Ar 原子和K+離子序列雙光雙電離光電子角分布的非偶極效應(yīng)*

馬堃 朱林繁 頡錄有

1) (黃山學(xué)院信息工程學(xué)院,黃山 245041)

2) (中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)近代物理系,合肥 230026)

3) (西北師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院,蘭州 730070)

1 引言

序列雙光雙電離(2PDI)是指原子在輻射場的作用下,吸收一個光子后電離一個束縛態(tài)電子,緊接著再次吸收一個光子并電離另一個束縛態(tài)電子的雙電子電離過程.2PDI 是XUV 波段最簡單的非線性原子過程,它廣泛地存在星際介質(zhì)[1]和太陽系行星電離層外部介質(zhì)[2]中.2PDI 產(chǎn)生光電子的角分布和角向關(guān)聯(lián)包含了量子體系的電子結(jié)構(gòu)以及光與物理相互作用動力學(xué)過程的重要信息,對其進(jìn)行的研究在揭示光與物質(zhì)相互作用的非線性物理機(jī)理、建立非線性原子碰撞理論模型方面具有重要的物理意義[3],同時也是揭示原子、分子、團(tuán)簇以及稠密物質(zhì)的物理和化學(xué)性質(zhì)的重要工具之一[4].盡管如此,由于光源、離子源的強(qiáng)度以及實驗檢測技術(shù)的限制,人們在光電子角分布方面的實驗研究開展較少.

近年來,XUV 和X 射線自由電子激光光源技術(shù)的進(jìn)步極大地推動了人們對原子光電離過程的實驗和理論研究的開展.對2PDI 光電子能譜和角分布譜的研究是自由電子激光主要的實驗任務(wù)之一.2007 年,Braune 等[5]利用德國漢堡的FALSH自由電子激光器首次觀察了惰性氣體原子在XUV波段的2PDI 過程.隨后,在該平臺上又分別對Ne,Ar 和Kr 原子的2PDI 過程展開了研究[6-10].實驗揭示出當(dāng)單光子能量大于第二次電離閾值時,2PDI是主要的雙電離通道.通過對兩個光電子關(guān)聯(lián)函數(shù)分析,他們提取了2PDI 過程中兩個光電子角分布的各向異性參數(shù),指出了這些光電子的各向異性參數(shù)與單光電離的區(qū)別.除此之外,國際上其他自由電子激光裝置也開展了2PDI 過程的研究[11,12].特別值得指出的是,近年在意大利的FERMI 自由電子激光裝置上開展了Ar 和Ne 原子2PDI 光電子角分布和剩余離子的完備信息實驗測量[13,14],重點關(guān)注了Cooper 極小位置附近光電子相對于入射光方向的前向/后向不對稱散射行為,理論上分析了這種行為的產(chǎn)生原因,即光電離過程的非偶極效應(yīng).進(jìn)一步通過控制入射光子的極化行為,討論了入射光的極化對2PDI 動力學(xué)過程的影響,并在電偶極近似下對實驗結(jié)果進(jìn)行了理論驗證.

