我國中東部地區(qū)2015—2020年夏半年PM2.5和臭氧復合污染氣象特征分析

花 叢，江 琪，遲茜元，劉 超

國家氣象中心，北京 100081

近年來，隨著《大氣污染防治行動計劃》和“藍天保衛(wèi)戰(zhàn)”的實施，我國大氣污染防治工作取得了顯著成效，區(qū)域空氣質量改善明顯. 《2020年中國生態(tài)環(huán)境狀況公報》數(shù)據(jù)顯示，2020年我國PM未達標地級及以上城市其平均濃度比2015年下降了28.8%.與此同時，O污染問題逐漸成為影響城市空氣質量的重要因子，也是造成空氣質量超標的僅次于PM的首要污染物，并在某些時段形成PM與臭氧(O)濃度“雙高”的復合污染現(xiàn)象.

PM與O之間關系復雜，其相互作用關系主要體現(xiàn)在顆粒物通過影響光輻射通量來影響光化學反應過程與O的形成；光化學反應在產生O的同時也產生二次顆粒物，二者具有化學耦合關系. 有研究指出，在2013年我國發(fā)生嚴重霾污染事件時，部分重點城市PM中二次氣溶膠占到30%~77%. 北京及周邊地區(qū)夏季出現(xiàn)霾天氣時二次有機氣溶膠濃度也會明顯升高. 近年來，京津冀、長三角地區(qū)大氣氧化性增加，且存在較明顯的氣粒轉化二次氣溶膠生成過程，當出現(xiàn)高濃度O污染時也常伴隨著高濃度細粒子污染，O濃度日變化峰值與PM濃度存在較高的線性相關. 然而，也有學者利用光化學箱模式進行模擬發(fā)現(xiàn)，大氣顆粒物濃度的升高使得氣溶膠光學厚度增加了20%~40%，造成O凈生成率下降30%~40%.

氣象條件在大氣污染物的形成、積累、傳輸、清除等過程中都起到了重要作用. 根據(jù)已有研究，氣溫、相對濕度、平均風速、邊界層高度、降水量等是影響O和PM濃度的重要因子. 在不同季節(jié)，大氣污染物對氣象要素的敏感性也不同. 其中，在京津冀地區(qū)，細顆粒物和氧化性氣體在高溫和低相對濕度下呈顯著正相關，在低溫和高相對濕度下呈負相關. 不同天氣系統(tǒng)控制下，大氣污染物濃度的時空分布特征呈較大差異，大氣環(huán)流的調整也在一定程度上影響了污染物的區(qū)域輸送.

已有研究多針對污染個例或特定時段，聚焦于單一城市或區(qū)域進行分析. 在當前PM與O污染區(qū)域協(xié)同、科學防控的大背景下，有必要全面了解我國中東部地區(qū)夏半年以O為主、多污染物并存的大氣污染演變特征，定量分析大氣污染與氣象條件間的關系. 鑒于此，該研究基于我國中東部地區(qū)2015-2020年夏半年大氣成分觀測、常規(guī)氣象觀測等資料，結合統(tǒng)計學方法與主觀經驗開展上述工作，以期為不同天氣形勢下的空氣質量預報及減排防控決策提供參考.

1 材料與方法

1.1 空氣質量監(jiān)測站點的選取

所用空氣質量監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站面向社會公開發(fā)布的逐小時國控站監(jiān)測數(shù)據(jù)(http://106.37.208.233:20035). 為保持數(shù)據(jù)的連續(xù)性，篩選2015-2020年有連續(xù)觀測的1 329個空氣質量監(jiān)測站進行分析(見圖1). 對污染超標日及污染等級的判識參照HJ 633-2012《環(huán)境空氣質量指數(shù)(AQI)技術規(guī)定(試行)》和HJ 663-2013《環(huán)境空氣質量評價技術規(guī)范(試行)》：當O日最大8 h滑動平均值超過160 μg/m時，判斷為1個O超標日；當PM濃度日均值超過75 μg/m時，判斷為一個PM超標日；當PM和O日值同時超標時，判斷為1個復合污染日.

圖 1 空氣質量監(jiān)測國控站點位置Fig.1 Spatial distribution of national air quality monitoring sites

氣象資料來源于中國氣象局提供的逐小時地面觀測，包括氣溫、相對濕度、風速等. 地面天氣分型依據(jù)美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)提供的再分析資料.

