GK可能C均值模糊聚類的白菜紅外光譜分析

譚 陽(yáng)， 武小紅， 武 斌， 沈硯君， 劉錦茂

1. 江蘇大學(xué)卓越學(xué)院， 江蘇 鎮(zhèn)江 212013

2. 江蘇大學(xué)電氣信息工程學(xué)院， 江蘇 鎮(zhèn)江 212013

3. 江蘇省農(nóng)業(yè)裝備與智能化高技術(shù)研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 江蘇 鎮(zhèn)江 212013

4. 滁州職業(yè)技術(shù)學(xué)院信息工程學(xué)院， 安徽 滁州 239000

引 言

民以食為天， 食以安為先。 我國(guó)自古以來(lái)就是一個(gè)人口數(shù)量龐大的農(nóng)業(yè)大國(guó)， 對(duì)于食品質(zhì)量的重視程度從未放松。 為了保證糧食的產(chǎn)量與營(yíng)養(yǎng)價(jià)值， 往往需要對(duì)作物定期噴灑定量的農(nóng)藥， 以消滅害蟲(chóng)。 然而， 農(nóng)藥的殘留對(duì)人類健康與自然環(huán)境卻有所危害[1-3]。 當(dāng)農(nóng)作物流入市場(chǎng)時(shí)， 所施加的農(nóng)藥總會(huì)或多或少地殘留在農(nóng)作物的表面， 其濃度由于初始濃度， 噴灑周期， 貯存時(shí)間等因素而各不相同。 我國(guó)有嚴(yán)格的進(jìn)口食品安全管理體制和進(jìn)口蔬菜農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)， 故準(zhǔn)確有效的蔬菜農(nóng)藥殘留檢測(cè)分類與國(guó)計(jì)民生息息相關(guān)， 具有重要的研究?jī)r(jià)值。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者在農(nóng)藥殘留檢測(cè)方面做了很多的研究， 較為常見(jiàn)的方法有傳統(tǒng)的化學(xué)檢測(cè)與紅外光譜分析等。 紅外光譜分析的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)， 推動(dòng)了農(nóng)藥殘留檢測(cè)方法的進(jìn)一步發(fā)展， 實(shí)現(xiàn)了快速無(wú)損化； Jiang等借助氣相色譜法， 使用近紅外高光譜成像系統(tǒng)預(yù)測(cè)桑葉中農(nóng)藥殘留的分布[4]； Zhou等采用偏振光譜檢測(cè)技術(shù)收集偏振光信息， 使用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)， K近鄰和支持向量機(jī)建立分類模型， 最后得到不同農(nóng)藥殘留的校準(zhǔn)識(shí)別率為100%， 預(yù)測(cè)識(shí)別率為97.78%[5]； Sun等提出了一種結(jié)合化學(xué)分子結(jié)構(gòu)和小波變換的方法提取特征波長(zhǎng)， 通過(guò)提取的特征光譜數(shù)據(jù)建立支持向量機(jī)模型， 校準(zhǔn)與預(yù)測(cè)精度達(dá)到100%[6]； Wu等提出深簡(jiǎn)網(wǎng)絡(luò)和近紅外透射光譜相結(jié)合的檢測(cè)方法， 通過(guò)支持向量機(jī)、 PLS-DA和K近鄰法建立分類模型， 訓(xùn)練與測(cè)試的準(zhǔn)確率分別達(dá)到了98.89%和95.00%[7]； Sun等基于生菜葉片的高光譜數(shù)據(jù)， 將競(jìng)爭(zhēng)性自適應(yīng)重加權(quán)采樣與連續(xù)投影算法應(yīng)用于最小二乘支持向量回歸模型， 對(duì)生菜葉片中混合農(nóng)藥殘留進(jìn)行定量檢測(cè)[8]。

聚類分析是一種無(wú)監(jiān)督的機(jī)器學(xué)習(xí)算法， 廣泛應(yīng)用于模式識(shí)別領(lǐng)域[9]， 例如K均值聚類算法[10]。 模糊聚類分析將模糊理論[11]與聚類算法結(jié)合， 每一個(gè)數(shù)據(jù)樣本可同時(shí)隸屬于多個(gè)聚類， 以數(shù)據(jù)特征相似性度量來(lái)識(shí)別類群。 例如： 為了解決模糊C-均值聚類算法(fuzzy c-means clustering, FCM)[12]對(duì)噪聲環(huán)境的敏感問(wèn)題， 引入可能性的概念代替模糊隸屬度， 修改目標(biāo)函數(shù)約束條件的可能C均值聚類算法[13]； 基于模糊馬氏距離的自適應(yīng)改進(jìn)可能C均值聚類算法[14]； 使用馬氏距離測(cè)度預(yù)測(cè)非橢球形數(shù)據(jù)的GK(gustafson-kessel clustering)算法[15]； Wu等提出的結(jié)合模糊協(xié)方差矩陣的可能性模糊C均值聚類算法[16]。 為了得到更適合含農(nóng)藥殘留的白菜的中紅外光譜聚類分析算法， 并在已有的算法上進(jìn)一步提高分類的準(zhǔn)確率且保持算法的優(yōu)良特性， 本文結(jié)合GK算法與改進(jìn)的可能C均值聚類算法(improved possibilistic c-means clustering, IPCM)， 提出一種GK可能C均值聚類算法(gustafson-kesselimproved possibilistic c-means clustering, GKIPCM)。

