固體氧化物燃料電池La0.7Sr0.3Fe0.9Ni0.1O3-δ對(duì)稱電極的電化學(xué)性能

固體氧化物燃料電池(solid oxide fuel cells，SOFCs)是一種全固態(tài)的電化學(xué)能量轉(zhuǎn)化裝置，可以不受卡諾循環(huán)的限制直接將燃料的化學(xué)能轉(zhuǎn)化成電能，具有較高的轉(zhuǎn)化效率和較低的成本

。此外，SOFCs 不僅可以使用氫氣作為燃料，也可以采用甲烷、一氧化碳、合成氣和天然氣等含有碳的化合物作為燃料，因此受到廣泛的關(guān)注

。

由于陰陽(yáng)極不同的電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程，SOFCs采用不同的電極材料。傳統(tǒng)的SOFCs分別采用Ni-YSZ和Sr摻雜的LaMnO

為陽(yáng)極和陰極

。但是由于Ni具有高的催化活性，當(dāng)采用含碳化合物作為燃料時(shí)，在工作條件下陽(yáng)極內(nèi)存在嚴(yán)重的積碳。沉積的碳會(huì)堵塞陽(yáng)極的孔隙，阻礙燃料在電極內(nèi)的擴(kuò)散，降低電池的性能，嚴(yán)重的積碳會(huì)直接導(dǎo)致電池失效

。此外陽(yáng)極的Ni在長(zhǎng)期運(yùn)行中會(huì)發(fā)生團(tuán)聚和長(zhǎng)大，降低催化活性

。對(duì)稱SOFCs 是采用同一種材料同時(shí)作為電池的陽(yáng)極和陰極，當(dāng)陽(yáng)極內(nèi)有積碳存在時(shí)，可以切換陰極和陽(yáng)極的氣流來(lái)消除陽(yáng)極內(nèi)的積碳，不影響電池性能的連續(xù)輸出

。

三篇不同文體的文章，在三位老師的巧妙構(gòu)思之下，形成了三篇“循體而教”的教學(xué)思路。這種遵循文體特性的教學(xué)思路，徹底顛覆了我們以往的教學(xué)認(rèn)知！透過(guò)這幾個(gè)教學(xué)片段的賞析，我們或許可以得到一些啟示：“文無(wú)體不立”，文體是語(yǔ)文不可忽略的內(nèi)容，教師一定要從文體創(chuàng)作的獨(dú)特規(guī)律出發(fā)，開掘出適合這一文體獨(dú)特的教學(xué)內(nèi)容，在目標(biāo)制定、策略選擇上都應(yīng)該盡可能地契合這一文體的基本特征。如果站在文體角度去教語(yǔ)文，將有利于突顯文本的核心價(jià)值；有利于改進(jìn)教師的教學(xué)理念；有利于提升學(xué)生的語(yǔ)文素養(yǎng)。因“文”制宜，才能教得“準(zhǔn)確”；循“體”而教，才能教得“輕松”；遵循“文體”特點(diǎn)，才能教出語(yǔ)文本色！

鈣鈦礦氧化物是一類混合離子、電子導(dǎo)體，具有良好的氧化還原穩(wěn)定性和較高的抗積碳性能

，被用作對(duì)稱電池的電極材料。Ruiz-Morales等

首次將La

Sr

Cr

Mn

O

(LSCM)鈣鈦礦氧化物用作SOFCs對(duì)稱電極，并研究了電池在氫氣和甲烷下的功率輸出。盡管LSCM材料具有較強(qiáng)的氧化還原穩(wěn)定性，但是在低溫下的電催化活性仍待進(jìn)一步提高。LaFeO

