離子液體烷基化用軸流式旋流器分離性能模擬研究

畢京賀 ，段金鑫 ，朱麗云 ，王振波

（1.中國石油大學（華東） 國家重質油重點實驗室，山東青島 266580；2.中國石油大學（華東） 新能源學院，山東青島 266580）

0 引言

離子液體烷基化工業(yè)中常使用攪拌釜式反應器［1-5］，離子液體和反應物進入反應器中經由攪拌槳充分混合，反應完成后引入沉降器分離催化劑及產物，由于反應物與催化劑之間的本征反應速度極快，而在沉降器中產物長時間停留會導致副反應發(fā)生，目標產物產率下降［6］，說明沉降分離法不適于復合型離子液體烷基化工藝過程。目前，在液-液非均相分離領域，旋流器具有分離效率高、設備體積小、處理量大、結構簡單、可連續(xù)操作等優(yōu)勢［7］，已成為首選分離設備。劉梅等［8］將旋流器應用在地面油田油水預分離中并探究其結構優(yōu)化設計，證明旋流器在該方面具有出色性能；PEREIRA等［9］將旋流器應用于水下油田水的處理，處理后水可直接注入產層；王振波等［10］將旋流器應用于超稠油采出水油水分離過程，分離效率最高可達90%。旋流器在上述領域的應用已經較為成熟，卻未見將旋流器用于離子液體烷基化分離過程的相關報道。盡管離子液體烷基化過程涉及的仍是液-液非均相分離，但其物性與油水等有區(qū)別，旋流器用于離子液體烷基化液-液分離過程的可行性亟需開展相關研究。

本文在文獻［10］的基礎上，采用雷諾應力模型和Eulerian多相流模型［11］進行數(shù)值模擬，探究溢流比（溢流口流量和入口流量之比）、進料比（入口離子液體和反應物之比）、入口流量等操作參數(shù)對旋流器分離效率的影響，為離子液體烷基化分離用旋流器結構開發(fā)和操作優(yōu)化提供指導。

1 旋流器數(shù)值模擬方法

1.1 試驗裝置

試驗流程如圖1所示，整套裝置由物料緩沖罐、進料泵、集合管道，軸流式旋流器組成，旋流器溢流、底流口分別由單獨管道匯合至集合管道，而后連接物料緩沖罐。

輕、重相按照一定進料比加入物料緩沖罐內經攪拌槳攪拌混合后通入軸流式旋流器內進行分離，而后由溢流、底流口分出，經集合管道返回緩沖罐內，實現(xiàn)循環(huán)試驗。

溢流、底流口輕相濃度通過兩出口采樣口取出的輕重相體積比計算的，分離效率由出入口流量計示數(shù)及兩出口采樣體積比得出，詳細計算見式（1）（2）。

式中 αq0——溢流口輕相濃度；

Vq0——溢流取樣口輕相體積；

V0——溢流取樣口總體積。

式中 ηq——輕相收率；

Q0——溢流口總流量；

Qq——入口輕相總流量。

通過閥門調節(jié)入口輕重相流量及溢流口底流口開度，分別更改試驗操作條件如下：

（1）入口總流量Q分別為2.0，2.5，3.0，3.5，4.0 m3/h；

（2）溢流比 F分別為 0.30，0.40，0.50，0.60，0.70；

（3）進料比 E分別為 0.67，0.82，1.00，1.22，1.50。

鑒于甘油-水溶液及煤油體系與離子液體-烷烯烴體系的密度、黏度、液滴破碎聚并等方面相似［12］，采用該體系對數(shù)值模型進行驗證。而實際的旋流器分離性能模擬主要以離子液體-烷烯烴體系為介質，離子液體與甘油-水溶液等物性見表1。

表1 物質物性Tab.1 Material properties

1.2 旋流器幾何模型

圖2示出離子液體烷基化用軸流式旋流器，反應后的離子液體催化劑（重相）及反應物（輕相）由軸向入口流入，兩相存在較大的密度差，重相受離心力向邊壁聚集，壁面處輕相受重相擠壓，向軸心流動，從溢流口排出，重相則從底流口流出。詳細旋流器尺寸見表2。

