• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    2015—2020年湖北省PM2.5和臭氧復(fù)合污染特征演變分析

    2022-03-24 08:36:16王莉莉操文祥丁青青張周祥施艾琳
    環(huán)境科學(xué)研究 2022年3期
    關(guān)鍵詞:天數(shù)武漢市湖北省

    陳 楠,陳 立,王莉莉,祝 波,操文祥,許 可,丁青青,蘭 博,張周祥,魏 萊,施艾琳,王 珂*

    1. 湖北省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站,湖北 武漢 430072

    2. 湖北省大氣復(fù)合污染研究中心,湖北 武漢 430078

    3. 湖北省行政許可技術(shù)評(píng)審中心,湖北 武漢 430071

    4. 中國科學(xué)院大氣物理研究所,北京 100029

    近年來隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,我國很多地區(qū)出現(xiàn)高濃度細(xì)顆粒物(PM2.5)污染[1],對(duì)全球氣候變化、區(qū)域環(huán)境和人體健康造成顯著的負(fù)面影響[2-3]. 為控制PM2.5污染,2013年我國開始進(jìn)行國家尺度的大氣污染治理,先后頒布《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》(2013-2017年)、《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動(dòng)計(jì)劃》(2018-2020年),截至2020年全國空氣質(zhì)量總體改善,全國及各重點(diǎn)區(qū)域PM2.5降幅顯著[4],但臭氧(O3)在全國多數(shù)區(qū)域呈現(xiàn)快速上升和蔓延態(tài)勢(shì)[5-7]. 近地面O3作為溫室氣體具有增溫效應(yīng),同時(shí)因?yàn)槠渚哂袕?qiáng)氧化性,對(duì)人體和植物造成較大損傷[8-9]. 因此,黨中央做出重大決策部署,要求“十四五”期間,“深入打好污染防治攻堅(jiān)戰(zhàn),強(qiáng)化多污染物協(xié)同控制和區(qū)域協(xié)同治理,持續(xù)改善環(huán)境質(zhì)量,加強(qiáng)PM2.5和O3協(xié)同控制,基本消除重污染天氣”.

    PM2.5和O3污染具有同源性,物理化學(xué)過程又密切相關(guān)[10],所以需要強(qiáng)化二者的協(xié)同控制. PM2.5和O3相互作用主要體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面:①VOCs和NOx是O3與二次PM2.5生成的共同前體,氣粒轉(zhuǎn)化生成的二次氣溶膠與O3形成關(guān)系密切[11-12];②O3具有強(qiáng)氧化性,對(duì)大氣氧化性的改變有重要影響,進(jìn)而顯著影響PM2.5的二次組分生成[13];③PM2.5通過調(diào)節(jié)溫度、消光作用以及HO2自由基在其表面的非均相反應(yīng)等影響O3生成[14-15]. 模式研究發(fā)現(xiàn),在我國氣溶膠的大量減少可能會(huì)導(dǎo)致地表O3增強(qiáng)的潛在風(fēng)險(xiǎn)出現(xiàn)[15],監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)也顯示,當(dāng)PM2.5濃度高于50 μg/m3時(shí),PM2.5濃度的下降總是伴隨著O3濃度的增加[16],但是隨著我國空氣質(zhì)量的改善,當(dāng)PM2.5濃度低于50 μg/m3時(shí),PM2.5和O3又變?yōu)橥皆黾拥恼嚓P(guān)關(guān)系.因此,需要對(duì)PM2.5和O3復(fù)合污染演變形勢(shì)和相關(guān)關(guān)系進(jìn)行全面解析,提高對(duì)不同狀況下大氣污染機(jī)理的理解,進(jìn)而針對(duì)不同地區(qū)制定科學(xué)、精準(zhǔn)的大氣污染防控策略.

    湖北省地處我國中部,擁有長江中游城市群,包括人口過千萬的特大城市武漢. 與其他省份相比,湖北省空氣質(zhì)量總體處于中等偏下水平[17-19],位于重污染的華北和輕污染的華南的過渡區(qū)[20-21]. 隨著省內(nèi)大氣污染防治行動(dòng)的逐步開展,空氣質(zhì)量的時(shí)空格局也不斷發(fā)生變化[22-26]. 尤其2020年初由于新冠肺炎疫情,以交通源管制為主的疫情防控措施,對(duì)武漢市及全省空氣質(zhì)量都有顯著影響,主要表現(xiàn)為一次污染物的下降和二次污染物的增加[27-29]. 因此,該研究全面分析湖北省17個(gè)地市2015-2020年空氣質(zhì)量的時(shí)空變化,以及PM2.5濃度和O3濃度相關(guān)性變化,探討PM2.5和O3復(fù)合污染的成因機(jī)理,以期為湖北省PM2.5和O3污染協(xié)同防控措施的落地提供科學(xué)支撐.

    1 數(shù)據(jù)與方法

    1.1 監(jiān)測(cè)站點(diǎn)與數(shù)據(jù)

    該研究中湖北省17個(gè)地市2015-2020年污染物(PM2.5、O3、SO2和NO2)的數(shù)據(jù)來源于湖北省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站,其中神農(nóng)架林區(qū)、天門市、潛江市和仙桃市為省控監(jiān)測(cè)站,其他13個(gè)地市為國控監(jiān)測(cè)站〔見圖1(a)〕,并基于各城市所有監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的數(shù)據(jù)計(jì)算得到各城市平均值. PM2.5和O3日評(píng)價(jià)指標(biāo)分別為PM2.5日均值和O3日最大8 h滑動(dòng)平均值(O3-8 h),PM2.5超標(biāo)日定義為其日均值濃度大于75 μg/m3,O3超標(biāo)為O3-8 h濃度大于160 μg/m3;O3年評(píng)價(jià)指標(biāo)為一年中O3-8 h濃度的第90百分位數(shù). 大氣氧化劑Ox為O3+NO2. 湖北省人口、PM2.5和O3-8 h濃度分布分別如圖1(b)(c)(d)所示.

    圖 1 湖北省地形與監(jiān)測(cè)站點(diǎn)、人口及3個(gè)區(qū)域的分布以及2015?2020年P(guān)M2.5和O3-8 h濃度空間分布Fig.1 The distribution of topography, monitoring sites, population and three regions, as well as the spatial distributions of PM2.5 and O3-8 h concentrations during 2015-2020 in Hubei Province

    位于武漢市的大氣超級(jí)觀測(cè)站,由湖北省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站負(fù)責(zé),具體監(jiān)測(cè)的組分?jǐn)?shù)據(jù)包括PM2.5無機(jī)組分中的硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽(采用瑞士萬通公司生產(chǎn)的MARGA 1S測(cè)定)以及有機(jī)碳(采用美國SUNSET公司的RT-4測(cè)定)和VOCs組分〔采用武漢天虹公司生產(chǎn)的TH-300B(大氣揮發(fā)性有機(jī)物快速連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng))測(cè)定〕. 其中有機(jī)物(OM)含量的計(jì)算方法為有機(jī)碳含量乘以1.6.

