垂直電場(chǎng)下扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯光學(xué)吸收性質(zhì)的理論研究*

周暢 龔蕊 馮小波2)3)?

1) (云南師范大學(xué)物理與電子信息學(xué)院,昆明 650500)

2) (云南師范大學(xué),云南省光電信息技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,昆明 650500)

3) (云南師范大學(xué),可再生能源材料先進(jìn)技術(shù)與制備教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,昆明 650500)

層間扭轉(zhuǎn)角度是對(duì)石墨烯物理性質(zhì)寬波段可調(diào)諧的一個(gè)新參量.本文采用2° ＜ θ ＜ 15°扭轉(zhuǎn)角度下的連續(xù)近似模型,獲得了不同扭轉(zhuǎn)角度雙層石墨烯分別在有、無(wú)電場(chǎng)下的能帶結(jié)構(gòu),通過電子-光子相互作用躍遷速率,計(jì)算模擬了范霍夫奇點(diǎn)附近電子帶內(nèi)躍遷和帶間躍遷所引起的光學(xué)吸收譜.結(jié)果表明,在無(wú)外加電場(chǎng)時(shí),帶間躍遷吸收峰的位置隨著扭轉(zhuǎn)角度的增大而發(fā)生從紅外到可見光波段的藍(lán)移,且吸收系數(shù)增大,帶內(nèi)躍遷的光學(xué)吸收系數(shù)相對(duì)于帶間躍遷高出2 個(gè)數(shù)量級(jí);而存在外加電場(chǎng)時(shí),兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)在波矢空間的位置發(fā)生偏移,帶間躍遷吸收峰發(fā)生分裂,且兩個(gè)分裂的吸收峰位置隨著電場(chǎng)強(qiáng)度的不斷增大而反向行進(jìn).上述研究結(jié)果對(duì)石墨烯材料在光電器件方面的應(yīng)用有一定指導(dǎo)作用.

1 引言

石墨烯是由碳原子組成的二維蜂窩狀層狀結(jié)構(gòu)材料,因其具有高的載流子遷移率、較強(qiáng)的電導(dǎo)率、高的透光性等優(yōu)異的光電特性受到科學(xué)家的廣泛關(guān)注[1-6].隨著現(xiàn)代納米合成技術(shù)的發(fā)展和化學(xué)加工工藝的不斷豐富,可以控制石墨烯原子層間發(fā)生一定角度的扭轉(zhuǎn),構(gòu)成扭轉(zhuǎn)石墨烯材料[7].當(dāng)層間扭轉(zhuǎn)一定的角度時(shí),會(huì)改變?cè)惺┚Ц竦闹芷谛院蛯?duì)稱性,晶格結(jié)構(gòu)出現(xiàn)Moiré圖案[8];層間周期性勢(shì)場(chǎng)得到調(diào)制,從而改變了載流子能態(tài),費(fèi)米面附近的電子能態(tài)密度出現(xiàn)范霍夫奇點(diǎn)(van Hove singularities,VHS)[9,10];原有能帶可能發(fā)生雜化而形成平帶[11].因而在扭轉(zhuǎn)石墨烯材料中會(huì)出現(xiàn)霍夫斯坦德蝴蝶、超導(dǎo)、量子化反?；魻枒B(tài)等各種新奇的物理現(xiàn)象[12-15].扭轉(zhuǎn)石墨烯體系的物理性質(zhì)成為當(dāng)前科學(xué)研究的前沿與熱點(diǎn)問題之一.

