基于衛(wèi)星和地面觀測的中國典型城市群對流層內(nèi)臭氧時空變化特征

郭云飛，包云軒，劉端陽

1. 南京信息工程大學氣象災害預報和評估協(xié)同創(chuàng)新中心，江蘇 南京 210044

2. 江蘇省無錫學院物聯(lián)網(wǎng)設備超融合應用與安全工程研究中心，江蘇 無錫 214105

3. 江蘇省氣象科學研究所，中國氣象局交通氣象重點實驗室，江蘇 南京 210008

4. 南京氣象科技創(chuàng)新研究院，江蘇 南京 210008

臭氧(O3)是大氣中重要的微量氣體，90%左右位于平流層，其對大氣化學和環(huán)流過程起重要作用[1].對流層O3占10%左右，高濃度O3不僅對空氣質量造成影響，還對人體健康和陸地生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生危害[2-3].自2013年我國《大氣污染防治行動計劃》頒布以來，各地區(qū)PM2.5排放得到有效控制[4]. 然而，隨著很多城市O3前體物-NOx和VOCs排放的增多，O3污染日益凸顯，O3已逐漸取代顆粒物成為大氣中的首要污染物[5]. 因此，及時準確地掌握大范圍尺度下對流層和近地面O3的時空分布及其演變特征，對于解決O3污染問題、提高空氣質量具有重要意義.

目前，許多學者對我國重大城市群(京津冀、長三角、珠三角城市群等)地面O3濃度的時空分布特征開展研究[6-9]，結果表明，這些城市群均存在嚴重的O3污染問題并呈逐年加重趨勢. 但研究多僅局限于單點或地面基站的監(jiān)測，且地域代表性常受到制約.隨著空間遙感技術的發(fā)展，衛(wèi)星遙感為獲取全球或區(qū)域尺度的O3探測數(shù)據(jù)提供了可能，國內(nèi)學者常使用美國EOS-Aura衛(wèi)星搭載的OMI臭氧監(jiān)測儀數(shù)據(jù)和中國“風云三號”氣象衛(wèi)星搭載的紫外臭氧柱總量探測儀(TOU)數(shù)據(jù)對大氣O3柱含量變化展開討論[10-11].但多數(shù)研究偏重整個大氣柱O3柱總量的分析，因平流層O3含量占比較高且受緯度制約性較大，大氣O3柱總量也表現(xiàn)出隨緯度升高而增加的特征[12]，很難體現(xiàn)出地形和人類排放因子對O3柱總量的貢獻情況，因此需進一步分析對流層內(nèi)O3柱總量的時空分布狀況；同時，已有研究多局限于某一地區(qū)或城市，針對對流層O3柱總量演變趨勢的研究較少.

Ziemke等[13]通過殘差法反演得到的OMI-MLS(臭氧監(jiān)測儀-微波臨邊探測器)對流層O3柱總量數(shù)據(jù)在中國地區(qū)的適用性較高，可以揭示近地面的O3污染情況[14-16]. Ziemke等[17]研究發(fā)現(xiàn)，北半球對流層O3柱總量在北美大陸和亞洲大陸東部的中緯度地區(qū)較高，而京津冀、長三角和珠三角城市群作為中國東部中低緯度地區(qū)較大的經(jīng)濟中心，O3污染問題受到學者的廣泛關注. 因此，該研究擬利用OMI-MLS衛(wèi)星數(shù)據(jù)來研究京津冀、長三角和珠三角城市群對流層O3柱總量的時空分布特征和演變趨勢，同時結合地面監(jiān)測的O3數(shù)據(jù)，分析各城市近地面O3濃度的分布及污染狀況，以期為中國城市群環(huán)境治理和O3減排措施的制定提供科學依據(jù).

1 資料與方法

1.1 城市群劃分

選取我國東部三大典型城市群開展研究，包括京津冀城市群13個城市、長三角城市群26個城市和珠三角城市群9個城市，具體各城市群城市名稱及空間分布如圖1所示.

