裂變徑跡技術及其地質應用

楊 莉， 袁萬明， 洪樹炯， 馮子睿

(中國地質大學(北京)，科學研究院，北京 100083)

0 引言

近年來，以裂變徑跡(fission track，F(xiàn)T)技術為代表的低溫熱年代學被越來越多地運用于地球科學的相關研究中，為特提斯邊緣重建及還原新生代演化歷史提供了新的手段[1]。由于在正斷層錯動過程中，下盤相對于上盤滑動，遭受剝露并冷卻，因此可以根據(jù)下盤巖石的冷卻年齡來估計斷層滑動的時代。相對傳統(tǒng)研究方法，裂變徑跡技術可以有效、直接地約束下盤巖石的冷卻歷史[2]。在礦床學研究中，裂變徑跡技術填補了由于流體中缺乏熱液礦物不能進行熱液活動的研究空白，提供了成礦期次與熱液運移過程的量化分析,尤其是在金礦和斑巖礦床的保存潛力研究中表現(xiàn)出了更大優(yōu)勢； 結合區(qū)域地熱場變化特征，裂變徑跡技術可以構建造山帶隆升-剝蝕速率的時空格架，為造山運動的地殼生長及物質循環(huán)過程、地形地貌演化提供重要參考[3]。隨著近幾年測試技術的完善與退火模型研究的不斷深入，結合三維熱動力模型對高原地形起伏和變形的反演，裂變徑跡熱年代學涉及的研究范圍更為廣泛，為火山噴發(fā)、河流下切作用的厘定提供了可靠方法[4-5]。但是，目前對礦物內部徑跡退火機制的認識相對有限，同一礦物或是不同礦物之間的退火動力學機制存在差異，熱歷史模擬中地溫梯度的假設性設定以及活躍造山帶中的取樣密度等，都會導致數(shù)據(jù)解釋出現(xiàn)不確定性，使裂變徑跡技術的應用面臨挑戰(zhàn)。本文簡述了裂變徑跡技術的基本原理，在前人研究的基礎上分析了礦物退火機制對數(shù)據(jù)解釋的影響，以期為合理的數(shù)據(jù)解釋提供參考。

1 裂變徑跡技術簡介

在20世紀30年代，物理學家發(fā)現(xiàn)當受到中子轟擊時，U元素(圖1(a))能自發(fā)發(fā)生裂變，分裂成2種較輕的產(chǎn)物，并釋放大量能量使得其向相反方向高速運動(圖1(b))。裂變過程中由于裂變子體帶有很強的正電，因此裂變子體可穿過周圍介質，在固態(tài)探測器上產(chǎn)生一條狹長的“損傷痕跡”，這條輻射損傷痕跡被稱為裂變徑跡(圖1(c))。

圖1 238U原子發(fā)生裂變示意圖

裂變徑跡按形成機制分為2種類型: 一種稱為自發(fā)裂變徑跡，是U原子核按一定速率自發(fā)地發(fā)生裂變，并由含U礦物本身或在周圍礦物中記錄下來的輻射損傷痕跡； 另一種稱為誘發(fā)裂變徑跡，是U原子核在外來中子照射下發(fā)生裂變而在礦物本身和外加探測器中產(chǎn)生的輻射損傷痕跡[6]。由表1可知，由于其他同位素在自然界的豐度太低或半衰期太長，因此無法產(chǎn)生足夠的徑跡，一般在礦物中觀察到的徑跡幾乎全部是238U裂變的產(chǎn)物。徑跡會隨時間不斷積累，這就是裂變徑跡測年的理論基礎。統(tǒng)計和測量徑跡可確定地質樣品的年齡，這屬于放射性同位素測年的范疇，是地質年代學的重要組成部分。

表1 形成自發(fā)徑跡的天然同位素豐度及半衰期[7]