扭轉(zhuǎn)角度是對(duì)石墨烯光學(xué)性質(zhì)寬波段可調(diào)諧的又一個(gè)新的參量.非扭轉(zhuǎn)石墨烯材料由于其中心對(duì)稱性原本不具有偶數(shù)階非線性光學(xué)效應(yīng),但2020 年美國(guó)加州大學(xué)伯克利分校Yao 課題組[16]發(fā)現(xiàn)當(dāng)扭轉(zhuǎn)角度θ=6°時(shí),扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯(twisted bilayer graphene,tBLG)的非線性光學(xué)極化率可以達(dá)到2.8 × 105pm2/V,其數(shù)值已經(jīng)可以和單層MoS2等具有很強(qiáng)光學(xué)非線性的材料相比擬;Xia 課題組[17]研究了小角度tBLG 在5—12 μm 波段的光學(xué)響應(yīng),發(fā)現(xiàn)當(dāng)θ=1.81°時(shí),光學(xué)響應(yīng)可以達(dá)到26 mA/W;北京大學(xué)劉忠范研究組[18]測(cè)量了tBLG 與等離子體集成器件中的光電流,發(fā)現(xiàn)可以通過調(diào)節(jié)扭轉(zhuǎn)角度達(dá)到躍遷共振,從而使光電流增強(qiáng)80 倍;韓國(guó)Yeom 研究組[19]測(cè)量了tBLG 材料中三次諧波效應(yīng)的非線性光學(xué)極化率,發(fā)現(xiàn)比在單層石墨烯中增強(qiáng)了60 倍,并且利用調(diào)節(jié)扭轉(zhuǎn)角度使三階非線性光學(xué)效應(yīng)得到增強(qiáng).理論方面,Yu 等[20],Moon 和Koshino[21],Moon 等[22],Tabert 和Nicol[23],以及Stauber 等[24]分別采用第一性原理、連續(xù)近似模型或者緊束縛方法對(duì)tBLG 的能帶結(jié)構(gòu)以及光電導(dǎo)、光吸收等性質(zhì)進(jìn)行了理論研究,去探究扭轉(zhuǎn)角度對(duì)石墨烯光學(xué)性質(zhì)寬波段可調(diào)諧的物理機(jī)理.

從目前的研究結(jié)果來(lái)看,tBLG 是很好的光學(xué)材料,而光學(xué)吸收則是將其運(yùn)用于光電器件的有效途徑之一.外加電場(chǎng)是將石墨烯等光學(xué)材料應(yīng)用于光電器件時(shí)對(duì)其性能調(diào)諧的有效手段.文獻(xiàn)中已有報(bào)道,通過在雙層非扭轉(zhuǎn)石墨烯層間外加垂直電場(chǎng),由于上下兩個(gè)石墨烯層間電勢(shì)不對(duì)稱導(dǎo)致費(fèi)米面附近拋物線型能帶的帶隙打開,且此帶隙的大小受電場(chǎng)強(qiáng)度的控制[25-27],通過調(diào)節(jié)電場(chǎng)從而去調(diào)制光譜[28].對(duì)于扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯,Yu 等[20]探測(cè)了tBLG 在不同柵電壓控制下的光電導(dǎo)率,發(fā)現(xiàn)由于層間電位不對(duì)稱破壞了原來(lái)的能帶結(jié)構(gòu),共振峰的強(qiáng)度和能量隨柵壓發(fā)生變化.考慮到目前對(duì)于外加電場(chǎng)下tBLG 光學(xué)吸收理論研究的不足,為進(jìn)一步從理論上弄清外電場(chǎng)結(jié)合扭轉(zhuǎn)角度對(duì)雙層石墨烯光學(xué)性質(zhì)的調(diào)制機(jī)理,本文以tBLG 為研究對(duì)象,選取扭轉(zhuǎn)角度范圍2° ＜θ＜ 15°,采用連續(xù)近似模型計(jì)算了其分別在有、無(wú)外加垂直電場(chǎng)時(shí)VHS 附近發(fā)生光學(xué)躍遷的吸收系數(shù),得到了不同扭轉(zhuǎn)角度和外電場(chǎng)強(qiáng)度下的光學(xué)吸收譜,研究了扭轉(zhuǎn)角度和外加電場(chǎng)對(duì)光學(xué)吸收性質(zhì)的調(diào)制規(guī)律.研究結(jié)果表明,通過改變扭轉(zhuǎn)角度可以實(shí)現(xiàn)對(duì)tBLG 的載流子帶間躍遷光學(xué)吸收從可見光到紅外寬波段的調(diào)諧,扭轉(zhuǎn)角度增大,吸收峰發(fā)生藍(lán)移,吸收系數(shù)增大.若外加垂直勻強(qiáng)電場(chǎng),會(huì)使雙層扭轉(zhuǎn)石墨烯能帶結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性發(fā)生改變,從而導(dǎo)致可見光到近紅外波段帶間躍遷吸收峰發(fā)生分裂,且兩個(gè)分裂峰間距隨外加電場(chǎng)增大而增大,出現(xiàn)兩個(gè)吸收峰隨外加電場(chǎng)的增大而反向行進(jìn)的現(xiàn)象.扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯在外電場(chǎng)下的此項(xiàng)特性可以運(yùn)用于制作可調(diào)諧雙波段濾波器.