圖 1 中國典型城市群空間位置概況Fig.1 Overview of the spatial locations of typical urban agglomerations in China

1.2 數(shù)據(jù)來源

1.2.1對流層O3柱總量數(shù)據(jù)

采用OMI-MLS對流層O3柱總量數(shù)據(jù)對城市群對流層O3柱總量進行對比分析，該數(shù)據(jù)集是由Ziemke等[13]通過殘差法反演得到，即以同時搭載在Aura衛(wèi)星上的臭氧監(jiān)測儀(OMI)探測到的大氣O3柱總量和微波臨邊探測器(MLS)探測的平流層以上O3廓線數(shù)據(jù)為基礎，通過計算二者之差可得出對流層各測點O3柱總量. 數(shù)據(jù)采用多步森單位DU (dobson unit，1 DU=2.69×1016cm-1)，空間分辨率為1.00°×1.25°，由美國國家航空航天局(NASA，National Aeronautics and Space Administration in USA)戈達德太空飛行中心(Goddard Space Flight Center，https://acd-ext.gsfc.nasa.gov/Data_services/cloud_slice/new_data.html)提供，目前更新了2004年10月-2020年12月對流層O3柱濃度逐月數(shù)據(jù). 經(jīng)過過濾處理，剔除了多云、陰天等惡劣天氣下質量較差的數(shù)據(jù)，但對于部分地區(qū)惡劣天氣出現(xiàn)頻率較大的月份，因數(shù)據(jù)過濾日數(shù)多，其代表性會受到一定限制. 整體上數(shù)據(jù)集經(jīng)過全球各國的驗證和采用，尤其在東亞地區(qū)準確性較高、可靠性較好[18-20]. 該研究選用的數(shù)據(jù)集時間范圍為2005年1月-2020年12月，空間覆蓋范圍為上述我國三大城市群.

1.2.2近地面大氣層O3監(jiān)測數(shù)據(jù)

京津冀、長三角和珠三角城市群地面O3監(jiān)測數(shù)據(jù)來自中國環(huán)境監(jiān)測總站的全國城市空氣質量實時發(fā)布平臺(http://106.37.208.233:20035)，共包括京津冀13個城市(80個監(jiān)測站)、長三角26個城市(137個監(jiān)測站)、珠三角9個城市(56個監(jiān)測站)的O3逐小時濃度數(shù)據(jù)，時間范圍為2015年1月-2020年12月，通過取城市所有監(jiān)測站點的O3濃度平均值來代表該城市的總體空氣質量狀況.

1.3 數(shù)據(jù)分析方法

1.3.1時空分布計算方法

基于對流層O3柱總量數(shù)據(jù)可以計算三大城市群年均值、季均值和月均值，其中季節(jié)劃分標準為春季(3-5月)、夏季(6-8月)、秋季(9-11月)和冬季(12月-翌年2月).

對于地面O3監(jiān)測數(shù)據(jù)，根據(jù)《環(huán)境空氣質量標準》(GB 3095-2012)二級標準限值和《環(huán)境空氣質量評價技術規(guī)范(試行)》(HJ 663-2013)規(guī)定，計算出O3日最大8 h滑動平均濃度(簡稱“O3-8 h濃度”)，以該年第90百分位數(shù)O3-8 h濃度限值(160 μg/m3)來判定O3是否年超標. 依據(jù)《環(huán)境空氣質量指數(shù)(AQI)技術規(guī)定(試行)》(HJ 633-2012)將O3-8 h濃度劃分為5個等級，分別為優(yōu)(1~100 μg/m3)、良(101~160 μg/m3)、輕度污染(161~215 μg/m3)、中度污染(216~265 μg/m3)、重度及以上污染(＞265 μg/m3)，對5個等級分別賦予不同的權重系數(shù)(0、1、2、3和5)，以創(chuàng)建反映地區(qū)O3污染輕重的指數(shù)OPI，計算公式：

式中：OPI為O3污染指數(shù)；Di(1)、Di(2)、Di(3)、Di(4)、Di(5)為統(tǒng)計出的O3-8 h濃度5個等級的天數(shù)，d；pi(1)、pi(2)、pi(3)、pi(4)、pi(5)分別為5個等級對應的權重系數(shù)；n代表年份. OPI污染指數(shù)越高，表明O3污染越嚴重. 利用Jenks自然斷點法對結果分級，其原理是運用了聚類的思想，使組中的差異最小化，外部組和組之間的差異最大化，從而對相似值進行最有效的區(qū)分.

