“Ox增減量”O(jiān)3人工訂正預(yù)報(bào)方法與應(yīng)用

孟 赫，代 瑋，李健軍，魏 巍，薛 蓮，張玉卿，方 淵

1.山東省青島生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，山東 青島 266003 2.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

自2013年《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》實(shí)施以來，我國(guó)大氣污染防治已取得一定成效，主要大氣污染物排放總量顯著減少，重點(diǎn)區(qū)域環(huán)境空氣質(zhì)量明顯改善[1-2]，重污染天數(shù)明顯減少，以PM2.5為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)比例在下降，但以臭氧O3為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)比例有增加趨勢(shì)[3]，O3污染問題逐漸凸顯，污染程度和影響范圍有增加和擴(kuò)大趨勢(shì)[3-4]。因此，環(huán)境管理部門為切實(shí)落實(shí)“精準(zhǔn)治污、科學(xué)治污、依法治污”目標(biāo)，對(duì)O3污染過程預(yù)報(bào)提出了更高要求，以期做到“O3污染過程不漏、空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)類別準(zhǔn)確和AQI范圍預(yù)報(bào)準(zhǔn)確”。

經(jīng)過近10年的快速發(fā)展，我國(guó)已經(jīng)建成了“國(guó)家-區(qū)域-省-城市”多層次空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)網(wǎng)絡(luò)，集合國(guó)內(nèi)外先進(jìn)大氣化學(xué)數(shù)值模式構(gòu)建了多模式集合預(yù)報(bào)體系，形成了大氣復(fù)合污染預(yù)報(bào)預(yù)警技術(shù)體系[5-7]，對(duì)中東部秋冬季區(qū)域重污染天氣預(yù)報(bào)預(yù)警發(fā)揮了重要支撐作用。但由于源排放清單的不確定性和大氣物理、化學(xué)機(jī)制的不完善等，現(xiàn)階段針對(duì)O3污染過程、持續(xù)時(shí)間、峰值濃度及其影響范圍等預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性仍亟須提高[8]。已有研究表明，基于數(shù)值模式模擬和O3與氣象參數(shù)之間的統(tǒng)計(jì)模型，可有效提高O3預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率，但對(duì)于AQI范圍預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率提高有限[9-14]。為此，基于大氣箱式模型和相似案例分析，本研究引入總氧化劑(Ox)指標(biāo)原創(chuàng)提出了“Ox增減量”O(jiān)3人工訂正預(yù)報(bào)方法，并以東部沿海城市青島市作案例應(yīng)用，以期為提高城市乃至區(qū)域O3業(yè)務(wù)預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率提供技術(shù)參考。

1 “Ox增減量”預(yù)報(bào)方法的建立

1.1 構(gòu)建思路

“Ox增減量”預(yù)報(bào)思路基于經(jīng)典的箱式模型。箱式模型是最基礎(chǔ)的空氣質(zhì)量模型，該模型將大氣視為“箱子”并假設(shè)排放到“箱子”中的污染物是混合均勻的。因此，本方法將城市或區(qū)域近似理解為一個(gè)“箱子”，“箱子”中的污染物濃度近似均勻分布，則O3人工訂正預(yù)報(bào)的關(guān)鍵點(diǎn)在于前體物排放量、污染擴(kuò)散條件和光化學(xué)反應(yīng)條件。

以城市預(yù)報(bào)為例，將城市下墊面作為“箱子的底”(若為區(qū)域預(yù)報(bào)則將區(qū)域作為“箱子的底”)，大氣污染邊界層高度視為“箱子高度”，假設(shè)O3在“箱子”內(nèi)部近似均勻分布，則該城市O3人工訂正預(yù)報(bào)需要考慮如下幾個(gè)方面：