首先使用中紅外光譜儀采集白菜的中紅外光譜數(shù)據(jù)， 其次依次使用多元散射矯正， 主成分分析， 線性判別分析對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理， 然后應(yīng)用GKIPCM對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行聚類分析， 最后對(duì)比GK聚類與IPCM聚類的分類準(zhǔn)確率得出結(jié)論： GKIPCM算法可以完成對(duì)不同濃度農(nóng)藥殘留的定性分析。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 白菜-高效氯氟氰菊酯光譜數(shù)據(jù)采集

1.1.1 材料

本實(shí)驗(yàn)對(duì)象為采購(gòu)于菜市場(chǎng)的新鮮小白菜， 將其以45 ℃溫水洗凈后作為施以農(nóng)藥的原材料。 選取高效氯氟氰菊酯為實(shí)驗(yàn)農(nóng)藥， 使用噴霧方式確保農(nóng)藥噴灑均勻。 將實(shí)驗(yàn)原材料分為四組， 第一組不噴灑農(nóng)藥， 作為對(duì)照實(shí)驗(yàn)組； 第二、 三、 四組的農(nóng)藥配比分別為1∶500， 1∶100， 1∶20。 陰干后將白菜分解成小塊， 便于進(jìn)行中紅外光譜數(shù)據(jù)的收集。

1.1.2 光譜儀器與分析軟件

儀器選用安捷倫Cary 630 FTIR光譜儀， 調(diào)至ATR衰減全反射光譜采集模式。 掃描背景與樣本各64次， 分辨率調(diào)整為8 cm-1。 配合Microlab PC、 Resolutions Pro軟件， 每組樣品采集40組數(shù)據(jù)， 共計(jì)160組， 每組數(shù)據(jù)有971維， 波數(shù)變化范圍為4 300～590 cm-1。 白菜傅里葉中紅外光譜(Fourier transform mid-infrared spectroscopy, FT-MIR)如圖1所示， 采用Matlab R2016b對(duì)該光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行定性分析。

圖1 原始傅里葉變換中紅外光譜數(shù)據(jù)圖

1.2 GK可能C均值聚類方法

(1)參數(shù)初始化

(2)計(jì)算第r次迭代時(shí)的模糊散射矩陣Sfi, r

(1)

式(1)中，uik, r-1為第r-1次迭代后第k個(gè)測(cè)試樣本對(duì)第i類的模糊隸屬度；n為樣本總量；xk為第k個(gè)白菜中紅外光譜測(cè)試樣本；vi, r-1為第r-1次迭代后第i類的類中心(i=1, 2, 3, 4)；Sfi, r是第r次迭代后第i類樣本的模糊散射矩陣。

(3)計(jì)算第r次迭代后第i個(gè)聚類中心的范數(shù)矩陣Ai, r

(2)

(4)由式(3)計(jì)算第r次迭代后測(cè)試樣本xk到類中心vi, r-1的距離范數(shù)Dik, r

(3)

(5)計(jì)算第r次迭代后第k個(gè)測(cè)試樣本隸屬于第i類的典型值tik, r

(4)

(6)計(jì)算第r次迭代后的模糊隸屬度矩陣Ur， 其各元素值計(jì)算公式為：

(5)

式(5)中，c為樣本類別數(shù)。

(7)計(jì)算第r次迭代后第i類的類中心vi, r

(6)

(8)計(jì)算相鄰兩次迭代后兩聚類中心的距離范數(shù)Dr

Dr=‖vi, r-vi, r-1‖

(7)

(9)對(duì)已計(jì)算數(shù)據(jù)進(jìn)行如下判斷：

若Dr<ε或r≥rmax， 則停止運(yùn)行， 記錄迭代結(jié)束時(shí)模糊聚類中心Vend， 模糊隸屬度矩陣Uend以及典型值矩陣Tend； 否則令vi, r-1=vi, r,uik, r-1=uik, r， 回到步驟(2)繼續(xù)迭代計(jì)算。

