少周期飛秒脈沖在氬晶體中高次諧波產(chǎn)生的最優(yōu)控制

于振江， 王 鋒, 龐素娜

(北京理工大學(xué) 物理學(xué)院, 北京 100081)

1 引 言

由于物質(zhì)的電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)最終由其電子態(tài)決定，而這種電子態(tài)可以被強的超短激光擾動，因此近年來關(guān)于超短激光與物質(zhì)相互作用正引起人們越來越多的關(guān)注，如：Durach小組[1,2]從理論上預(yù)測了超快單周期(1fs)光脈沖誘導(dǎo)金剛石納米膜超快動態(tài)金屬化效應(yīng)，可以用來制造場效應(yīng)晶體管. 而與一般的納秒、皮秒、飛秒不同，阿秒光脈沖允許在電子電離之前[3]的更短時間內(nèi)使用更高的有效場強度，并且阿秒光脈沖還可以被廣泛的應(yīng)用在研究原子[4-6]、分子[7]、固體[8]中的電子動力學(xué)研究上. 因此世界各大研究機構(gòu)都將阿秒光脈沖技術(shù)列為占領(lǐng)未來科技制高點的關(guān)鍵，而阿秒光脈沖也始終以追求脈沖更短、強度更強、孤立性更優(yōu)秀作為目標(biāo).

當(dāng)前實驗中產(chǎn)生阿秒脈沖的主要方式仍然還是通過飛秒激光照射惰性原子氣產(chǎn)生高次諧波[9]，隨后對高次諧波進(jìn)行濾波選取高階次諧波進(jìn)而生成阿秒脈沖，如：2012年實現(xiàn)了67as的阿秒脈沖[19]；這種原子氣產(chǎn)生高次諧波與阿秒光脈沖的方式可以用三步模型[10]來進(jìn)行概括，即：首先原子外層的電子在外場作用下電離，并在外場當(dāng)中加速，然后隨著外場方向的改變，電子運動方向改變，最后電子回到母離子，并于母離子結(jié)合，在這個過程中將之前在外場中獲得的能量以光子的形式釋放并產(chǎn)生高次諧波；但是通過這種方式產(chǎn)生阿秒脈沖存在著弱強度與低效率的問題. 而在很多的應(yīng)用方面都需要提高阿秒脈沖的強度，因此為了解決低強度的問題，采用驅(qū)動激光與晶體相互作用被認(rèn)為是一種很有前途的替代方法，由于晶體中存在多個電離和復(fù)合中心，高密度和周期性結(jié)構(gòu)使得電子動力學(xué)[11]更加豐富，從而可以獲得更高的轉(zhuǎn)換效率. 盡管固體中的高次諧波現(xiàn)象已經(jīng)被證實[20]，但現(xiàn)在人們對塊狀固體的研究仍然很有限，并且很少受實驗研究晶體情況下驅(qū)動激光不同偏振方向?qū)HG的影響. 并且Georges Ndabashimiye小組也發(fā)現(xiàn)氬元素的氣體和固體在高次諧波方面存在很大的區(qū)別[21]，受此啟發(fā)本文采用量子含時密度泛函理論(TDDFT)方法，研究了飛秒脈沖驅(qū)動激光照射氬晶體中HHG的優(yōu)化控制，以探索其產(chǎn)生高強度孤立阿秒脈沖的獨特能力. 證明了驅(qū)動激光相對于晶體的偏振方向是產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的一個控制參數(shù). 結(jié)果也有相當(dāng)?shù)默F(xiàn)實指導(dǎo)意義.

本文默認(rèn)使用原子單位(a.u.)，在原子單位制下，有m=|e|=?=1.

2 理論模型

含時密度泛函理論(TDDFT)由Runge和Gross提出[12]，其有很多的優(yōu)點，如：(1)有利于處理含時外場作用下相互作用的多粒子體系的電子動力學(xué)問題；(2)電子交換關(guān)聯(lián)效應(yīng)方便了處理激發(fā)態(tài)和光學(xué)性質(zhì)等問題；(3)求出電子密度便可以求出其他的物理量，大幅減小了計算量. 因為本文的模擬中涉及了晶體模擬計算，因此選擇含時密度泛函理論來考慮問題.