根據(jù)O污染的時間變化特點，該研究選取4-10月作為夏半年的代表月份. 根據(jù)氣候特點及污染分布特征，將我國中東部地區(qū)劃分為六大區(qū)域，各區(qū)域范圍及包含的環(huán)境監(jiān)測站點數(shù)見表1.

表 1 我國中東部地區(qū)六大區(qū)域劃分Table 1 Regional division of central and eastern China

1.2 線性傾向率估計

線性傾向率估計是分析一段時間內因子變化趨勢的一種常用統(tǒng)計方法. 為定量了解O超標日和PM超標日的年際變化情況，建立一元線性回歸方程：

式中，()為2015-2019年污染日數(shù)時間序列，()為()的回歸擬合值，為回歸常數(shù)，為線性傾向率. 通過顯著性檢驗的線性傾向率()可表征污染超標日的年際變化趨勢.

管理工作時針對所有參與建筑施工的人員進行的，管理力度的提升可從以下幾方面入手：定期對員工進行培訓。首先樹立員工的質量把控意識，讓其認識到保證工程質量的重要性。其次是對其基礎知識和技能的鞏固，逐步提升專水準，改變以往只憑經驗進行施工作業(yè)的情況；制定相應的獎罰制度。對員工的工作進行階段性評比，對于施工人員以施工質量作為衡量標準，對管理人員的評比，其匯報、現(xiàn)場記錄等作為重要參考依據(jù)；吸收國外優(yōu)秀的管理模式，將其改造成符合我國施工現(xiàn)狀的管理體系，我國的工程管理效果會顯著提升[3]。

1.3 天氣分型方法

天氣分型方法主要分為主觀和客觀兩類.該研究參考相關文獻，選取最能反映我國中東部地區(qū)污染天氣生消演變的天氣模型，采用主觀分型方法根據(jù)每日08：00 (北京時)地面氣壓場對不同區(qū)域的地面天氣型進行分類，共分為高壓控制型、倒槽型、低壓控制型和均壓場型四大類.

2 結果與討論

2.1 我國大氣復合污染概況

我國2015-2020年夏半年，在PM超標日數(shù)逐年減少的背景下，復合污染日數(shù)由7 217站次逐年降至611站次〔見圖2(a)〕，其降幅(91.53%)超過PM超標日的降幅(84.00%). O超標日和PM超標日中，復合污染占比分別從2015年的25.69%、29.29%降至2020年的2.41%、15.07%〔見圖2(b)〕，即2020年O超標日中復合污染占比僅為2015年的1/10左右，PM超標日中復合污染占比僅為2015年的1/2左右，均呈明顯下降趨勢，表明夏半年我國大氣污染呈單污染比例升高、“雙高”污染事件減少的特征. 通過計算發(fā)現(xiàn)，復合污染日中首要污染物以O為主. 其中，2017-2018年復合污染日中O為首要污染物的比例均超過70%〔見圖2(c)〕. 2020年，受降水偏多、輻射偏弱、最高氣溫偏低等不利氣象條件及新冠肺炎疫情的影響，我國復合污染日中O為首要污染物的比例降至54.17%，與PM為首要污染物的比例接近. 在統(tǒng)計時段內，我國復合污染日中未出現(xiàn)O與PM并列為首要污染物的情況.

采用線性傾向率估計方法對篩選的我國1 329個站點分析O和PM超標日數(shù)的變化趨勢，并對其進行0.05水平上的顯著性檢驗. 為排除2020年夏季氣象條件及新冠肺炎疫情對O污染造成的影響，分析時段選擇2015-2019年. 通過顯著性檢驗的O超標日變化傾向率空間分布如圖3(a)所示. O超標日數(shù)通過顯著性檢驗的站點共有352個，其中變化傾向率為正值的站點有239個，占總數(shù)的67.90%，京津冀及周邊、長三角西部等地區(qū)多個站點的O超標日數(shù)的變化傾向率超過15 d/a. O超標日變化傾向率為負值的站點有113個，占總數(shù)的32.10%，主要分布在我國東北、西北及西南地區(qū)，變化傾向率一般為3~5 d/a. 四川盆地O超標日數(shù)以“成都市-重慶市”為分界，呈現(xiàn)“北降南升”的反向變化趨勢.

