• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    水鐵礦驅動Feammox處理污泥消化液中的氨氮

    2022-03-07 02:35:05梁松楊亞飛張耀斌
    土木建筑與環(huán)境工程 2022年1期

    梁松 楊亞飛 張耀斌

    摘 要:異化鐵還原耦合厭氧氧化(Feammox)是自然環(huán)境中普遍存在的氨氮去除途徑,但該過程在污水處理領域的研究及應用還比較少。以含氨氮的污泥消化液為對象,研究其在厭氧條件下由水鐵礦驅動Feammox進行脫氮的效果。結果表明:經過48 d厭氧處理后,NH+4-N去除率和總氮去除率分別為72.4%和57.5%,而未投加水鐵礦的對照組中NH+4-N去除率和總氮去除率分別為7.6%和2.5%;在投加水鐵礦的反應器內檢測到Fe(Ⅱ)的持續(xù)產生;以同位素標記的15NH+4-N進料,在投加水鐵礦的反應器頂空中檢出30N2,證明了Feammox的發(fā)生;實時定量PCR(qPCR)結果顯示,Feammox功能微生物Acidimicrobiaceae A6菌表達活躍。高通量測序表明,在投加水鐵礦的反應器內富集了多種鐵還原菌;同時,向反應器內投加水鐵礦和腐殖質后,NH+4-N去除率達88.35%,總氮去除率達73.75%,對反應器內鐵氧化物組成和形態(tài)分析發(fā)現,腐殖質減弱了鐵氧化物鈍化速度,有利于水鐵礦保持活性并持續(xù)參與Feammox脫氮。

    關鍵詞:含氮廢水;生物脫氮;異化鐵還原;鐵氨氧化

    中圖分類號:X703.1 ? 文獻標志碼:A ? 文章編號:2096-6717(2022)01-0168-09

    收稿日期:2021-05-04

    基金項目:國家自然科學基金(21777016)

    作者簡介:梁松(1995- ),女,主要從事厭氧水處理研究,E-mail:elle_liang@163.com。

    張耀斌(通信作者),男,教授,博士生導師,E-mail:zhangyb@dlut.edu.cn。

    Abstract: Dissimilar iron reduction coupled with anaerobic oxidation (Feammox) is a common pathway to oxidize ammonia nitrogen in natural environment, which however has been rarely reported in sewage treatment. In this study, the sludge digester liquor was used as the NH+4-N source to study the NH+4-N removal during Feammox driven by adding ferrihydrite under anaerobic conditions. The results showed that after 48 days of anaerobic incubation, the NH+4-N removal efficiency and total nitrogen removal efficiency were 72.4% and 57.5%, respectively, while the NH+4-N removal efficiency and total nitrogen removal efficiency in the reactor without adding ferrihydrite were 7.6% and 2.5%, respectively. The continuous production of Fe(Ⅱ) was detected in the ferrihydrite-added reactor. After feeding with isotope-labeled 15NH+4-N as the NH+4-N source, 30N2 was detected in the headspace of the ferrihydrite-added reactor, which proved the occurrence of Feammox. Real-time quantitative PCR(qPCR) results showed that Acidimicrobiaceae A6 expressed actively. High-throughput 16S rDNA showed that a variety of iron-reducing bacteria were significantly enriched. After simultaneously adding ferrihydrite and humus into the reactor, the removal efficiency of NH+4-N further increased to 88.35%, and the removal efficiency of total nitrogen reached 73.75%. The analysis of the composition and morphology of iron oxides added in the reactors showed that humus weakened the passivation rate of iron oxides, which was beneficial for ferrihydrite to maintain activity and continue to participate in Feammox.