    1.2 分析方法

    為全面分析湖北省不同區(qū)域類型PM2.5和O3的污染特征及相互作用,根據(jù)地形、經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平及風(fēng)場(chǎng)傳輸通道,將17個(gè)地市分為3個(gè)區(qū)域〔見圖1(b)〕:第一區(qū)域?yàn)槲錆h市及周邊的10個(gè)地市,位于湖北省東部;第二區(qū)域包括襄陽市、荊州市、荊門市和宜昌市,位于湖北省中部;第三個(gè)區(qū)域包括十堰市、恩施州和神農(nóng)架林區(qū),位于湖北省西部.

    為討論各季節(jié)PM2.5和O3污染的相關(guān)關(guān)系變化,計(jì)算每個(gè)地市PM2.5日均濃度與O3-8 h濃度和Ox日均濃度的Pearson相關(guān)系數(shù)(R).

    為表征硫酸鹽和硝酸鹽的二次轉(zhuǎn)化情況,計(jì)算硫轉(zhuǎn)化率(SOR)與氮轉(zhuǎn)化率(NOR)[30]:

    式中:[SO42-]為硫酸鹽摩爾濃度,mol/L;[SO2]為SO2摩爾濃度,mol/L;[NO3-]為硝酸鹽摩爾濃度,mol/L;[NO2]為NO2摩爾濃度,mol/L.

    臭氧生成潛勢(shì)(OFP)表示在最佳條件下單獨(dú)存在的每個(gè)揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)物種的最大O3產(chǎn)生量,即用來衡量各種VOCs轉(zhuǎn)化生成O3的能力,可以通過OFP識(shí)別形成O3的關(guān)鍵VOC物種[31]. OFP基于每個(gè)物種的濃度和最大增量反應(yīng)活性(MIR)計(jì)算〔見式(3)〕:

    式中:OFPi為VOC物種i的OFP;[VOCs]i為VOC物種i的濃度,μg/m3;MIRi為VOC物種i的MIR,每個(gè)VOCs物種的體積分?jǐn)?shù)和OFP體積分?jǐn)?shù)均為10-9.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 2015-2020年湖北省PM2.5和O3復(fù)合污染的變化特征

    2.1.12015-2020年湖北省PM2.5污染的變化特征

    “十三五”期間,湖北省在PM2.5污染治理上取得了決定性進(jìn)展. 如圖2所示,2015-2020年P(guān)M2.5年均降幅為10.3%(4.7 μg/m3),2020年湖北省17個(gè)地市平均PM2.5濃度降至35 μg/m3,比2015年下降了42.6%,比2019年下降了16.7%,除武漢市、鄂州市、黃岡市、宜昌市、襄陽市、荊門市、荊州市、隨州市外,其余9個(gè)城市PM2.5濃度全部達(dá)到GB 3095-2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(35 μg/m3). 就地域而言,以武漢市為中心的東部地區(qū)(第一區(qū)域)PM2.5濃度下降最為顯著,但襄陽市、宜昌市、荊州市和荊門市為主的中部地區(qū)(第二區(qū)域)PM2.5濃度降幅有限,尤其是襄陽市,2020年P(guān)M2.5濃度仍高達(dá)51 μg/m3,所以PM2.5濃度空間分布仍是中部地區(qū)最高、東部地區(qū)次之,而西部山區(qū)最低.

    圖 2 2015?2020年湖北省17個(gè)地市PM2.5和O3-8 h第90百分位數(shù)濃度的年際變化Fig.2 The annual variation of PM2.5 and the 90th of O3-8 h concentrations during 2015-2020 in 17 cities in Hubei Province

    PM2.5濃度季節(jié)性變化如圖3所示,冬季最高,春秋次之,夏季最低,2015-2020年春季至冬季的年均降幅依次為10.7%(4.9 μg/m3)、13.3%(3.2 μg/m3)、7.6%(3.2 μg/m3)、9.6%(6.6 μg/m3). 但近3年來春秋季降幅減緩,2019年冬季各區(qū)域PM2.5濃度反彈增加,2020年由于新冠肺炎疫情管控,其降幅最大,但2020年冬季PM2.5濃度平均值仍高達(dá)57 μg/m3,污染負(fù)荷依然較高. PM2.5濃度下降原因一方面是其直接排放減少,另一方面是氣態(tài)前體物濃度尤其是SO2濃度下降顯著,但NO2濃度僅于2020年春夏季和中部地區(qū)夏季下降,其他區(qū)域和季節(jié),尤其是秋冬季仍維持上升趨勢(shì). PM2.5濃度最高的中部地區(qū),氣態(tài)前體物SO2濃度下降較顯著,2019年和2020年低于東部地區(qū),但NO2濃度仍然顯著高于其他地區(qū),因此控制NO2濃度是該地區(qū)PM2.5有效減排的關(guān)鍵措施之一.

    2015-2020年湖北省各城市PM2.5濃度的逐日變化特征如圖4所示. 由圖4可見,PM2.5濃度超標(biāo)日主要集中在春秋和冬季,除2020年外,重污染(至少3個(gè)城市日均濃度大于150 μg/m3或1個(gè)城市大于200 μg/m3)天數(shù)基本維持在30~40 d. 2019年和2020年以來,PM2.5濃度春秋季超標(biāo)情況顯著改善,幾乎無重污染天;冬季超標(biāo)天數(shù)雖然也在下降,但重污染仍會(huì)發(fā)生,且集中在中部地區(qū). 在空氣質(zhì)量最好的2020年冬季,中部地區(qū)4個(gè)城市超標(biāo)天數(shù)占比仍高達(dá)47%,而東部地區(qū)10個(gè)城市超標(biāo)天數(shù)占比為26%,西部地區(qū)3個(gè)城市僅有數(shù)天超標(biāo).

    圖 3 2015—2020年湖北省及3個(gè)區(qū)域PM2.5、O3-8 h、NO2和SO2濃度的季節(jié)性變化特征Fig.3 The seasonal variation of PM2.5,O3-8 h,NO2 and SO2 concentrations during 2015-2020 in three regions of Hubei Province

    圖 4 2015—2020年湖北省17個(gè)地市PM2.5濃度逐日變化Fig.4 The daily variation of PM2.5 concentration during 2015-2020 in 17 cities of Hubei Province

    總體而言,湖北省PM2.5治理效果顯著,但冬季污染負(fù)荷依然較高,雖然由于新冠肺炎疫情管控的原因,使得2020年P(guān)M2.5污染大幅改善具有偶然性,但“十三五”期間PM2.5濃度整體下降趨勢(shì)明顯,反映出湖北省大氣環(huán)境質(zhì)量持續(xù)穩(wěn)定改善的大趨勢(shì),但必須嚴(yán)格控制防止大幅反彈,尤其需要加強(qiáng)對(duì)冬季以及中部地區(qū)的管控.