在O和PM的超標日數(shù)變化傾向率均通過顯著性檢驗的184個站點中，共有135個站點的O變化傾向率為正值，PM變化傾向率為負值，占總數(shù)的73.37%；有44個站點兩類污染物超標日數(shù)變化傾向率出現(xiàn)“雙降”，占總數(shù)的23.91%；僅有5個站點超標日數(shù)變化傾向率出現(xiàn)“雙升”〔見圖3(b)〕. 由此可見，我國大部地區(qū)O超標日數(shù)增加、PM超標日數(shù)減少的“蹺蹺板”效應十分明顯，直接導致了復合污染日的明顯減少.

圖 2 我國2015—2020年夏半年大氣復合污染特征的變化趨勢Fig.2 Annual variation of combined pollution characteristics in the summer half years of 2015-2020 in China

圖 3 2015—2019年夏半年我國O3超標日變化傾向率和污染超標日的變化情況Fig.3 Variation tendency rate of ozone pollution days and variation of pollution days in the summer half years of 2015-2019 in China

2.2 區(qū)域性大氣污染過程

定義當某日區(qū)域超標站點數(shù)超過區(qū)域總站數(shù)的30%時為1次區(qū)域污染過程，持續(xù)3 d及以上的區(qū)域污染過程為持續(xù)性污染過程，對我國中東部六大區(qū)域2015-2020年4-10月的污染過程進行判識.

分析結果(見表2)顯示，針對O污染，京津冀及周邊地區(qū)區(qū)域污染過程最多，達392 d；其次是長三角地區(qū)，為262 d；東北和川渝地區(qū)污染過程數(shù)相近；華南地區(qū)污染過程數(shù)最少. 持續(xù)性O污染過程次數(shù)與區(qū)域污染日數(shù)成正比，京津冀及周邊地區(qū)最多，共出現(xiàn)51次，華南地區(qū)最少，為6次. 除東北地區(qū)外，其他5個區(qū)域持續(xù)性污染日數(shù)占區(qū)域污染日數(shù)的比例均超過50%，表明區(qū)域性O污染持續(xù)性特征明顯.其中，在京津冀及周邊地區(qū)上述比例超過70%，達到72.45%，平均持續(xù)時間為5.56 d. 京津冀及周邊地區(qū)持續(xù)時間超過10 d的O污染過程共有6次，均出現(xiàn)在5-6月(2017年3次，2018年2次，2019年1次).持續(xù)性污染過程最長為15 d，出現(xiàn)在2017年6月7-21日.

表 2 我國中東部地區(qū)六大區(qū)域2015?2020年夏半年O3污染過程統(tǒng)計特征Table 2 Statistics of ozone pollution processes in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China

從區(qū)域復合污染的情況(見表3)來看，我國中東部地區(qū)六大區(qū)域中，京津冀及周邊、長三角、東北、華中和川渝地區(qū)均出現(xiàn)了區(qū)域復合污染，其中京津冀及周邊地區(qū)最多，為9 d. 各區(qū)域復合污染日數(shù)占O污染日數(shù)的比例接近或不超過3%. 京津冀及周邊地區(qū)于2015年5月23-25日出現(xiàn)了一次持續(xù)3 d的區(qū)域復合污染過程，其他區(qū)域復合污染過程持續(xù)時間均不足3 d. 京津冀及周邊、長三角地區(qū)2019-2020年未出現(xiàn)區(qū)域復合污染過程，華中、川渝地區(qū)2017-2020年未出現(xiàn)區(qū)域復合污染過程. 綜上，O和PM同時超標的情況呈離散性(區(qū)域污染過程少)、間歇性(持續(xù)性過程少)的特征，且近年來顯著減少. 值得注意的是，受新冠肺炎疫情影響，2020年我國中東部地區(qū)出現(xiàn)工業(yè)企業(yè)排放量降低、交通出行受限、人類活動強度降低的情況，對PM和O濃度產生了不同影響，對于復合污染過程的減少也起到了一定作用.