基鈣鈦礦材料在中溫區(qū)(700～850 ℃)具有良好的電催化性能，是一類非常有前景的對(duì)稱電極材料。Bian 等

開發(fā)了Ce 和Ni 共摻雜的(La，Sr)FeO

對(duì)稱電極材料，對(duì)稱電池在甲烷下的峰值功率密度達(dá)到520 mW/cm

。為了提高LaFeO

的化學(xué)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和催化活性，Bian 等

開發(fā)了Nb、Sr共摻雜的LaFeO

對(duì)稱電極材料，對(duì)稱電池在H

和CO燃料下的峰值功率密度分別達(dá)到934和707 mW/cm

。

甲烷、丙烷等碳?xì)浠衔镌陉?yáng)極內(nèi)往往先通過(guò)重整反應(yīng)生成H

和CO，進(jìn)而再發(fā)生電化學(xué)氧化反應(yīng)。Liu 等

研究了CO 在Ni

Fe

-5 %MgO/YSZ陽(yáng)極內(nèi)的電化學(xué)氧化，800 ℃單電池的最大功率密度達(dá)到424 mW/cm

。Homel 等

研究了以CO 為燃料時(shí)管狀和平板狀固體氧化物燃料電池的性能輸出。850 ℃時(shí)平板狀電池功率密度接近H

為燃料時(shí)的性能，達(dá)到670 mW/cm

。電池穩(wěn)定運(yùn)行375 h后沒有發(fā)現(xiàn)碳沉積現(xiàn)象，證明了CO作為燃料的可行性。但是Sumi等

發(fā)現(xiàn)陽(yáng)極內(nèi)CO會(huì)通過(guò)Boudouard反應(yīng)發(fā)生積碳。進(jìn)一步的研究表明CO的電化學(xué)氧化速率比H

的低一個(gè)數(shù)量級(jí)

。因此理解CO在陽(yáng)極內(nèi)進(jìn)行的電化學(xué)氧化過(guò)程對(duì)提升電池性能具有重要意義。

圖2為采用溶膠凝膠法合成的La

Sr

Fe

Ni

O

(LSFNi)粉體在室溫下的XRD 圖譜。LSFNi 粉體與La

Sr

FeO

標(biāo)準(zhǔn)PDF 卡片的衍射峰位置重合，沒有其他雜相出現(xiàn)，說(shuō)明獲得了純相的LSFNi鈣鈦礦粉體。但是LSFNi粉體在850 ℃、純CO下處理2 h 后完全分解成了SrLaFeO

、La

O

和Ni-Fe 合金，這與文獻(xiàn)[21]的結(jié)果一致。值得注意的是Ni-Fe合金具有良好的催化活性

，陽(yáng)極表面Ni-Fe合金的生成有助于提升電池的性能

。當(dāng)將還原后的LSFNi 粉體在850 ℃下重新氧化2 h，粉體又完全變成原始的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。電極材料應(yīng)該與電解質(zhì)材料具有良好的化學(xué)兼容性，避免二次雜相的生成，增加電池的內(nèi)阻。圖3是LSFNi粉體分別與LSGM和GDC 混合后在1050 ℃煅燒5 h 后的XRD 圖譜?？梢钥闯龌旌衔锓垠w的XRD 峰是兩種物質(zhì)的物理疊加，沒有其他雜相的生成，因此LSFNi電極粉體與LSGM和GDC具有良好的化學(xué)兼容性。

1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

1.1 粉體合成

2016年，醫(yī)院成立了胸痛中心、整形·頜面外科、結(jié)構(gòu)性心臟病科等，在推進(jìn)診療向?qū)I(yè)化、精細(xì)化方向發(fā)展的基礎(chǔ)上，加強(qiáng)多學(xué)科醫(yī)協(xié)作。2017年，醫(yī)院成立了呼吸康復(fù)協(xié)作中心、涉外病房、興善寺院區(qū)與中山院區(qū)的學(xué)科設(shè)置與亞?？平ㄔO(shè)。醫(yī)院加強(qiáng)國(guó)家臨床重點(diǎn)?？平ㄔO(shè)項(xiàng)目過(guò)程管理，14個(gè)項(xiàng)目順利通過(guò)結(jié)題驗(yàn)收。

在例5中，原文把從拆遷中大撈一把的人形容為“吃著鱘魚魚子醬，喝著昂貴的香檳”的人，是對(duì)目的域“奢侈生活”的映射。但在漢語(yǔ)的認(rèn)知經(jīng)驗(yàn)中，并不用此說(shuō)法形容這類人。這時(shí)譯文既要保留目的域的映射，又要適合漢語(yǔ)表達(dá)習(xí)慣，就要對(duì)其中的價(jià)元進(jìn)行調(diào)整，將其譯為“山珍海味、花天酒地”這一在漢語(yǔ)中廣泛使用的表述習(xí)慣。

采用溶膠凝膠法合成La

Sr

Fe

Ni

O

(LSFNi)電極粉體。按化學(xué)計(jì)量比稱取La(NO

)

6H

O、Sr(NO

)

、Fe(NO

)

9H

O 和Ni(NO

)

