常用污水處理工藝對(duì)微塑料去除效率的系統(tǒng)回顧和薈萃分析

張 珂，王澤華，白禹啟，趙曉輝，鄭賓國(guó)

(1. 鄭州航空工業(yè)管理學(xué)院 土木建筑學(xué)院，河南 鄭州 450046；2. 鄭州市污水凈化有限公司，河南 鄭州 450000)

1 引 言

隨著工業(yè)快速發(fā)展和各類化學(xué)品的大量生產(chǎn)和使用，新污染物對(duì)公眾健康和生態(tài)環(huán)境的危害逐步顯現(xiàn)。黨的十九屆五中全會(huì)明確提出“重視新污染物治理”，微塑料作為新污染物的主要類型之一，對(duì)水環(huán)境造成了嚴(yán)重的污染負(fù)擔(dān)。國(guó)內(nèi)現(xiàn)有城市污水處理廠對(duì)廢水中的微塑料進(jìn)行了有效去除，但仍然是目前環(huán)境中微塑料的主要貢獻(xiàn)者之一[1]。因此，評(píng)估國(guó)內(nèi)污水處理工藝對(duì)微塑料的去除能力，探索微塑料去除最優(yōu)工藝，制定有效的治理與減排策略，對(duì)保障我國(guó)水生態(tài)健康與飲用水安全具有重要意義。

本文通過對(duì)國(guó)內(nèi)污水處理廠處理微塑料效率的文獻(xiàn)進(jìn)行系統(tǒng)回顧與薈萃分析，研究污水處理工藝不同處理階段微塑料處理效率及影響因素，探討提高微塑料去除能力的水處理技術(shù)發(fā)展趨勢(shì)，為未來污水處理廠工藝設(shè)計(jì)提出合理建議。

2 研究方法

2.1系統(tǒng)回顧

系統(tǒng)回顧使用標(biāo)準(zhǔn)化、系統(tǒng)化的方式，對(duì)現(xiàn)有文獻(xiàn)進(jìn)行廣泛綜述，以研究具體問題[2]。系統(tǒng)回顧通常適用于調(diào)查醫(yī)學(xué)研究中對(duì)照組和治療組之間的醫(yī)學(xué)試驗(yàn)表現(xiàn)，近年也逐漸延伸到環(huán)境領(lǐng)域[3][4]。系統(tǒng)回顧包括六個(gè)步驟：范圍界定、回顧計(jì)劃、信息識(shí)別、文獻(xiàn)篩選、資格評(píng)估和結(jié)果解釋。

2.1.1范圍界定、回顧計(jì)劃與信息識(shí)別

系統(tǒng)回顧首先通過范圍界定與制定回顧計(jì)劃，創(chuàng)建回顧研究策略，然后通過確定研究關(guān)鍵詞，對(duì)已發(fā)表文獻(xiàn)進(jìn)行信息識(shí)別。

2.1.2文獻(xiàn)篩選和資格評(píng)估

文獻(xiàn)篩選和資格評(píng)估進(jìn)一步選擇與所需研究?jī)?nèi)容一致的文獻(xiàn)，步驟包括：首先剔除重復(fù)研究；其次根據(jù)審查標(biāo)題和摘要，保留與研究問題相關(guān)的文章；再根據(jù)文章研究結(jié)論，進(jìn)一步提高所選文獻(xiàn)與研究問題的一致性；最后通過審查文獻(xiàn)全文，進(jìn)行研究資格評(píng)估。

2.1.3結(jié)果解釋

根據(jù)系統(tǒng)回顧文獻(xiàn)的結(jié)果，確定研究的異質(zhì)性，分析系統(tǒng)回顧在研究中的局限性，對(duì)未來研究提出建議。基于系統(tǒng)回顧研究所提取的數(shù)據(jù)，使用薈萃分析進(jìn)一步開展異質(zhì)性研究。

2.2薈萃分析

薈萃分析通過檢查同一主題多個(gè)獨(dú)立研究的數(shù)據(jù)，確定研究總體趨勢(shì)[5]。具體過程包括選擇合適的匯總效應(yīng)量模型、計(jì)算效應(yīng)量并獲得異質(zhì)性檢驗(yàn)結(jié)果，在此基礎(chǔ)上進(jìn)行統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)以確定研究類別之間和內(nèi)部效應(yīng)的一致性。