1)整體性。將受同一天氣系統(tǒng)影響的O3污染或非污染過程視為一個(gè)事件，重點(diǎn)在于這一天氣系統(tǒng)控制的空間范圍及其演變，即關(guān)注O3事件發(fā)生的區(qū)域性和時(shí)間連續(xù)性，當(dāng)發(fā)生一次連續(xù)多日O3區(qū)域污染過程時(shí)，需考慮O3污染的區(qū)域傳輸影響。

2)局部性。分析局地大氣污染擴(kuò)散條件的影響，尤其是如海陸風(fēng)、山谷風(fēng)等小尺度環(huán)流的影響，并量化其對(duì)局地O3及其前體物濃度影響程度。

3)O3前體物排放量。假設(shè)短期內(nèi)O3前體物(NOx和VOCs等)排放量不變，則影響O3前體物濃度的主要因素為污染擴(kuò)散條件和光化學(xué)反應(yīng)條件。

4)污染擴(kuò)散條件。水平方向考慮低空水平風(fēng)速風(fēng)向，垂直方向考慮低空大氣溫度層結(jié)、混合層高度等，前一日夜間至當(dāng)日上午的污染擴(kuò)散條件影響O3及其前體物濃度累積水平，午后污染擴(kuò)散條件影響O3的擴(kuò)散與傳輸。

5)O3光化學(xué)反應(yīng)條件。對(duì)流層O3主要來源于NOx、VOCs等前體物的大氣光化學(xué)反應(yīng)過程[15]，即NOx循環(huán)和ROx循環(huán)，反應(yīng)方程為NO2+O2+M+hv→O3+NO+M，VOCs、ROx、HONO等參與的ROx循環(huán)可抑制O3與NO的滴定反應(yīng)，并不斷將NO轉(zhuǎn)化為NO2，進(jìn)而生成O3，從而使得O3快速累積。則O3生成受氣象參數(shù)的影響，如溫度(T)、太陽輻射(SR)和相對(duì)濕度(RH)等。

針對(duì)人工訂正預(yù)報(bào)來說，上述5個(gè)方面中最為核心的2點(diǎn)是污染擴(kuò)散條件和光化學(xué)反應(yīng)條件，前者決定了O3及其前體物的累積與擴(kuò)散，后者如T、SR和RH等決定了O3的生成。

前一日O3殘余量是O3預(yù)測(cè)的依據(jù)之一，由于O3和NO的滴定反應(yīng)，前一日O3殘余量在夜間與NO反應(yīng)轉(zhuǎn)化為NO2，而作為O3重要前體物之一的NO2，當(dāng)日可發(fā)生光解反應(yīng)生成O3，故而“Ox增減量”預(yù)報(bào)方法將NO2+O3整體考慮，同時(shí)Ox(NO2+O3)也是分析大氣氧化性的常用指標(biāo)。通常情況下，Ox每日低值(06:00—07:00)變化量可近似認(rèn)為由于污染擴(kuò)散條件導(dǎo)致的增量或減量，午后日間Ox峰值通常由T、SR和RH等光化學(xué)反應(yīng)條件控制。

1.2 大氣條件預(yù)報(bào)關(guān)鍵要點(diǎn)選取

針對(duì)污染擴(kuò)散條件和光化學(xué)反應(yīng)條件，篩選“Ox增減量”O(jiān)3人工訂正預(yù)報(bào)方法中大氣條件預(yù)報(bào)關(guān)鍵要點(diǎn)，如表1所示。

1.3 預(yù)報(bào)步驟

“Ox增減量”O(jiān)3人工訂正預(yù)報(bào)方法的步驟，首先對(duì)歷史觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行系統(tǒng)分析，關(guān)注O3污染和非污染過程分析，根據(jù)關(guān)鍵大氣條件歸類歷史相似案例，結(jié)合統(tǒng)計(jì)分析法對(duì)歷史相似案例的關(guān)鍵大氣條件和污染物濃度進(jìn)行定性或定量分析，進(jìn)而獲得歷史相似案例庫數(shù)據(jù)集，依據(jù)歷史相似案例庫結(jié)合預(yù)報(bào)的大氣條件進(jìn)行判別分析，預(yù)測(cè)Ox-8 h或O3-8 h，最后實(shí)現(xiàn)O3人工訂正預(yù)報(bào)。