6H

O，并溶解到去離子水中。按總金屬離子∶EDTA∶CA=1∶1∶2分別加入乙二胺四乙酸(EDTA)和檸檬酸(CA)，然后通過(guò)氨水調(diào)節(jié)溶液的pH 值為6～7。將溶液放到加熱臺(tái)上加熱并攪拌直到得到黑褐色的溶膠。將溶膠放到250 ℃烘箱中干燥12 h 以上得到蓬松的黑色凝膠。隨后將其轉(zhuǎn)移至馬弗爐中以2 ℃/min的升溫速率加熱到600 ℃并保溫5 h，消除凝膠中的碳。將獲得的粉體用瑪瑙研缽研磨后放到馬弗爐中1100 ℃焙燒10 h 得到黑色粉體。采用固相法合成La

Sr

Ga

Mg

O

(LSGM)電 解 質(zhì) 粉 體

。按化學(xué)計(jì)量比稱取La

O

、SrO、Ga

O

、MgO 并放入球磨罐中，球磨20 h 后取出干燥，將LSGM 粉體放入直徑15 mm 的圓柱形模具中在200 MPa 的壓力下保持2 min，然后將LSGM 圓片在1450 ℃下燒結(jié)8 h 得到致密的電解質(zhì)片。用240 目SiC 砂紙將電解質(zhì)片打磨到約300 μm 并在無(wú)水乙醇中超聲10 min。

1.2 電池的制備

圖6是對(duì)稱電池在不同燃料下的電化學(xué)性能。當(dāng)采用氫氣為燃料時(shí)，電池在850 ℃下的開路電壓達(dá)到1.08 V，接近電池的理論電動(dòng)勢(shì)，說(shuō)明電池的密封完好。在850、800、750 和700 ℃下的電池峰值功率密度分別達(dá)到495、363、255 和165 mW/cm

。當(dāng)采用純CO作為燃料時(shí)，對(duì)稱電池在相同溫度下的開路電壓高于以H

為燃料時(shí)的開路電壓。比如850 ℃達(dá)到1.1 V，這與能斯特電動(dòng)勢(shì)的計(jì)算結(jié)果一致

。850、800、750和700 ℃下，電池的最大功率密度分別達(dá)到470、288、196和130 mW/cm

。說(shuō)明CO為燃料時(shí)電池的電化學(xué)性能略低于H

為燃料時(shí)的性能。借助電化學(xué)交流阻抗譜可以分析CO下電池性能低的原因。圖6(b)和(d)分別是對(duì)稱電池在兩種燃料氣氛下的電化學(xué)阻抗譜。采用

(

-QPE

) (

-QPE

)等效電路來(lái)擬合電池的阻抗譜。

和

分別是由導(dǎo)線引起的電感和歐姆電阻。歐姆電阻主要包括電解質(zhì)的歐姆電阻、電極的歐姆電阻和界面接觸電阻。

和

分別是高頻和低頻部分的電阻，QPE

和QPE

分別是對(duì)應(yīng)的常相位元件。電池阻抗譜的擬合結(jié)果如表1所示。兩種燃料下電解質(zhì)的歐姆電阻基本相同(0.23

0.24 Ω·cm

@850 ℃)，同時(shí)電極材料相同，說(shuō)明電池性能的差別主要是由于材料對(duì)H

和CO不同的催化活性引起的。

1.3 測(cè)試及表征

圖4(b)是LSFNi 電極條在5% H

-Ar 下的電導(dǎo)率隨溫度的變化。電導(dǎo)率隨著溫度的升高而增加，850 ℃時(shí)電導(dǎo)率達(dá)到0.85 S/cm。材料在還原氣氛下的電導(dǎo)率遠(yuǎn)低于在空氣下的電導(dǎo)率，這種現(xiàn)象主要是由于在低氧分壓(還原氣氛)下材料中大量的氧空位的生成阻礙了電子的遷移路徑。

2 結(jié)果與討論

2.1 電極粉體的物相分析

本文通過(guò)溶膠凝膠法制備了La

Sr

Fe

Ni

O

(LSFNi)電極材料，以LSFNi 為陽(yáng)極和陰極制備了對(duì)稱電池，并研究了對(duì)稱電池以H

和CO為燃料時(shí)的電化學(xué)性能，利用電化學(xué)交流阻抗譜分析了H

和CO 在LSFNi 電極上的電化學(xué)氧化機(jī)理，結(jié)果表明較慢的CO電荷轉(zhuǎn)移和吸脫附是造成電池性能低的主要原因。

2.2 電極材料的電導(dǎo)率

對(duì)稱電池的極化電阻是評(píng)價(jià)電極材料催化性能的重要指標(biāo)，低的極化電阻說(shuō)明材料具有較高的催化性能。因此研究了LSFNi-GDC/LSGM/LSFNi-GDC 對(duì)稱電池在CO下的電化學(xué)交流阻抗譜(如圖5所示)。阻抗譜中低頻截距和高頻截距的差值是電極的極化電阻，考慮到電池對(duì)稱性，將測(cè)得的極化電阻除以2。為了便于比較電極的性能，對(duì)稱電池的歐姆電阻被去除。對(duì)稱電池850，800，750，700 ℃下的極化電阻分別為0.19，0.23，0.26和0.31 Ω·cm

