西安冬季不同環(huán)流形勢(shì)下大氣細(xì)顆粒物的輸送特征研究

李培榮,姚 靜，張煦庭，黃 鑫，劉菊菊，祁春娟

(1.陜西省氣象臺(tái)，西安 710014；2.陜西省氣象局秦嶺和黃土高原生態(tài)環(huán)境氣象重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710016；3. 陜西省農(nóng)業(yè)遙感與經(jīng)濟(jì)作物氣象服務(wù)中心，西安 710016；4.陜西省氣象信息中心，西安 710014)

污染天氣的出現(xiàn)不僅與污染排放源有關(guān)，還依賴于氣象條件，在短期內(nèi)排放源固定的情況下，重污染天氣的發(fā)生取決于當(dāng)?shù)貧庀髼l件的變化。在中高緯度地區(qū)，氣象條件主要受到大尺度天氣環(huán)流背景的影響和制約，天氣環(huán)流可以影響當(dāng)?shù)氐慕邓?、溫度、風(fēng)速、風(fēng)向、相對(duì)濕度等各種氣象參數(shù)，從而反映了當(dāng)?shù)氐拇髿鈼l件[1-2]；因此一些典型的高低空環(huán)流形勢(shì)容易引起持續(xù)性重污染天氣。識(shí)別典型的污染天氣形勢(shì)，分析不同污染天氣形勢(shì)下大氣污染的特征，對(duì)于大氣污染機(jī)理的研究和業(yè)務(wù)預(yù)報(bào)應(yīng)用具有重要意義。近年來，利用客觀算法來進(jìn)行天氣形勢(shì)分型的方法被國內(nèi)外學(xué)者廣泛應(yīng)用，如楊旭等[3]采用PCT客觀天氣分型方法對(duì)京津冀冬半年海平面氣壓場(chǎng)進(jìn)行分型，認(rèn)為冷鋒前部、高壓場(chǎng)、鞍型場(chǎng)、高壓后部等類型容易產(chǎn)生污染天氣。張瑩等[4]利用客觀分型方法探究了華北地區(qū)不同月份不同天氣類型對(duì)應(yīng)的大氣污染狀況，認(rèn)為高壓內(nèi)部型、高壓后部型和均壓場(chǎng)是3種重污染潛勢(shì)天氣類型，而且在不同月份下同一種天氣類型對(duì)污染物擴(kuò)散的影響也存在差異。許建明等[5]根據(jù)客觀天氣分型結(jié)果，揭示了上海秋冬季4種易發(fā)生PM2.5污染的天氣環(huán)流類型，包括高壓前部弱氣壓、冷鋒和2類高壓后部弱氣壓型，不同的天氣類型下污染成因不同。

在不同的污染天氣形勢(shì)下，污染天氣的形成、維持和清除等過程有所不同，除了本地污染排放源外，外部污染源的輸送也存在差異。利用拉格朗日型軌跡擴(kuò)散模型HYSPLIT、潛在源貢獻(xiàn)分析和濃度權(quán)重軌跡分析等方法，開展對(duì)大氣顆粒物輸送軌跡和來源的長時(shí)間尺度定量研究，可以進(jìn)一步揭示區(qū)域顆粒物污染分布特征、來源解析及成因分析，然而目前關(guān)于大氣顆粒物污染潛在源分析的研究主要集中在我國長三角、珠三角、成渝和京津冀地區(qū)，對(duì)于西安及周邊地區(qū)的研究較為少見，且部分研究針對(duì)的是重污染個(gè)例，并沒有在天氣學(xué)機(jī)理的基礎(chǔ)上集成分析。由于西安冬季主要為細(xì)顆粒物污染，因此本文開展對(duì)西安地區(qū)2018—2020年冬季不同污染天氣形勢(shì)下，PM2.5污染的輸送特征研究，以期為西安市冬季大氣顆粒物污染預(yù)報(bào)與防治提供一定的科學(xué)理論支持。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 資料來源