2 理論模型與計(jì)算

考慮AB 堆積的雙層石墨烯層間發(fā)生θ角度的扭轉(zhuǎn),構(gòu)成了tBLG.其晶格結(jié)構(gòu)在某些特定的扭轉(zhuǎn)角度下會(huì)呈現(xiàn)出具有周期性的Moiré花紋,如圖1(a)所示.扭轉(zhuǎn)也引起兩個(gè)石墨烯原子層間發(fā)生一定程度的解耦,使得兩個(gè)原子層各自的第一布里淵區(qū)發(fā)生相對(duì)分離,形成兩個(gè)狄拉克點(diǎn)K和Kθ,如圖1(b)所示.兩個(gè)狄拉克點(diǎn)之間偏移量ΔK=KKθ,且與扭轉(zhuǎn)角度相關(guān)[29,30],ΔK ∝sin(θ/2).當(dāng)扭轉(zhuǎn)角度θ較小時(shí)(2° ＜θ＜ 15°),晶格形成超胞的周期遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于原子尺度,也遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于非扭轉(zhuǎn)體系的晶格周期,因而可以采用連續(xù)近似模型來(lái)研究其電子能態(tài).早在2007 年Santos 等[31]就采用該模型成功描述了tBLG 費(fèi)米面附近的電子能態(tài).在無(wú)外加電場(chǎng)情況下,扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯的有效哈密頓量可以描述為

圖1 (a) tBLG 的原子結(jié)構(gòu)圖,θ 為層間扭轉(zhuǎn)角度;(b) tBLG的第一布里淵區(qū),K 和 Kθ 為來(lái)自于上下兩個(gè)單層石墨烯的狄拉克點(diǎn)Fig.1.(a) Atomic structure for tBLG,θ is the twist angle between layers;(b) the first Brillouin region of tBLG,where K and Kθ are the Dirac points of the upper and lower monolayers.

其中An和Bn表示第n層對(duì)應(yīng)單胞中的兩種不同的原子,r是單胞對(duì)應(yīng)的位置矢量,0,G1和G1+G2是扭轉(zhuǎn)形成的晶格超胞對(duì)應(yīng)的倒格矢量,且其傅里葉分量為

其中φ=2π/3[33];是層間躍遷參數(shù),它反映著扭轉(zhuǎn)層之間的耦合強(qiáng)度,取值100 —150 meV[34].