在裂變徑跡技術的發(fā)展過程中，出現(xiàn)了多種測量238U自發(fā)裂變徑跡密度的實驗方法[8-9]。裂變徑跡非常狹長，鋯石和磷灰石的初始徑跡寬度分別為11 μm和16 μm，因此需要一定手段增大徑跡的寬度，使其可在顯微鏡下被觀察和統(tǒng)計。多數(shù)情況下，由于直接測量相關參數(shù)的難度較大，外探測器法將熱中子輻照誘發(fā)的235U裂變徑跡的徑跡密度作為替代，直接分析母體的238U裂變徑跡，其分析速度快，隨著LA-ICP-MS技術的逐步改進和成本降低，該技術成為了裂變徑跡測試的主流方法。隨著技術的進步，目前裂變徑跡測年已不僅局限于地球樣品，也可用于研究分析月球及隕石樣品[10-12]。

礦物內部裂變徑跡的退火過程是復雜的非線性動力學過程，即徑跡并不總是穩(wěn)定存在的，隨著溫度的升高，徑跡長度會逐漸減少甚至消失，退火程度通常用徑跡長度與未退火長度的比值，或徑跡密度與未退火徑跡密度的比值表示，這為裂變徑跡測年技術在地質學領域的應用提供了新的手段。礦物的徑跡記錄了地質樣品經(jīng)歷的低于封閉溫度的熱歷史信息，反映了樣品經(jīng)歷的溫度變化過程(圖2)。

圖2 礦物晶體中徑跡從形成到消失示意圖

2 礦物徑跡退火特性及數(shù)據(jù)解釋

多數(shù)礦物由于U含量過低無法有效識別徑跡，且在U、Th衰變的反沖損傷效應下其晶體結構被破壞，徑跡識別難度大。目前裂變徑跡分析以磷灰石、鋯石、榍石等副礦物為主。磷灰石與榍石的徑跡蝕刻和樣品處理相對簡單，由于處理工藝復雜，目前對于鋯石裂變徑跡的研究還較少[13-14]。磷灰石是地殼中常見的含磷礦物，對其裂變徑跡的使用最為普遍，在斷層[15]、沉積盆地[16]、克拉通內部、裂谷邊緣[17]、礦床[18]等不同環(huán)境中都有很多成功應用。目前對于磷灰石裂變徑跡技術的爭議主要集中在數(shù)據(jù)解釋以及數(shù)據(jù)質量的判別，以及如何結合熱歷史進行合理的地質解釋等。天然磷灰石中U含量約為1～200 ppm，其中U含量對磷灰石裂變徑跡的影響較大，磷灰石中的自發(fā)裂變徑跡由238U核裂變產(chǎn)生，由于238U/235U在大多數(shù)天然礦物中為固定值，因此235U則經(jīng)常被用來測量磷灰石顆粒中的238U含量，并用于礦物內誘發(fā)徑跡的研究。

礦物中的徑跡并非長期穩(wěn)定地保存在礦物內部，隨著溫度升高徑跡密度會逐漸減小，徑跡長度變短甚至消失，即礦物的退火特性。徑跡退火特性受多種因素影響，目前研究表明溫度和時間是引起礦物退火的主要因素，其中溫度對徑跡退火的影響最先被研究者們認識到，并被成功地運用于熱年代學的研究中[19]。此外，磷灰石的礦物成分對其退火特性也有影響，如富Cl磷灰石比富OH和富F磷灰石具有更強的抗退火性，即退火速率較慢，封閉溫度相對更高[14]； 結晶各向異性與磷灰石的DPar值都是影響磷灰石退火的重要機制。磷灰石退火模型的研究相對成熟，而鋯石的徑跡退火機制由于還沒形成統(tǒng)一的模型，在應用上受到了一定的制約。