氣象形勢(shì)場(chǎng)數(shù)據(jù)來源于ERA5再分析資料，主要包括2018—2020年西安周邊地區(qū)冬季的海平面氣壓場(chǎng)和10 m風(fēng)場(chǎng)資料，空間分辨率為0.5°×0.5°，每日4個(gè)時(shí)次。后向軌跡和軌跡聚類分析使用的氣象數(shù)據(jù)來源于美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NECP)提供的全球資料同化系統(tǒng)GDAS資料，空間分辨率為1°×1°，每日4個(gè)時(shí)次。大氣顆粒物污染數(shù)據(jù)和污染氣象參數(shù)數(shù)據(jù)來源于陜西省氣象臺(tái)汾渭平原環(huán)境氣象業(yè)務(wù)平臺(tái)，包括2018—2020年西安市逐日和逐小時(shí)PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)、逐日混合層高度、通風(fēng)系數(shù)、大氣自凈能力數(shù)據(jù)。文中涉及的地圖是基于全國地理信息學(xué)資源目錄服務(wù)系統(tǒng)，1∶100萬全國基礎(chǔ)地理數(shù)據(jù)庫下載的審圖號(hào)為GS(2016)2556號(hào)的標(biāo)準(zhǔn)地圖制作，底圖無修改。

1.2 方法

1.2.1 污染月的選取 通過對(duì)西安近年來逐月的PM2.5平均質(zhì)量濃度統(tǒng)計(jì)分析，發(fā)現(xiàn)西安全年的PM2.5質(zhì)量濃度呈“U”型分布(圖1)，冬季12、1、2月的PM2.5平均質(zhì)量濃度最高，分別為107.8、133.1和91.0 μg/m3，遠(yuǎn)高于其他月份，因此將冬季這3個(gè)月定義為“污染月”，本研究對(duì)西安地區(qū)2018—2020年冬季展開研究。

圖1 2014—2020年西安PM2.5質(zhì)量濃度逐月分布

1.2.2 PCT客觀分型法 天氣分型方法采用PCT客觀分型法，它是在PCA主成分分析的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步改進(jìn)得到的T-mode主成分分析法，基本原理是將原始高維形勢(shì)場(chǎng)數(shù)據(jù)Z分解為F和A兩個(gè)低維矩陣，Z=FAT，F(xiàn)為主成分，A為載荷，所有的主成分按照特征值的大小即對(duì)原數(shù)據(jù)的貢獻(xiàn)排序，最后取對(duì)原數(shù)據(jù)累計(jì)貢獻(xiàn)率超過一定比例的特征值所對(duì)應(yīng)的主成分F達(dá)到降維的目的[6]。利用PCT方法將西安周邊地區(qū)的海平面氣壓場(chǎng)和10 m風(fēng)場(chǎng)作為一個(gè)整體進(jìn)行多變量斜交旋轉(zhuǎn)分解，以得到一個(gè)較為合理準(zhǔn)確的天氣分型結(jié)果。

1.2.3 HYSPLIT模型 HYSPLIT模型是一種可模擬大氣污染物遠(yuǎn)距離輸送、擴(kuò)散、沉降軌跡等過程的綜合模式系統(tǒng)，由于其較好的適用性，被普遍應(yīng)用于研究大氣污染物的傳輸途徑和來源解析[7-10]。本研究運(yùn)用歐式距離算法對(duì)到達(dá)西安地區(qū)的氣流軌跡進(jìn)行聚類分析。

1.2.4 潛在源貢獻(xiàn)分析法與濃度權(quán)重軌跡分析法 潛在源貢獻(xiàn)分析法PSCF(用P表示)和濃度權(quán)重軌跡分析法CWT(用C表示)是基于后向軌跡分析來識(shí)別污染源區(qū)的方法[11]，PSCF是以條件概率函數(shù)為原理識(shí)別污染源區(qū)的方法，可以得到不同源區(qū)污染貢獻(xiàn)的相對(duì)大小，其不能有效判斷污染物質(zhì)量濃度大于污染閾值時(shí)的污染嚴(yán)重程度，而CWT是在確定了潛在源區(qū)的基礎(chǔ)上，可以進(jìn)一步計(jì)算得到不同源區(qū)污染貢獻(xiàn)的具體質(zhì)量濃度大小。PSCF值為途經(jīng)某個(gè)網(wǎng)格ij中的污染軌跡數(shù)Nij與該區(qū)域所有軌跡數(shù)Mij的比值[12-13]，即：

Pij=Nij/Mij。

(1)

而濃度權(quán)重軌跡分析法的計(jì)算公式如下：

(2)

式中：Pk是軌跡k經(jīng)過網(wǎng)格ij時(shí)對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度，Tijk是軌跡k在網(wǎng)格ij所停留的時(shí)間。PSCF和CWT分析均需要引入權(quán)重函數(shù)Wij來降低不確定性，以減少誤差，Wij可根據(jù)參考文獻(xiàn)[14-16]確定。

1.2.5 大氣自凈能力 將大氣自身運(yùn)動(dòng)對(duì)污染物的擴(kuò)散、稀釋和濕清除能力定義為大氣自凈能力，本研究中主要包括水平風(fēng)的擴(kuò)散能力和降水的沉降作用，其計(jì)算公式為：