表1 O3人工訂正預(yù)報(bào)大氣條件預(yù)報(bào)關(guān)鍵要點(diǎn)Table 1 Key predictor points of atmospheric conditions used for O3 human forecast

2 “Ox增減量”預(yù)報(bào)方法案例應(yīng)用

2.1 歷史相似案例庫構(gòu)建與判別分析

以青島市2020年6—9月觀測(cè)資料為例，結(jié)合城區(qū)地形特點(diǎn)及大氣環(huán)流形勢(shì)等，基于前期研究發(fā)現(xiàn)[16]和O3預(yù)報(bào)污染擴(kuò)散條件、光化學(xué)反應(yīng)條件等選取統(tǒng)計(jì)指標(biāo)，構(gòu)建O3污染和非污染過程歷史相似案例庫與判別分析。

青島夏季O3歷史相似案例庫構(gòu)建與判別分析詳見表2，表2中Ox-8 h、O3-8 h分別為根據(jù)城市Ox、O3小時(shí)質(zhì)量濃度計(jì)算的日最大8 h Ox和O3均值(單位μg/m3)，NO2-8 h表示對(duì)應(yīng)Ox-8 h的8h NO2均值(單位μg/m3)，ΔOx-8 h表示與前一日相比Ox-8 h的變化量(單位μg/m3)。污染物濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來自山東省城市環(huán)境空氣質(zhì)量信息發(fā)布平臺(tái)；氣象參數(shù)T、RH、風(fēng)速、風(fēng)向和降雨量為青島站(站號(hào)54857)逐小時(shí)觀測(cè)資料，該站點(diǎn)距離海岸線1.2 km位于海陸風(fēng)環(huán)流影響區(qū)域內(nèi)；大氣條件采用的是歐洲中期天氣預(yù)報(bào)中心(ECMWF)ERA5逐小時(shí)再分析資料。

表2 青島O3預(yù)報(bào)相似案例庫構(gòu)建與判別分析Table 2 Development and discrimination analysis of similar cases database for O3 human forecasting in Qingdao

當(dāng)背景風(fēng)為陸風(fēng)，大氣條件符合西北氣流型和西南氣流型特征時(shí)，青島市常出現(xiàn)高濃度O3污染過程，超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)高，視為典型O3污染過程。2020年6—9月期間，西北氣流型案例共計(jì)發(fā)生10 d，除1 d 的ΔOx-8 h為56 μg/m3外，其他9 d的ΔOx-8 h為(96±13)μg/m3，ΔOx-8 h主要與溫度、局部降水等有關(guān)。以6月14日O3-8 h預(yù)報(bào)為例，分析結(jié)果顯示14日大氣條件符合西北氣流型特征，預(yù)報(bào)日最高氣溫Tmax>29 ℃，則ΔOx-8 h取均值為96 μg/m3、NO2-8 h取均值為28 μg/m3，13日Ox-8 h實(shí)測(cè)值為98 μg/m3，則估算14日Ox-8 h為194 μg/m3、O3-8 h為166 μg/m3，人工訂正預(yù)報(bào)以±10%選定O3-8 h范圍，則預(yù)測(cè)O3-8 h范圍為149～183 μg/m3。實(shí)測(cè)14日O3-8 h為179 μg/m3，在O3-8 h預(yù)測(cè)范圍內(nèi)，判定預(yù)報(bào)準(zhǔn)確。