圖2 旋流器結構Fig.2 Structural diagram of hydrocyclone

表2 旋流器結構尺寸Tab.2 Structural dimensions of hydrocyclone mm

1.3 網格劃分及無關性驗證

1.3.1 模型網格劃分

軸流式旋流器導葉結構復雜，存在幾何不連續(xù)、應力集中等問題，網格劃分耗時長，且網格數(shù)目多；因此為簡化劃分網格過程并確保模擬準確性，將旋流器進行區(qū)域離散化，充分根據(jù)旋流器內的流動情況劃分網格，將結構較為復雜的導葉區(qū)域與結構較為規(guī)則簡單的旋流器柱段、錐段、底流管、溢流管等區(qū)分，在導葉部分及入口等不規(guī)則區(qū)域采用四面體網格，在其余部分采用較為規(guī)整的六面體網格，圖3示出旋流器網格劃分及部分結構網格放大。

圖3 旋流旋流器網格劃分示意Fig.3 Grid division diagram of hydrocyclone

1.3.2 網格無關性驗證

對旋流器選用雷諾湍流模型和歐拉多相流模型，改變網格數(shù)目及網格節(jié)點數(shù)進行數(shù)值模擬，比較模擬結果，以此驗證網格數(shù)目對計算結果的影響。旋流器的輕相收率是衡量離子液體烷基化用旋流器分離效率的關鍵指標，因此通過對不同網格數(shù)目的模型進行數(shù)值模擬如圖4所示，可以看出網格數(shù)目從30萬變?yōu)?00萬，輕相收率基本不變，可認為網格無關，為確保計算準確性和節(jié)省計算時間，選擇網格數(shù)目為50萬的模型繼續(xù)模擬。

圖4 E=1.5、Q=3.0 m3/h時不同網格下輕相收率Fig.4 Yield of light phase under different grids when E=1.5 and Q= 3 m3/h

1.3.3 邊界條件及模擬設置

入口邊界條件包括：入口水力直徑、入口速度、入口輕重相體積分數(shù)等，本文研究旋流器有底流口和溢流口兩出口，在設置出口邊界條件時僅需要設定溢流比即可。具體數(shù)據(jù)見表3。壁面邊壁設置為無滑移邊壁，粗糙度為0.5。

表3 邊界條件Tab.3 Boundary conditions

1.4 模型選擇及可靠性驗證

1.4.1 液-液兩相流模型選擇

FLUENT中歐拉-歐拉法中的兩相流模型包括VOF模型、Mixture模型和Eulerian模型，3種模型分別滿足不同的處理要求。由于旋流器中兩相流體占比不同，且存在混合分離行為，即同一空間存在相互滲透，因此不適用于VOF模型。Eulerian模型相較于Mixture模型計算量較大，但計算精度高，且可以分別對單獨相進行計算，因此選用Eulerian模型對本旋流器兩相流場進行模擬。

1.4.2 湍流模型選擇

旋流器內部流場復雜，且旋流器柱段和錐段流動情況區(qū)別較大，因此需選擇較為合適的湍流模型反應旋流器流場情況，目前廣泛應用的湍流模型主要有：雷諾應力模型（RSM）、k-ε模型、RNG k-ε模型。本文采用3種模型分別模擬相同工況下旋流器內部流場，結果如圖5所示。

圖5 湍流模型對比Fig.5 Comparison of turbulence models

在柱段截面Z=80 mm，利用3種模型計算出的軸向和切向速度趨勢一致，但數(shù)值上有一定區(qū)別，RSM模型計算出軸向速度與切向速度較其他更大。在錐段截面Z=350 mm，3種模型數(shù)值差別較小。以軸向速度而言，RSM模型計算得軸向速度最大，以切向速度而言，k-ε模型、RNG k-ε模型所的得結果呈現(xiàn)強烈的強制渦現(xiàn)象，而RSM模型所得呈現(xiàn)內部強制渦和外部準自由渦組合，可以較好體現(xiàn)旋流器內部流動狀態(tài)。且RSM模型可以充分考慮湍流特性的基礎上求解雷諾應力的輸運方程，又可以綜合考慮其隨時間及空間的變化，因此選用雷諾應力進行模擬。

1.4.3 模型可靠性

選取入口總流量Q=3 m3/h、進料比E=1.0、不同溢流比（F=0.4，0.5，0.6，0.7）下的旋流器進行數(shù)值模擬，將旋流器輕相收率及溢流口輕相濃度模擬值與試驗進行比較，結果如圖6所示。