當(dāng)tBLG 上垂直施加一個(gè)勻強(qiáng)電場(chǎng)時(shí),相鄰兩個(gè)石墨烯原子層之間會(huì)有一個(gè)電勢(shì)差,它受到外加電場(chǎng)強(qiáng)度的調(diào)控[35].此時(shí)引入變量U表示層間能量差,得到外加垂直電場(chǎng)下的扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯的有效哈密頓量如下:

基于上述得到的有效哈密頓量,通過將其對(duì)角化可以計(jì)算出扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)和電子能態(tài).在計(jì)算中,層間躍遷項(xiàng)Htwist的傅里葉分量被統(tǒng)一簡(jiǎn)化為,這個(gè)簡(jiǎn)化的模型被證實(shí)仍然保持了原來(lái)哈密頓量的拓?fù)淦者m性和波函數(shù)的手性,且已在理論計(jì)算中被廣泛采用[23,32].當(dāng)頻率為ω的光波照射到材料上,材料發(fā)生光吸收,低能態(tài)的電子吸收一個(gè)光子能量?ω躍遷到高能態(tài).單光子躍遷速率為

式中φi和φf(shuō)分別表示電子躍遷過程中的初態(tài)及末態(tài);Ei和Ef為對(duì)應(yīng)的能量.根據(jù)經(jīng)典電動(dòng)力學(xué),電子在光場(chǎng)中的正則動(dòng)量為其中A=Ae是光矢量勢(shì),A是光矢量勢(shì)的大小,e=(ex,ey)是矢量勢(shì)方向的單位矢量.電子在光場(chǎng)中總的哈密頓量H可以表示為

因而,光子與電子相互作用的哈密頓量Hint=(evF/c)A·σ,vF=106m/s 是費(fèi)米速度,σ為泡利矩陣.材料的光學(xué)吸收系數(shù)與載流子躍遷速率有如下關(guān)系式:

式中,d=0.335 nm 表示兩個(gè)石墨烯原子層的間距,本文不考慮石墨烯由于層間扭轉(zhuǎn)所導(dǎo)致原子層的褶皺,而認(rèn)為每個(gè)原子層是一個(gè)二維平面.入射光強(qiáng)度,εω為光頻介電常數(shù).

3 計(jì)算結(jié)果與分析

為滿足連續(xù)性近似模型的適用條件,選取了2° ＜θ＜ 15°范圍內(nèi)能夠形成Moiré圖案的幾個(gè)扭轉(zhuǎn)角度,通過將哈密頓矩陣中的波矢離散化以及哈密頓矩陣對(duì)角化,分別計(jì)算和模擬了tBLG 有無(wú)外電場(chǎng)時(shí)的能帶結(jié)構(gòu)以及相應(yīng)的帶內(nèi)躍遷、帶間躍遷光學(xué)吸收譜.這里要特別說(shuō)明的是,對(duì)于極小的扭轉(zhuǎn)角度θ＜ 2°,一方面考慮到層間雜化能對(duì)費(fèi)米速度的影響,尤其是當(dāng)扭轉(zhuǎn)角為某幾個(gè)特定值的時(shí)候(稱之為“魔角”,例如θ≈ 1.05°[11,36]),費(fèi)米速度為0,出現(xiàn)“平帶”;另一方面,在扭轉(zhuǎn)角度極小時(shí),通過計(jì)算電子態(tài)密度發(fā)現(xiàn)晶格中處于AA 堆積區(qū)域的原子存在著局域化的電子態(tài)[37],而連續(xù)近似模型并不能夠很好地描述這種局域化的狀態(tài),因此本連續(xù)近似模型不適用極小扭轉(zhuǎn)角度(θ＜ 2°)的情形[38].至于稍大的扭轉(zhuǎn)角15° ＜θ＜ 30°,tBLG的上下兩個(gè)石墨烯層之間基本發(fā)生解耦,形成兩個(gè)孤立的石墨烯單層[39],其費(fèi)米速度近似等于單層石墨烯的費(fèi)米速度,此時(shí)更加適用于Mele 模型[40].因而在連續(xù)近似模型下,無(wú)外場(chǎng)作用時(shí),扭轉(zhuǎn)3.89°的雙層石墨烯能帶結(jié)構(gòu)如圖2 所示,此時(shí)能帶結(jié)構(gòu)與無(wú)扭轉(zhuǎn)時(shí)的零帶隙雙拋物線型結(jié)構(gòu)有很大不同[41],兩個(gè)分開的狄拉克錐在鞍點(diǎn)附近互相交疊發(fā)生能帶雜化,形成了兩個(gè)高能態(tài)密度的范霍夫奇點(diǎn)VHS1和VHS2,進(jìn)而導(dǎo)致在鞍點(diǎn)附近電子能態(tài)有別于零帶隙的狄拉克點(diǎn)K和K θ.