2.3 區(qū)域污染時的氣象要素特征

表 3 我國中東部地區(qū)六大區(qū)域2015—2020年夏半年復合污染過程統(tǒng)計特征Table 3 Statistics of combined pollution processes in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China

Gu等研究表明，當氣溫高于30 ℃時，O濃度將明顯增加. 從圖4可以看出，發(fā)生區(qū)域性O污染時，我國中東部六大區(qū)域的最高氣溫中位數(shù)區(qū)間為28.13~31.84 ℃，與上述結論基本一致；其中，華中地區(qū)最高，東北地區(qū)最低，區(qū)域之間差異較小. Zhao等認為，O對相對濕度條件并不敏感. 該研究的分析數(shù)據(jù)顯示，這一特征在北方地區(qū)(京津冀及周邊、東北地區(qū))更為明顯，相對濕度區(qū)間跨度較大，分布在30%~80%之間；南方地區(qū)的相對濕度離散度較小，25%分位數(shù)水平上較北方地區(qū)偏高15%~38%. 除東北地區(qū)外，其他區(qū)域水平風速的75%分位數(shù)小于2.37 m/s，混合層高度的75%分位數(shù)小于1 075.11 m，即O污染多出現(xiàn)在大氣擴散能力較差的條件下. 東北地區(qū)出現(xiàn)O污染時，風速的50%分位數(shù)達3.16 m/s，混合層高度的50%分位數(shù)達1 125.17 m，均明顯高于其他區(qū)域. 綜上，區(qū)域O污染過程發(fā)生時的氣象條件一般為最高溫度較高、風速較小、混合層高度較低. 其中，東北地區(qū)在大氣擴散條件相對較好的情況下仍會出現(xiàn)區(qū)域O污染.

圖 4 我國中東部地區(qū)六大區(qū)域2015—2020年夏半年O3污染與復合污染過程氣象要素特征Fig.4 Characteristics of meteorological elements in ozone pollution and combined pollution processes in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China

在出現(xiàn)復合污染過程的區(qū)域中，華中、川渝、東北地區(qū)由于個例數(shù)較少，暫不做分析. 對于京津冀及周邊、長三角地區(qū)，與O污染過程相比，出現(xiàn)復合污染過程的最高氣溫偏低、相對濕度偏小、風速偏小、混合層高度偏低，即整體偏向更有利于PM生成的氣象條件，這與已有研究結果相一致.

2.4 地面天氣型對O3污染的影響

為了解2015-2020年夏半年不同天氣系統(tǒng)對我國中東部地區(qū)六大區(qū)域大氣污染物的影響，采用主觀分型方法將地面天氣型分為高壓控制型、倒槽型、低壓控制型和均壓場型四大類. 由于近年來復合污染日明顯減少，以下主要分析對O污染的影響.

對我國中東部地區(qū)六大區(qū)域的O污染日進行統(tǒng)計后發(fā)現(xiàn)，超過65%的O污染日出現(xiàn)在均壓場控制下. 不同區(qū)域內，高壓控制型、倒槽型、低壓控制型也有不同比例的O污染概率出現(xiàn). 由于不同天氣類型的出現(xiàn)頻次不同，特別是緯度較低的區(qū)域，受均壓場控制的概率遠高于其他幾種天氣類型. 雖然均壓場中對應了最多的O污染日，但并不能說明均壓場較其他天氣型控制時更有利于O污染的出現(xiàn).

為了探究不同地面天氣型對O污染的影響，需針對特定地面天氣型內發(fā)生的O污染進行統(tǒng)計，以排除自身出現(xiàn)頻次對污染日數(shù)的干擾. 選取我國中東部地區(qū)六大區(qū)域內15個典型城市(見表4)，計算不同地面天氣型控制下不同程度O污染發(fā)生的概率以及該地面天氣型出現(xiàn)的次數(shù)特征，結果如圖5所示.