礦物晶體受到高溫效應影響后，其原有徑跡會縮短，而此時新的未退火徑跡不斷形成，因此徑跡長度變化可以為熱歷史提供有價值的熱史信息。徑跡的長度分布可以從未退火的單峰式分布到雙峰式的短徑跡分布模式； 快速冷卻到低溫并長期滯留在低溫階段的樣品徑跡長度接近14.5 μm，為磷灰石的最大裂變徑跡長度，呈現(xiàn)出獨特的長徑跡分布模式，而具有復雜再加熱歷史的樣品可能出現(xiàn)混合、歪斜或雙峰式的徑跡分布模式，具體的長度分布模式取決于樣品經(jīng)歷的熱歷史[20]。

鋯石裂變徑跡常用于構造活動期次的限定與演化研究[21-22]，恢復物源區(qū)沉積歷史，合理的數(shù)據(jù)解釋可以進一步闡明鋯石的退火機制。Fleischer等[23]在1965年首次發(fā)表了鋯石徑跡退火數(shù)據(jù)，但當時僅識別出完全退火、部分退火和未退火3種徑跡類型，結合地質推測，他們預測部分退火帶的溫度下限高于350 ℃，退火時間為1 Ma； Krishnaswami等[24]對實驗結果使用了相似的分類，并估計退火帶邊界溫度低于310 ℃，但是這個結果存在爭議?；谀壳坝邢薜耐嘶饠?shù)據(jù)，鋯石的部分退火帶溫度范圍較寬，如170～390 ℃[25]、200～300 ℃[26]等。

除了構造反轉引起的部分退火帶抬升[27]，采用巖心樣品的鋯石退火機制研究幾乎沒有發(fā)現(xiàn)能夠引起完全退火的溫度(>300 ℃)。Rahn等[28]提出應考慮U、Th衰變累積損傷對裂變徑跡穩(wěn)定性的影響，通過比較其他造山帶礦物的同位素年齡，為鋯石徑跡穩(wěn)定性提供約束。在碎屑鋯石中，由于鋯石來源的差別以及輻射損傷的影響，碎屑鋯石的徑跡長度測量較為復雜，而252Cf輻照無法很好地在密度較大的鋯石中植入長徑跡。Yamada等[29]提出可以采用重核輻照和人工壓裂的方式增加可測量的封閉徑跡數(shù)量。在鋯石中，非裂變晶格損傷的某些成分被認為是導致顏色變化的原因，這種變化在地質時間尺度上持續(xù)的溫度高于裂變徑跡[30]，可提高蝕刻速率或降低對裂變徑跡退火的抵抗力[26]。在實驗室環(huán)境下，發(fā)生退火的最初階段中輻射損傷較輕的鋯石的蝕刻速率大幅降低，研究者們將這歸因于α-反沖損傷效應的消除，同時大部分的α-反沖損傷在鋯石徑跡形成之前就已經(jīng)退火，但最后的殘余損傷會持續(xù)到更高的溫度[31]。鋯石的蝕刻比磷灰石難度大，通常需要在210～250 ℃下用KOH-NaOH混合液蝕刻數(shù)小時甚至數(shù)天，需要多次蝕刻對鋯石退火機制的研究造成了一定的困難。

綜合目前的研究來看，對于磷灰石退火機制的研究較為完善，對于鋯石退火機制的研究相對有限，但鋯石在蝕刻和退火行為的各向異性上和磷灰石具有相似性，而兩者的退火機制則存在很大差異。磷灰石中存在很多“空位”或“孔隙”，鋯石中則充填有非晶質物質，磷灰石在遠高于蝕刻溫度并不再顯示徑跡的退火條件下(700 ℃下2 h)，仍存在明顯的輻射損傷，而鋯石的退火溫度與其蝕刻顯示徑跡的溫度是一致的，推測鋯石退火可能是通過消除晶格缺陷來完成，而磷灰石退火是在高表面能及高擴散率聯(lián)合驅動下實現(xiàn)的[32-33]。