圖2 無(wú)外電場(chǎng)時(shí)θ=3.89°的tBLG 三維能帶結(jié)構(gòu)圖.K和K θ 為兩個(gè)狄拉克點(diǎn),VHS1 和VHS2 為兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)Fig.2.The 3D band structure of tBLG at θ=3.89°without external electric field.K and K θ are two separate Dirac points,VHS1 and VHS2 are two van Hove singularities.

雙層石墨烯層間扭轉(zhuǎn)不同的角度對(duì)應(yīng)的能帶結(jié)構(gòu)有所不同,如圖3 所示.扭轉(zhuǎn)角度發(fā)生改變時(shí),兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)均在同一個(gè)波矢點(diǎn),不會(huì)因?yàn)榕まD(zhuǎn)角度發(fā)生改變而改變,但兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)之間帶隙ΔEVHS隨著扭轉(zhuǎn)角度的增大而增大.范霍夫奇點(diǎn)源于兩個(gè)分開的狄拉克點(diǎn)K和Kθ在其中點(diǎn)附近區(qū)域的雜化,當(dāng)發(fā)生層間扭轉(zhuǎn)時(shí),狄拉克點(diǎn)附近的費(fèi)米速度發(fā)生了重整[31],重整化的費(fèi)米速度隨著角度增大而增大,兩個(gè)狄拉克錐對(duì)應(yīng)的費(fèi)米速度的增大使得在中點(diǎn)處雜化的能級(jí)位置逐漸遠(yuǎn)離費(fèi)米面,所以兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)之間帶隙ΔEVHS被拉大,此時(shí)而在小角度近似下,vF?ΔK∝θ,即ΔEVHS與θ成正比[9].BE1和BE2表示距離VHS 最近另一個(gè)導(dǎo)帶或者價(jià)帶的帶邊.箭頭顯示了范霍夫奇點(diǎn)附近所有可能的光學(xué)吸收躍遷過程,包含了帶間躍遷和帶內(nèi)躍遷兩種形式,當(dāng)初、末態(tài)能量之差Ef—Ei=?ω時(shí)達(dá)到共振.值得注意的是,這里只計(jì)入了電子在非對(duì)稱能帶之間的躍遷(VHS2到BE1,BE2到VHS1),而對(duì)稱能帶之間(VHS1到VHS2,BE1到 BE2)不會(huì)發(fā)生躍遷,這已經(jīng)被相關(guān)文獻(xiàn)所證實(shí)[21].當(dāng)扭轉(zhuǎn)角度增大時(shí),雖然兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)之間的帶隙ΔEVHS增大,但導(dǎo)帶內(nèi)或者價(jià)帶內(nèi)的VHS 和 BE 之間的能級(jí)間距數(shù)值幾乎保持不變.VHS 和 BE 之間的能級(jí)間距與層間躍遷項(xiàng)有關(guān),在本文中,取=110 meV[11].

圖3 無(wú)外電場(chǎng)時(shí)四個(gè)扭轉(zhuǎn)角度下tBLG 的能帶結(jié)構(gòu)圖 (a) θ=3.89°;(b) θ=5.09°;(c) θ=7.34°;(d) θ=9.43°.其中紅色(藍(lán)色)箭頭表示可能發(fā)生的帶間(帶內(nèi))躍遷,藍(lán)色虛線為費(fèi)米面Fig.3.The energy band structure of TBG at four twisted angles without electric field:(a) θ=3.89°;(b) θ=5.09°;(c) θ=7.34°;(d) θ=9.43°.Red (blue) arrow is the possible interband (intraband) transitions,and the dashed blue line shows the Fermi level.