2.2.1匯總效應(yīng)量

在統(tǒng)計(jì)學(xué)中，效應(yīng)量衡量的是兩個(gè)變量在數(shù)值上的關(guān)系強(qiáng)度。薈萃分析中常使用隨機(jī)效應(yīng)模型或固定效應(yīng)模型計(jì)算效應(yīng)量[6]。隨機(jī)效應(yīng)模型假設(shè)不同研究的真實(shí)效應(yīng)量相似但不完全相同；固定效應(yīng)模型則假設(shè)所有研究中的效應(yīng)量相同。

2.2.2異質(zhì)性檢驗(yàn)

異質(zhì)性表示研究結(jié)果之間的差異。若p值大于所設(shè)置的檢驗(yàn)水平值，則數(shù)據(jù)之間的差別無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義，存在同質(zhì)性；反之，則各數(shù)據(jù)間存在異質(zhì)性。同時(shí)，選用I2統(tǒng)計(jì)量衡量異質(zhì)性程度，I2[0%，100%]，數(shù)值越大表示異質(zhì)性程度越高，一般來說，當(dāng)I2>70%時(shí)，認(rèn)為數(shù)據(jù)間存在高度異質(zhì)性。

2.2.3亞組分析

亞組分析將薈萃分析的數(shù)據(jù)分成N個(gè)亞組，并比較每個(gè)亞組之間的差異[7]。選用混合效應(yīng)模型進(jìn)行數(shù)據(jù)的亞組分析，其中固定效應(yīng)模型用于檢驗(yàn)亞組間差異，而隨機(jī)效應(yīng)模型則用于評(píng)估亞組內(nèi)樣本效應(yīng)。

3 結(jié)果分析

本研究以“微塑料”“污水處理廠”和“去除效率”為關(guān)鍵詞，回顧知網(wǎng)數(shù)據(jù)總庫(kù)(含外文)2021年8月之前共199篇相關(guān)文獻(xiàn)。在文獻(xiàn)篩選與資格評(píng)估階段，關(guān)注文獻(xiàn)內(nèi)污水處理廠處理工藝基本信息、微塑料樣品處理和觀察方法、各階段微塑料濃度等，任何不符合篩選標(biāo)準(zhǔn)的文獻(xiàn)都將被排除，文獻(xiàn)中的不明確信息不會(huì)被用于數(shù)據(jù)提取。由于實(shí)證研究中各污水處理廠條件不可能完全相同，因此本研究采用隨機(jī)效應(yīng)模型進(jìn)行薈萃分析，異質(zhì)性檢驗(yàn)水平設(shè)置為0.05。

在對(duì)199篇文獻(xiàn)進(jìn)一步篩選和資格評(píng)估后，選取15項(xiàng)研究中的20個(gè)國(guó)內(nèi)污水處理廠處理工藝進(jìn)行綜合回顧與薈萃分析[8-22]，各污水處理廠基本信息如表1所示。

表1 污水處理廠微塑料處理基本信息

續(xù)表1 污水處理廠微塑料處理基本信息

3.1微塑料一級(jí)處理階段去除效率

一級(jí)處理階段主要對(duì)廢水進(jìn)行物理處理，工藝包括格柵攔截、表層刮砂和沉砂(淀)過程等。格柵的功能是減緩廢水流入速度，并清除水中砂礫；沉砂(淀)過程則利用重力分離廢水和污染物。在20個(gè)已篩選出的污水處理廠中，選取10個(gè)包含一級(jí)處理階段工藝和微塑料去除效率信息的污水處理廠，其一級(jí)處理階段微塑料處理情況見表2。

表2 污水處理廠一級(jí)處理階段微塑料處理情況

由表2可知，桂林某污水處理廠具有最高的微塑料一級(jí)去除率，為64.00%；欽州某污水處理廠微塑料一級(jí)去除率最低，為33.83%。所有污水處理廠微塑料樣品制備均使用30%H2O2。圖1進(jìn)一步分析了可能影響微塑料一級(jí)處理階段去除效率的因素。

