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    ZIF-67合成及其可見(jiàn)光光催化性能研究

    2022-05-12 12:28:40黃仁昆徐歡歡顏桂煬
    關(guān)鍵詞:熱法沉淀法光催化

    黃仁昆,盧 沂,徐歡歡,顏桂煬

    (寧德師范學(xué)院化學(xué)與材料學(xué)院,綠色能源與環(huán)境催化福建省高等學(xué)校重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,福建省特色生物化工材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,福建 寧德 352100)

    如何高效解決環(huán)境污染問(wèn)題引起人們的廣泛關(guān)注,其中生活、工業(yè)廢水大量排入江河湖海,嚴(yán)重污染水體,而染料是主要的污染源之一,解決染料污染問(wèn)題迫在眉睫[1].目前工業(yè)上主要采用吸附方式解決染料問(wèn)題,其自身沒(méi)有辦法將染料完全降解[2-3].而光催化氧化是近幾十年來(lái)發(fā)展起來(lái)的新型高級(jí)氧化還原技術(shù),由于其可以利用太陽(yáng)光且在溫和條件下進(jìn)行且低成本,其已在空氣和水中有機(jī)污染物降解方面展現(xiàn)廣闊的應(yīng)用前景,且已經(jīng)獲得一些實(shí)際應(yīng)用[4].TiO2光催化劑是目前采用最廣的光催化劑,但是其不能吸收可見(jiàn)光,并且TiO2改性的催化劑往往對(duì)可見(jiàn)光利用率低[5].常用可見(jiàn)光光催化劑,如Bi系、Ag系等半導(dǎo)體材料也存在量子效率低,光腐蝕嚴(yán)重等現(xiàn)象,所以需要進(jìn)一步探究新型可見(jiàn)光光催化劑[6-7].

    沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)是金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)系列中的一類.ZIFs具有多樣結(jié)構(gòu)、高比表面積、超高孔隙率、可調(diào)孔徑以及良好的化學(xué)和熱穩(wěn)定性的特點(diǎn).其兼具 MOFs材料本身特性和沸石分子篩的化學(xué)和物理穩(wěn)定性,一直被國(guó)內(nèi)外學(xué)者研究和關(guān)注,也正因?yàn)槠涮厥獾幕瘜W(xué)性質(zhì),ZIFs被廣泛應(yīng)用于藥物載體、有毒或有害污染物和氣體的有效吸附、電化學(xué)傳感器等方面[8-9].但對(duì)于其光催化降解染料性能研究還不是很深入.

    本文通過(guò)3種不同方法(溶劑熱法、快速沉淀法、慢沉淀法)合成Co金屬中心的ZIF-67材料并將其應(yīng)用于可見(jiàn)光光催化降解甲基橙性能研究.探索不同合成方法對(duì)光催化降解性能的影響,為研究ZIFs光催化材料構(gòu)效關(guān)系提供一定的理論研究基礎(chǔ).

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 催化劑的合成

    1.1.1 溶劑熱法

    稱取1.050 g六水合硝酸鈷與0.300 g 2-甲基咪唑,溶于50 mL無(wú)水DMF中,攪拌均勻,置于170 ℃烘箱中反應(yīng)48 h,離心,得到的固體用甲醇溶液洗滌3次,然后置于65 ℃真空烘箱中烘干20 h得到紫色粉末.

    1.1.2 快沉淀法

    將3.871 g六水合硝酸鈷溶于5 mL DMF中,1.642 g 2-甲基咪唑溶于10 mL DMF中,分別攪拌溶解,在攪拌下把后者溶液倒入前者,然后加入2 mL三乙胺,可以迅速得到沉淀.得到的固體用甲醇洗滌3次,然后65 ℃真空烘箱中烘干20 h,得到紫色產(chǎn)物.

    1.1.3 慢沉淀法

    將5.745 g六水合硝酸與4.862 g 2-甲基咪唑分別溶于50 mL DMF中,攪拌溶解.在攪拌下把前者溶液慢慢滴加到后者,并攪拌12 h,離心.得到的固體用甲醇洗滌3次,然后65 ℃真空烘箱烘干20 h,得到紫色產(chǎn)物.

    1.2 催化劑的表征

    在德國(guó) Bruke-D8 Advance型 X 射線衍射儀(XRD)上進(jìn)行物相表征,采用美國(guó)賽默飛世爾科技公司Nicolet IS10傅里葉變換紅外光譜儀進(jìn)行紅外表征測(cè)定,在Micromeritics ASAP 2020物理化學(xué)吸附儀上進(jìn)行BET法計(jì)算比表面積,采用 JSM 7500F FESEM 型掃描電鏡進(jìn)行樣品形貌的測(cè)定.