    2.1.22015-2020年湖北省O3污染的變化特征

    如圖2所示,“十三五”期間湖北省O3-8 h濃度整體呈上升趨勢(shì). 2015-2020年O3-8 h濃度年均增幅為1.2%(3.8 μg/m3). 2019年達(dá)到峰值,O3-8 h第90百分位數(shù)濃度為158 μg/m3,較2015年上升了17.9%,僅有6個(gè)城市達(dá)標(biāo);2020年因新冠肺炎疫情影響,O3-8 h濃度上升態(tài)勢(shì)得到抑制,O3-8 h第90百分位數(shù)濃度降至139 μg/m3,17個(gè)城市全部達(dá)標(biāo). 地域而言,湖北省東部地區(qū)O3-8 h濃度上升較顯著,且濃度值最高,2019年和2020年O3-8 h第90百分位數(shù)濃度分別為166和146 μg/m3;其次是中部地區(qū),2019年和2020年O3-8 h濃度分別為161和139 μg/m3,西部地區(qū)O3-8 h濃度最低,2019年和2020年分別為128和117 μg/m3.

    O3-8 h濃度季節(jié)性變化特征如圖3所示,夏季最高,春秋次之,冬季最低. 2015-2020年春夏秋冬四季O3-8 h濃度年增幅分別為4.2%(3.9 μg/m3)、2.2%(4.3 μg/m3)、2.8%(4.2 μg/m3)、4.9%(1.5 μg/m3). 冬 春季O3-8 h濃度一直維持上升態(tài)勢(shì),尤其2020年增加顯著,2018年和2019年夏秋季O3-8 h濃度增幅顯著,2020年下降. 除較高的前體物排放外,2019年異常高溫、干旱的極端天氣也是導(dǎo)致O3污染嚴(yán)重的主要原因[32]. 2020年因新冠肺炎疫情前體物排放減少,O3-8 h濃度表現(xiàn)為夏秋季下降、冬春季上升. 可能是由于限行等措施導(dǎo)致NOx排放大幅下降,使得夜間O3因NO滴定的消耗減少,從而O3-8 h濃度增加. 另外,也有研究[33]表明,盡管NOx排放下降但VOCs體積分?jǐn)?shù)仍保持較高水平,即使在溫度較低的冷季,依然存在快速的光化學(xué)反應(yīng),生成O3導(dǎo)致其濃度增加.

    2015-2020年湖北省各城市O3-8 h濃度逐日演變特征如圖5所示. 湖北省各城市O3超標(biāo)日主要集中在4-10月,以輕度污染為主,但2018年開始,多城市持續(xù)多天的區(qū)域O3污染事件發(fā)生的頻次增加,且中度污染天數(shù)占比增加,以2019年最為嚴(yán)重,尤其是以武漢市為中心的東部地區(qū)最嚴(yán)重,即使在新冠肺炎疫情影響的2020年,5月和9月仍出現(xiàn)區(qū)域O3污染事件.

    總體而言,湖北省O3污染上升態(tài)勢(shì)十分明顯,O3污染成為深化大氣污染防治的重點(diǎn)和難點(diǎn),想要從根本上扭轉(zhuǎn)惡化趨勢(shì),需要在保持現(xiàn)有NOx控制力度基礎(chǔ)上,強(qiáng)化VOCs控制,尤其加強(qiáng)對(duì)東部地區(qū)暖季(4-10月)的污染管控.

    2.1.32015-2020年湖北省復(fù)合污染的變化特征

    如圖6所示,2015-2020年湖北省17個(gè)地市超標(biāo)天數(shù)基本顯著下降,東部和中部地區(qū)超標(biāo)天數(shù)年均降幅分別約為10.1和6.6 d;超標(biāo)日中首要污染物主要為PM2.5和O3,約占總超標(biāo)天數(shù)的95%. 但2015-2020年,以PM2.5為首要污染物的污染天占比減少,反之,以O(shè)3作為首要污染物的污染天數(shù)占超標(biāo)天數(shù)(簡稱“O3超標(biāo)天數(shù)”)的比例增加. 尤其在東部地區(qū)城市較為明顯,前3年O3超標(biāo)天數(shù)占比約為15%,后3年占比升至約42%,中部地區(qū)城市也從8%升至21%.O3與PM2.5超標(biāo)天數(shù)的比值顯示,2019年和2020年東部城市O3超標(biāo)頻次已接近或略超過PM2.5,以武漢市、黃岡市、鄂州市、黃石市和咸寧市最為顯著.

    總體而言,2015-2020年湖北省復(fù)合污染的變化特征表現(xiàn)為PM2.5顯著改善,其中夏季降幅最顯著,但冬季污染負(fù)荷仍較高,尤其中部地區(qū)城市污染仍較重;同時(shí),O3污染凸顯,暖季O3污染增加且濃度較高,東部地區(qū)城市O3超標(biāo)天數(shù)已與PM2.5相當(dāng),而冷季O3濃度逐年增加的問題亦不可忽視. 這是因?yàn)镺3污染會(huì)導(dǎo)致大氣氧化性增加,從而對(duì)PM2.5的二次生成產(chǎn)生較大影響.盡管高濃度PM2.5和O3污染存在季節(jié)性差異,但在同一季節(jié)二者又相互影響.

    2.2 湖北省PM2.5濃度和O3濃度的相關(guān)性分析

    隨著一次PM2.5排放得到有效管控,PM2.5二次污染問題突出,PM2.5與O3污染關(guān)系日趨密切,主要因?yàn)镹Ox和VOCs作為二次PM2.5和O3的共同前體物,二次PM2.5和O3污染具有同根同源性[34]. 從湖北省的情況來看,二者關(guān)聯(lián)日趨密切,同時(shí)時(shí)空關(guān)聯(lián)性也較為復(fù)雜. 年際尺度(見圖2)上,2015-2019年P(guān)M2.5和O3濃度的變化趨勢(shì)整體表現(xiàn)為此消彼長的態(tài)勢(shì),2020年受新冠肺炎疫情影響PM2.5和O3-8 h濃度同步大幅降低;季節(jié)尺度(見圖3)上,2015-2020年冬春季二者呈現(xiàn)反位相變化,但僅于2015-2019年存在夏秋季反位相變化,2020年二者同步下降;空間尺度上,無論是年尺度或季節(jié)尺度,3個(gè)區(qū)域二者變化趨勢(shì)都較為一致.