(3)

式中V為通風(fēng)系數(shù)(m2/s)，R為降水強(qiáng)度(mm/d)，S為底面積，取100 km2。

2 結(jié)果與討論

2.1 天氣分型結(jié)果

利用PCT方法將2018—2020年西安及其周邊地區(qū)冬季的海平面氣壓場(chǎng)和10 m風(fēng)場(chǎng)分為6種類型，具體分型結(jié)果如圖2。

圖2 2018—2020年西安及其周邊地區(qū)冬季6類海平面氣壓場(chǎng)(陰影)和10 m風(fēng)場(chǎng)分型結(jié)果

1型為冷高壓前部型，出現(xiàn)頻率為49.1%，冷高壓主體在新疆北部及蒙古國西部，穩(wěn)定少動(dòng)，西安地區(qū)處于冷高壓前側(cè)，近地面風(fēng)速較小，風(fēng)向多變化。

2型為弱高壓頂部型，弱高壓位于我國華中、華東地區(qū)，陜南為弱高壓控制，西安地區(qū)處于高壓邊緣，氣壓梯度大，地面風(fēng)速較大，以南風(fēng)為主，這種天氣形勢(shì)出現(xiàn)頻率最低，為4.8%。

3型為冷高壓后部型，出現(xiàn)頻率為11.8%，冷高壓主體在蒙古國東部及東西伯利亞地區(qū)，西安地區(qū)處于冷高壓后側(cè)，近地面以較一致的東風(fēng)控制。

4型為均壓場(chǎng)型，出現(xiàn)頻率為12.9%，我國華北、東北及西北東部地區(qū)均處于均壓場(chǎng)控制中，等壓線稀疏且未出現(xiàn)明顯的氣壓梯度，西安地區(qū)處于均壓場(chǎng)西部，以東風(fēng)控制為主。

5型為高壓底部型，出現(xiàn)頻率為15.9%，高壓主體位于我國北部，由華北地區(qū)向新疆、蒙古國西部延伸，西安地區(qū)處于高壓底部，其上游地區(qū)近地面受北風(fēng)控制，西安周邊地區(qū)為弱西風(fēng)。

6型為高壓前部型，出現(xiàn)頻率為5.5%，在我國青藏高原及新疆地區(qū)的海平面氣壓場(chǎng)存在一個(gè)高壓區(qū)，而我國華北、東北地區(qū)為低壓區(qū)，該天氣類型下西安近地面風(fēng)場(chǎng)以南風(fēng)為主，風(fēng)速較大。

在6種天氣類型中，冷高壓前部型出現(xiàn)的頻率最高，是西安及其周邊地區(qū)冬季最主要的天氣形勢(shì)，而弱高壓頂部型和高壓前部型出現(xiàn)頻率較低，兩者近地面風(fēng)速較大，在其他天氣類型下，西安地區(qū)的風(fēng)速都較小，風(fēng)向受高低壓強(qiáng)度位置變化而無定向。

2.2 天氣類型與PM2.5的關(guān)系

在不同的天氣類型下，西安地區(qū)PM2.5的污染特征存在明顯差異，圖3為在各個(gè)天氣類型下西安市PM2.5質(zhì)量濃度分布及污染日分布特征?？梢钥吹?，在2018—2020年冬季期間，西安地區(qū)PM2.5的平均質(zhì)量濃度為98.6 μg/m3，但在天氣類型3、4、5型中PM2.5的平均質(zhì)量濃度較高，都超過了冬季平均值。其中，天氣類型3型的平均質(zhì)量濃度高達(dá)106.8 μg/m3，有18 d超過了75 μg/m3空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，為污染日，占總?cè)諗?shù)的56%，中度及以上污染出現(xiàn)的頻率也較高。天氣類型4型PM2.5的平均質(zhì)量濃度為105.4 μg/m3，污染日占比更高，為69%，以中度及以上污染為主，出現(xiàn)頻率為40%。天氣類型5型的平均質(zhì)量濃度為104.4 μg/m3，污染日出現(xiàn)頻率為58%，同樣以中度及以上污染日為主，出現(xiàn)頻率為40%。在天氣類型1型中，雖然其PM2.5的平均質(zhì)量濃度低于冬季平均值，但由于其出現(xiàn)頻率較大，幾乎接近冬季總?cè)諗?shù)一半，而且其55%的日數(shù)為污染日，出現(xiàn)中度及以上污染日的頻率也較大；所以1型也有利于污染天氣的發(fā)生發(fā)展。西安地區(qū)冬季出現(xiàn)天氣類型2、6型的頻率較低，而且在其天氣形勢(shì)下PM2.5的平均質(zhì)量濃度也都較低，最低的為6型，平均質(zhì)量濃度為75.9 μg/m3。這2種天氣類型相比于1、3、4、5型，污染日出現(xiàn)頻率明顯偏低。