圖6 試驗與模擬結果對比Fig.6 Comparison of experimental and simulated results

由圖6可得，輕相收率試驗和模擬值均隨溢流比增大而增大，溢流口輕相濃度均隨溢流比上升而下降，且試驗和模擬值相差在10%以內，證明采用雷諾應力模型和Eulerian多相流模型可以準確模擬旋流器分離性能。

2 模擬結果及分析

旋流器的分離性能與旋流器內物性參數(shù)（物料密度、黏度等）、操作參數(shù)［13］（入口總流量Q、溢流比F、進料比E）、旋流器結構參數(shù)密切相關［14-19］。本文主要以王振波的軸流式旋流器為對象，研究溢流口壓降P1、底流口壓降P2和輕相收率隨操作參數(shù)變化規(guī)律。

2.1 溢流比對旋流器分離性能影響

2.1.1 溢流比對分離效率的影響

圖7示出了入口流量Q=3.0 m3/h時旋流器分離效率隨溢流比變化。

圖7 分離效率隨著溢流比變化曲線Fig.7 Variation curve of separation efficiency with overflow ratio

隨著溢流比的增大，溢流口、底流口輕相濃度降低，但旋流器輕相收率整體上升；F≤0.40時，溢流口輕相濃度基本不變，均在95%以上；底流口輕相濃度則基本不變，在5%以下；對于輕相收率，F(xiàn)≥0.60時，輕相收率基本可達90%，但溢流口中重相濃度最大的接近60%，不利于產物的凈化分離。溢流比增大，溢流閥門開大，底流閥門關小，重相來不及從底流口流出，更多的輕相會被擠入軸心區(qū)域，更易從溢流口流出，但同時停留的重相在錐段向軸心區(qū)域匯聚，連同輕相一起從溢流口排出，因此溢流口、底流口輕相濃度隨溢流比減小；底流閥門開度減小，更多的輕相沒法排出，被向上從溢流口帶出，輕相收率隨之增大。由圖7可見，在F≥0.50時，輕相收率基本保持在90%以上，根據(jù)劉植昌等［20］的中試試驗，選取E=1.0曲線進行分析，F(xiàn)=0.60時，溢流口中輕重相濃度分別為70%，30%，重相占比較多，兩相接觸機會增大，易發(fā)生副反應；F=0.50時，底流口中重相占比大于90%，溢流口輕相占比大于85%，避免了在底流口及溢流口輕重兩相的過多接觸，減少副反應的發(fā)生，因此選用F=0.50為最佳操作溢流比。

2.1.2 溢流比對旋流器壓降的影響

圖8示出入口流量Q=3.0 m3/h時，旋流器壓降隨溢流比的變化曲線。

圖8 旋流器壓降隨溢流比變化曲線Fig.8 Variation curve of hydrocyclone pressure drop with overflow ratio

從圖可見，溢流比增大，溢流口壓降逐漸增大，底流口壓降基本不變。溢流比增加，溢流口閥門開度增大，溢流口流量增加，輕相組分能夠及時排出，從而降低旋流器內的靜壓，底流口流量減少，下行重相在底流口排除受阻，使附近靜壓升高。根據(jù)劉植昌等［20］等研究，選取E=1.0曲線進行分析，F(xiàn)≤0.50時，溢流口壓降基本不變；F＞0.50，溢流口壓降逐漸增大，綜合圖7分析，保證輕相收率足夠大的同時降低壓差，降低能耗，故選取F=0.50為最適宜操作溢流比。

2.2 進料比對旋流器分離性能的影響

2.2.1 進料比對分離效率的影響

圖9示出了Q=3.0 m3/h，分離效率隨進料比的變化。

圖9 分離效率隨著進料比變化曲線Fig.9 Variation curve of separation efficiency with feed ratio

從圖可見，隨著進料比的增加，溢流口、底流口輕相濃度隨之降低，但旋流器輕相收率整體上升；F≥0.50，底流口輕相濃度與輕相收率基本不變，分別為5%及95%左右；F＜0.50，溢流口濃度穩(wěn)定于95%以上。進料比增大，重相比例增大，閥門開度不變，旋流器內離心力場增強，增多的重相在錐段被裹挾上升帶至溢流口，因此溢流口輕相濃度降低；在柱段及錐段部分區(qū)域，更多的輕相由于重相旋流力度加強被提前擠入軸心，從溢流口流出，因此底流口輕相濃度也是逐漸減小，輕相收率也會逐漸增大。綜合考慮：E=1.0時，輕相收率最大，基本在80%以上，且F=0.50時，溢流口輕相濃度95%，底流口重相濃度90%，可有效避免輕重相接觸過多、再次混合反應，因此選定E=1.0為旋流器最佳進料比。