    圖 5 2015—2020年湖北省17個(gè)地市O3-8 h濃度的逐日變化Fig.5 The daily variation of O3-8 h concentration during 2015-2020 in 17 cities in Hubei Province

    圖 6 2015—2020年湖北省17個(gè)地市AQI超標(biāo)天數(shù)、O3作為首要污染物占超標(biāo)天比例以及O3與PM2.5超標(biāo)天數(shù)比值的年際變化Fig.6 Days of exceeding the standard, proportion of O3 as the primary pollutant in days exceeding the standard,and ratio of O3 and PM2.5 pollution days exceeding the standard during 2015-2020 in 17 cities of Hubei Province

    但是基于日評(píng)價(jià)指標(biāo),PM2.5濃度與O3-8 h濃度在各季節(jié)的相關(guān)關(guān)系又存在差異. 各城市分季節(jié)PM2.5濃度與O3-8 h濃度的Pearson相關(guān)系數(shù),以及二者相關(guān)性與PM2.5和O3污染程度的關(guān)系如圖7所示.由圖7可見,夏季PM2.5濃度與O3-8 h濃度呈正相關(guān),且相關(guān)性最強(qiáng),且春秋季以正相關(guān)為主,而冬季以負(fù)相關(guān)為主. 具體表現(xiàn)為,在以O(shè)3污染為主的夏季,每年二者都表現(xiàn)為同步增加的正相關(guān)關(guān)系,2020年相關(guān)性最強(qiáng),17個(gè)城市夏季平均相關(guān)系數(shù)為0.57,武漢市、荊門市、孝感市和天門市相關(guān)系數(shù)均在0.65以上;秋季二者呈正相關(guān)的占比高于春季,但秋季的相關(guān)性低于夏季;冬季二者以負(fù)相關(guān)為主,但東部地區(qū)城市呈正相關(guān)的占比較高. 如圖7所示:隨著O3-8 h濃度增加,春季PM2.5濃度和O3-8 h濃度相關(guān)性由負(fù)變?yōu)檎?,夏季則正相關(guān)顯著增加,秋冬季變化不顯著;而隨著PM2.5濃度增加,二者相關(guān)性變化沒有明顯規(guī)律,但隨著PM2.5污染逐年改善,統(tǒng)計(jì)2019年和2020年二者相關(guān)性變化(圖略),顯示當(dāng)PM2.5處于低濃度(≤50 μg/m3)時(shí),春、夏、秋季O3-8 h濃度與PM2.5濃度均呈正相關(guān),且夏季最顯著,相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.63.隨PM2.5濃度增加,O3-8 h濃度增幅為2.5 μg/m3,顯示出二者同步增加、互相影響,正協(xié)同效應(yīng)顯著.

    因?yàn)榇髿庋趸詫?duì)二次污染形成起著重要作用,所以該研究也分析了PM2.5濃度和總氧化劑(Ox)濃度在各季節(jié)的相關(guān)關(guān)系變化. 如圖7所示,夏季Ox濃度與PM2.5濃度呈正相關(guān),相關(guān)系數(shù)平均為0.56,在復(fù)合污染嚴(yán)重的東部和中部地區(qū)相關(guān)系數(shù)較高;春秋季二者相關(guān)性有正有負(fù);冬季二者主要表現(xiàn)為正相關(guān),2020年相關(guān)系數(shù)最高,尤其東部地區(qū)城市相關(guān)系數(shù)的平均值高達(dá)0.46,與冬季PM2.5濃度和O3-8 h濃度以負(fù)相關(guān)為主顯著不同. 此外,隨著PM2.5濃度增加,PM2.5濃度和Ox濃度在夏季和冬季的正相關(guān)關(guān)系增強(qiáng),東部和中部地區(qū)城市最為顯著,反映出大氣氧化性對(duì)PM2.5污染的重要影響.

    圖 7 2015—2020年基于季節(jié)的各區(qū)域R(PM2.5-O3-8 h)、R(PM2.5-Ox)分別與PM2.5和O3-8 h濃度季均值的相關(guān)性散點(diǎn)圖Fig.7 Scatter plots of R(PM2.5-O3-8 h) , R(PM2.5-Ox) and seasonal averaged PM2.5, O3-8 h concentrations in different regions based on seasonal scales during 2015-2020

    上述相關(guān)性揭示了PM2.5與O3污染趨勢(shì)密切相關(guān),以及PM2.5與O3協(xié)同治理的必要性,同時(shí)也表明協(xié)同控制的關(guān)鍵是開展基于大氣氧化性調(diào)控的VOCs和NOx強(qiáng)力減排,以減少二次污染的發(fā)生.

    2.3 武漢市PM2.5和O3復(fù)合污染成因分析

    為進(jìn)一步分析PM2.5和O3相關(guān)性的成因機(jī)理,探討PM2.5和O3協(xié)同減排的控制路徑和策略,對(duì)武漢市PM2.5和O3主要污染季節(jié)不同程度污染的主要組分和氣象要素進(jìn)行分析.

    冬季PM2.5污染的關(guān)鍵氣象要素為風(fēng)速和相對(duì)濕度,在污染時(shí)段平均值分別為0.9~2.2 m/s和65%~80%,低風(fēng)速不利于污染擴(kuò)散,而高濕加劇了物理化學(xué)反應(yīng),促進(jìn)了二次組分增長. 監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)結(jié)果(見表1)顯示,PM2.5污染加重與Ox濃度增加密切相關(guān),污染越重,大氣氧化能力越強(qiáng),疊加不利氣象條件,在高濃度的VOCs和NOx等前體物背景下,促進(jìn)氣粒轉(zhuǎn)化進(jìn)行,二次無機(jī)鹽(硝酸鹽、硫酸鹽、銨鹽)轉(zhuǎn)化率加快,有機(jī)成分也快速攀升,尤其在重污染時(shí)段,二次無機(jī)組分占比高達(dá)70%,且硝酸鹽位居首位. 相比于2019年,2020年由于VOCs體積分?jǐn)?shù)和NOx濃度顯著降低,PM2.5污染水平下降,但隨著污染程度加重,Ox及PM2.5中二次組分增幅較2019年變大,表明大氣氧化性對(duì)PM2.5污染尤其是二次形成影響更大.O3是Ox的主要貢獻(xiàn)者,所以O(shè)3生成會(huì)影響大氣氧化能力,φ(VOCs)/ρ(NOx)小于8,顯示冬季O3生成也主要受VOCs控制[35],與已有研究結(jié)果[35-37]一致. 因此,隨著一次排放管控措施進(jìn)一步加強(qiáng),減少工業(yè)和機(jī)動(dòng)車等NOx和VOCs的排放量,遏制二次污染生成,是冬季PM2.5與O3協(xié)同控制的關(guān)鍵.