。較低的極化電阻說(shuō)明LSFNi材料對(duì)CO具有較高的催化活性。

將LSFNi 粉體與GDC 和LSGM 粉體按質(zhì)量比1∶1混合均勻，放到1050 ℃的馬弗爐下保溫5 h，研究LSFNi 粉體與GDC 和LSGM 在高溫下的化學(xué)兼容性。采用PANalytical X’Pert X射線衍射儀研究粉體的物相結(jié)構(gòu)(20°＜2

＜90°，掃描速度10°/min，步長(zhǎng)0.02°)。將LSFNi粉體壓成20 mm×5 mm×3 mm的長(zhǎng)條并在1400 ℃下燒結(jié)5 h得到致密的電極條，采用直流四端子法測(cè)試電極條的電導(dǎo)率。為了研究LSFNi 材料對(duì)CO 的催化活性，將LSFNi/LSGM/LSFNi 對(duì)稱電池放到CO 氣氛下測(cè)試不同溫度下的電化學(xué)阻抗譜，得到對(duì)稱電池的極化電阻。為了研究對(duì)稱電池以CO 為燃料時(shí)的功率輸出，采用DAD-87 銀膠將對(duì)稱電池密封到氧化鋁管一端，當(dāng)電池加熱到850 ℃時(shí)保溫2 h后分別在陽(yáng)極內(nèi)通入H

或CO，流速為100 mL/min，陰極暴露在靜態(tài)空氣中。采用電化學(xué)工作站測(cè)試電池在700～850 ℃下的

-

曲線和開路電壓下的電化學(xué)交流阻抗譜。采用電子負(fù)載研究電池在600 mA/cm

放電電流下的運(yùn)行穩(wěn)定性，記錄電池電壓隨時(shí)間的關(guān)系。

2.3 對(duì)稱電池極化電阻

圖4所示是LSFNi電極條在空氣和5%H

-Ar下的電導(dǎo)率隨溫度的變化?？諝鈼l件下LSFNi的電導(dǎo)率在650 ℃以下隨著溫度的升高而增加，電導(dǎo)率與溫度符合Arrhenius 等式，說(shuō)明是小極化子導(dǎo)電機(jī)理。當(dāng)溫度超過(guò)650 ℃時(shí)電導(dǎo)率隨著溫度的升高逐漸降低，主要是由于高溫下材料中晶格氧溢出，形成了大量的氧空位

。同時(shí)在材料內(nèi)部留下自由電子，自由電子與電子空穴結(jié)合[式(1)]，降低材料中載流子的濃度。這兩種方式共同作用導(dǎo)致材料在高溫下的電導(dǎo)率降低。但是在整個(gè)溫度范圍內(nèi)材料的電導(dǎo)率都大于100 S/cm，滿足SOFC 陰極材料的使用要求

。

2.4 單電池性能及穩(wěn)定性

將LSFNi 粉 體 與Gd

Ce

O

(GDC, fuel cell materials)按質(zhì)量比7∶3 混合均勻后加入適量含有10%乙基纖維素的松油醇溶液，在瑪瑙研缽中研磨1 h 得到電極漿料。采用絲網(wǎng)印刷法將電極漿料對(duì)稱的印刷到LSGM電解質(zhì)兩側(cè)，干燥后放到馬弗爐中1000 ℃燒結(jié)2 h 得到對(duì)稱電極。電極的有效活性面積為0.26 cm

。

2014年，常州市主城區(qū)運(yùn)北片防洪節(jié)點(diǎn)工程建成投運(yùn)，區(qū)域內(nèi)主要河道具備了新的調(diào)水引流工程格局，為常州市主城區(qū)河道暢流活水方案研究創(chuàng)造了基礎(chǔ)條件。常州市逐步開展流域、區(qū)域、主城區(qū)“暢流活水”方案研究，目前已經(jīng)完成了主城區(qū)暢流活水的總體方案，重要節(jié)點(diǎn)工程正在抓緊開展實(shí)施，預(yù)計(jì)在2020年初步發(fā)揮效益。屆時(shí)，水質(zhì)總體由現(xiàn)狀的Ⅴ類、劣Ⅴ類提升至Ⅳ類及以上，滿足景觀水體要求，部分指標(biāo)Ⅲ類，水體質(zhì)量全面提升。