圖 5 我國中東部地區(qū)六大區(qū)域2015—2020年夏半年在地面不同天氣系統(tǒng)控制下不同等級O3污染發(fā)生的概率及該類型天氣系統(tǒng)的出現(xiàn)次數(shù)Fig.5 Probability of different ozone pollution levels in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China under the control of different ground weather patterns and the numbers of ground weather patterns

在京津冀及周邊地區(qū)，O污染日出現(xiàn)概率最高的地面天氣類型主要集中在低壓控制型(35.78%)、均壓場型(33.30%)和倒槽型(26.59%). 其中，均壓場型對應的O中度及以上污染的概率(7.73%)最高.高壓控制時，京津冀及周邊地區(qū)出現(xiàn)O污染的概率(3.58%)較低，且未出現(xiàn)O中度及以上污染. 分析發(fā)現(xiàn)，天氣型對不同城市O污染的影響也存在一定差異. 如倒槽型控制時，緯度相對較低的城市(鄭州市、濟南市)出現(xiàn)O污染的概率(＞35%)明顯高于緯度較高的城市(北京市、石家莊市、太原市). 對于北京市和濟南市，地面為均壓場型和低壓控制型時，O出現(xiàn)中度及以上污染的概率較高. 對于石家莊市、太原市和鄭州市，低壓控制下基本不會出現(xiàn)O中度及以上污染.

在長三角地區(qū)，均壓場控制下O污染出現(xiàn)的概率最高，且在高壓控制時也有一定概率的O污染出現(xiàn). 其原因是，高壓控制下長三角多受偏北風控制，有利于上游京津冀及周邊地區(qū)的O及其前體物向南傳輸. 與之類似，受上游傳輸?shù)挠绊?，位于華南地區(qū)的廣州市在高壓控制下也有一定的O污染概率，在倒槽控制下未出現(xiàn)O污染. 華中區(qū)域出現(xiàn)O污染的概率整體不高，且很少出現(xiàn)O中度及以上污染，其中75%以上的O污染出現(xiàn)在均壓場控制下. 研究時段內，以成都市和重慶市為代表的川渝地區(qū)主要在低壓控制型和均壓場型控制下出現(xiàn)O污染，且污染概率相近，這與已有研究結果基本一致. 在東北地區(qū)，4種天氣型下均有可能出現(xiàn)O污染. 與京津冀及周邊地區(qū)類似，低壓控制型下O污染出現(xiàn)的概率最高，其次為均壓場型和倒槽型. 其中，倒槽型控制下的O污染主要出現(xiàn)在緯度較高的哈爾濱市和長春市，沈陽市在倒槽型控制下未出現(xiàn)O污染.

表 4 我國中東部地區(qū)六大區(qū)域典型城市Table 4 Typical cities in key regions in 6 key areas in central and eastern China

整體而言，所選典型城市中均壓場和低壓控制型為O污染出現(xiàn)時最主要的兩種天氣形勢，高壓控制下出現(xiàn)O污染的概率相對較低. 部分地區(qū)(特別是京津冀及周邊地區(qū))在倒槽控制下也有一定概率的O污染出現(xiàn). 但由于倒槽型天氣系統(tǒng)的樣本量較小，其對O污染的貢獻明顯弱于均壓場型和低壓控制型.

3 結論

a) 2015-2020年夏半年，我國復合污染日數(shù)降幅達到91.53%，大氣污染呈單污染比例升高、O與PM污染“雙高”事件減少的特征. 在京津冀及周邊地區(qū)、長三角、華南等地區(qū)，O超標日增加、PM超標日減少的“蹺蹺板”效應十分明顯.

b) 2015-2020年夏半年，我國中東部地區(qū)六大區(qū)域O污染呈持續(xù)性特征，持續(xù)性過程占污染日數(shù)的比例超過或接近50%. 京津冀及周邊地區(qū)持續(xù)時間超過10 d的O污染過程共有6次，最長持續(xù)時間為15 d. 復合污染過程表現(xiàn)出離散性(區(qū)域污染過程少)、間歇性(持續(xù)性過程少)的特征.

c) 2015-2020年夏半年，我國中東部地區(qū)六大區(qū)域O污染過程發(fā)生時的最高氣溫中位數(shù)區(qū)間為28.13~31.84 ℃，一般出現(xiàn)在風速較小、混合層高度較低的條件下. 但東北地區(qū)有50%的O污染過程發(fā)生在風速大于3.16 m/s、混合層高度大于1 125.17 m的大氣擴散條件較好的情況下. 復合污染過程發(fā)生時的氣象條件整體偏向更有利于PM生成的氣象條件.

d) 均壓場型和低壓控制型為O污染出現(xiàn)時最主要的兩種地面天氣形勢，高壓控制型出現(xiàn)O污染的概率相對較低. 在京津冀及周邊區(qū)域，倒槽控制型也對應一定概率的O污染.