圖3 2018—2020年冬季6類天氣類型中西安PM2.5質(zhì)量濃度分布及污染日分布特征(圖3a中橫直線為冬季平均值)

綜合分析各種天氣類型出現(xiàn)頻率及在該天氣形勢(shì)下PM2.5污染狀況，將冷高壓前部型、冷高壓后部型、均壓場(chǎng)型、高壓底部型定義為污染型天氣類型，這一結(jié)果與部分學(xué)者[17-19]采用主觀分型法對(duì)關(guān)中地區(qū)重污染天氣分型的結(jié)果基本一致。

2.3 天氣類型與PM2.5擴(kuò)散

表1為西安不同天氣類型下的PM2.5質(zhì)量濃度與氣象參數(shù)平均值。在污染天氣類型中，混合層高度及通風(fēng)系數(shù)較小，反映了較為穩(wěn)定的大氣層結(jié)，不利于污染物的水平垂直擴(kuò)散；大氣自凈能力較弱也表明降水等對(duì)污染物的濕清除作用不明顯，繼而導(dǎo)致這4種天氣下對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度較大，從污染氣象學(xué)的角度揭示了1、3、4、5天氣類型為污染天氣型的機(jī)理。而2、6型對(duì)應(yīng)的大氣自凈能力較強(qiáng)、混合層高度較高和通風(fēng)系數(shù)較大，均有利于污染物的稀釋擴(kuò)散。通過計(jì)算逐日的PM2.5質(zhì)量濃度與混合層高度、通風(fēng)系數(shù)和大氣自凈能力值的相關(guān)系數(shù)，也表明它們之間存在負(fù)相關(guān)關(guān)系，均通過了0.01的顯著性檢驗(yàn)。

表1 2018—2020年冬季各類天氣類型下西安PM2.5質(zhì)量濃度與氣象參數(shù)平均值

2.4 污染天氣類型下的PM2.5輸送與潛在來源

2.4.1 后向軌跡輸送特征 為研究在不同污染天氣類型下，污染物輸送到西安地區(qū)的通道及污染源區(qū)差異性，選取在天氣類型1、3、4、5下PM2.5質(zhì)量濃度≥75 μg/m3的時(shí)間段進(jìn)行后向軌跡模擬計(jì)算，并通過歐式距離法進(jìn)行聚類分析。

由圖4可知，在天氣類型1中，到達(dá)西安地區(qū)的氣流為西風(fēng)氣流。聚類1來自甘肅南部，途經(jīng)漢中等地，聚類2來自青海北部，途經(jīng)甘肅、寧夏、寶雞、銅川，這兩類出現(xiàn)頻率最高；聚類3、4主要來源于關(guān)中北部至甘肅東部地區(qū)，出現(xiàn)頻率較低。天氣類型3中：聚類2、3來自青海及新疆地區(qū)，這兩類氣團(tuán)移速較快，輸送高度較高，由于途經(jīng)高原地區(qū)，主要為下沉氣流，這些地區(qū)污染源較少，高空空氣清潔，所以這部分氣團(tuán)對(duì)西安地區(qū)污染影響較??；聚類1來自西安東北方向的山西、河南地區(qū)，聚類4來自于陜南地區(qū)，這類氣團(tuán)為短距離運(yùn)輸，說明大氣環(huán)境較為穩(wěn)定，同時(shí)水汽充足，有利于顆粒物污染的產(chǎn)生和積累。在天氣類型4中，氣團(tuán)主要來自西安地區(qū)西方及西北方向，輸送距離整體較短，且在關(guān)中地區(qū)有所停滯，存在明顯的繞流，有利于關(guān)中地區(qū)二次污染物的發(fā)生。在天氣類型5中：聚類3、4輸送距離較遠(yuǎn)，風(fēng)速較快，擴(kuò)散條件較好；聚類1、2、5來自西安附近地區(qū)，是主要的污染氣團(tuán)，聚類1出現(xiàn)頻率最大，為44.6%，途經(jīng)寶雞、甘肅南部，聚類2、5途經(jīng)渭南、河南西部地區(qū)。