考慮范霍夫奇點(diǎn)附近的光學(xué)吸收躍遷,分別畫出了五個(gè)不同扭轉(zhuǎn)角度下雙層石墨烯發(fā)生帶間躍遷和帶內(nèi)躍遷引起的光學(xué)吸收譜,如圖4 所示.所有吸收譜均只有一個(gè)共振吸收峰.帶間躍遷引起的吸收峰位于可見光到近紅外波段,而帶內(nèi)躍遷引起的吸收峰則位于遠(yuǎn)紅外波段(約11300 nm).對(duì)于帶間躍遷,吸收峰的位置隨著扭轉(zhuǎn)角度的增大發(fā)生藍(lán)移(從近紅外波段藍(lán)移到可見光波段),而帶內(nèi)躍遷吸收峰的位置并沒有受到角度的影響.基于之前的能帶結(jié)構(gòu)隨扭轉(zhuǎn)角度的變化情況,非對(duì)稱的帶間躍遷僅當(dāng)入射光子能量大于ΔEVHS時(shí),電子才會(huì)從低能量的VHS2躍遷至BE1或者低能量的BE2躍遷至VHS2,進(jìn)而產(chǎn)生共振躍遷吸收;ΔEVHS隨著角度增大而增大,這導(dǎo)致了帶間躍遷達(dá)到共振時(shí)所需入射光子能量變大,對(duì)應(yīng)的峰值隨之藍(lán)移.實(shí)際上,范霍夫奇點(diǎn)的位置對(duì)應(yīng)了電子能態(tài)密度(density of states,DOS)譜中在費(fèi)米面附近能態(tài)密度峰所處的位置,兩個(gè)對(duì)稱范霍夫奇點(diǎn)的能量間隔相較于單層石墨烯范霍夫奇點(diǎn)的能量間隔更小,因此更容易發(fā)生載流子光學(xué)吸收躍遷,并且其能帶間隔會(huì)隨扭轉(zhuǎn)角度的增大而增大,從而導(dǎo)致吸收峰發(fā)生藍(lán)移[9].與帶間躍遷不同的是,對(duì)于帶內(nèi)躍遷,在小角度范圍內(nèi)導(dǎo)帶或價(jià)帶內(nèi)VHS 與BE 之間的能級(jí)間距幾乎保持不變,故電子發(fā)生帶內(nèi)躍遷需要的入射光子能量不會(huì)隨扭轉(zhuǎn)角度改變.此外,不論是哪種躍遷模式,共振峰的數(shù)值都隨著扭轉(zhuǎn)角的增大而變大,這是因?yàn)槲障禂?shù)α與入射光子能量 ?ω成正比,所需要的入射光子能量隨扭轉(zhuǎn)角度增大,導(dǎo)致了吸收系數(shù)α的增大.從計(jì)算結(jié)果來(lái)看,帶內(nèi)躍遷引起的光學(xué)吸收系數(shù)比帶間躍遷高了差不多2 個(gè)數(shù)量級(jí).

圖4 不同扭轉(zhuǎn)角度下tBLG 在范霍夫奇點(diǎn)附近的光學(xué)吸收譜 (a) 帶間躍遷光學(xué)吸收譜;(b) 帶內(nèi)躍遷光學(xué)吸收譜Fig.4.Optical spectrums for tBLG around VHS with 5 different twisted angles:(a) Optical spectrums for interband transitions;(b) optical spectrums for intraband transitions.