含時密度泛函理論作為隨時間變化的多體薛定諤方程的一種[13]，所需要求解的Kohn-Sham(KS)方程為：

(1)

其中me是電子質(zhì)量，e為電子電荷，c為光速.

(2)

當(dāng)作用的外場為矢勢場時，電流的密度j(r,t)即可以表示為：

(3)

(4)

(5)

對系統(tǒng)電流進(jìn)行整體傅立葉變換，就可以得到高次諧波的譜線：

(6)

對高次諧波的譜線進(jìn)行傅立葉逆變換，在不同的頻譜區(qū)域內(nèi)尋找是否存在孤立的逆變換波形即阿秒脈沖，對應(yīng)的阿秒脈沖的強度：

(7)

其中，a和b是進(jìn)行逆變換時選擇的高次諧波波段，本文在進(jìn)行了很多的尋找后，展示最后脈寬最短、最孤立的結(jié)果.

設(shè)定矢勢場包絡(luò)為高斯波，高斯波的外場形式是由octopus軟件提供的數(shù)種外場選項當(dāng)中的其中一種，其表達(dá)式如下：

A(t)=F0exp(-(t-t0)2/(2τ02))cos(ωt+φ)

(8)

其中，F(xiàn)0是外輪廓峰值取值231.3029137，φ是相位會改變，ω是載波頻率取值0.05695，模擬800 nm波長激光，t0決定中心位置取值165.36，τ0決定脈沖寬度取值330.72，場的半高寬時長約1.56 fs；這是一個少周期超短脈沖.

在對氬原子的模擬中，設(shè)立半徑為35的球型模擬區(qū)域，劃分大小為0.35的網(wǎng)格將模擬區(qū)域割分，將波函數(shù)劃分在這些網(wǎng)格上，并設(shè)立厚度為15的球殼以吸收邊界條件吸收離化電子的波函數(shù)，防止離化電子返回直擊原子核這種非物理的情況出現(xiàn).

從網(wǎng)站上找到氬元素的贗勢近似[17]，設(shè)立8*8*8的K點網(wǎng)格來進(jìn)行晶體計算，并且保證波函數(shù)收斂，在運行建模的基態(tài)(gs)模式后，計算能帶與網(wǎng)站上[18]的能帶圖進(jìn)行對比以確認(rèn)建模正確.

3 結(jié)果與討論

3.1 與氬原子的作用

由于是對原子進(jìn)行模擬，而原子本身有球?qū)ΨQ性，所以設(shè)定外場的入射方向不會對最后產(chǎn)生的高次諧波與阿秒光脈沖有影響，取模擬的外場從x方向同氬原子作用，并且其他方向沒有有效的結(jié)果，因此只討論x方向的電流、高次諧波與阿秒光脈沖. 設(shè)定矢勢場初始相位依次為0、π/4、π/2、3π/4，這些矢勢場對應(yīng)的電場的數(shù)值最大值都是1014W/cm2量級，不會引起相對論效應(yīng)

圖1 初始相位依次為0、π/4、π/2、3π/4的矢勢產(chǎn)生的電流Fig. 1 The currents generated by the vector potentials with the initial phases in order of 0、π/4、π/2、3π/4

圖1為外場驅(qū)動下產(chǎn)生的電流，可以從三步模型的角度出發(fā)來理解電流，可以看到，一開始電流沒有明顯的激發(fā)，隨著外場變化，而當(dāng)外場強度逐漸增大時，原子外層的電子逐漸被電離，并且隨著外場逐漸加速，之后，隨著外場方向的改變，電子運動反向并且有機會回到母離子，最后當(dāng)電子與母離子重新結(jié)合時，之前積累的能量以光子的形式釋放，并產(chǎn)生高次諧波.