鋯石裂變徑跡的封閉溫度約(240±50) ℃，冷卻速率為15 ℃/Ma，可用來約束溫度較高的熱年代學事件[34]。鋯石的退火效應需要比磷灰石更高的溫度及鉆孔深度，在維也納盆地溝的巖心樣品中，在溫度高達197 ℃的環(huán)境下，徑跡平均長度為10.5 μm，僅觀測到輕微的徑跡長度縮短[27]； Hasebe等[35]報道了日本南部及中部巖心樣品的鋯石退火情況，發(fā)現(xiàn)在1 Ma的時間尺度下，只有少數(shù)鋯石徑跡發(fā)生退火，其中一個巖心樣品的鋯石在205 ℃下裂變徑跡略微縮短(平均長度為9.8 μm)，另一個鉆孔樣品中的鋯石在200 ℃下徑跡縮短(平均長度為10.5 μm)。對Durango磷灰石與Fish Canyon磷灰石來說，其平均自發(fā)徑跡的長度要短于誘發(fā)徑跡，F(xiàn)ish Canyon磷灰石平均自發(fā)徑跡長度比誘發(fā)徑跡長度短6%，而Durango磷灰石則短了約11%。由于在地球溫度下的退火長度對鋯石來說可以忽略不計，因此難以區(qū)分鋯石近地表自發(fā)徑跡的長度與誘發(fā)徑跡的長度(表2)。

表2 磷灰石與鋯石典型自發(fā)徑跡和誘導徑跡長度

由于鋯石徑跡蝕刻受到α-粒子反沖損傷效應的影響，鋯石徑跡長度的測量相對復雜。Kasuya等[42]對自發(fā)徑跡密度不同的多個鋯石樣品的自發(fā)裂變徑跡進行了1 h的退火實驗，發(fā)現(xiàn)其退火速率間不存在明顯差異。但也有研究指出，鋯石中的U含量和徑跡年齡之間存在明顯的負相關，表明隨著輻射損傷的增強，鋯石退火能力隨之降低[43]。近年來，對鋯石退火特性的研究成果相繼發(fā)表，但鑒于現(xiàn)有的實驗數(shù)據(jù)，盡管可以結合拉曼光譜對輻射損傷效應進行量化，考慮不同損傷類型以不同的速率退火，實驗室數(shù)據(jù)的退火模型在實際的地質運用中未必有效，因此鋯石裂變徑跡的數(shù)據(jù)解釋需要根據(jù)具體的地質背景考慮其退火特性。

磷灰石相對于鋯石更易退火，特別是在地殼上部數(shù)千米的溫度下。因此，裂變徑跡年齡往往與樣品的形成時代無關，而與其后期演化歷史有關。值得引起注意的是，實驗室退火實驗可以消除由U、Th衰變造成的晶格中累積的α-粒子反沖損傷效應，這對磷灰石幾乎沒有影響(可能是因為α-粒子反沖損傷效應未在磷灰石中保存下來)，但對鋯石和榍石來說，其蝕刻特性可能會發(fā)生重大改變，使多晶粒策略的主要優(yōu)勢之一失效。

3 裂變徑跡技術的地質應用

3.1 約束成礦時代： 以哈日扎—哈龍休瑪?shù)V區(qū)為例

如何確定熱液礦床的成礦年齡和成礦時代，是當今世界找礦研究的前沿問題。成礦時代的不確定性嚴重制約了成礦規(guī)律、礦床成因、遠景預測以及成礦與構造熱事件關系的研究。裂變徑跡熱年代學作為一種新的技術方法，在確定礦化年齡和時代方面具有一定的優(yōu)勢，將裂變徑跡技術應用于熱液礦化是一項新的嘗試。由于裂變徑跡在晶格中進行退火，徑跡的穩(wěn)定性除溫度外不受其他因素影響，因此裂變徑跡熱年代學非常適合記錄礦床形成的開放系統(tǒng)或封閉系統(tǒng)中發(fā)生的熱事件。重建熱事件歷史，反映熱事件溫度和時間的變化關系是裂變徑跡方法的優(yōu)勢[44]。