圖1 污水處理廠微塑料一級(jí)去除率影響因素亞組分析

將影響因素分為兩個(gè)亞組進(jìn)行研究：處理工藝和樣品觀察。對(duì)于處理工藝組，考察“格柵+沉砂池+沉淀池”工藝和“沉砂池+沉淀池”工藝與去除率之間的關(guān)系；樣品觀察組則使用了FTIR或顯微鏡觀察。從兩組箱形圖中可以看出，不同工藝所對(duì)應(yīng)的微塑料一級(jí)去除率有明顯區(qū)分，“格柵+沉砂池+沉淀池”一級(jí)工藝對(duì)微塑料具有更好的去除效果。兩種觀察工具所對(duì)應(yīng)的去除率分布則相互重疊，很難確定它們之間是否存在去除效率的差異。使用薈萃分析進(jìn)一步研究，得到去除率I2值為91.71%，表示數(shù)據(jù)具有高度的異質(zhì)性，亞組分析所得p值為0.1306(>0.05)，表明樣品觀察手段與微塑料一級(jí)處理階段去除效率沒有明顯關(guān)系，使用不同的樣品觀察工具不會(huì)對(duì)去除率結(jié)果產(chǎn)生影響。

3.2微塑料二級(jí)處理階段去除效率

二級(jí)處理階段根據(jù)所使用的工藝不同，可經(jīng)歷物理過程、化學(xué)過程或生物過程。如厭氧—缺氧—好氧工藝是一個(gè)生物過程，主要去除廢水中的氮和磷；活性污泥法則利用曝氣和生物絮凝過程去除氮和磷并溶解二氧化碳；膜生物反應(yīng)器工藝因其良好的微塑料去除表現(xiàn)，成為國(guó)外近幾年污水處理廠微塑料處理研究的關(guān)注熱點(diǎn)[23][24]。在20個(gè)已篩選出的污水處理廠中，選取10個(gè)包含二級(jí)處理階段工藝和微塑料去除效率信息的污水處理廠，處理情況見表3。

表3 污水處理廠二級(jí)處理階段微塑料處理情況

10個(gè)污水處理廠中，有4個(gè)使用“厭氧—缺氧—好氧”(A2O)作為二級(jí)處理工藝，其微塑料二級(jí)去除率從28.00%到72.00%不等；3個(gè)使用循環(huán)式活性污泥(CAST)工藝，去除率在55%—71%之間。南京(P16)污水處理廠使用膜生物反應(yīng)器(MBR)二級(jí)工藝，其二級(jí)處理階段微塑料去除率最高(96.07%)；鎮(zhèn)江(P13)污水處理廠使用改良A2O工藝(UCT)，二級(jí)處理階段微塑料去除率87.69%；廈門(P10)污水處理廠使用曝氣生物濾池(BAF)，其微塑料二級(jí)去除率(70.28%)也高于A2O均值。就二級(jí)工藝對(duì)微塑料去除率的總體占比而言，UCT工藝去除率占比最高，達(dá)到71.91%，A2O工藝微塑料二級(jí)去除率總占比均值26.85%，CAST工藝微塑料二級(jí)去除率總占比均值41.61%。MBR和BAF工藝比A2O、CAST工藝具有更高的微塑料去除率，可能的原因是這兩種工藝的水力停留時(shí)間更長(zhǎng)。此外，也有研究認(rèn)為，A2O、CAST工藝的回流污泥中會(huì)帶回部分微塑料，從而降低該工藝的微塑料去除率[12]。10個(gè)污水廠中，有8個(gè)二級(jí)處理后的微塑料總?cè)コ识汲^了70%，經(jīng)過前兩級(jí)處理后，廢水中大部分微塑料可被去除。

3.3微塑料三級(jí)階段去除效率

三級(jí)處理工藝不是污水處理廠的必須工藝，本研究系統(tǒng)回顧了部分具有三級(jí)處理工藝的污水處理廠，表4列出7個(gè)污水處理廠三級(jí)階段工藝和微塑料去除效率相關(guān)信息。