對光電離的實驗與理論工作的開展相互促進(jìn).最初,理論計算主要是基于電偶極(E1)近似[15-17]展開的.在光子能量不是很高時,電偶極近似的理論計算結(jié)果可以很好地解釋實驗測量結(jié)果.然而,近年的實驗發(fā)現(xiàn),在幾百電子伏特甚至更低的入射光子能量時,電偶極近似已不再適用,需要考慮E1與電四極(E2)和磁偶極(M1)之間的干涉[18-22].由于2PDI 過程在XUV 及更短的波段上發(fā)生,因此該過程中的非偶極效應(yīng)更加值得關(guān)注.2015 年,Gryzlova 等[23]計算了Ar 原子3p 殼層的2PDI 光電子角分布,并與Ne 原子2p 殼層的結(jié)果進(jìn)行了比較.Ar 原子3p 殼層光電離截面存在Cooper 極小,Ne 原子2p 殼層的光電離不存在這一現(xiàn)象.在Cooper 極小能量附近電偶極的貢獻(xiàn)被抑制,非偶極效應(yīng)對光電離動力學(xué)參數(shù)的影響明顯.2016 年,Grum-Grzhimailo 等[24]利用密度矩陣?yán)碚摻o出了包含所有電多極和磁多極輻射場下2PDI 光電子角分布的一般性表達(dá)式.作為應(yīng)用,他們計算了一級非偶極修正下Ne 原子2p 殼層2PDI 的光電子角分布,并討論了非偶極效應(yīng)導(dǎo)致光電子角向散射的不對稱分布現(xiàn)象.據(jù)我們所知,目前開展的2PDI研究主要針對原子體系外殼層電子的第2 個光電子角分布,而對內(nèi)殼層電子或者第1 個光電子的角分布研究較少.實際上,在2PDI 中第1 個光電子角分布不僅與第一次光電離過程有關(guān),還受到第二次光電離過程的影響.此外,由于不同殼層電子受到原子核的束縛不同,將導(dǎo)致內(nèi)、外殼層電子的2PDI 過程有明顯的差異.2020 年,我們在多組態(tài)Dirc-Fock 理論框架下,基于密度矩陣?yán)碚撗芯苛穗娕紭O近似下Ar 原子2PDI 過程的光電離總截面、磁截面、角分布的電偶極參數(shù)以及光電子角分布,并與已有的實驗結(jié)果進(jìn)行了比較[25].本文將在此基礎(chǔ)上,把電偶極近似擴(kuò)展到非偶極的情況,給出原子2PDI 光電子角分布計算表達(dá)式,并開發(fā)相應(yīng)的計算程序.具體計算Ar 原子、K+離子外殼層3p 和內(nèi)殼層2p 在2PDI 過程中兩次光電離的截面以及兩個光電子角各向異性參數(shù),討論非偶極效應(yīng)對光電子角分布的影響.

2 理論方法

2PDI 過程靶原子中的兩個束縛電子被電離為連續(xù)態(tài),對這兩個連續(xù)態(tài)光電子角分布以及相互關(guān)聯(lián)的研究是揭示電子結(jié)構(gòu)、動力學(xué)過程以及量子相關(guān)等信息的重要途徑.伴隨著自由電子激光光源技術(shù)的進(jìn)步,2PDI 過程引起了人們極大的研究興趣[26-28].在文獻(xiàn)[16,24]中有較為詳細(xì)的理論計算方法描述,這里僅給出相關(guān)的主要理論公式.2PDI物理過程可以用下式描述:

其中,γ1/2表示第1/第2 個入射光子,A(A+,A++)表示靶原子(離子),e1/2表示第1/第2 個光電子,J0/d/f表示靶離子初態(tài)/中間共振態(tài)/末態(tài)的總角動量,α0/d/f表示確定初態(tài)/中間共振態(tài)/末態(tài)所需的其他量子數(shù).光電離之后剩余離子會出現(xiàn)一定的取向,該取向會影響光電子的空間分布.在對2PDI過程中光電子和剩余離子完備信息的實驗測量中,總截面不能簡單地表示為第一次光電離截面和第二次光電離截面的直接乘積,需要綜合考慮第一步光電離和第二步光電離后剩余離子的取向.考慮線性極化光入射,同時測量2PDI 的兩個光電子,用θi和φi分別表示第i個光電子相對于入射光極化方向的極角和方位角,兩個光電子的角向關(guān)聯(lián)函數(shù)可以表示為

3 計算和討論

基于以上公式,在RATIP 程序的基礎(chǔ)上[29],開發(fā)了用于計算2PDI 光電子角分布的計算程序.電偶極計算的正確性已在之前工作中[25]得以驗證,本文將其進(jìn)一步拓展到一級非偶極近似情況.具體以Ar 原子、K+離子為研究對象,分別計算了外殼層3p 和內(nèi)殼層2p 電子2PDI 的總截面、光電子角分布各向異性參數(shù).原子靶態(tài)采用基于多組態(tài)Dirac-Fock 理論方法開發(fā)的GRASP2K 程序[30]計算.