圖2為對應(yīng)外場產(chǎn)生的高次諧波與對高次諧波進(jìn)行逆變換后得到的阿秒光脈沖，在電子回歸母離子產(chǎn)生高次諧波的過程中，可以將電子的回歸軌道分為長軌道和短軌道，而兩種軌道都可以產(chǎn)生相同階次的諧波，但由于軌道不同會有一個時間差，這個時間差會隨著諧波階次的升高而減少，而這個時間差會導(dǎo)致獲得的阿秒脈沖不孤立，這是不期望發(fā)生的，因此需要對高階次的諧波進(jìn)行逆變換來尋找阿秒光脈沖.

圖2 初始相位依次為0、π/4、π/2、3π/4的矢勢產(chǎn)生的高次諧波及阿秒脈沖Fig. 2 The high-order harmonics and attosecond pulses generated by the vector potential with the initial phases of 0、π/4、π/2、3π/4

在對氬原子的4個模擬中，在高次諧波譜上進(jìn)行逆變換的區(qū)間從左至右依次為：[1.86-2.77]、[2.203-2.809]、[1.71-2.1]、[1.91-2.68]，都是對應(yīng)的高次諧波的截至區(qū)，且都是孤立的阿秒光脈沖.

圖3為不同初始相位外場作用下原子產(chǎn)生的阿秒光脈沖的基本情況對比，可見對原子而言，外場初始相位為0時，產(chǎn)生的阿秒光脈沖強度最強、脈寬最短，對氬原子進(jìn)行的模擬足夠說明計算所使用的理論方法和模型的正確性，可以將計算推廣到氬晶體. 由于晶體和原子之間存在很大的差別，在對晶體進(jìn)行大規(guī)模計算之前，使用相同外場從θ=90°,φ=0°作用于晶體，作為一個小的試探.

圖3 (右) 外場初始相位改變，原子的阿秒脈沖的半高寬和強度的變化Fig. 3 With the initial phase of the external field changes, the changes in the half-width and intensity of the atomic attosecond pulse

由圖4可以看出，同樣外場激勵下，固體產(chǎn)生的阿秒光脈沖更加復(fù)雜，證明了晶體同原子之間存在巨大差異，這也正是晶體中存在更加豐富的電子動力學(xué)的體現(xiàn)；同時進(jìn)行簡單的對比，發(fā)現(xiàn)初始相位為0的外場在作用于固體時，產(chǎn)生的阿秒光脈沖的強度遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于初始相位為3π/4的外場作用下產(chǎn)生的阿秒光脈沖，對結(jié)果進(jìn)行綜合考慮，選擇初始相位為3π/4的矢勢場作為之后對氬晶體進(jìn)行模擬所使用的外場.

圖4 隨著外場初始相位改變，晶體產(chǎn)生的高次諧波與阿秒脈沖Fig. 4 As the initial phase of the external field changes, the high-order harmonics and attosecond pulses generated by the crystal

可以看出，同樣外場激勵下，固體產(chǎn)生的阿秒光脈沖更加復(fù)雜，證明了晶體同原子之間存在巨大差異，這也正是晶體中存在更加豐富的電子動力學(xué)的體現(xiàn)；同時進(jìn)行簡單的對比，發(fā)現(xiàn)初始相位為0的外場在作用于固體時，產(chǎn)生的阿秒光脈沖的強度遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于初始相位為3π/4的外場作用下產(chǎn)生的阿秒光脈沖，對結(jié)果進(jìn)行綜合考慮，選擇初始相位為3π/4的矢勢場作為之后對氬晶體進(jìn)行模擬所使用的外場.

3.2 與氬晶體的作用

可以看出晶體產(chǎn)生的阿秒脈沖的強度與半高寬隨外場作用方向變化很大，并且晶體產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖中大部分的強度都是強于原子產(chǎn)生的，尤其以θ=90°,φ=0°時最為明顯，其產(chǎn)生的阿秒脈沖的強度是原子產(chǎn)生(當(dāng)前實踐中主要是以原子來產(chǎn)生阿秒脈沖)的阿秒脈沖的4倍多；而從脈沖的半高寬的角度來考慮，發(fā)現(xiàn)有一個很明顯的規(guī)律，即：外場同晶體作用時θ與φ接近0°或90°時，產(chǎn)生的阿秒脈沖的半高寬普遍短.