1.3.2演變趨勢分析方法

為了探究三大城市群對流層O3柱總量的長期變化趨勢，該文采用一元線性回歸模型[21]加以研究，計算公式：

式中：t為年份序列；y為t年對流層O3柱總量的估計值，DU；α為對流層O3柱總量的年均變化量，DU；β為回歸模型在Y軸上的截距，DU. 若α＞0，則對流層O3柱總量呈上升趨勢；若α＜0，對流層O3柱總量為下降趨勢.α的絕對值可以反映年均變化的快慢，通過相關系數(shù)檢驗法對趨勢結果做顯著性驗證.

2 結果與討論

2.1 OMI-MLS對流層O3柱總量分析

2.1.1多年整體變化狀況

2005-2020年京津冀、長三角和珠三角城市群對流層O3柱總量的月變化情況如圖2所示. 由圖2可見：三大城市群之間對流層O3柱總量月變化有較大差異，其中在京津冀和長三角城市群表現(xiàn)為單峰特征，而在珠三角城市群呈雙峰的變化特征. 京津冀城市群對流層O3柱總量在1-6月穩(wěn)定增長，并于7月達到峰值(52.5 DU)，之后迅速降低，10月后下降速率減緩并趨于穩(wěn)定；長三角城市群對流層O3柱總量上升速率顯著大于下降速率，峰值出現(xiàn)在5月(47.8 DU)，隨后一直呈降低趨勢，7-9月下降速率得到一定減緩；珠三角城市群第一次峰值出現(xiàn)在4月(44.2 DU)，5-7月迅速下降，并于8月達到谷值，雖然在9月出現(xiàn)了次峰，但峰值僅為第一次峰值的80%. 三大城市群之間對流層O3柱總量峰值表現(xiàn)為京津冀城市群＞長三角城市群＞珠三角城市群的特征，并且峰值出現(xiàn)時間隨著緯度的增加逐漸后延.

圖 2 2005—2020年京津冀、長三角和珠三角城市群對流層O3柱總量月變化情況Fig.2 Monthly variation of tropospheric O3 column amount in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2005 to 2020

三大城市群對流層O3柱總量在空間上同樣表現(xiàn)出顯著差異. 由圖3可見：京津冀城市群對流層O3柱總量最高，長三角城市群次之，珠三角城市群最低. 京津冀城市群對流層O3柱總量變化范圍為37.0~41.6 DU，呈由東南向西北減小的環(huán)帶狀分布特征，其中東南部的滄州市對流層O3柱總量最高；長三角城市群對流層O3柱總量變化范圍為36.9~40.8 DU，表現(xiàn)出隨緯度升高而增加的特征；珠三角城市群對流層O3柱總量變化范圍為35.2~36.1 DU，呈西北高于東南的分布特征. Li[22]研究發(fā)現(xiàn)，對流層O3柱總量的空間分布受地形影響較大，低海拔地區(qū)往往較高. 京津冀西北部和長三角南部多為山地、丘陵地貌，海拔相對較高，對流層O3柱總量低于京津冀東南部和長三角北部的平原地區(qū). 地形對對流層O3柱總量空間分布的影響可歸結為大氣環(huán)流作用，低海拔地區(qū)易出現(xiàn)逆溫現(xiàn)象，造成O3、NO2等污染物的堆積，且日照時間較長，加快了光化學反應速率[14]. 長三角城市群對流層O3柱總量略低于京津冀城市群，這可能由于長三角城市群東面臨海，內(nèi)陸產(chǎn)生的O3等污染物會被海上大量的清潔空氣所稀釋[23]. 而處在華南的珠三角城市群雖多為平原，但平原面積較小，三面受到山地丘陵包圍，且受季風輸送與稀釋的影響較大，對流層O3柱總量較低，海拔對該地區(qū)對流層O3柱總量空間分布的影響較弱.