    1.3 催化性能評(píng)價(jià)

    以初始質(zhì)量濃度ρ0為10 mg·L-1甲基橙(MO)為染料目標(biāo)降解物.氙燈為光源,通過(guò)濾光片過(guò)濾紫外光和紅外光.稱取50 mg ZIF-67,超聲分別分散于50 mL MO,避光攪拌12 h達(dá)到吸附平衡后,開燈光照.每隔30 min取樣1 mL,離心,用紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)(Cary 60)檢測(cè)光催化反應(yīng)開始前(ρ0)及反應(yīng)t時(shí)間后(ρ)溶液的吸光度.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 催化劑的表征

    2.1.1 X射線衍射(XRD)分析

    圖1是采用不同方法合成ZIF-67樣品的XRD圖,從圖1可以看出,溶劑熱法、快速沉淀法和慢沉淀法合成的產(chǎn)物同標(biāo)準(zhǔn)理論計(jì)算譜圖峰位置相一致,說(shuō)明3種方法都可以合成ZIF-67[10].從圖1明顯看出,溶劑熱法合成產(chǎn)物的結(jié)晶度最好,快速沉淀法合成產(chǎn)物結(jié)晶度最差.

    圖1 不同方法合成ZIF-67的XRD譜圖Fig.1 XRD patterns of ZIF-67 under different synthetic method

    2.1.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)分析

    圖2 不同方法合成ZIF-67的FT-IR譜圖Fig.2 FT-IR patterns of ZIF-67 under different synthetic method

    2.1.3 樣品形貌分析

    圖3是3種方法合成產(chǎn)物的SEM圖.從圖3(a)可見(jiàn)溶劑熱法合成的產(chǎn)物是由類似花瓣片狀固體組裝成的花團(tuán)簇結(jié)構(gòu),一個(gè)花團(tuán)簇的大小為1.5 μm.快沉淀法和慢沉淀法合成的產(chǎn)物都是塊狀顆粒團(tuán)聚起來(lái)的固體,其中快沉淀法產(chǎn)物顆粒大小在500 nm以上(圖3(b)),慢沉淀法產(chǎn)物顆粒較小,大小在50 nm左右(圖3(c)).

    圖3 不同方法合成ZIF-67的SEM圖Fig.3 SEM image of ZIF-67 under different synthetic method

    2.1.4 比表面積(BET)分析

    比表面積和催化劑的反應(yīng)活性相關(guān).圖4顯示3種方法合成ZIF-67催化劑的N2吸附-脫附曲線.溶劑熱法、快沉淀法和慢沉淀法的比表面積分別為1 141、1 144、1 652 m2·g-1,慢沉淀法的比表面積比快沉淀法大,這和SEM顯示慢沉淀法的顆粒比較小的結(jié)果相一致.

    圖4 不同方法合成ZIF-67的N2吸附-脫附曲線(77 K)Fig.4 N2 adsorption-desorption isotherms of ZIF-67 under different synthetic

    2.2 可見(jiàn)光催化性能測(cè)試分析

    圖5顯示的是3種方法合成ZIF-67催化劑在可見(jiàn)光下光催化降解10 mg·L-1MO活性.從圖5可以得到,暗反應(yīng)狀態(tài)下,ZIF-67催化劑是沒(méi)有降解MO活性.室溫下,可見(jiàn)光光照4 h,溶劑熱法、快沉淀法和慢沉淀法合成ZIF-67對(duì)MO降解率分別為74.1%、50.9%和60.1%,說(shuō)明ZIF-67降解MO的活性是由光照引起的催化降解.同時(shí)不同方法合成ZIF-67降解率不同,其原因(1)慢沉淀法合成產(chǎn)物顆粒尺寸明顯較小,比表面積明顯增加,這可以增加MO與催化劑之間的接觸面積,縮短光生載流子到達(dá)催化劑表面的時(shí)間,能有效抑制光生載流子的復(fù)合,從而增加催化劑的光降解活性,所以慢沉淀法產(chǎn)物相對(duì)快沉淀法催化降解MO活性較高.(2)除了比表面積影響,溶劑熱法合成催化劑,其形貌是由納米片組成的花團(tuán)簇結(jié)構(gòu).花團(tuán)簇結(jié)構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)對(duì)光多重反射,提高催化劑對(duì)可見(jiàn)光的吸收,同時(shí)薄片形狀也光生電子空穴對(duì),迅速達(dá)到催化劑表面,提高光電轉(zhuǎn)換,有利于MO的降解[12].所以溶劑熱法合成ZIF-67具有較高的光降解MO能力.

    圖5 不同方法合成ZIF-67光催化降解MO曲線 Fig.5 Photocatalytic degradation of MO by different synthetic methods

    3 結(jié)論

    利用簡(jiǎn)單的溶劑熱法、快沉淀法和慢沉淀法合成ZIF-67,在室溫下,展示了較為優(yōu)異的可見(jiàn)光光催化降解MO性能.不同合成方法的ZIF-67對(duì)光降解MO性能不同,可見(jiàn)光光照4 h,溶劑熱法、快沉淀法和慢沉淀法的降解率分別為74.1%、50.9%和60.1%.研究表明,材料光催化性能的主要影響因素是其不同形貌結(jié)構(gòu)和比表面積,這為研究不同合成方法對(duì)材料光催化性能的影響提供一定的理論依據(jù).

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