3.1 光電離截面

Ar 原子(K+離子)基態(tài)np (n=2,3)殼層的2PDI 物理過程可以用下式表示:

滿殼層np 第一次光電離有2 個電離通道,對應(yīng)末態(tài)分別為2P3/2和2P1/2離子態(tài).考慮到2P1/2態(tài)的總角動量小于1/2,是無取向的,本文僅研究2P3/2態(tài).2P3/2態(tài)的p 殼層發(fā)生第二光電離后產(chǎn)生3P2,1,0,1D2和1S0五個電離末態(tài).為了驗證本文計算結(jié)果的正確性,圖1 分別給出了Ar 原子和K+滿殼層3p/2p 殼層的一次和二次光電離截面與光子能量關(guān)系曲線.本文的計算結(jié)果與文獻(xiàn)[23]的截面數(shù)據(jù)具有很好的一致性.從圖1 可以看出,Ar 原子和K+離子3p 殼層的第一次和第二次光電離截面都出現(xiàn)了Cooper 極小.相比于第一次電離,第二次電離的Cooper 極小位置向低能端偏移,這是由于靶原子被剝離一個電子后,原子核對電子的束縛變強(qiáng).分析可知,p 殼層電子光電離截面主要來自np→εd 電偶極躍遷的貢獻(xiàn),在Cooper 極小的能量區(qū)域該電離通道受到明顯的抑制.這一現(xiàn)象為研究非偶極貢獻(xiàn)提供了理想的能量區(qū)間.與3p 外殼層情況不同,2p 殼層兩次光電離的截面隨著光子能量增加單調(diào)減小,沒有出現(xiàn)Cooper 極小.

圖1 Ar 原子和K+離子np (n=2,3)殼層第一次和第二次光電離截面(1 b=10—28 m2)Fig.1.The first and second photoionization cross section of the np (n=2,3) shell in Ar atom and K+ ion.

3.2 光電子各向異性參數(shù)

圖2 和圖3 分別給出了Ar 原子和K+離子在2PDI 過程中p3/2殼層第一次光電離光電子2 階和4 階電偶極各向異性參數(shù)與入射光子能量的關(guān)系.由第2 節(jié)理論分析可知,這兩個參數(shù)均來自純電偶極躍遷的貢獻(xiàn).雖然第一次光電離的光電子能量不受第二次光電離影響,但圖2 和圖3 給出的第一個光電子電偶極各向異性參數(shù)共有5 條并不重合的曲線,對應(yīng)第二次電離的5 個末態(tài).這說明中間態(tài)的取向會導(dǎo)致2PDI 中的電偶極各向異性參數(shù)不僅與本次電離末態(tài)有關(guān),還與第二次光電離末態(tài)有關(guān).由圖2 和圖3 還可知,在Cooper 極小的能量位置附近3p 殼層的電偶極參數(shù)變化較為復(fù)雜,其他能量區(qū)域Ar 原子和K+離子3p 和2p 殼層的光電子角分布各向異性參數(shù)隨著光子能量的增加表現(xiàn)出類似的行為,即隨著光子能量的增加而增加,最后逐漸地趨于一個恒定的值.

圖2 Ar 原子和K+離子np (n=2,3)殼層序列雙光雙電離中第1 個光電子的電偶極角各向異性參數(shù)Fig.2.Asymmetry parameter of electric dipole for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np(n=2,3) shell as a function of the photon energy.

圖3 Ar 原子和K+離子np (n=2,3)殼層序列雙光雙電離中第1 個光電子的電偶極角各向異性參數(shù)Fig.3.Asymmetry parameter of electric dipole for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np(n=2,3) shell as a function of the photon energy.

