),主要特征為P/Po約為0.5時(shí)存在拐點(diǎn),說明此時(shí)煤層中的孔隙形態(tài)更加復(fù)雜。當(dāng)相對(duì)壓力<0.5時(shí),吸附與脫附曲線高度差不明顯,說明孔徑小于某一臨界值的孔的一端為封閉狀態(tài)；當(dāng)相對(duì)壓力>0.5后,產(chǎn)生明顯的吸附脫附回線,孔徑較大且為開放型孔。3)T3型回滯環(huán),其特征和De Boer等人描述的墨水瓶煤樣回線大體一致,與T2型的差別在于在P/Po=0.7～0.9處,即脫附曲線下降拐點(diǎn)前,由于“墨水瓶”瓶頸處的降壓解吸或者含有開放型孔,致使下降速度相對(duì)較慢[20]。該類型回線的突變點(diǎn)也在P/Po為0.5處,這就表明“墨水瓶”狀孔的孔隙直徑約為3 nm。

圖6 吸附和脫附回線類型Fig.6 Type of absorption and desorption loop

根據(jù)表3統(tǒng)計(jì)結(jié)果,吉爾嘎朗圖凹陷煤以T2型滯后環(huán)為主,兼有T1型,孔隙為楔型孔和封閉孔；霍林河凹陷煤以T2型滯后環(huán)為主,兼有T3型,孔隙為楔型孔和墨水瓶孔。

表3 研究區(qū)不同類型回滯環(huán)占比Table 3 The proportion of different types of hysteresis loops in the study area

3 結(jié)論

1)二連盆地霍林河凹陷、吉爾嘎朗圖凹陷樣品在場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡下觀察表明,低煤級(jí)煤以原生孔為主,少量氣孔,偶見礦物質(zhì)孔和外生孔。鏡質(zhì)組中孔隙發(fā)育最多,惰質(zhì)組和殼質(zhì)組中發(fā)育少量,部分孔隙被礦物質(zhì)充填。

2)根據(jù)低溫液氮吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析,霍林河凹陷樣品比表面積平均為97.78 m2/g,總孔隙體積平均為0.094 cm3/g,平均孔徑為4.98 nm,整體變化范圍較小；比表面積的貢獻(xiàn)微孔最大,小孔次之,中孔貢獻(xiàn)少。吉爾嘎朗圖凹陷樣品比表面積平均為49.75 m2/g,總孔隙體積平均為0.07 cm3/g,平均孔徑為11.97 nm,整體變化范圍較大；微孔和小孔對(duì)煤巖比表面的貢獻(xiàn)率較高,中孔對(duì)比表面的貢獻(xiàn)率較少。

3)研究區(qū)以一端或兩端開口的楔形孔為主,部分為具有“雙峰”孔隙結(jié)構(gòu)的封閉孔和墨水瓶孔,吉爾嘎朗圖凹陷煤孔隙為楔型孔和封閉孔；霍林河凹陷煤孔隙為楔型孔和墨水瓶孔。

4)低階煤層孔隙有利形成高的含氣量,對(duì)甲烷的儲(chǔ)集十分有益,但不利于氣體運(yùn)移,會(huì)增加氣體發(fā)生解吸和擴(kuò)散的難度。因此,在煤層氣開發(fā)階段為充分調(diào)動(dòng)煤層氣儲(chǔ)量,應(yīng)優(yōu)化儲(chǔ)層改造設(shè)計(jì)方案,改善其滲流條件。