圖 3 2005?2020年京津冀、長三角和珠三角城市群對流層O3柱總量空間分布及海拔Fig.3 Spatial distribution of tropospheric O3 column amount and altitude in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2005 to 2020

2.1.2季節(jié)性變化特征

進一步分析三大城市群不同季節(jié)對流層O3柱總量的空間分布發(fā)現(xiàn)，城市群間、同一城市群不同季節(jié)的空間分布有顯著差異，空間異質性較大(見圖4).京津冀城市群四季對流層O3柱總量平均值分別為39.6、50.0、36.8和32.1 DU，均表現(xiàn)為從東南向西北逐漸減小的趨勢，變化梯度較為均勻. 夏季對流層O3柱總量最高，其中東南部最高，達52.4 DU；春季對流層O3柱總量明顯低于夏季，秋季低于春季，冬季最低. 長三角城市群四季對流層O3柱總量平均值分別為42.2、44.4、37.6和32.3 DU，空間分布季節(jié)性差異較大. 夏季對流層O3柱總量最高，冬季最低，而春季則略低于夏季，秋季又明顯低于春季；夏、秋兩季對流層O3柱總量均表現(xiàn)為南低北高的特征，其中夏季地區(qū)差異較明顯(南北相差10.6 DU). 珠三角城市群四季對流層O3柱總量平均值分別為42.2、34.4、34.4和32.0 DU，空間上呈現(xiàn)出較明顯的緯向梯度分布特征. 春季對流層O3柱總量明顯高于其余3季，且地區(qū)差異較?。幌?、秋兩季對流層O3柱總量均呈南低北高，且夏季略低于秋季的特征；冬季表現(xiàn)出與夏、秋兩季相反的空間分布格局.

圖 4 2005—2020年京津冀、長三角和珠三角城市群對流層O3柱總量的季節(jié)性空間分布情況Fig.4 Seasonal spatial distribution of tropospheric O3 column amount in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2005 to 2020

結合已有研究來分析三大城市群對流層O3柱總量季節(jié)性差異的原因. 京津冀和長三角城市群對流層O3柱總量的季節(jié)性分布受溫度影響較大，夏季溫度高，太陽輻射強，有利于光化學反應的進行；而春、秋兩季溫度相差較小，但對流層O3柱總量均在春季高于秋季，這可能與春季中低緯度地區(qū)較為頻繁的平流層-對流層O3交換有關[24]. 研究[25]表明，對流層頂折疊引發(fā)的平流層-對流層O3交換是春季對流層O3柱總量增加的重要來源. 與Wang等[26]發(fā)現(xiàn)廣西壯族自治區(qū)對流層O3柱總量在夏季出現(xiàn)極低值的現(xiàn)象類似，珠三角城市群對流層O3柱總量在夏季明顯降低，與亞夏季風影響下O3被稀釋并往內(nèi)陸遷移有關[27]；另外，當相對濕度較高時，水汽所含的·OH、HO2·等自由基會迅速將O3分解成O2，從而降低O3濃度[28]. 珠三角城市群夏季溫度雖然較高，但頻繁出現(xiàn)的降水天氣會抑制O3的形成并促進其分解，并且降水天氣也對衛(wèi)星數(shù)據(jù)的反演造成一定影響. 在全球范圍內(nèi)，對流層O3柱總量在春季、夏季較高[29]，其中，中高緯度地區(qū)多以夏季最高[30]，而中低緯度地區(qū)多以春季最高[31-32]，與筆者研究的三大城市群對流層O3柱總量的季節(jié)性變化特征一致.

2.1.3年際變化特征

2005-2020年三大城市群對流層O3柱總量的年際變化情況見圖5. 由圖5可見，2005-2020年三大城市群對流層O3柱總量均呈逐年顯著增長趨勢(P＜0.01)，年均增加值分別為0.25、0.28和0.27 DU，長三角城市群增長最快，京津冀城市群最慢. 其中，京津冀城市群對流層O3柱總量的波動范圍為37.4~41.4 DU，2009-2015年波動較大，2016年以后變化平穩(wěn)但維持在一個較高的范圍，最高峰出現(xiàn)在2013年；長三角城市群波動范圍為36.8~41.8 DU，雖然在2014-2016年有所下降，但2016年后迅速上升，并在2018年和2019年出現(xiàn)峰值，2020年對流層O3柱總量出現(xiàn)突降，可能與新冠肺炎疫情期間O3前體物排放減少有關[33]；珠三角城市群對流層O3柱總量波動范圍為33.0~39.0 DU，高低振蕩較為劇烈，2019年出現(xiàn)峰值，2020年同樣受新冠肺炎疫情影響出現(xiàn)了明顯的下降趨勢.

