尹詩(shī)琪 王冬冬 張 澤 柴 華
(1. 長(zhǎng)江大學(xué)工程技術(shù)學(xué)院 湖北荊州 434020; 2. 湖北文理學(xué)院 湖北襄陽(yáng) 441053; 3. 渤海鉆探油氣合作開發(fā)分公司 天津 300457)
天然氣水合物,簡(jiǎn)稱水合物,是由水和天然氣在高壓低溫環(huán)境條件下形成的冰態(tài)、結(jié)晶狀籠形化合物,通常分為Ⅰ、Ⅱ和H型[1-3]。作為一種理想的新能源,水合物廣泛賦存于海洋大陸架和永久凍土區(qū),以新生代細(xì)粒海洋砂質(zhì)沉積層中的甲烷水合物(Ⅰ型)分布最廣、儲(chǔ)量最大[4-5]。2017年、2020年中國(guó)先后兩次成功在南海神狐的該類儲(chǔ)層中進(jìn)行了試開采,創(chuàng)造了“產(chǎn)氣總量86.14萬(wàn)m3、日均產(chǎn)氣量2.87萬(wàn)m3”兩項(xiàng)新的世界紀(jì)錄[6-9],水合物產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程加速。然而,根據(jù)商業(yè)化開采的經(jīng)濟(jì)指標(biāo),這兩次試采的產(chǎn)量遠(yuǎn)未達(dá)標(biāo)。未來(lái)如何順利實(shí)施水合物商業(yè)化開發(fā),準(zhǔn)確地產(chǎn)能預(yù)測(cè)、高效的開采工藝、科學(xué)的儲(chǔ)層滲透率改造措施與增產(chǎn)制度,這些都十分依賴水合物儲(chǔ)層滲透率的準(zhǔn)確、快速預(yù)測(cè)。
當(dāng)前在現(xiàn)場(chǎng)主要是對(duì)核磁測(cè)井、地層壓力測(cè)試等測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行刻度,進(jìn)而獲得連續(xù)的滲透率曲線,用于水合物儲(chǔ)層滲透率的評(píng)價(jià)[10]。含水合物沉積物滲透率的實(shí)驗(yàn)研究,是水合物研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)之一,目前已有大量相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究。如Minagawa等[11]在砂中人工合成了水合物并進(jìn)行單相水滲流實(shí)驗(yàn),通過(guò)核磁共振技術(shù)結(jié)合理論模型,驗(yàn)證了滲透率值的準(zhǔn)確性。Konno等[12]采用恒定流速法,對(duì)日本南海海槽東部不同粒徑的含水合物砂質(zhì)沉積物樣品進(jìn)行滲流實(shí)驗(yàn),并對(duì)比相應(yīng)層位的測(cè)井解釋結(jié)果,發(fā)現(xiàn)絕對(duì)滲透率與沉積物粒度表現(xiàn)出強(qiáng)烈的相關(guān)性。Marinakis 等[13]對(duì)含水合物海底火山泥質(zhì)沉積物進(jìn)行恒壓水驅(qū)滲流實(shí)驗(yàn),定量評(píng)價(jià)了飽和度對(duì)滲透率的影響,并發(fā)現(xiàn)水合物分解前后沉積物的滲透率保持在同一數(shù)量級(jí)。劉樂(lè)樂(lè) 等[14]運(yùn)用瞬態(tài)壓力脈沖法對(duì)含水合物粉細(xì)砂進(jìn)行了滲透性測(cè)試,驗(yàn)證了該方法的可靠性。然而,目前尚未獲得公認(rèn)的適用于海洋細(xì)粒砂質(zhì)水合物儲(chǔ)層滲透率的預(yù)測(cè)模型。因此,本文擬通過(guò)含二氧化碳和四氫呋喃水合物沉積物(分別模擬Ⅰ和Ⅱ類水合物)滲透率測(cè)試和CT掃描結(jié)果,對(duì)比當(dāng)前主流滲透率預(yù)測(cè)模型的計(jì)算值,建立快速、準(zhǔn)確評(píng)價(jià)細(xì)粒砂質(zhì)水合物儲(chǔ)層滲透率的預(yù)測(cè)模型。
本次實(shí)驗(yàn)使用儀器主要有特制的含水合物沉積物滲透率測(cè)量系統(tǒng)(測(cè)試壓力:0~40 MPa,溫度:-40 ℃~40 ℃),其主要包含滲透率測(cè)試模塊和TDR飽和度測(cè)試模塊(圖1)、X射線CT、擊實(shí)器、電子天平(稱量沉積物)等;實(shí)驗(yàn)材料有濃度為99.9%的二氧化碳(CO2)、四氫呋喃(THF)溶液(THF與水按質(zhì)量比19∶81配制)、蒸餾水;中國(guó)IOS標(biāo)準(zhǔn)砂(購(gòu)買自廈門ISO標(biāo)準(zhǔn)砂有限公司),其粒徑級(jí)配參照了中國(guó)南海北部陸坡細(xì)粒砂質(zhì)水合物儲(chǔ)層沉積物[15](級(jí)配曲線如圖2所示)。