若將tBLG 置于不同強(qiáng)度的垂直勻強(qiáng)電場(chǎng)中,其能帶結(jié)構(gòu)如圖5 所示.通過對(duì)比可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)施加垂直電場(chǎng)后,兩個(gè)狄拉克點(diǎn)K和Kθ(kx/ΔK=±0.5)相對(duì)于費(fèi)米面εF分別向上或向下移動(dòng),因而兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)的位置不再在同一個(gè)波矢點(diǎn),與兩個(gè)帶邊頂點(diǎn)BE1和BE2一起往左或右偏移至k1和k2兩點(diǎn),使原來(lái)能帶結(jié)構(gòu)在波矢空間的軸對(duì)稱性被破壞.綜合圖3 和圖5,說(shuō)明扭轉(zhuǎn)角度只是改變了兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)之間的能量差,不會(huì)改變其位置;而外加電場(chǎng)則會(huì)改變兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)在波矢空間的位置,同時(shí)會(huì)改變相應(yīng)躍遷能級(jí)差,具體數(shù)值見表1.在電場(chǎng)強(qiáng)度一定時(shí),若改變石墨烯層間扭轉(zhuǎn)角度,得到的光學(xué)吸收譜隨扭轉(zhuǎn)角度的變化規(guī)律與無(wú)電場(chǎng)時(shí)情況相似,且與Yu 團(tuán)隊(duì)[19]的研究結(jié)果吻合.

圖5 不同外加電場(chǎng)下tBLG 的能帶結(jié)構(gòu)圖(θ=3.89°) (a) U=0 meV;(b) U=40 meV;(c) U=60 meV;(d) U=100 meV.其中箭頭表示可能發(fā)生的帶間或者帶內(nèi)躍遷,藍(lán)色虛線為費(fèi)米面,黑色虛線表示范霍夫奇點(diǎn)的位置Fig.5.The energy band structure of tBLG at θ=3.89° with or without electric field:(a) U=0 meV;(b) U=40 meV (c) U=60 meV;(d) U=100 meV.The arrows are the possible interband (intraband) transitions,and the dashed blue line shows the Fermi level,and the dashed black lines are the positions of VHS.

表1 不同電場(chǎng)強(qiáng)度下tBLG 能帶結(jié)構(gòu)幾個(gè)關(guān)鍵點(diǎn)的位置及帶間能級(jí)差(θ=3.89°)Table 1.Positions of key points and energy level differences (θ=3.89°) in the band structure of tBLG under different electric field intensities.

為了探索外加電場(chǎng)強(qiáng)度對(duì)扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯光學(xué)吸收的調(diào)制作用,描繪了層間分別扭轉(zhuǎn)3.89°,6.01°和9.43°時(shí)雙層石墨烯在不同外加電場(chǎng)強(qiáng)度下的光學(xué)吸收譜,如圖6 所示.對(duì)于不同的層間扭轉(zhuǎn)角度,其顯著共同特性表現(xiàn)在以下兩方面.1) 對(duì)于帶間躍遷吸收譜,隨著電場(chǎng)強(qiáng)度的增加,原本無(wú)電場(chǎng)時(shí)的單個(gè)光學(xué)吸收峰影響逐漸分裂為兩個(gè)峰,并且這兩個(gè)峰之間的間距會(huì)隨著層間能差增大而逐漸拉大.這正是由于外加電場(chǎng)所引起能帶結(jié)構(gòu)對(duì)稱性的破壞,兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)處非對(duì)稱能帶間的能量差(ΔEα1和ΔEα2)一個(gè)減小,一個(gè)增大,導(dǎo)致了對(duì)應(yīng)的吸收峰一個(gè)發(fā)生紅移,一個(gè)發(fā)生藍(lán)移,從而出現(xiàn)吸收峰發(fā)生分裂并隨著電場(chǎng)強(qiáng)度的增大而反向行進(jìn).這個(gè)有趣的現(xiàn)象可以將雙層扭轉(zhuǎn)石墨烯用于可調(diào)諧雙波段光波過濾器中.2) 范霍夫奇點(diǎn)處的帶內(nèi)躍遷所引起的光學(xué)吸收其吸收峰的位置和數(shù)值幾乎不受外加電場(chǎng)的影響.通過表1 可知,外加電場(chǎng)的變化雖然可以改變范霍夫奇點(diǎn)的位置及其相應(yīng)的能級(jí)差,但并不會(huì)大幅改變導(dǎo)帶或價(jià)帶內(nèi)相應(yīng)位置(VHS1到BE1,BE2到VHS2)的能量差ΔEβ.