圖 5 2005—2020年京津冀、長三角和珠三角城市群對流層O3柱總量的年際和四季變化情況Fig.5 Interannual and seasonal variations of tropospheric O3 column amount in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2005 to 2020

進一步分析不同季節(jié)對流層O3柱總量變化趨勢，以確定各季節(jié)對對流層O3柱總量的影響. 京津冀城市群四季對流層O3柱總量年均增加值分別為0.22、0.19、0.29、0.29 DU，夏季對流層O3柱總量波動最小且增長最慢，秋、冬兩季波動較大且增長最快. 長三角城市群四季對流層O3柱總量年均增加值分別為0.24、0.39、0.32和0.18 DU，在對流層O3柱總量最高的夏季增長最快，秋季次之. 珠三角城市群四季對流層O3柱總量年均增加值分別為0.39、0.30、0.29和0.16 DU，春季對流層O3柱總量最高且增長最快，夏、秋兩季的變化趨勢相似，冬季增長最慢. 綜上，京津冀城市群在對流層O3柱總量較低的秋冬季年均增長最快，而長三角和珠三角城市群分別在對流層O3柱總量最高的夏季和春季增長最快. Zhang等[34]研究發(fā)現(xiàn)，全球范圍內(nèi)對流層O3柱總量增長最快的地區(qū)從地中海東部沿岸延伸到印度和東南亞，再向東越過太平洋地區(qū). Ziemke等[35]發(fā)現(xiàn)，近38年來東亞地區(qū)對流層O3柱總量年均增長由2005年之前的0.12~0.14 DU增至0.3 DU，與筆者研究結論基本一致.

2.2 近地面O3濃度的分析

2.2.1O3-8 h濃度與對流層O3柱總量的對比

2015-2020年三大城市群對流層O3柱總量與O3-8 h濃度對比見圖6. 由圖6可見，京津冀和長三角城市群對流層O3柱總量與O3-8 h濃度相關性較好(P＜0.01). 2015-2020年京津冀城市群對流層O3柱總量均呈倒“V”型，O3-8 h濃度在多數(shù)年份也呈現(xiàn)此特征. 長三角城市群對流層O3柱總量與O3-8 h濃度在多數(shù)年份呈“M”型，個別年份表現(xiàn)為單峰型. 而珠三角城市群對流層O3柱總量與O3-8 h濃度相關性不明顯，對流層O3柱總量在每年4月達到峰值，該時段O3-8 h濃度較低；而秋季因受來自大陸上風向的區(qū)域傳輸及局地污染導致O3聚集[20]，珠三角城市群O3-8 h濃度出現(xiàn)峰值，對流層O3柱總量則維持在較低水平. 珠三角城市群對流層O3柱總量與O3-8 h濃度相關性較差，一方面與對流層O3柱總量受平流層-對流層O3交換過程及季風環(huán)流擾動關系密切；另一方面，不可控的環(huán)流形勢和氣象因素會造成不同年份O3-8 h濃度的月變化出現(xiàn)差異，并且會對反演的衛(wèi)星數(shù)據(jù)準確性產(chǎn)生限制，從而影響二者相關性.

圖 6 2015?2020年京津冀、長三角和珠三角城市群對流層O3柱總量與O3-8 h濃度的對比Fig.6 Comparison of tropospheric O3 column amount and O3-8 h concentration in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2015 to 2020

2.2.2O3-8 h濃度和第90百分位O3-8 h濃度的空間分布情況

利用Jenks自然斷點法對2015-2020年三大城市群所有城市O3-8 h濃度及第90百分位O3-8 h濃度進行空間分類(見圖7). 由圖7可見，各城市群不同年份O3-8 h濃度的空間分布差異明顯，第90百分位O3-8 h濃度的空間分布與O3-8 h濃度空間分布成正比.