圖2 細(xì)粒砂巖試樣和中國(guó)南海GMGS2航次水合物巖心沉積物的粒徑分布曲線Fig.2 Grain size distribution curves of fine-grained sandstone samples and hydrate core sediments from continental slope in the northern South China Sea
注:G為氣體鋼瓶;W1和W2為供水箱;C為飽和罐;D為真空泵;B為背壓閥;F1、F2和F3為高壓平流泵;S為沉積物樣品;H為沉積物夾持器 (φ39.1*80 mm);TDR為探針;J1和J2為標(biāo)準(zhǔn)水箱;K為恒溫水浴箱;L為恒溫氣浴箱;P為壓力傳感器;ΔP為差壓傳感器;T為溫度傳感器;V為閥門。
1) 檢驗(yàn)裝置的氣密性。整體試壓10 MPa,裝置24 h內(nèi)壓降小于0.2 MPa,表明裝置氣密性良好。
2) 裝樣。①清洗反應(yīng)釜:用蒸餾水清洗反應(yīng)釜,直至反應(yīng)釜無(wú)大股水珠出現(xiàn),表示清洗干凈;②烘干沉積物樣品;③制作樣品:稱取一定量的干燥沉積物(m砂=(1-φ)×V夾持器×2ρiso標(biāo)準(zhǔn)砂),填入沉積物夾持器中,孔隙度分別控制在0.37、0.39、0.41。
3) 生成水合物。參考水合物相平衡條件[1],控制循環(huán)凍融箱溫度保持在2 ℃左右,沉積物壓力維持在8 MPa,生成CO2水合物(本實(shí)驗(yàn)裝置中的水合物制備部分可采用溶氣水在沉積物中循環(huán)滲透的方法,代替氣體分子在水中擴(kuò)散,快速制備水合物均勻分布的沉積物試樣),THF水合物生成時(shí)的降溫流程為保持-5 ℃ 24小時(shí),而后上升1 ℃,以保證THF溶液完全轉(zhuǎn)化為水合物。
4) 在液氮中轉(zhuǎn)移已合成好的水合物沉積物試樣,進(jìn)行X射線掃描。
5) 使用水合物時(shí)域反射技術(shù)(TDR)測(cè)試樣品飽和度。
6) 基于達(dá)西定律測(cè)量滲透率,設(shè)置流量1 mL/min,圍壓高于孔壓0.3~0.5 MPa。
本實(shí)驗(yàn)擬通過(guò)測(cè)試系統(tǒng)同時(shí)獲得水合物沉積物的飽和度和滲透率數(shù)據(jù),用于構(gòu)建預(yù)測(cè)模型。其中對(duì)水合物沉積物的飽和度,采用時(shí)域反射技術(shù)(TDR)測(cè)量,通過(guò)TDR獲得介電常數(shù),計(jì)算含水量,從而得到飽和度。實(shí)驗(yàn)中TDR探針標(biāo)定結(jié)果如表1所示,基于Wright 等和卜慶濤等人的研究[16-17],擬合的介電常數(shù)與含水量的關(guān)系式為
表1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)TDR標(biāo)定計(jì)算Table 1 TDR calibration calculation in this experiment
θ=-1.175+0.105 1ε-2.563×10-3ε2+
2.187×10-5ε3
(1)
式(1)中:ε為介電常數(shù);θ為含水量。
裝樣控制的含水合物沉積物孔隙度為φ,則水合物飽和度(Sh)計(jì)算式如下:
(2)
由式(1)和(2)計(jì)算的試樣飽和度,以及實(shí)測(cè)的滲透率結(jié)果詳見(jiàn)表2。
表2 滲透率實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 2 Experimental results of permeability
實(shí)際中,由于水合物在孔隙空間中的增長(zhǎng)而導(dǎo)致的滲透率降低,對(duì)與這些過(guò)程相關(guān)的時(shí)間尺度具有重要的控制作用[10], 這種效應(yīng)通常用歸一化滲透率Kr 來(lái)定量表示,其定義為含水合物沉積物的滲透率K(Sh)與不含水合物的沉積物初始滲透率K0之比。選取已有滲透率預(yù)測(cè)理論模型(表3),將本文實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果與利用理論模型計(jì)算結(jié)果先做歸一化處理,而后進(jìn)行對(duì)比分析,最終獲得擬合模型。