(10)根據(jù)模糊隸屬度矩陣與典型值矩陣對(duì)樣本進(jìn)行分類：

對(duì)于模糊隸屬度， 若uij為uj中的最大值， 則判斷第j個(gè)樣本屬于第i類； 對(duì)于典型值， 若tij為tj中的最大值， 則認(rèn)為第j個(gè)樣本有更大的可能性屬于第i類。

2 結(jié)果與討論

2.1 中紅外光譜數(shù)據(jù)的預(yù)處理(MSC， PCA， LDA)

將樣本數(shù)據(jù)分為訓(xùn)練集與測(cè)試集。 其中訓(xùn)練集共4類， 每類22個(gè)樣本； 測(cè)試集共4類， 每類18個(gè)樣本。 在光譜數(shù)據(jù)采集的過(guò)程中， 散射水平的差異往往造成白菜表面實(shí)際農(nóng)藥的殘留量與光譜波長(zhǎng)的數(shù)據(jù)相關(guān)性的下降。 為了減小此類差異且提高信噪比， 首先使用多元散射矯正(multiplicative scattering correction, MSC)對(duì)光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理。 圖2為使用多元散射矯正后傅里葉中紅外光譜數(shù)據(jù)圖。

圖2 多元散射矯正后傅里葉中紅外光譜數(shù)據(jù)圖

為觀察不同農(nóng)藥殘留程度的光譜數(shù)據(jù)的吸光度有所差異， 計(jì)算了每一類光譜數(shù)據(jù)的平均值并截取了波數(shù)介于800與1 500之間的部分如圖3所示。

圖3 多元散射矯正后白菜平均中紅外光譜圖

不同農(nóng)藥濃度樣品的中紅外光譜吸光度有著明顯差值， 直接保證了不同類光譜數(shù)據(jù)的可分性。

盡管MSC將基線平移并且消除了偏移量， 但數(shù)據(jù)依然達(dá)到了971維。 為減小運(yùn)算量， 采用主成分分析(principal component analysis, PCA)對(duì)數(shù)據(jù)實(shí)現(xiàn)降維并提高分類準(zhǔn)確率。 通過(guò)訓(xùn)練數(shù)據(jù)集的協(xié)方差矩陣得到前23個(gè)主成分， 累計(jì)貢獻(xiàn)率高達(dá)99.60%。 故通過(guò)該23個(gè)主成分將光譜數(shù)據(jù)縮小至23維。 為了提取樣本數(shù)據(jù)的相關(guān)特征信息并進(jìn)一步降維， 使用線性判別分析(linear discriminant analysis, LDA)處理訓(xùn)練樣本。 此處求取了3個(gè)判別向量與特征值。 其中特征值的計(jì)算結(jié)果為：λ1=7.371 3,λ2=3.932 0,λ3=1.931 7。 將PCA處理后的訓(xùn)練數(shù)據(jù)投影到判別向量構(gòu)成的特征空間， 得到線性判別分析得分圖， 見(jiàn)圖4。

圖4 線性判別分析得分圖

圖中， “·”， “*”， “○”， “×”分別表示農(nóng)藥配比為無(wú)農(nóng)藥， 1∶500， 1∶100， 1∶20的光譜數(shù)據(jù)。 無(wú)農(nóng)藥的樣本與配比為1∶20的樣本區(qū)分度最高， 相比之下農(nóng)藥配比為1∶100和1∶500的兩類樣本區(qū)分度稍弱。 盡管如此， 四類樣本整體的區(qū)分度較強(qiáng)， 說(shuō)明線性判別分析的特征提取結(jié)果是可取的。 于是將PCA的23組線性變換(主成分)與LDA的3個(gè)鑒別向量應(yīng)用于測(cè)試集， 為模糊聚類做準(zhǔn)備。

2.2 FCM, GK, IPCM, GKIPCM聚類算法

2.2.1 模糊聚類相關(guān)參數(shù)的初始化

設(shè)置權(quán)重指數(shù)m=2.0(m≥1)， 測(cè)試樣本的維數(shù)d=3； 由于FCM, GK, IPCM, GKICPM算法都屬于迭代算法， 設(shè)置迭代次數(shù)初始值r=1， 最大迭代次數(shù)rmax=100； 當(dāng)?shù)`差小于ε=0.000 01或r≥rmax時(shí)停止迭代。 FCM的初始聚類中心如式(8)

(8)

對(duì)于GK, IPCM, GKIPCM， 將FCM的最終聚類中心與模糊隸屬度作為算法的初始值。

2.2.2 模糊聚類算法的迭代時(shí)長(zhǎng)