    Keywords:nitrogen containing wastewater; biological nitrogen removal; dissimilated iron reduction; Feammox

    硝化反硝化是常用的廢水生物脫氮工藝,但硝化反應需要曝氣,反硝化反應在處理低C/N廢水時需要外加碳源[1]。厭氧氨氧化(Anammox)是以NO-2為電子受體將NH+4氧化的生物脫氮工藝,能耗低且污泥產量少,但Anammox的功能菌增殖緩慢且對環(huán)境敏感[2]。上述不足使兩者在工程應用中均存在不同的局限性。異化鐵還原耦合厭氧氨氧化(Feammox),是指微生物以Fe(Ⅲ)為最終電子受體將NH+4氧化成N2、NO-2或NO-3[3]的過程,是一種廣泛存在于自然環(huán)境中的脫氮途徑。Feammox過程無需曝氣和專門的Anammox微生物,是一種區(qū)別于硝化反硝化和厭氧氨氧化的新型生物脫氮方式。

    目前,有關Feammox的研究主要集中于自然環(huán)境中的物質遷移轉化和元素循環(huán)[3-6]。但在廢水脫氮方面,由于Feammox發(fā)現較晚,目前的少量報道主要以人工配制廢水為主[7-8],且缺乏15N標記同位素等手段進行證實。另一方面,Feammox與異化鐵還原密切相關[9]。據報道[10],腐殖質結構上具有的羥基/醌基可用作電子穿梭體,提高異化鐵還原效率。但腐殖質是否可以用于加快Feammox的報道較少。

    筆者將稀釋后的污泥消化液作為處理對象,向厭氧反應器內投加水鐵礦,嘗試驅動Feammox過程并探究其對氮去除效果的影響;利用同位素標記、微生物群落分析等方法研究脫氮與Feammox的相關性;投加腐殖質探究其對Feammox脫氮的影響。

    1 材料和方法

    1.1 材料

    1.1.1 引種污泥及其馴化

    引種污泥取自大連市某污泥處理廠的厭氧消化污泥(VS 35±0.2 g/L)。為消耗引種污泥中所含的有機物,避免其與廢水中的NH+4競爭投加到反應器中的水鐵礦,以及避免引種污泥中的蛋白質在分解過程中釋放出的氨氮造成實驗反應器中NH+4-N濃度產生較大波動,實驗前在上流式厭氧污泥床(UASB)中對引種污泥進行連續(xù)流進水厭氧馴化,直至反應器的出水NH+4-N濃度不再變化。

    1.1.2 水鐵礦合成

    使用的水鐵礦根據Cornell等[11]的方法合成,即在磁力攪拌條件下向FeCl3·6H2O溶液中逐滴加入1 mol/L NaOH溶液,調節(jié)pH值為7.0~7.6,得到褐色懸浮狀水鐵礦后靜置并吸去上清液,用去離子水重復洗滌離心(8 000 r/min,10 min)3次,去除多余的去離子水后冷凍干燥,獲得實驗所用水鐵礦。

    1.1.3 污泥消化液

    實驗所用的污泥消化液同樣取自大連市某污泥處理廠,稀釋20倍后NH+4-N濃度為91.03 mg/L,TCOD濃度為71.23 mg/L,pH值為6.8~7.2。主要初始指標如表1所示。

    1.1.4 腐殖質

    實驗所用腐殖質為阿拉丁試劑(上海)有限公司所生產的腐植酸,主要成分為黃腐酸,CAS為1415-93-6。

    1.2 實驗方案及測試方法

    1.2.1 實驗設置

    實驗開始前,將無菌缺氧的去離子水與經過馴化后的引種污泥按照體積比3∶1的比例充分混合,在黑暗中于25 ℃預培養(yǎng)3 d,以去除背景氮氧化物,去除上清液后的污泥用作實驗接種污泥,主要初始指標如表2所示。向100 mL血清瓶中加入7 mL已去除上清液的接種污泥和70 mL稀釋后的污泥消化液。設置實驗方法(每組9個血清瓶):1)未投加水鐵礦的對照組;2)投加水鐵礦的水鐵礦組;3)投加水鐵礦和腐殖質的腐殖質組。用丁基橡膠隔片密封血清瓶,并用鋁蓋壓蓋后用超高純氬氣沖洗血清瓶以排出空氣,然后將其置于充滿氬氣的厭氧手套箱中,該手套箱放置于恒溫房中。