    如表2所示,武漢市O3污染季主要為5-10月,影響O3濃度的關(guān)鍵氣象要素為最高溫度、相對(duì)濕度和風(fēng)速,而污染時(shí)段各項(xiàng)監(jiān)測(cè)值分別為30~35 ℃、60%~70%、1.5 m/s左右,因此推測(cè)高溫、中等濕度和弱風(fēng)速的氣象條件,以及前體物VOCs和NOx高位排放,加劇了O3光化學(xué)反應(yīng).φ(VOCs)/ρ(NOx)小于8,說明此季節(jié)高濃度的O3生成也受VOCs控制. 相比于2019年,2020年由于前體物濃度減低,O3污染水平下降. 此外,PM2.5污染隨O3污染加重而同步增加,但PM2.5濃度較低(≤50 μg/m3),并且2020年P(guān)M2.5濃度增幅變緩,但由于硫酸鹽、銨鹽和有機(jī)物貢獻(xiàn),硝酸鹽濃度不升反降. 導(dǎo)致PM2.5和O3同步增加的原因主要是,PM2.5濃度較低時(shí),氣溶膠輻射效應(yīng)和其表面非均相化學(xué)反應(yīng)較弱,疊加不利的氣象條件,使得環(huán)境空氣中光化學(xué)反應(yīng)增強(qiáng),導(dǎo)致O3-8 h濃度升高,而高濃度O3-8 h使得大氣氧化性增加,進(jìn)一步促進(jìn)二次PM2.5生成. 綜上,O3污染的防控策略應(yīng)該加強(qiáng)在低PM2.5濃度背景下O3污染的防控,在保持現(xiàn)有NOx控制力度基礎(chǔ)上強(qiáng)化VOCs控制,從根本上扭轉(zhuǎn)O3污染惡化的趨勢(shì).

    表 1 2019年和2020年冬季武漢市不同濃度PM2.5中主要大氣組分差異Table 1 Comparison of main atmospheric compounds in different PM2.5 concentration levels in winter between 2019 and 2020 in Wuhan City

    表 2 武漢市2019年和2020年5—10月不同O3-8 h濃度下主要大氣組分及氣象要素差異Table 2 Comparison of main atmospheric compounds and meteorological factors in different O3-8 h concentration levels during May and October between 2019 and 2020 in Wuhan City

    綜上,武漢市O3生成主要受VOCs控制,高濃度VOCs水平是當(dāng)前O3污染加重的原因之一,同時(shí)VOCs對(duì)二次PM2.5生成也有顯著貢獻(xiàn). 2019年和2020年監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)顯示,城市地區(qū)VOCs年均體積分?jǐn)?shù)分別在30×10-9和20×10-9以上,高于10年前歐美發(fā)達(dá)城市的濃度水平1倍左右,并且其中芳香烴對(duì)二次氣溶膠生成潛勢(shì)(AFP)貢獻(xiàn)率在90%以上,烯烴和芳香烴對(duì)臭氧生成潛勢(shì)(OFP)貢獻(xiàn)率在70%以上(見圖8),與國內(nèi)其他城市研究結(jié)果[38-40]基本一致. 2020年受新冠肺炎疫情管控影響,社會(huì)經(jīng)濟(jì)活動(dòng)明顯減少,在通常O3濃度上升的季節(jié),PM2.5和O3污染實(shí)現(xiàn)雙降,得益于該時(shí)段機(jī)動(dòng)車、溶劑使用和工業(yè)源的排放減少,VOCs組分中烯烴和芳香烴顯著下降,相比于2019年,2020年其對(duì)O3和二次氣溶膠的生成潛勢(shì)貢獻(xiàn)率分別下降約26%和40%. 因此,當(dāng)前改善PM2.5和O3污染關(guān)鍵是控制VOCs排放濃度,尤其是其中活性強(qiáng)的組分濃度. 美國治理O3污染防控歷程和經(jīng)驗(yàn)也顯示,以VOCs減排為重點(diǎn),全面降低VOCs排放量與持續(xù)強(qiáng)化NOx深度減排相結(jié)合,是空氣質(zhì)量改善的有效路徑[5,10].

    圖 8 武漢市2019年和2020年5?10月不同O3-8 h濃度下?lián)]發(fā)性有機(jī)物(VOCs)體積分?jǐn)?shù)和OFP的變化Fig.8 The changes of VOCs concentrations and ozone formation potential(OFP) of VOCs in different O3-8 h concentration levels during May-October between 2019 and 2020 in Wuhan

    3 結(jié)論與建議

    3.1 結(jié)論

    a) 2015-2020年湖北省復(fù)合污染的變化特征表現(xiàn)為PM2.5顯著改善,年均降幅為10.3%,但冬季污染負(fù)荷仍較高,尤其中部地區(qū)城市污染較重;同時(shí)O3污染問題凸顯,年均增幅為1.2%,東部地區(qū)城市增加最為顯著,O3超標(biāo)天數(shù)已與PM2.5相當(dāng). 此外,冬春季O3-8 h濃度增幅最高,對(duì)PM2.5二次形成影響較大. 近兩年湖北省PM2.5和O3污染集中出現(xiàn)的季節(jié)差異性顯著,前者以冬季為主,后者則以4-10月暖季為主.

    b) PM2.5和O3關(guān)聯(lián)日趨密切,2015-2020年二者年均值和季均值整體呈相反的變化趨勢(shì);日評(píng)價(jià)指標(biāo)相關(guān)性顯示,近兩年低PM2.5濃度背景下,夏季O3-8 h濃度與PM2.5濃度呈顯著正相關(guān),春秋季以正相關(guān)為主,而冬季以負(fù)相關(guān)為主,并且春夏季隨著O3-8 h濃度增加,二者同升同降的關(guān)系增強(qiáng). 此外,PM2.5濃度與Ox濃度在四季均以正相關(guān)為主,夏季最強(qiáng)冬季最弱,但2020年冬季相關(guān)性增加,且東部地區(qū)城市增加最快,顯示大氣氧化性對(duì)PM2.5二次污染形成的重要影響.

    c) 以武漢市為例,PM2.5和O3協(xié)同效應(yīng)的成因機(jī)理主要為,暖季低PM2.5背景下,不利氣象條件以及前體物VOCs和NOx的高位排放,會(huì)加劇O3光化學(xué)反應(yīng),同時(shí)促進(jìn)PM2.5二次生成;冬季大氣氧化性較高,疊加不利氣象條件,會(huì)促進(jìn)以硝酸鹽為主的二次顆粒物生成.

    3.2 建議

    a) 開展VOCs排放管控是“十四五”實(shí)施PM2.5和O3協(xié)同管控的首要任務(wù). 針對(duì)東部和中部地區(qū)城市:一是加強(qiáng)重點(diǎn)行業(yè)企業(yè)VOCs治理,主要涉及工業(yè)涂裝、包裝印刷、石化化工等的VOCs全過程、精細(xì)化、深度治理,構(gòu)建“一企一策”,從源頭替代、過程監(jiān)管和末端治理全鏈條管控;二是加強(qiáng)面源、散亂污管控,對(duì)重點(diǎn)城市進(jìn)行全面排查和摸底,建立動(dòng)態(tài)VOCs污染排放管理臺(tái)賬;三是加強(qiáng)交通源的控制;四是加強(qiáng)重點(diǎn)區(qū)域VOCs治理成效的監(jiān)督檢查.