2.2.2 進料比對旋流器壓降的影響

圖10示出入口流量Q=3.0 m3/h時，旋流器壓降隨進料比的變化曲線。

圖10 旋流器壓差隨進料比變化曲線Fig.10 Variation curve of hydrocyclone pressure difference with feed ratio

從圖可見，F(xiàn)＜0.50時，溢流口壓降呈均勻增長，溢流比增大，溢流口壓降隨進料比增大，增長速度逐漸變緩，而底流口壓降隨進料比增大基本不變。入口流量不變，進料比增大，重相比例增大，旋流器內整體密度增大，使得離心力強度變大，輕重相更易分離，分別從溢流口、底流口排出，壓差隨之增大；F=0.50、E≤1.0時，溢流口壓降基本不變，E＞1.0，溢流口壓降基本呈線性增長，結合圖9輕相收率分析，E=1.0時，溢流口壓降較小，且輕相收率可達80%以上，為最佳進料比。

2.3 入口流量對旋流器分離性能的影響

2.3.1 入口流量對分離效率的影響

圖11示出了進料比E=1.0時，分離效率隨入口流量變化。

圖11 分離效率隨流量變化曲線Fig.11 Curve of separation efficiency changing with flow rate

從圖可見，入口流量增加，溢流口輕相濃度整體呈現(xiàn)先增加后穩(wěn)定的狀態(tài)，底流口輕相濃度則基本不受影響，輕相收率整體呈現(xiàn)增大趨勢；F≤0.50，溢流口輕相濃基本大于80%，底流口輕相濃度基本小于20%；當入口流量達到3.5 m3/h，輕相回收率達到最大值，且大溢流比時，開始下降。入口流量增加，切向速度增加，離心力場增強，更多輕相得以從溢流口流出，溢流口輕相濃度上升，底流口輕相濃度下降，輕相液體回收率增大，但入口流量過大，旋流器內部湍流強度急劇增大，在錐段出現(xiàn)返混現(xiàn)象，導致其分離效率不再上升，甚至下降。由圖可知，當F=0.50、Q≥3.5 m3/h時，溢流口輕相濃度大于95%，底流口重相濃度大于90%，溢流口、底流口兩相濃度均相差較大，可有效避免副反應發(fā)生，但Q=3.5 m3/h，輕相收率可達95%以上，Q＞3.5 m3/h時，輕相收率則開始下降，因此選定Q=3.5 m3/h為旋流器最佳處理量。

2.3.2 入口流量對旋流器壓降的影響

圖12示出進料比E=1.0，旋流器壓降隨進料比變化。

圖12 旋流器壓差隨入口流量變化曲線Fig.12 ariation curve of hydrocyclone pressure difference with inlet flow

從圖可見，溢流口壓降、底流口壓降均隨入口流量增加而均勻上升，F(xiàn)≤0.50，溢流口壓降相差較小，溢流比增大，不同工況溢流口壓差逐漸增大。入口流量增加，旋流器內停留的流體增多，流體的切向速度也隨之增大，因此溢流口和底流口的壓差也隨之增大；F=0.50時，溢流口、底流口壓降隨入口流量呈二次增長，流量越大，壓降越大，結合圖11中輕相收率，Q=3.5 m3/h時，輕相收率相較其他條件最高，為保證旋流器處理量及輕相收率，同樣選擇Q=3.5 m3/h為最佳入口流量。

3 結論

（1）隨著溢流比、進料比、入口流量的增加，輕相回收率均逐漸增大至穩(wěn)定不變；隨溢流比、進料比增加，底流口壓降基本不變，隨入口流量增加，底流口壓降逐漸增加。

（2）操作參數(shù)對旋流器分離效率的影響為：溢流比＞入口流量＞進料比；對旋流器壓降的影響為：入口流量＞進料比＞溢流比。綜合考慮旋流器最佳操作條件：溢流比F為0.50、進料比E為1.0、入口流量Q為3.5 m3/h時，輕相收率可達95%。

綜合考慮，將軸流式旋流器應用于離子液體烷基化分離過程中具有可行性。