（五）缺少有效的績(jī)效評(píng)價(jià)和責(zé)任追究制度。目前，基本建設(shè)投資制度規(guī)范絕大部分都以規(guī)定投資運(yùn)行的程序性規(guī)范為主，側(cè)重于事前、事中，缺少項(xiàng)目完工后的績(jī)效評(píng)價(jià)。同時(shí)，對(duì)涉及各方主體的權(quán)責(zé)規(guī)定不明確，沒有嚴(yán)格的責(zé)任條款，尤其缺少對(duì)不合理決策的問責(zé)機(jī)制，難以起到對(duì)違法違規(guī)行為的制約作用。一些領(lǐng)導(dǎo)干部輕率決策，甚至繞過(guò)審批流程，導(dǎo)致“半拉子”工程、豆腐渣工程等嚴(yán)重后果，卻沒有受到行政追責(zé)，一定程度上縱容了違法違紀(jì)情況的發(fā)生。

電池的極化電阻是阻抗譜在橫軸上的截距，也即是高頻電阻

和低頻電阻

的總和。當(dāng)氫氣為燃料時(shí)，對(duì)稱電池在850、800、750和700℃下的極化電阻分別為0.47、0.69、1.18 和2.36 Ω·cm

。而當(dāng)CO為燃料時(shí)，電池在相同溫度下的極化電阻分 別 為0.64、1.01、1.83 和3.82 Ω·cm

。說(shuō) 明LSFNi電極對(duì)H

具有更高的催化活性。一般認(rèn)為電池高頻部分和低頻部分的極化電阻分別對(duì)應(yīng)電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程和氣相的擴(kuò)散吸脫附過(guò)程。通過(guò)進(jìn)一步分析高頻和低頻的阻抗可知，氫氣條件下

和

都比CO 條件下的小。因此CO 電化學(xué)氧化的電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程和氣相吸脫附過(guò)程都比H

困難，這一現(xiàn)象與文獻(xiàn)中的報(bào)道一致

。因此CO為燃料時(shí)電池的電化學(xué)性能比H

條件下低的原因主要是由較慢的CO電化學(xué)轉(zhuǎn)化的電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程和CO在電極表面的吸脫附過(guò)程引起的。需要注意的是在兩種燃料氣氛下，800 ℃時(shí)的低頻部分電阻比850 ℃下的要略低，這可能是由于在850 ℃時(shí)LSFNi材料表面原位生成的Ni-Fe 合金改善了燃料在電極表面的吸脫附過(guò)程

。

圖7 是對(duì)稱電池在CO 下的短期運(yùn)行穩(wěn)定性。在850 ℃和600 mA/cm

的放電電流下，電池的電壓從0.719 V 衰減到0.657 V，電池的衰減速率約為0.003 V/h。LSFNi材料在CO燃料下表現(xiàn)出一定的穩(wěn)定性，說(shuō)明LSFNi氧化物是一種很有應(yīng)用前景的對(duì)稱電極材料。

3 結(jié) 論

采用溶膠凝膠法制備了La

Sr

Fe

Ni

O

(LSFNi)電極粉體，在1100 ℃下煅燒10 h后獲得了純相的LSFNi鈣鈦礦材料。LSFNi材料在空氣下的最大電導(dǎo)率達(dá)到261 S/cm。在還原氣氛下材料的電導(dǎo)率隨著溫度的升高而增加，850 ℃時(shí)電導(dǎo)率達(dá)到0.85 S/cm。 以LSFNi-GDC 為 復(fù) 合 電 極，LSGM 為電解質(zhì)組裝成LSFNi-GDC/LSGM/LSFNi-GDC 對(duì)稱電池。850 ℃時(shí)對(duì)稱電池在CO 下極化電阻僅僅0.19 Ω·cm

。以CO 為燃料時(shí)對(duì)稱電池850、800、750和700 ℃下的電池的最大功率密度分別達(dá)到470、288、196和130 MW/cm

。此外對(duì)稱電池在600 mA/cm

的放電電流密度下具有良好的運(yùn)行穩(wěn)定性。

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