圖6 不同電場(chǎng)強(qiáng)度下tBLG 范霍夫奇點(diǎn)附近的光學(xué)吸收譜,三種扭轉(zhuǎn)角度下的帶間躍遷吸收譜(左列)和帶內(nèi)躍遷吸收譜(右列) (a),(b) θ=3.89°;(c),(d) θ=6.01°;(e),(f) θ=9.43°Fig.6.Optical spectra for tBLG around VHS with different perpendicular electric field intensities,and optical spectra for interband transitions (left column) and Optical spectrums for intraband transitions (right column) under three twist angles:(a),(b) θ=3.89°;(c),(d) θ=6.01°;(e),(f) θ=9.43°.

4 結(jié)論

本文基于2° ＜θ＜ 15°扭轉(zhuǎn)角度下的有效連續(xù)近似模型分別描述了有、無(wú)外電場(chǎng)作用下扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯的能帶結(jié)構(gòu),利用有效哈密頓量對(duì)角化后得到的本征值和本征函數(shù)進(jìn)行了光學(xué)吸收系數(shù)的數(shù)值計(jì)算,得到了范霍夫奇點(diǎn)附近導(dǎo)帶和價(jià)帶的帶內(nèi)躍遷及帶間躍遷所引起的光學(xué)吸收譜,分析了扭轉(zhuǎn)角度以及外加電場(chǎng)強(qiáng)度對(duì)光學(xué)吸收的影響.研究發(fā)現(xiàn):帶間躍遷引起的光學(xué)吸收發(fā)生在可見光至近紅外波段,帶內(nèi)躍遷引起的光學(xué)吸收發(fā)生在遠(yuǎn)紅外波段,帶內(nèi)躍遷光學(xué)吸收系數(shù)比帶間躍遷光學(xué)系數(shù)高差不多2 個(gè)數(shù)量級(jí).無(wú)電場(chǎng)時(shí),增大扭轉(zhuǎn)角度不會(huì)改變兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)的波矢位置但會(huì)帶來(lái)該處的能級(jí)差增大,從而導(dǎo)致帶間躍遷光學(xué)吸收峰發(fā)生藍(lán)移;而帶內(nèi)躍遷的共振峰的位置幾乎不受扭轉(zhuǎn)角度的影響.外加電場(chǎng)時(shí),會(huì)帶來(lái)兩個(gè)狄拉克錐的上下移動(dòng),從而導(dǎo)致范霍夫奇點(diǎn)左右移動(dòng),破壞了雙層石墨烯能帶結(jié)構(gòu)原本的對(duì)稱性.兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn)處的帶間躍遷能級(jí)間隔一個(gè)變大一個(gè)變小,從而導(dǎo)致帶間躍遷吸收峰發(fā)生分裂,并隨著外加電場(chǎng)的增大而分別發(fā)生藍(lán)移和紅移,因而兩個(gè)吸收峰間隔隨外加電場(chǎng)強(qiáng)度的增大而增大;而帶內(nèi)躍遷吸收峰的位置和大小卻完全不受外加電場(chǎng)的影響.本文理論計(jì)算結(jié)果可為進(jìn)一步將扭轉(zhuǎn)石墨烯應(yīng)用于可調(diào)諧雙波段濾波器等光電器件提供理論指導(dǎo).