西南氣流型案例共發(fā)生5個(gè)污染過程計(jì)13 d，一個(gè)污染過程一般持續(xù)2～3 d，Ox-8 h呈現(xiàn)階梯狀升高趨勢(shì)，同樣ΔOx-8 h與溫度、局部降水等有關(guān)。以6月29日至7月1日污染過程為例，分析結(jié)果顯示此次過程大氣條件符合西南氣流型特征，預(yù)報(bào)Tmax>28 ℃，則ΔOx-8 h取均值為50 μg/m3、NO2-8 h取均值為25 μg/m3，29日Ox-8 h實(shí)測(cè)值為127 μg/m3，則估算6月30日、7月1日O3-8 h分別為152、202 μg/m3，人工訂正預(yù)報(bào)以±10%選定O3-8 h范圍，則預(yù)測(cè)O3-8 h范圍分別為137～167 μg/m3、182～222 μg/m3。實(shí)測(cè)6月30日、7月1日O3-8 h分別為147、208 μg/m3，均在O3-8 h預(yù)測(cè)范圍內(nèi)，判定預(yù)報(bào)準(zhǔn)確。但需要注意的是，同樣符合西南氣流型特征的8月15日和9月5日案例，傍晚至夜間(18:00—23:00)均發(fā)生了海上高濃度O3向內(nèi)陸的傳輸過程，兩日ΔOx-8 h分別為107、89 μg/m3，遠(yuǎn)高于表2中所列濃度判別指標(biāo)。對(duì)于可能發(fā)生的海上高濃度O3污染傳輸過程，此類案例需依賴于數(shù)值模式預(yù)報(bào)結(jié)果，建議人工訂正預(yù)報(bào)可在數(shù)值模式預(yù)報(bào)基礎(chǔ)上采取從重預(yù)報(bào)策略。

當(dāng)城市背景風(fēng)為陸風(fēng)時(shí)，不滿足以上2種典型O3污染過程大氣條件特征，且無降水或低云量較少時(shí)，此類案例可歸類為其他類型，期間共發(fā)生29 d，統(tǒng)計(jì)分析顯示此類案例中O3-8 h與Tmax成正比，因此，利用線性回歸方法根據(jù)預(yù)報(bào)Tmax計(jì)算獲得O3-8 h預(yù)測(cè)值。

受持續(xù)性海洋氣流影響時(shí)可歸類為海洋氣流型，統(tǒng)計(jì)分析顯示發(fā)生此類型案例時(shí)O3-8 h與Tmax相關(guān)關(guān)系不顯著，Ox和O3無明顯日變化或日內(nèi)變化幅度較小，反映為北黃海Ox和O3背景濃度，此類型案例共發(fā)生38 d，O3-8 h為(99±13)μg/m3，基本無超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)。

此外，當(dāng)日間有持續(xù)降水或低云量較多，或有霧時(shí)，不利于O3生成，此類案例歸類為生成抑制型，共發(fā)生32 d，無超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)，當(dāng)背景風(fēng)為陸風(fēng)時(shí)，O3-8 h為(98±19)μg/m3，當(dāng)背景風(fēng)為海風(fēng)時(shí)，O3-8 h為(102±20)μg/m3。

2.2 預(yù)報(bào)成效評(píng)估

經(jīng)統(tǒng)計(jì)，青島市2020年6—9月24 h人工訂正AQI類別和AQI范圍預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率分別為91%和68%，同期本地業(yè)務(wù)化運(yùn)行數(shù)值模式WRF-Chem的24 h AQI類別和AQI范圍預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率分別為72%和43%，人工訂正預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率分別比WRF-Chem預(yù)報(bào)產(chǎn)品準(zhǔn)確率高19%和25%，詳見圖1。2019年6—9月期間人工訂正預(yù)報(bào)尚未采用該預(yù)報(bào)方法，24 h人工訂正AQI類別和AQI范圍預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率分別為72%和42%，2020年人工訂正預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率同比分別提高了19%和26%。應(yīng)用該預(yù)報(bào)方法，加深了預(yù)報(bào)員對(duì)O3污染過程的進(jìn)一步認(rèn)識(shí)，有效提高了青島市O3污染過程、AQI類別、AQI范圍預(yù)報(bào)的準(zhǔn)確率。