圖 7 2015—2020年京津冀、長三角和珠三角城市群O3-8 h濃度和第90百分位O3-8 h濃度的空間分布情況Fig.7 Spatial distribution of O3-8 h concentration and the 90th percentile O3-8 h concentration in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2015 to 2020

京津冀城市群O3-8 h濃度范圍為64.9~119.6 μg/m3，第90百分位O3-8 h濃度范圍為108~216 μg/m3，空間分布上由2016年之前的北高南低轉變?yōu)槟细弑钡? 2015年和2016年O3-8 h濃度較低，這兩年O3污染程度最輕. 2017-2019年O3-8 h濃度較高，其中2018年濃度最高(區(qū)域平均值為110.9 μg/m3)，2017年次之(區(qū)域平均值為107.8 μg/m3)，且2017-2019年所有城市O3均未達標，污染較為嚴重，與王玫等[36]研究結論一致. 2017年保定市、滄州市、廊坊市和邢臺市O3-8 h濃度均超過110 μg/m3，這4個城市與唐山市的第90百分位O3-8 h濃度突破了200 μg/m3.2018年共8個城市O3-8 h濃度超過110 μg/m3，其中保定市、石家莊市、滄州市、天津市和邢臺市第90百分位O3-8 h濃度均達到200 μg/m3. 研究[37]表明，顆粒物的非均相反應會降低O3濃度，減排背景下顆粒物濃度的下降對O3的靜作用可能導致了O3-8 h濃度的升高. 2019年O3污染有所改善，O3-8 h濃度較高的區(qū)域主要集中在京津冀城市群的南部城市. 2020年O3-8 h濃度明顯下降，該年張家口市和承德市O3年達標，污染得到緩解.

長三角城市群O3-8 h濃度范圍為39.0~118.8 μg/m3，第90百分位O3-8 h濃度范圍為61~201 μg/m3，其中2015年和2016年呈由沿海向內(nèi)陸減小的布局，2017-2020年則表現(xiàn)為北高南低. 2015年和2016年O3-8 h濃度相對較低，其中2015年O3-8 h濃度以塊狀分布為主，年超標城市均位于東部沿海地區(qū)；2016年東北部的城市O3-8 h濃度有所降低，而西部安徽省部分城市O3-8 h濃度增加迅速；2017年O3-8 h濃度為近6年最高(區(qū)域平均值達106.7 μg/m3)，O3-8 h高濃度中心開始西移，西北部的滁州市O3-8 h濃度最高(118.8 μg/m3)，此外中部以北的湖州市、南通市、上海市、嘉興市、揚州市、泰州市和鎮(zhèn)江市的O3-8 h濃度也均超過110 μg/m3，而第90百分位O3-8 h濃度揚州市最高，2017年僅不到1/3的城市O3年達標. 常爐予等[38]模擬發(fā)現(xiàn)：2017年受西太平洋副高控制的環(huán)流形勢更有利于O3污染的形成，這一年的副高較往年偏強且西伸脊點更西，這可能導致了長三角城市群O3-8 h濃度較高；2018年和2019年O3-8 h高濃度中心進一步西移，O3-8 h濃度呈降低趨勢，東部沿海城市O3污染得到明顯改善，而西部安慶市、池州市等城市則由O3達標轉變?yōu)槌瑯耍?020年因新冠肺炎疫情導致O3-8 h濃度進一步降低，達標城市明顯增多，O3污染得到有效改善. 長三角城市群O3-8 h高濃度中心的西移，這是由于沿海城市O3前體物的排放減少，而西部安徽省部分城市經(jīng)濟的迅速發(fā)展造成O3-8 h濃度升高[39].