同時以高次諧波的形式產(chǎn)生孤立阿秒光脈沖作為一個非線性過程會有一些額外的效應(yīng)產(chǎn)生，而這樣的額外效應(yīng)可以在電流上有直觀的體現(xiàn).

圖6為兩組對比，θ與φ分別為(90,00)、(90,90)時，只有一個方向有外場作用，但是可以清楚的看到θ與φ為(90,00)時，沒有外場作用的z方向產(chǎn)生了電流，而θ與φ為(90,90)時，沒有外場作用的方向并沒有電流產(chǎn)生，同樣，θ與φ分別為(90,30)、(90,45)時，也有相同的情況發(fā)生. 由于計算當(dāng)中唯一的差別只有外場作用的方向，因此這一定與額外效應(yīng)的產(chǎn)生存在密切的關(guān)系，即：在一些外場作用方向下，受非線性過程的影響，在沒有外場分量的方向上的電子產(chǎn)生了響應(yīng)，從而產(chǎn)生了電流；并且還可以看出，這些沒有外場分量的方向上產(chǎn)生的電流的激發(fā)趨勢和有外場分量的激發(fā)趨勢相同.

表1 θ與φ均依次取0°、30°、45°、60°、90°，其中有一些不存在. 之前原子模型模擬中初始相位為0的外場下產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖最佳(強度略大于0.00006，半高寬大致214.8阿秒)

圖5 隨著外場作用方向的改變，晶體產(chǎn)生阿秒脈沖的強度與半高寬Fig. 5 With the change of the direction of the external field, the intensity and half-width of the attosecond pulse generated by the crystal

圖6 θ與φ分別為(90，00)、(90，90)、(90，30)、(90，45)作用下三個方向的電流Fig. 6 The currents in three directions when θ and φ are respectively(90，00),(90，90),(90，30),(90，45)

對比氬原子，氬晶體的研究表明，由于晶體中存在更多的電子，并且在電子被激發(fā)時會產(chǎn)生更多的電子空穴對，當(dāng)電子回歸時，由于有了更多的空穴，因此電子不一定能回到之前出發(fā)的位置，并且受到外部激發(fā)時，晶體內(nèi)的電子除了能帶間躍遷還可以進(jìn)行能帶內(nèi)運動；故晶體當(dāng)中的電子動力學(xué)遠(yuǎn)遠(yuǎn)復(fù)雜于原子的，使用晶體產(chǎn)生高次諧波進(jìn)而產(chǎn)生阿秒脈沖不能用原子的三步模型進(jìn)行簡單的概括，而晶體在產(chǎn)生阿秒脈沖方面確實擁有比原子更高的效率和潛力，因此在晶體的電子動力學(xué)研究方面仍然有很多的地方可以努力.

4 結(jié) 語

本文通過對氬原子和氬晶體的模擬計算，探尋了少周期飛秒脈沖作用下產(chǎn)生阿秒光脈沖的過程與機理，發(fā)現(xiàn)外場與晶體的作用方向是產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的一個敏感調(diào)控參數(shù). 首先通過對氬原子的模擬確認(rèn)使用的計算方法的正確性，之后通過對氬晶體的模擬計算發(fā)現(xiàn)調(diào)整外場與氬晶體的作用方向可以在保持產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖與原子產(chǎn)生的相差不遠(yuǎn)的同時，提升強度為原子產(chǎn)生的4倍多，鑒于目前主流產(chǎn)生阿秒脈沖的形式是通過原子氣，這是一個很有現(xiàn)實應(yīng)用價值的結(jié)果，并且在計算中有一個有趣的小發(fā)現(xiàn)，在外場從一些特定角度同晶體相作用時，會有額外效應(yīng)產(chǎn)生，即：沒有外場分量的電子會受到激發(fā)從而產(chǎn)生電流.