進(jìn)一步分析圖2 可發(fā)現(xiàn),Ar 原子和K+離子3p 殼層電離后各原子態(tài)的參數(shù)變化行為類似,在Cooper 極小附近,隨著光子能量的增加先減小再增加,且有兩個零點.Ar 原子(K+離子)參數(shù)零點對應(yīng)的光子能量分別為50.1 和57.4 eV(56.6 和65.8 eV).這表明該能量點處,電偶極參數(shù)對光電子角分布的各向異性沒有貢獻(xiàn).圖3 表明參數(shù)與原子態(tài)有關(guān),3P0和1S0態(tài)變化規(guī)律類似,先減小到0,再增加最后趨于0.25.3P2態(tài)的從—0.88 增加到0 再減小到—0.34,3P1和1D2兩個原子態(tài)的數(shù)值很小,尤其是3P1態(tài),可以忽略不計.我們分析這是因為在電偶極近似下,J=0的末態(tài)(3P0和1S0)只有1 個電離通道,即np3/2→εd3/2,而J=1 和2 的末態(tài)(3P2,1和1D2)對應(yīng)多個電離通道,各通道的貢獻(xiàn)相互影響.需要指出,雖然5 個電離末態(tài)的在Cooper 極小附近變化較為復(fù)雜,但Ar 原子(K+離子)在51.4 eV (57.7 eV)能量點附近的值均近似為零.即在該能量附近,4 階電偶極參數(shù)對光電子角分布的各向異性貢獻(xiàn)很弱.

圖4—圖6 給出了一級非偶極各向異性參數(shù)δ(1),隨入射光子能量的變化情況.這3 個非偶極參數(shù)來自電偶極(E1)與電四極(E2)和磁偶極(M1)干涉的貢獻(xiàn).與電偶極參數(shù)類似,除Cooper 極小能量附近外,其他能量區(qū)域3p 和2p 殼層一級非偶極參數(shù)隨著光子能量的變化趨勢類似.第二次 電離末態(tài)對δ(1)和參數(shù)的 影響不 大,5 個末態(tài)對應(yīng)的參數(shù)值隨光子能量的增加變化趨勢基本一致.具體有如下特點:1) 在Cooper 極小附近,3p 殼層的δ(1)隨著光子能量增加先減小再逐漸增加,該變化規(guī)律與2 階電偶極參數(shù)變化行為類似,且均有兩個零點.隨著光子能量增加先快速增加,然后快速減小到零附近,再緩慢增加.2) 2p 殼層的δ(1)和隨著光子能量變化規(guī)律類似,隨著光子能量增加單調(diào)地增加.

圖4 Ar 原子和K+離子np (n=2,3)殼層2PDI 中第1 個光電子的一級非偶極各向異性參數(shù)δ(1)Fig.4.Asymmetry parameter of non-dipole δ (1) for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np(n=2,3) shell as a function of the photon energy.

圖5 Ar 原子和K+離子np (n=2,3)殼層2PDI 中第1 個光電子的一級非偶極各向異性參數(shù)Fig.5.Asymmetry parameter of non-dipole for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np(n=2,3) shell as a function of the photon energy.

圖6 Ar 原子和K+離子np (n=2,3)殼層2PDI 中第1 個光電子的一級非偶極各向異性參數(shù)Fig.6.Asymmetry parameter of non-dipole for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np(n=2,3) shell as a function of the photon energy.

3.3 光電子角分布

利用上面得到的電偶極和非偶極各向異性參數(shù)并結(jié)合(8)式,可以獲得2PDI 過程光電子的角分布情況.為了考察第二次光電離過程對第1 個光電子角分布的影響,圖7 給出了入射光子能量72 eV、方位角φ1=0 時Ar 原子2PDI 中第1 個光電子3p3/2殼層光電子角分布.實線和虛線分別表示第二次電離末態(tài)為3P2和1S0的情況.可以看出這兩個原子態(tài)對應(yīng)的光電子角分布具有很大的差異,1S0態(tài)光電子角分布極大值在入射光極化方向,3P2態(tài)光電子角分布的極大值在入射光極化方向45°附近.另外,我們發(fā)現(xiàn)在入射光方向,3P2態(tài)光電子角分布強(qiáng)度出現(xiàn)極小值,而1S0態(tài)光電子角分布強(qiáng)度出現(xiàn)極大值.這些差別進(jìn)一步表明:在2PDI 過程中,第二次光電離過程的發(fā)生會對第一次光電離的光電子角分布產(chǎn)生影響.這里需要說明的是,本文計算結(jié)果表明第2 個光電子各向異性參數(shù)和角分布與第1 個光電子類似,因此正文中僅給出了第1 個光電子的情況,第2 個光電子的各向異性參數(shù)以補(bǔ)充材料(online)形式給出.