圖4 2018—200年各污染天氣類型下西安地區(qū)的后向軌跡聚類分析

2.4.2 PSCF和CWT分析 對(duì)污染型天氣類型1、3、4、5中PM2.5質(zhì)量濃度超過75 μg/m3的污染氣流進(jìn)行潛在源貢獻(xiàn)分析，結(jié)果見圖5。在天氣類型1中，西安地區(qū)PM2.5的潛在源區(qū)分布較廣，陜西境內(nèi)各地市及周圍省份都對(duì)西安地區(qū)PM2.5污染有明顯貢獻(xiàn)，根據(jù)PSCF大值區(qū)所示，延安、銅川、渭南、漢中、安康、商洛等地區(qū)PSCF值超過了0.8，是主要的污染源區(qū)；在天氣類型3中，對(duì)西安PM2.5有明顯影響的區(qū)域主要位于陜南和關(guān)中西部地區(qū)，包括咸陽、寶雞等地，PSCF值在0.6以上；而在天氣類型4中，PSCF高值區(qū)東移，除了陜南地區(qū)外，河南西部地區(qū)也是重要的污染源區(qū)；在天氣類型5中，PSCF高值區(qū)主要位于關(guān)中中東部和陜南地區(qū)，并向河南、四川等地延伸。

圖5 2018—2020年冬季各污染天氣類型下的PSCF分布

通過進(jìn)一步計(jì)算污染型天氣類型1、3、4、5中PM2.5濃度權(quán)重軌跡CWT(圖6)，可以反映各區(qū)域?qū)ξ靼驳貐^(qū)污染物質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)水平，CWT值越大，該區(qū)域的污染貢獻(xiàn)就越大。在各個(gè)天氣類型中，西安地區(qū)的CWT值都較大，表明西安本地是該地區(qū)污染天氣中的重要貢獻(xiàn)源區(qū)。在天氣類型1中，西安地區(qū)PM2.5污染貢獻(xiàn)源區(qū)還包括陜南地區(qū)，其存在一個(gè)CWT高值中心，其次渭南的CWT值也較大，這些區(qū)域的CWT都超過了120 μg/m3；在天氣類型3中，對(duì)西安地區(qū)PM2.5污染有明顯影響的區(qū)域包括銅川、咸陽和寶雞東部、漢中東部、安康北部地區(qū)，CWT都超過了100 μg/m3；在天氣類型4中，CWT高值區(qū)位于咸陽、渭南、商洛、河南西部地區(qū)；在天氣類型5中，CWT高值區(qū)與其PSCF高值區(qū)較一致，主要位于關(guān)中中東部和陜南地區(qū)，并向河南、四川等地延伸，另外在寧夏、甘肅東部等地也對(duì)西安PM2.5的貢獻(xiàn)有著顯著的貢獻(xiàn)。

圖6 2018—2020年冬季各污染天氣類型下的CWT分布

3 結(jié)論

(1)利用PCT客觀分型法將2018—2020年西安及其周邊地區(qū)冬季的海平面氣壓場(chǎng)和10 m風(fēng)場(chǎng)分為冷高壓前部型、弱高度頂部型、冷高壓后部型、均壓場(chǎng)型、高壓底部型、高壓前部型6 種類型，冷高壓前部型出現(xiàn)頻率最大，為49.1%，是西安地區(qū)冬季主要的天氣形勢(shì)場(chǎng)。

(2)在冷高壓前部型、冷高壓后部型、均壓場(chǎng)型、高壓底部型下，西安地區(qū)的PM2.5質(zhì)量濃度高于冬季平均情況，污染日出現(xiàn)頻率高，污染程度重，因此將其定義為污染型天氣類型。

(3)在污染型天氣類型下，西安地區(qū)的混合層高度較低、通風(fēng)系數(shù)較小、大氣自凈能力較弱均不利于PM2.5的擴(kuò)散稀釋。

(4)在各個(gè)污染天氣類型下，西安本地都為重要的污染貢獻(xiàn)源區(qū)，關(guān)中周邊地區(qū)和陜南地區(qū)對(duì)其PM2.5的質(zhì)量濃度均有明顯的影響，主要原因是來自關(guān)中地區(qū)的氣流輸送距離短、移速慢，大氣層結(jié)穩(wěn)定，有利于污染物的積累，而來自陜南地區(qū)的氣流水汽充足，有利于氣溶膠吸濕增長和二次轉(zhuǎn)化，從而加重污染程度。另外，甘肅東部、寧夏及河南西部也是西安地區(qū)重要的顆粒物污染源地。不同的污染天氣類型下，污染輸送通道和源區(qū)存在差異性。