    b) 強(qiáng)化NOx深度治理減排是推進(jìn)協(xié)同控制的關(guān)鍵之舉. 加快重點(diǎn)行業(yè)的NOx深度治理,在武漢市、宜昌市、黃石市、黃岡市、荊門市和襄陽市等城市,推進(jìn)工業(yè)窯爐的清潔化治理,加快電力、鋼鐵、水泥、玻璃、有色、石油化工等行業(yè)超低排放技術(shù)的規(guī)?;瘧?yīng)用,同時(shí)分行業(yè)積極推廣成熟高效的催化脫硝技術(shù),并加強(qiáng)氨逃逸檢測(cè)和治理工作. 另外,加快實(shí)施國六汽車、國四非道路移動(dòng)機(jī)械以及國二船舶排放標(biāo)準(zhǔn),突破新能源汽車政策與技術(shù)瓶頸,減少交通運(yùn)輸行業(yè)的NOx排放.

    c) 加強(qiáng)聯(lián)防聯(lián)控是提升協(xié)同控制效率和效果的重要途徑. 在明確不同季節(jié)聯(lián)防聯(lián)控重點(diǎn)控制區(qū)域的基礎(chǔ)上,積極推進(jìn)建立以預(yù)報(bào)、研判、管理、治理和督查為體系的省級(jí)常態(tài)化PM2.5和O3污染防治的區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控技術(shù)和管理體系,同時(shí)完善重污染天氣協(xié)同控制機(jī)制,達(dá)到濃度削峰.

    d) 構(gòu)建監(jiān)測(cè)預(yù)警會(huì)商管控評(píng)估一體化工作機(jī)制是有力有序科學(xué)開展協(xié)同管控的根本舉措. 利用地面站點(diǎn)監(jiān)測(cè)、衛(wèi)星遙感、車載走航、激光雷達(dá)等,加強(qiáng)鄉(xiāng)村背景地區(qū)、邊界地區(qū)、傳輸通道以及中部地區(qū)主要城市的光化學(xué)及前體物立體監(jiān)測(cè),構(gòu)建“天空地”一體化監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò),融合排放清單和污染預(yù)測(cè)結(jié)果,完善PM2.5和O3協(xié)同控制的成因和成效評(píng)估,形成“監(jiān)測(cè)-分析-預(yù)測(cè)-管控-評(píng)估”為一體的工作閉環(huán).

    e) 提升PM2.5和O3協(xié)同控制科技支撐能力是持續(xù)穩(wěn)定改善環(huán)境空氣質(zhì)量的治本之策. 利用湖北省科教優(yōu)勢(shì),開展PM2.5與O3復(fù)合污染特征、來源、演變機(jī)理和主控因子的研究,摸清排放和傳輸規(guī)律,動(dòng)態(tài)評(píng)估協(xié)同控制成效,明確不同城市VOCs與NOx協(xié)同減排的比例變化,不斷完善協(xié)同控制策略和防控路徑. 此外,應(yīng)加強(qiáng)引導(dǎo),鼓勵(lì)市場(chǎng)主體,開展協(xié)同控制技術(shù)和裝備研究,全面形成全社會(huì)參與PM2.5和O3協(xié)同控制的強(qiáng)大合力.