CT掃描結(jié)果表明:飽和度為0~37.8%的含CO2細(xì)粒砂質(zhì)水合物沉積物,其水合物主要生長(zhǎng)在沉積物內(nèi)部孔隙的孔壁之上;而飽和度為10%~35%的含THF細(xì)粒砂質(zhì)水合物沉積物,水合物以孔隙填充型為主(圖3),它們分別對(duì)應(yīng)水合物分布理想模型中的顆粒模型和毛細(xì)管模型。因此,在水合物沉積物歸一化滲透率(實(shí)驗(yàn)和理論模型)的計(jì)算過(guò)程中,本文均分兩類進(jìn)行計(jì)算,其中由理論模型計(jì)算的歸一化滲透率,計(jì)算公式參考表3(Kr=K(Sh)/K0)。滲透率實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果與依據(jù)水合物類型選定的各類滲透率預(yù)測(cè)模型計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表4、5。
表3 天然氣水合物滲流預(yù)測(cè)理論模型Table 3 Theoretical model of permeability
水合物開采中,水合物儲(chǔ)層滲流過(guò)程伴隨水合物相變、分解引起的氣體釋放和液體生成引發(fā)的儲(chǔ)層物性改變,這一過(guò)程雖比常規(guī)油氣儲(chǔ)層滲流情況復(fù)雜,但同樣與飽和度關(guān)系密切,構(gòu)建飽和度與歸一化滲透率的關(guān)系,在開采現(xiàn)場(chǎng)可實(shí)現(xiàn)水合物儲(chǔ)層滲透率的快速、準(zhǔn)確預(yù)測(cè)[10]。依據(jù)上述計(jì)算結(jié)果(表4、5),本次實(shí)驗(yàn)含水合物沉積物的歸一化滲透率與飽和度的擬合關(guān)系式如下:
表4 本文實(shí)驗(yàn)和理論模型計(jì)算的歸一化滲透率結(jié)果(含CO2水合物沉積物)Table 4 Experimental and model calculation results of normalized permeability Kr(CO2 hydrate sediments)
(3)
注:K0為不含水合物沉積物初始滲透率;Sh為水合物飽和度
注:a、b、c、d、e、f、g對(duì)應(yīng)的預(yù)測(cè)模型,詳見(jiàn)表3
表5 本文實(shí)驗(yàn)和理論模型計(jì)算的歸一化滲透率結(jié)果(含THF水合物沉積物)Table 5 Experimental and model calculation results of normalized permeability Kr(THF hydrate sediments)
通過(guò)與國(guó)內(nèi)外眾多學(xué)者建立的含水合物沉積物滲透率理論模型(表3)進(jìn)行對(duì)比分析,結(jié)果顯示關(guān)系式(3)與“KC方程修正模型(表3f)”吻合程度最高。同時(shí),將實(shí)際儲(chǔ)層中不含水合物夾層的滲透率K(Sh=0),等效為不含水合物的沉積物初始滲透率K0,并利用中國(guó)南海神狐海域GMGS1、GMGS4航次測(cè)井獲得的滲透率K(Sh)[25-26],計(jì)算出實(shí)際儲(chǔ)層的Kr;與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比,結(jié)果顯示,本文建立的滲透率理論模型可適用中國(guó)南海細(xì)粒砂質(zhì)水合物儲(chǔ)層滲透率的評(píng)價(jià)(圖4)。
圖4 本次實(shí)驗(yàn)測(cè)試和神狐海域水合物儲(chǔ)層實(shí)際Kr值對(duì)比圖Fig.4 Comparison between Kr values tested in this experiment and those of hydrate reservoirs in the Shenhu Sea area
1) 細(xì)粒砂巖中水合物的分布模式與水合物類型及飽和度密切相關(guān),當(dāng)水合物飽和度小于37.8%時(shí),Ⅰ型水合物傾向于生長(zhǎng)在孔隙孔壁之上;而飽和度為10%~35%時(shí),Ⅱ型水合物,則以孔隙填充型為主,它們分別對(duì)應(yīng)水合物分布理想模型中的顆粒模型和毛細(xì)管模型。
2) 本文擬合的滲透率模型與“KC方程修正模型”吻合度最高,與中國(guó)南海神狐海域GMGS1、GMGS4航次實(shí)測(cè)的結(jié)果有良好的對(duì)應(yīng)性。
3) 將實(shí)際儲(chǔ)層中不含水合物夾層的滲透率,等效為不含水合物的沉積物初始滲透率K0,本文建立的滲透率模型Kr=(1-Sh)2.85/(1+Sh)3.67可適用于海洋細(xì)粒砂質(zhì)水合物儲(chǔ)層,能應(yīng)用于中國(guó)南海神狐水合物儲(chǔ)層滲透率預(yù)測(cè)。