表4 污水處理廠三級(jí)階段微塑料處理情況

常州(P14)污水廠的微塑料三級(jí)階段去除率最高，為92.68%，最低的是武漢(P1)，為16.7%。在污水處理三級(jí)階段提供高微塑料去除率的技術(shù)有氧化溝(OD)和旋轉(zhuǎn)微濾(FRF)，均能達(dá)到90%以上；常用的氯化工藝和UV消毒工藝對(duì)微塑料去除效果從16.70%到35.56%不等，效果一般。總的來說，三級(jí)處理對(duì)微塑料整體去除效率的貢獻(xiàn)較低。

3.4污水處理工藝對(duì)微塑料總體去除效率

3.4.1處理工藝級(jí)數(shù)

根據(jù)處理工藝級(jí)數(shù)，將20個(gè)污水處理廠分為兩類：二級(jí)工藝(9個(gè))和三級(jí)工藝(11個(gè))。9個(gè)二級(jí)工藝污水處理廠中，無錫(P7)微塑料總體去除率最高(99.5%)，廣州(P18)最低(64.00%)。11個(gè)三級(jí)工藝污水處理廠中，南京(P17)微塑料總體去除率最高(98.46%)，上海(P12)最低(59.84%)。圖2對(duì)兩類污水處理廠微塑料總體去除效率進(jìn)行了比較。

圖2 污水處理廠處理工藝級(jí)數(shù)與微塑料去除率

從圖2中不易觀察到兩類工藝之間微塑料去除效率的差異， 使用Welch's t檢驗(yàn)得到P值為0.563(>0.05)，結(jié)果顯示兩類工藝的微塑料去除效率之間沒有顯著性差異。這一檢驗(yàn)結(jié)果也進(jìn)一步證明，污水處理廠是否使用三級(jí)處理并不影響微塑料的去除效果，一、二級(jí)處理工藝對(duì)微塑料的去除起主要作用。

綜合以上分析，如需達(dá)到較高的微塑料去除率，污水處理廠可選擇在一級(jí)處理階段使用“格柵+沉砂池+沉淀池”的預(yù)處理工藝，二級(jí)處理使用曝氣或膜生物反應(yīng)器工藝，并根據(jù)成本要求選擇是否設(shè)置三級(jí)處理。

3.4.2微塑料粒徑

表5給出了9個(gè)污水處理廠各級(jí)廢水中的微塑料粒徑信息，可以看出，各個(gè)階段處理工藝雖然明顯降低了廢水中微塑料的濃度，但對(duì)微塑料粒徑分布并沒有產(chǎn)生影響，需要收集更多的數(shù)據(jù)以分析各個(gè)工藝階段與所去除的微塑料主要粒徑范圍的關(guān)系。

表5 污水處理廠各階段微塑料粒徑分布

4 結(jié) 論

本研究對(duì)2021年8月前發(fā)表的關(guān)于城市污水處理廠微塑料去除效率的研究論文進(jìn)行了系統(tǒng)回顧與薈萃分析，比較各污水處理廠不同處理階段的微塑料去除效率，討論影響微塑料去除效率的各項(xiàng)因素，得到以下結(jié)論：

微塑料樣本的觀察手段不會(huì)影響去除效率計(jì)算結(jié)果。在污水處理一級(jí)處理階段中，相比僅設(shè)置沉砂池和沉淀池，在其前端添加格柵攔截能夠顯著提高微塑料去除率。二級(jí)處理階段MBR工藝的微塑料去除率最高，這與國(guó)外對(duì)MBR工藝微塑料去除效果的相關(guān)研究結(jié)論一致，同時(shí)曝氣工藝和循環(huán)活性污泥工藝相較A2O工藝也具有更好的微塑料去除效果，然而上述結(jié)論需要更多研究數(shù)據(jù)予以加強(qiáng)。一級(jí)和二級(jí)處理階段對(duì)微塑料的去除起主要作用，微塑料去除率普遍能達(dá)到70%以上，設(shè)置第三級(jí)處理不會(huì)明顯提高微塑料去除效率。本研究并未發(fā)現(xiàn)污水廠各階段所去除的微塑料的主要粒徑范圍。就現(xiàn)有成熟工藝而言，如需達(dá)到較高的微塑料去除率，污水處理廠可選擇在一級(jí)處理階段使用“格柵+沉砂池+沉淀池”的預(yù)處理工藝，二級(jí)處理使用曝氣或膜生物反應(yīng)器工藝，并根據(jù)成本要求選擇是否設(shè)置三級(jí)處理。