    猜你喜歡
    天數(shù)武漢市湖北省
    本周連漲天數(shù)居前個(gè)股
    本周連跌天數(shù)居前個(gè)股
    武漢市勘察設(shè)計(jì)有限公司
    武漢市中小學(xué)優(yōu)秀自制教具評(píng)選活動(dòng)成功舉辦
    武漢市勘察設(shè)計(jì)有限公司
    生日謎題
    2015年11月23日武漢市糧食及農(nóng)資價(jià)格
    春風(fēng)化雨 深入淺出——記湖北省優(yōu)秀理論宣講員龍會(huì)忠
    湖北省2015年3月生產(chǎn)資料價(jià)格
    二月為什么天數(shù)最少
    日韩欧美一区二区三区在线观看| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 久久久国产成人精品二区| 国产在视频线在精品| 亚洲成av人片在线播放无| 中文亚洲av片在线观看爽| 精华霜和精华液先用哪个| 天堂动漫精品| 美女cb高潮喷水在线观看| 精品日产1卡2卡| 成人欧美大片| 欧美+亚洲+日韩+国产| 一进一出好大好爽视频| 精品久久国产蜜桃| 黄片wwwwww| 99热这里只有是精品在线观看| 亚洲国产欧美人成| av国产免费在线观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产高潮美女av| 身体一侧抽搐| av福利片在线观看| 大香蕉久久网| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 最新中文字幕久久久久| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 最好的美女福利视频网| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 国产av在哪里看| 波多野结衣高清作品| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 欧美成人免费av一区二区三区| 在线播放无遮挡| 国产爱豆传媒在线观看| 综合色av麻豆| 在线免费十八禁| 亚洲人成网站高清观看| 精品福利观看| eeuss影院久久| 观看美女的网站| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 亚洲丝袜综合中文字幕| av.在线天堂| 免费av毛片视频| 丝袜美腿在线中文| 干丝袜人妻中文字幕| 日韩欧美在线乱码| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 亚洲乱码一区二区免费版| 色哟哟·www| 老司机影院成人| av黄色大香蕉| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产精品福利在线免费观看| 97在线视频观看| 亚洲国产色片| 亚洲天堂国产精品一区在线| 中文在线观看免费www的网站| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产日本99.免费观看| 在线免费十八禁| 51国产日韩欧美| 成熟少妇高潮喷水视频| 亚洲欧美日韩无卡精品| 精品一区二区三区人妻视频| 亚洲国产高清在线一区二区三| 中文字幕av成人在线电影| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 九九热线精品视视频播放| 国产美女午夜福利| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产精品一区二区性色av| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 干丝袜人妻中文字幕| 亚洲欧美成人精品一区二区| 亚洲成人久久性| 欧美区成人在线视频| 在线观看午夜福利视频| 综合色丁香网| 18禁在线无遮挡免费观看视频 | 色视频www国产| 在线看三级毛片| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲av电影不卡..在线观看| 中文在线观看免费www的网站| 直男gayav资源| 午夜久久久久精精品| 免费观看精品视频网站| 在线国产一区二区在线| 国产伦精品一区二区三区四那| 特级一级黄色大片| 九九在线视频观看精品| 高清日韩中文字幕在线| 男插女下体视频免费在线播放| 久久久久久久亚洲中文字幕| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 色在线成人网| 久久精品综合一区二区三区| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产av在哪里看| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 天天一区二区日本电影三级| 婷婷亚洲欧美| 午夜福利在线在线| 欧美日韩综合久久久久久| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲色图av天堂| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 中文在线观看免费www的网站| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 精品无人区乱码1区二区| 美女cb高潮喷水在线观看| 最近的中文字幕免费完整| 久久久国产成人精品二区| 内地一区二区视频在线| 天堂网av新在线| 伦精品一区二区三区| 亚洲电影在线观看av| 五月玫瑰六月丁香| 国产成人aa在线观看| 97超碰精品成人国产| 精品人妻视频免费看| 亚洲七黄色美女视频| 精品久久久久久成人av| .国产精品久久| 免费电影在线观看免费观看| 久久午夜亚洲精品久久| 一级毛片aaaaaa免费看小| 欧美+亚洲+日韩+国产| 18禁在线播放成人免费| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲色图av天堂| 国产精品免费一区二区三区在线| 男人的好看免费观看在线视频| 淫妇啪啪啪对白视频| 老熟妇仑乱视频hdxx| 亚洲性夜色夜夜综合| 国产单亲对白刺激| 大香蕉久久网| 一进一出好大好爽视频| 亚洲av免费高清在线观看| 国产欧美日韩精品一区二区| av在线观看视频网站免费| а√天堂www在线а√下载| 亚洲国产精品久久男人天堂| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| АⅤ资源中文在线天堂| 秋霞在线观看毛片| 国产探花极品一区二区| 一区福利在线观看| 俺也久久电影网| 免费人成在线观看视频色| 此物有八面人人有两片| 在线观看美女被高潮喷水网站| 校园春色视频在线观看| 在线a可以看的网站| 五月玫瑰六月丁香| 午夜激情欧美在线| 亚洲,欧美,日韩| 国产精品av视频在线免费观看| 国内精品宾馆在线| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产精品福利在线免费观看| 91久久精品国产一区二区成人| av女优亚洲男人天堂| 久久草成人影院| 亚洲美女搞黄在线观看 | 草草在线视频免费看| 长腿黑丝高跟| 欧美在线一区亚洲| 久久精品夜色国产| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 国产精品日韩av在线免费观看| 亚洲最大成人手机在线| 女人被狂操c到高潮| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国产精品电影一区二区三区| 亚洲无线观看免费| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | av专区在线播放| 在线观看66精品国产| 午夜福利在线在线| 免费电影在线观看免费观看| 午夜亚洲福利在线播放| 老司机影院成人| 别揉我奶头 嗯啊视频| 亚洲成av人片在线播放无| 人妻夜夜爽99麻豆av| 精华霜和精华液先用哪个| 成人漫画全彩无遮挡| 国产美女午夜福利| 成人精品一区二区免费| eeuss影院久久| 给我免费播放毛片高清在线观看| 中文字幕av在线有码专区| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 男插女下体视频免费在线播放| 日韩欧美在线乱码| 亚洲美女视频黄频| av女优亚洲男人天堂| 久久久久久久久久成人| 色吧在线观看| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲色图av天堂| 亚洲内射少妇av| 免费看日本二区| 国产精品久久久久久久电影| a级毛片免费高清观看在线播放| 欧美极品一区二区三区四区| 永久网站在线| 久久精品国产清高在天天线| videossex国产| 人妻少妇偷人精品九色| 亚洲熟妇熟女久久| 中国国产av一级| 久久久国产成人精品二区| 久久亚洲国产成人精品v| 精品人妻视频免费看| 少妇的逼好多水| 一本一本综合久久| 国产精品野战在线观看| 亚洲中文字幕日韩| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 亚洲高清免费不卡视频| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产在视频线在精品| 成人精品一区二区免费| 亚洲国产高清在线一区二区三| 久久久久久九九精品二区国产| 久久热精品热| 国产精品久久久久久精品电影| 两个人视频免费观看高清| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 好男人在线观看高清免费视频| 99热全是精品| 国产精品久久电影中文字幕| 亚洲,欧美,日韩| 国产精品免费一区二区三区在线| 日本黄色片子视频| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 久久热精品热| 天天躁日日操中文字幕| 人人妻人人看人人澡| 热99在线观看视频| 熟女人妻精品中文字幕| 三级经典国产精品| 国国产精品蜜臀av免费| 色尼玛亚洲综合影院| 国产三级中文精品| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 欧美高清成人免费视频www| 久久久成人免费电影| 午夜激情福利司机影院| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产精品精品国产色婷婷| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 国产男靠女视频免费网站| 男插女下体视频免费在线播放| 国产免费男女视频| 亚洲18禁久久av| 人妻久久中文字幕网| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 天天躁日日操中文字幕| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线| 亚洲精品456在线播放app| 色哟哟哟哟哟哟| 丝袜美腿在线中文| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 成人精品一区二区免费| 日日撸夜夜添| 91精品国产九色| 免费在线观看影片大全网站| 一个人观看的视频www高清免费观看| 久久久久久久久中文| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 久久草成人影院| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 中国美女看黄片| 亚洲,欧美,日韩| 变态另类丝袜制服| 亚洲图色成人| 午夜影院日韩av| 日本欧美国产在线视频| 色综合色国产| 