運(yùn)行GK, IPCM, GKIPCM， 對(duì)比迭代次數(shù)與收斂時(shí)間： GK迭代了100次， 運(yùn)行時(shí)間為0.093 8 s； IPCM迭代了13次， 運(yùn)行時(shí)間為0.062 5 s； GKIPCM迭代了87次， 運(yùn)行時(shí)間為0.218 8 s。 處理器： Inter(R) Core(TM) i5-8300H CPU @ 2.30GHz(8 CPUs)； 內(nèi)存： 8192MB RAM。

2.2.3 模糊隸屬度分類結(jié)果

參照2.2.1將各參數(shù)初始化后， 分別運(yùn)行GK, IPCM與GKIPCM。 得到GK, IPCM, GKIPCM對(duì)應(yīng)的模糊隸屬度分別為uik, GK， uik, IPCM， uik, GKIPCM, 表示第k個(gè)測(cè)試樣本對(duì)第i類的模糊隸屬度； 同時(shí)， IPCM與GKIPCM還具有典型值tik, IPCM， tik, GKIPCM， 表示第k個(gè)測(cè)試樣本屬于第i類的可能性， 其中GKIPCM算法的典型值分布如圖5所示。 典型值取消了測(cè)試樣本xk對(duì)各類的隸屬度之和為1的約束條件， 減弱了聚類過(guò)程中噪聲對(duì)分類的影響。

圖5 GKIPCM典型值

對(duì)于模糊隸屬度uik與典型值tik， 若uik為uk中的最大值或tik為tk中的最大值則認(rèn)為第k個(gè)測(cè)試樣本可以被劃分到第i個(gè)類別當(dāng)中。 最終根據(jù)模糊隸屬度與典型值得到GK， IPCM， GKIPCM的分類精度分別為： 63.89%， 91.67%， 97.22%。

2.3 參數(shù)討論

2.3.1 權(quán)重指數(shù)m

在模糊聚類算法中， 權(quán)重指數(shù)m對(duì)算法的準(zhǔn)確程度有著重要影響。 對(duì)于GKIPCM， 當(dāng)m≥2時(shí)， 模糊隸屬度矩陣在迭代過(guò)程中有著較好的收斂性； 但由于同一樣本對(duì)不同類的典型值沒(méi)有和為1這一約束條件，m過(guò)大時(shí)式(5)的計(jì)算結(jié)果會(huì)受到干擾， 甚至使下一次迭代時(shí)式(1)計(jì)算的模糊散射矩陣Sfi, r接近奇異值， 影響分類準(zhǔn)確度。 此處固定主成分個(gè)數(shù)為23， 研究權(quán)重指數(shù)m在區(qū)間[2, 6]上時(shí)， 各算法的聚類準(zhǔn)確率， 結(jié)果如表1所示。

由表1可見(jiàn)，m在有限范圍內(nèi)， GKIPCM聚類準(zhǔn)確率高于GK聚類與IPCM聚類。

表1 不同參數(shù)m的GK， GKIPCM，IPCM算法聚類準(zhǔn)確率

2.3.2 主成分個(gè)數(shù)

在PCA降維過(guò)程中， 通常使得主成分的累積貢獻(xiàn)率達(dá)到一個(gè)較高的百分比(80%～90%)， 否則樣本數(shù)據(jù)維度降低的同時(shí)也會(huì)損失大量的特征鑒別信息。 此處固定m=2， 通過(guò)調(diào)整主成分的個(gè)數(shù)從而調(diào)整累計(jì)貢獻(xiàn)率， 觀察對(duì)聚類準(zhǔn)確率的影響， 結(jié)果如表2所示。

表2 不同主成分的個(gè)數(shù)下GK， GKIPCM，IPCM算法的準(zhǔn)確率

由表2知： 隨著主成分個(gè)數(shù)的增加， GK， GKIPCM， IPCM的準(zhǔn)確率都呈現(xiàn)上升趨勢(shì)， GK的準(zhǔn)確率相較其他算法對(duì)參數(shù)敏感一些， GKIPCM聚類的準(zhǔn)確率在主成分個(gè)數(shù)為23時(shí)高達(dá)到97.22%。 綜合表1、 表2， 該GKIPCM算法適合處理農(nóng)藥殘留程度的定性分析問(wèn)題。

3 結(jié) 論

將GK的馬氏距離測(cè)度與IPCM的模糊隸屬度和聚類中心更新方程結(jié)合， 提出了一種新型GKIPCM算法。 實(shí)驗(yàn)證明， 對(duì)農(nóng)藥殘留的白菜傅里葉中紅外光譜數(shù)據(jù)采用GKIPCM算法進(jìn)行分析， 準(zhǔn)確率達(dá)到了97.22%(例如：m=2， 主成分個(gè)數(shù)等于23)， 分類效果優(yōu)于GK與IPCM聚類算法， 具有較高的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。