圖7 Ar 原子3p3/2 殼層2PDI 過程第1 個光電子角分布Fig.7.The first photoelectron angular distribution in 2PDI of Ar atom 3p3/2 shell.

非偶極效應(yīng)破壞光電子關(guān)于入射光極化方向角分布的對稱性,即光電子相對于入射光方向出現(xiàn)前向和后向不對稱分布.圖8 給出了入射光子能量為57 eV 時,K+離子3p 殼層2PDI 過程的第1 個光電子角分布,圖中給出第二次電離末態(tài)為3P2的結(jié)果.實線和虛線分別表示電偶極近似和包括一級非偶極效應(yīng)的角分布情況.可以看出,在電偶極近似下,光電子相對于入射光極化方向和入射光方向均具有較好的對稱性.包括一級非偶極效應(yīng)后,相對于入射光極化方向的對稱性被破壞,即光電子相對于入射光方向呈現(xiàn)前向-后向不對稱的分布.為了定量考察非偶極效應(yīng)的影響,引入非對稱性參數(shù),定義如下:

圖8 K+離子3p3/2 殼層2PDI 過程第1 個光電子角分布Fig.8.The first photoelectron angular distribution in 2PDI of the K+ ion 3p3/2 shell.

其中,W(θ) 表示θ方向光電子強(qiáng)度.計算可得電偶極近似和一級非偶極下,該參數(shù)分別為0.00067 和0.05509,可見非偶極角分布的非對稱性參數(shù)是電偶極近似下的82 倍.

4 總結(jié)

本文在前期工作基礎(chǔ)上[25],將電偶極近似拓展到非電偶極情形,對2PDI 過程兩次光電離的截面、各向異性參數(shù)以及角分布進(jìn)行了計算.結(jié)果表明:1) 在2PDI 過程中兩個光電子的各向異性參數(shù)和角分布具有類似形狀特征.2) 閾值附近,外殼層3p 的光電離截面存在Cooper 極小,在Cooper 極小能量附近光電子角分布各向異性參數(shù)變化行為復(fù)雜,對光子能量的依賴性很強(qiáng);內(nèi)殼層2p 的光電離截面隨入射光子的增加單調(diào)減小,角分布各向異性參數(shù)隨光子能量增加也是單調(diào)變化.遠(yuǎn)離閾值區(qū)域,3p 和2p 殼層光電子角分布各向異性參數(shù)隨光子能量的變化行為類似.3) 在Cooper 極小能量附近,電偶極各向異性參數(shù)經(jīng)過零點.在電偶極近似下,入射光子能量為零點位置能量時光電子角分布相對于入射光方向和入射光極化方向均呈對稱性分布.包括非偶極效應(yīng)貢獻(xiàn)后,光電子相對于入射光方向出現(xiàn)前向-后向不對稱性分布.4) 在2PDI過程中,無論第二次光電離過程是否測量,第1 個光電子角分布都會受到第二次電離的影響.近年,隨著XUV 和X 射線自由電子激光技術(shù)的進(jìn)步,促進(jìn)了2PDI 過程的實驗研究,這對揭示光與物理相互作用的非線性機(jī)制具有重要的意義.我們期望本文在2PDI 方面的工作能夠為在自由電子激光裝置上開展的雙光電離實驗及相關(guān)理論研究工作提供具有價值的參考.