久久久精品欧美日韩精品| 亚洲在线观看片| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 最近手机中文字幕大全| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产精品一二三区在线看| 寂寞人妻少妇视频99o| 99久久无色码亚洲精品果冻| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲av成人av| 午夜久久久久精精品| 3wmmmm亚洲av在线观看| 一级黄片播放器| 精品一区二区三区人妻视频| 中国美女看黄片| 国产亚洲精品av在线| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 丰满乱子伦码专区| 久久精品夜色国产| 特级一级黄色大片| 最好的美女福利视频网| 成人漫画全彩无遮挡| 男人狂女人下面高潮的视频| 黄色一级大片看看| 美女大奶头视频| 一个人免费在线观看电影| 午夜精品国产一区二区电影 | 精品午夜福利在线看| 国产精品嫩草影院av在线观看| 天堂网av新在线| 午夜福利高清视频| 亚洲精品国产成人久久av| 性欧美人与动物交配| 一个人看视频在线观看www免费| 欧美日韩精品成人综合77777| 亚洲五月天丁香| 日韩大尺度精品在线看网址| 亚洲精品亚洲一区二区| 一个人免费在线观看电影| 国产久久久一区二区三区| 久久精品91蜜桃| 综合色av麻豆| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 一个人观看的视频www高清免费观看| 久久久久久久久久成人| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 联通29元200g的流量卡| 日韩欧美三级三区| av黄色大香蕉| 热99在线观看视频| 精品日产1卡2卡| 日本与韩国留学比较| 最近的中文字幕免费完整| 1000部很黄的大片| 99久久精品国产国产毛片| 一级黄色大片毛片| 久久6这里有精品| av在线亚洲专区| 九九热线精品视视频播放| 啦啦啦韩国在线观看视频| 丰满人妻一区二区三区视频av| 亚洲不卡免费看| 精品久久久久久久久亚洲| 久久国内精品自在自线图片| 男女那种视频在线观看| 免费av不卡在线播放| 五月玫瑰六月丁香| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 久久久久免费精品人妻一区二区| 国产不卡一卡二| 午夜免费激情av| 国产精品野战在线观看| 人人妻人人澡欧美一区二区| 嫩草影院入口| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| av国产免费在线观看| 国产欧美日韩一区二区精品| 少妇的逼水好多| 男人舔女人下体高潮全视频| 最近在线观看免费完整版| 亚洲欧美日韩东京热| 在线免费观看的www视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 大型黄色视频在线免费观看| 亚洲成人久久爱视频| 91久久精品电影网| av女优亚洲男人天堂| 三级国产精品欧美在线观看| 日韩亚洲欧美综合| 精品熟女少妇av免费看| 春色校园在线视频观看| 日本黄色视频三级网站网址| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 午夜爱爱视频在线播放| 亚洲精品久久国产高清桃花| 亚洲一区高清亚洲精品| 女同久久另类99精品国产91| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 最近手机中文字幕大全| 成人美女网站在线观看视频| av在线观看视频网站免费| 秋霞在线观看毛片| 蜜臀久久99精品久久宅男| 99热6这里只有精品| 亚洲av中文av极速乱| 国产美女午夜福利| ponron亚洲| 国产美女午夜福利| 亚洲av中文av极速乱| 一级黄片播放器| 日产精品乱码卡一卡2卡三| aaaaa片日本免费| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 国产69精品久久久久777片| 午夜影院日韩av| 免费看av在线观看网站| 国产一区二区三区av在线 | 国产久久久一区二区三区| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 久久久久久久久久久丰满| 婷婷六月久久综合丁香| 日本在线视频免费播放| 99热网站在线观看| 男女那种视频在线观看| 国产亚洲91精品色在线| 国产av麻豆久久久久久久| 国产精品日韩av在线免费观看| 赤兔流量卡办理| or卡值多少钱| 国产精品亚洲美女久久久| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 日本熟妇午夜| 一个人观看的视频www高清免费观看| 亚洲av二区三区四区| 成人无遮挡网站| 熟女电影av网| 国产欧美日韩一区二区精品| 大型黄色视频在线免费观看| 国产精品一二三区在线看| 日韩欧美精品v在线| 欧美成人精品欧美一级黄| eeuss影院久久| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 日本一本二区三区精品| 国产成人福利小说| 少妇的逼水好多| 俄罗斯特黄特色一大片| 免费看光身美女| 欧美激情在线99| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 久久久久国内视频| 国产精品一区二区性色av| 国产美女午夜福利| 最好的美女福利视频网| 精品午夜福利视频在线观看一区| 国产高清激情床上av| 国产 一区 欧美 日韩| 国产成年人精品一区二区| 国产av麻豆久久久久久久| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产成人freesex在线 | 国产高潮美女av| 国产中年淑女户外野战色| 99视频精品全部免费 在线| 最后的刺客免费高清国语| 国产一级毛片七仙女欲春2| 成人av在线播放网站| 国产av在哪里看| 精品午夜福利视频在线观看一区| 日日撸夜夜添| av专区在线播放| 成人漫画全彩无遮挡| 少妇熟女aⅴ在线视频| 午夜福利在线观看吧| 日本黄大片高清| 51国产日韩欧美| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产av一区在线观看免费| 波多野结衣高清作品| 搞女人的毛片| 午夜福利在线观看吧| 国产精品一区二区性色av| 精品人妻熟女av久视频| 日日啪夜夜撸| 成年av动漫网址| 美女黄网站色视频| 看黄色毛片网站| 在线观看美女被高潮喷水网站| 国产黄片美女视频| 国产片特级美女逼逼视频| 欧美又色又爽又黄视频| 精品久久久久久成人av| 国产精品一区二区三区四区久久| 搡老熟女国产l中国老女人| 日韩av在线大香蕉| 在线观看免费视频日本深夜| 午夜爱爱视频在线播放| 搡老岳熟女国产| 精品久久久久久久久久久久久| 国产亚洲91精品色在线| 亚洲无线观看免费| videossex国产| 国产高潮美女av| 成人鲁丝片一二三区免费| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲丝袜综合中文字幕| 日本爱情动作片www.在线观看 | 简卡轻食公司| 久久国产乱子免费精品| 丝袜喷水一区| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 三级经典国产精品| 国产真实乱freesex| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产大屁股一区二区在线视频| 男女边吃奶边做爰视频| 国产毛片a区久久久久| 久久九九热精品免费| av天堂在线播放| 国产精品久久电影中文字幕| 九色成人免费人妻av| 国产免费男女视频| 午夜福利视频1000在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 伦理电影大哥的女人| 一本一本综合久久| 国产真实伦视频高清在线观看| 级片在线观看| 综合色av麻豆| .国产精品久久| 精品人妻熟女av久视频| 色噜噜av男人的天堂激情| 久久久精品大字幕| 欧美日韩乱码在线| 免费观看在线日韩| 国产精品一二三区在线看| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲国产精品成人综合色| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 在线观看午夜福利视频| 久久热精品热| 精品久久久久久成人av| 麻豆国产97在线/欧美| 久久久久国产网址| 日本欧美国产在线视频| 亚洲精品日韩av片在线观看| av在线老鸭窝| 欧美日韩乱码在线| 日本-黄色视频高清免费观看| 成年免费大片在线观看| 91麻豆精品激情在线观看国产| 赤兔流量卡办理| 亚洲av熟女| 亚洲专区国产一区二区| 精品久久久久久久末码| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 给我免费播放毛片高清在线观看| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 久久九九热精品免费| 日本黄大片高清| 午夜爱爱视频在线播放| 97碰自拍视频| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产单亲对白刺激| eeuss影院久久| 精品久久久久久成人av| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄 | 国产三级中文精品| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 少妇人妻一区二区三区视频| 成人亚洲精品av一区二区| 日韩制服骚丝袜av| 男女那种视频在线观看| 十八禁网站免费在线| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 日韩强制内射视频| 中国美白少妇内射xxxbb| 最近中文字幕高清免费大全6| 伦理电影大哥的女人| 午夜精品在线福利| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲丝袜综合中文字幕| 国产精品久久久久久av不卡| 久久久午夜欧美精品| 亚洲天堂国产精品一区在线| 欧美一区二区亚洲| 国产一级毛片七仙女欲春2| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| АⅤ资源中文在线天堂| 亚洲色图av天堂| 少妇人妻精品综合一区二区 | 天堂动漫精品| 亚洲国产精品合色在线| 国产成人aa在线观看| 精品一区二区免费观看| 尾随美女入室| 毛片女人毛片| 色噜噜av男人的天堂激情| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 日韩高清综合在线| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国内精品久久久久精免费| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| ponron亚洲| 国产乱人偷精品视频| 亚洲av一区综合| 国产成人精品久久久久久| 午夜精品国产一区二区电影 | 偷拍熟女少妇极品色| 亚洲电影在线观看av| 精品日产1卡2卡| 久久久久久大精品| 高清午夜精品一区二区三区 | 国产成人freesex在线 | 亚洲精品成人久久久久久| 一级毛片aaaaaa免费看小| 国产精品久久视频播放| 国产精品福利在线免费观看| 免费观看精品视频网站| av卡一久久| 男人舔奶头视频| 十八禁国产超污无遮挡网站|