    每間隔2 d從血清瓶中進行破壞性采樣,每個血清瓶采樣2次后丟棄。取樣前,劇烈搖晃血清瓶以混勻樣品,取樣在充滿氬氣的厭氧手套箱中操作。

    1.2.2 15N同位素標記實驗

    同位素標記培養(yǎng)所使用的培養(yǎng)基組分為:MgCl2·6H2O(0.4 g/L)、CaCl2·H2O(0.1 g/L)、15NH4Cl(0.1 g/L)和KH2PO4(0.6 g/L)、1 mL/L維生素溶液、1 mL/L微量元素溶液、30 mmol/L碳酸氫鹽緩沖液和2 mmol/L乙酸鹽[12]。所有實驗的接種污泥處理方法和實驗方法設置全部一致。同位素標記培養(yǎng)基在厭氧手套箱中培養(yǎng)30 d后,使用配有質譜分析儀的氣相色譜儀(GC/MS, QP2020)檢測厭氧反應器頂空氣體中30N2的生成(色譜柱類型為SH-RXI-5silMS,氣體手動進樣,進樣口溫度280 ℃,質譜掃描范圍12~32 m/z,全掃描)。頂空氣體中的N2體積通過帶有熱導檢測器(TCD)的氣相色譜儀(Tianmei, GC-7900P/TCD, 中國)進行測定。

    1.2.3 分析儀器和測試方法

    采用納氏試劑法測定NH+4-N濃度,N-(1-萘基)-乙二胺法測定NO-2-N,紫外分光光度法測定NO-3-N,過硫酸鉀分光光度法測定總氮[13]。反應器內鐵氧化物的晶體形態(tài)采用X射線衍射(XRD)鑒定。XRD衍射儀(SmartLab 9 kW,日本)配備有Cu-Ka輻射,電壓為45 kV,電流為200 mA。根據Ding等[9]的方法測定反應器中的Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ),即在室溫下用5 mL 0.5 mol/L的HCl提取1 mL泥水混合物2 h,然后以8 000 r/min離心5 min,通過0.22 mm過濾器過濾后用鄰菲羅啉分光光度法測定上清液的Fe(Ⅱ)含量。

    采用分步提取法對反應器內不同鐵氧化物進行提取并對其各自所占比例進行計算[14-16]。

    第48天的對照組和水鐵礦組反應器內的污泥樣品委托上海美吉生物公司通過高通量16S rDNA測序進行微生物群落分析:根據 E.Z.N.A. soil DNA kit (Omega Bio-tek, Norcross, GA, U.S.)說明書進行微生物群落總DNA抽提,使用338F (5-ACTCCTACGGGAGGCAGCAG-3)和806R (5-GGACTACHVGGGTWTCTAAT-3)對16S rRNA基因V3-V4可變區(qū)進行PCR擴增,擴增之后的產物經過回收純化和檢測定量后利用Illumina公司的Miseq PE300/NovaSeq PE250平臺進行測序。

    同時委托上海美吉生物公司進行基于RNA的實時定量PCR分析(qPCR),用于進一步確定某些功能性基因的絕對數量和活性[17]。使用引物組1055f/1392r對16S rRNA基因進行總細菌定量表示。使用引物組Amx368f/Amx820r鑒定量化Anammox功能菌,Feammox功能微生物Geobacteraceae和Acidimicrobiaceae A6細菌分別使用引物組Geo494F/Geo825R和acm342f/439r進行鑒定量化[18-19]。具體的引物信息如表3所示。