珠三角城市群O3-8 h濃度范圍為72.4~112.2 μg/m3，第90百分位O3-8 h濃度范圍為127~197 μg/m3，其中2015-2019年O3-8 h濃度呈逐年增加的趨勢，2020年O3污染有所改善. 2015年O3-8 h和第90百分位O3-8 h濃度均為近6年最低，僅東莞市O3年超標.2016-2019年O3-8 h濃度同比均有所上升，增速分別為3.8%、10.9%、0.6%和3.8%，其中位于中部的江門市、中山市和佛山市增長迅猛，至2019年，珠三角O3-8 h濃度區(qū)域平均值達100.4 μg/m3；并且O3年超標城市數(shù)量也逐年增加，至2019年，僅有惠州市和深圳市O3年達標. 珠三角城市群O3-8 h濃度在中部地區(qū)上升速率明顯高于外圍地區(qū)，原因為中部地區(qū)NO2濃度的顯著下降使得O3滴定效應減弱[40]. 2020年所有城市O3-8 h濃度有所下降，其中深圳市和肇慶市的O3-8 h濃度最低，該年僅江門市未達標.

2.2.3污染等級空間分布

按式(1)計算出各城市O3污染指數(shù)OPI，其變化范圍為0.34~0.77，并利用Jenks自然斷點法將污染分為很輕、較輕、中等、較重和嚴重5個等級(見圖8).由圖8可見：京津冀城市群O3污染指數(shù)最高，且呈現(xiàn)出南高北低的分布狀況，其中，保定市、廊坊市、滄州市、衡水市、邢臺市和邯鄲市O3污染較嚴重，秦皇島市污染相對較輕；長三角城市群的O3污染指數(shù)空間分布表現(xiàn)為中心城市向外圍擴散，城市間差異較大的特征，其中，揚州市、湖州市和嘉興市O3污染較重，其次為中北部的鹽城市、泰州市、南京市、鎮(zhèn)江市、常州市和無錫市，而中西部的銅陵市和宣城市污染指數(shù)較低；珠三角城市群整體上O3污染程度較輕，其中惠州市和深圳市的O3污染指數(shù)較低.

圖 8 2015?2020年京津冀、長三角和珠三角城市群O3污染指數(shù)的空間分布情況Fig.8 Spatial distribution of O3 pollution index in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2015 to 2020

3 結論

a) 基于OMI-MLS的對流層O3柱總量月峰值和年均值均呈京津冀城市群＞長三角城市群＞珠三角城市群的特征，空間分布受海拔影響較大，低海拔地區(qū)往往對流層O3柱總量較高. 季節(jié)分布上，京津冀城市群對流層O3柱總量在夏季(50.0 DU)最高，四季均表現(xiàn)為從西北向東南增大的趨勢；長三角城市群對流層O3柱總量同樣在夏季(44.4 DU)最高，表現(xiàn)出由低緯向高緯度增大的緯向帶狀分布特征；珠三角城市群對流層O3柱總量在春季(42.2 DU)明顯高于其他三季，空間上地區(qū)差異較小.

b) 三大城市群對流層O3柱總量均呈現(xiàn)出逐年顯著增大的趨勢，年均增加值分別為0.25、0.28和0.27 DU. 所有季節(jié)對流層O3柱總量均表現(xiàn)出增長趨勢，京津冀城市群在對流層O3柱總量較低的秋冬季年均增長(0.29 DU)最快，而長三角和珠三角城市群分別在對流層O3柱總量最高的夏季和春季增長最快.

c) 京津冀和長三角城市群對流層O3柱總量與O3-8 h濃度月均值均有良好的相關性，而珠三角城市群二者相關性較差.

d) O3-8 h濃度表現(xiàn)為京津冀城市群＞長三角城市群＞珠三角城市群的特征，其中京津冀城市群在2018年O3-8 h濃度(110.9 μg/m3)最高，空間分布上由2016年之前的北高南低轉變?yōu)槟细弑钡?，多?shù)城市O3污染較重且年達標率較低；長三角城市群O3-8 h濃度在2017年(106.7 μg/m3)最高，2016年起O3-8 h高濃度中心由東北逐漸往西南部內(nèi)陸轉移，東南沿海城市O3年達標率顯著提高；珠三角城市群O3污染程度最輕，達標城市較多，但O3-8 h濃度逐年上升并于2019年達最高值(100.4 μg/m3)，中心城市上升速率遠大于外圍城市.

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