圖1 青島市2020年6—9月實(shí)況AQI、24h人工訂正預(yù)報(bào)AQI和24 h WRF-Chem預(yù)報(bào)AQI對(duì)比Fig.1 Measured AQI,24 h human forecast AQI and 24 h WRF-Chem forecastAQI during June to September,2020 in Qingdao

3 “Ox增減量”預(yù)報(bào)方法普適性與局限性

1)本方法基于歷史案例分析和統(tǒng)計(jì)分析方法，構(gòu)建歷史相似案例庫，根據(jù)大氣條件進(jìn)行判別分析，屬于半客觀預(yù)報(bào)方法，適用于對(duì)數(shù)值模式預(yù)報(bào)產(chǎn)品的訂正；本方法假設(shè)短期內(nèi)O3前體物排放量不變，故相似案例分析時(shí)以同年案例為主，歷史同期案例為輔。

2)本方法指標(biāo)ΔOx-8 h適用于典型O3污染過程的O3預(yù)測(cè)，而非典型O3污染過程預(yù)報(bào)中Ox-8 h和O3-8 h均適用。選取Ox-8 h，需對(duì)Ox進(jìn)行NO2和O3分配后方可獲得O3-8 h，NO2-8 h可依據(jù)歷史相似案例估值，或者實(shí)際操作中也可在O3污染過程預(yù)報(bào)時(shí)選取從重預(yù)報(bào)策略，即分配較低NO2。反之，若預(yù)估出O3-8 h，則得到NO2-8 h，本方法也提供了NO2人工訂正預(yù)報(bào)的探索思路。

3)按照《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范》(HJ 663—2013)，城市O3-8 h日評(píng)價(jià)濃度為各點(diǎn)位O3-8 h的算術(shù)平均值，由于各點(diǎn)位O3-8 h出現(xiàn)時(shí)間可能不一致，本方法依據(jù)城市O3小時(shí)濃度計(jì)算的O3-8 h相比于城市O3-8 h日評(píng)價(jià)濃度可能低(5±3)μg/m3，人工訂正預(yù)報(bào)時(shí)以預(yù)測(cè)濃度±10%范圍考慮，以提高預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率。

4)本方法對(duì)于海上高濃度O3污染傳輸影響案例的AQI范圍預(yù)報(bào)效果有限，需要依賴于數(shù)值模式對(duì)海上O3污染預(yù)報(bào)的結(jié)果。

5)已有研究表明平流層輸送也是對(duì)流層O3的來源之一，但由于觀測(cè)手段等限制，對(duì)其理解有限，人工訂正預(yù)報(bào)現(xiàn)階段不作考慮。

4 結(jié)語

1)O3人工訂正預(yù)報(bào)的基礎(chǔ)是數(shù)值模式預(yù)報(bào)，但現(xiàn)階段模式預(yù)報(bào)的O3污染過程發(fā)生范圍、持續(xù)時(shí)間、峰值濃度等與實(shí)測(cè)有所偏差，尤其是海上O3污染過程的預(yù)報(bào)與實(shí)際可能有較大出入，亟須更新VOCs源清單、促進(jìn)機(jī)制研究和模式性能優(yōu)化等，提升模式預(yù)報(bào)成效和支撐作用。

2)進(jìn)一步加強(qiáng)O3及其前體物、氣象參數(shù)的垂直梯度觀測(cè)，開展污染氣象條件量化分析，深化對(duì)O3污染過程的理解，側(cè)重O3預(yù)報(bào)效果評(píng)估與回顧，提升人工訂正預(yù)報(bào)經(jīng)驗(yàn)和水平。

3)利用氣候統(tǒng)計(jì)模型等開展中長(zhǎng)期O3趨勢(shì)預(yù)報(bào)，開展人工智能深度學(xué)習(xí)和大數(shù)據(jù)分析在O3預(yù)報(bào)中的應(yīng)用，以支撐環(huán)境管理部門“精準(zhǔn)治污、科學(xué)治污、依法治污”的管控需求。