Feng等[45]采用鋯石、磷灰石裂變徑跡分析和磷灰石(U-Th)/He定年法約束了青藏高原北部東昆侖哈日扎—哈龍休瑪?shù)V區(qū)礦體的剝蝕歷史，揭示該地區(qū)自中生代初以來經(jīng)歷了3個冷卻階段，厘定了各階段的冷卻速率和剝蝕量，對礦區(qū)的剝蝕歷史進行了定量研究(圖3)。

圖3 哈日扎—哈龍休瑪?shù)V區(qū)的礦床熱歷史重建[45]

3.2 剝蝕隆升研究： 以黃山與阿爾泰山為例

隆升剝蝕速率是大陸動力學研究的重要內容，其理論基礎之一為： 在穩(wěn)定大陸地殼內部，溫度隨深度的增加而上升，因此通過樣品的T-t軌跡可以反演地質體相對于地表的運動情況。當隆升剝蝕由構造運動引起時，熱年代學數(shù)據(jù)可以約束地殼運動的動力學過程； 當隆升剝蝕由正常的風化作用引起時，熱年代學數(shù)據(jù)則可以揭示造山帶中的沉積過程。裂變徑跡技術在造山帶、地貌演化和盆山耦合等研究領域發(fā)揮了重要作用，尤其是在造山帶增生、隆升冷卻-剝露演化歷史研究中，通過有效反演造山帶增生造山期間的巖漿熱作用過程，以及陸內演化期間地殼巖石的T—t軌跡與隆升剝蝕歷史，對構造熱事件的時限、期次、山脈的隆升剝蝕速率乃至造山作用對氣候、環(huán)境的影響都可以作出定量化的約束，就單個樣品而言，計算隆升剝蝕歷史主要依靠冷卻速率(dT/dt)與假設的地溫梯度(γ)，即剝蝕速率dz/dt≈(1/γ)(dT/dt)，冷卻速率可由同一樣品中不同礦物、不同同位素體系之間的封閉溫度差和年齡差求得。對于地質過程中勻速單調冷卻的樣品，同位素體系所記錄的年齡值代表其溫度下降至有效封閉溫度以下后至今的時間。因此，在已知礦物同位素年齡值和有效封閉溫度的前提下，假定研究區(qū)古地溫梯度為一定值，結合冷卻速率即可對地質體隆升剝蝕過程進行定量化約束。年齡-高程法要求在同一地質體的不同高程處采集系列樣品，選擇相同礦物與相同測年方法，將高程差作為剝露差，以獲得年齡和高程之間的關系。該方法巧妙地回避了古地溫梯度，但要求樣品間的水平距離要盡可能小，以消除地形對地下等溫面形狀的影響。袁萬明等[46]應用裂變徑跡技術研究黃山地質公園景區(qū)的隆升與剝露歷史,揭示其演變機理，獲得的磷灰石裂變徑跡結果與區(qū)內形成的多級古剝蝕面的構造隆升剝蝕作用有關，且不同地段差異隆升明顯(圖4)。

圖4 黃山巖體剝蝕隆升研究實例[46]

Yuan等[47]運用磷灰石裂變徑跡對中國新疆北部阿爾泰山的剝蝕歷史進行分析，厘定了從中生代到新生代的冷卻事件，認為自北向南開始隆升的時間漸早,這可能與隆升剝蝕主要受西伯利亞板塊向南西擠壓作用的控制有關，用裂變徑跡技術限定的阿爾泰山的隆升剝蝕歷史和準格爾盆地的沉積歷史之間具備良好的對應關系(圖5)。

圖5 阿爾泰山與準噶爾盆地熱歷史與埋藏史對比[47]

3.3 沉積盆地熱史恢復： 以準噶爾盆地為例

沉積盆地周緣基巖礦物所保留的繼承性裂變徑跡可用來追溯物源信息，結合盆地中地層序列、鏡質體反射率等古溫標，重建構造-熱演化歷史。盆地熱史分析是研究盆嶺形成演化過程中不同時期古地溫場和巖石熱歷史的有效手段，可為盆地形成演化的深部過程研究提供重要信息。磷灰石裂變徑跡分析在盆地分析及油氣資源評價方面具有重要地位，其退火溫度(60～120 ℃)幾乎與生油窗溫度一致，因此被廣泛應用于盆地古地溫場與成油研究[48]。值得注意的是，富Cl磷灰石的退火速率往往比富F磷灰石慢，故其完全退火溫度較富F磷灰石略高，這一特性對識別沉積盆地中不同來源的磷灰石至關重要。在實際熱史模擬中,往往結合多項低溫熱年代學參數(shù)和等效鏡質體反射率進行多參數(shù)耦合模擬,可以相互約束和驗證。邱楠生等[49]利用鏡質體反射率、磷灰石裂變徑跡古溫標等參數(shù)，對多個單井進行耦合模擬，得到準噶爾盆地各構造單元的平均地溫梯度演化結果，表明盆地6個主要構造單元的地溫梯度演化存在差異： 盆地南緣地溫梯度最低而東部隆起區(qū)的地溫梯度最高。不同的熱演化歷史導致了烴源巖演化生烴的差異，造就了盆地不同的油氣勘探前景(圖6)。

圖6 準噶爾盆地不同構造單元地溫梯度演化模擬[49]

3.4 裂變徑跡技術的其他地質應用

Green等[50]對格陵蘭東部詹姆森島侏羅紀巖心樣品中的磷灰石開展了裂變徑跡測年，認為這些現(xiàn)代處于海拔200 m附近的沉積物，在裂谷期后的熱沉降期間，自最大埋藏以來至少抬升了3 km。Tagami[51]提出斷層運動時的摩擦作用使得巖石存在“再加熱”過程，因此必定產(chǎn)生溫度的變化，可以反映構造應力狀態(tài)的時空變化，這對評價活動斷層系統(tǒng)相關的地震活動起著關鍵作用。將裂變徑跡分析與其他低溫熱年代學相結合，可以揭示地殼上層深成巖和變質巖的熱演化過程。相關研究被應用于大別—蘇魯超高壓-高壓變質帶[52]以及阿爾卑斯超高壓-高壓變質帶的研究中[53]。沉積盆地內保存的碎屑礦物是解讀盆地相關地質信息最有效的工具，裂變徑跡分析可用來限制沉積年齡，并根據(jù)盆地的位置、年代學信息、碎屑礦物的物質成分與組成等信息，構建沉積物的來源與演化過程。碎屑礦物的裂變徑跡研究在我國松遼盆地、柴達木盆地以及蘭州盆地等均取得了良好進展[54-56]。此外，以往的裂變徑跡研究主要注重地質熱歷史和隆升作用過程，而缺乏對剝露作用和剝蝕程度的定量研究，研究礦床的隆升剝露，以及成礦后礦體保存變化的特點和分布規(guī)律，是近年來裂變徑跡技術應用的另一個方向[57]，在我國膠西北新城金礦床，甘孜—理塘金成礦帶以及土屋—延東礦區(qū)都有良好的示范成果。

4 結論

(1)目前磷灰石的退火機制研究相對成熟，而鋯石退火的相關影響因素及機制研究仍需要進一步加強，基于實驗室研究得到的退火特性為理想條件下的模型，數(shù)據(jù)解釋中應參照地質背景。

(2)近年來裂變徑跡技術的應用研究主要集中在造山帶隆升剝蝕的定量化約束上，對礦床后期改造及沉積盆地的相關研究較為薄弱，加強該方面的相關研究將是未來裂變徑跡技術的重要發(fā)展方向。

(3)目前裂變徑跡研究與應用主要集中于磷灰石和鋯石2種礦物，今后應重視其他礦物的相關研究，進一步深化和發(fā)揮裂變徑跡年代學的作用。