    2 試驗結果與討論

    2.1 投加水鐵礦對氨氮去除的影響

    如圖1(a)所示,經過48 d處理后,水鐵礦組中NH+4-N的濃度從初始的91.03 mg/L降至25.11 mg/L,而未投加水鐵礦或離子態(tài)Fe(Ⅲ)的對照組中NH+4-N濃度只略微降低至86.62 mg/L。即,水鐵礦組中NH+4-N的去除率約為72.4%,而對照中的去除率僅為7.6%。在熱力學上,有機物比NH+4更具有優(yōu)勢成為Fe(Ⅲ)還原的電子供體[20]??梢钥闯?,在反應前期NH+4-N濃度下降并不明顯。這是因為污泥消化液的TCOD為71.23 mg/L,其中的少量有機物會與氨氮競爭電子受體水鐵礦;隨著有機物被消耗,NH+4才更多地被用作異化Fe(Ⅲ)還原,因此,圖1(a)中投加水鐵礦組的NH+4-N濃度下降存在滯后。另外,相關功能微生物的富集過程可能也是導致滯后的原因之一。

    為考察反應器內是否生成了Feammox產物NO-3和NO-2,在實驗過程中不定期測定了反應器內NO-3-N和NO-2-N含量,結果如圖1(b)、(c)所示。在反應器中檢測到NO-3和NO-2,且水鐵礦組中的濃度總是高于對照組(圖1(b)、(c)),這與圖1(a)中NH+4-N濃度的變化差異是一致的,表明投加水鐵礦促進了NH+4的轉化??梢钥吹剑磻髦蠳O-3和NO-2濃度均較低,這是因為N2是Feammox過程中的主要轉化產物,占Feammox總產物的67%~78%[9],所以,NO-2和NO-3的產量較小;同時,厭氧條件下的NO-2和NO-3可被Fe(Ⅱ)分別以化學反硝化以及硝酸鹽依賴型鐵氧化(NO-3 dependent Fe(Ⅱ) oxidation,NDFO)的方式被還原[21],因此,NO-2和NO-3難以大量存在,同時,這兩種物質作為中間物質,含量波動變化,與反應時間無明顯線性關系。需要指出的是,對照組中所檢測到的NO-x以及少量氨氮損失(圖1(a))也來自Feammox。原因是對照組中的污泥也含有0.047%的背景Fe(Ⅲ),這大部分來自污泥調理過程中的鐵絮凝劑。

    為了進一步研究投加水鐵礦對氮去除的影響,對實驗前后的總氮進行測定(圖1(d))。結果表明,水鐵礦組的總氮去除率為57.5%,而對照組僅為2.5%,表明向厭氧反應器中投加水鐵礦可以顯著提高氮的去除率。

    2.2 Fe(Ⅱ)濃度變化

    Fe(Ⅱ)作為Feammox的水鐵礦還原產物,可以間接反映異化鐵還原和脫氮的程度。圖2描述了實驗過程中Fe(Ⅱ)濃度的變化。水鐵礦組中,Fe(Ⅱ)濃度從388.58 mg/L逐漸增加至1 917.27 mg/L,最后一天降至1 138.33 mg/L。Fe(Ⅱ)濃度的增加與圖1(a)中水鐵礦組中NH+4-N的去除結果相呼應。而對照組中Fe(Ⅱ)濃度基本保持在400 mg/L左右,這是接種污泥中背景Fe(Ⅲ)參與異化鐵還原的結果,但接種污泥在實驗前經過馴化,其中的背景Fe(Ⅲ)被自身所含的有機物消耗,導致其含量不高且多難以被微生物利用,因此,對照組中的Fe(Ⅱ)含量基本不變。水鐵礦組的Fe(Ⅱ)濃度上升與NH+4-N濃度下降,表明反應器中NH+4轉化率的提高與異化Fe(Ⅲ)還原有關,即投加水鐵礦驅動了Feammox過程進行脫氮。

    另外,第42天水鐵礦組中Fe(Ⅱ)濃度急劇下降。Boland等[22]指出,在水溶液態(tài)Fe(Ⅱ)的存在下,水鐵礦可以化學轉化為晶型更為穩(wěn)定的鐵礦物質。從實驗結束時水鐵礦組污泥冷凍干燥后的XRD圖譜(圖3)可以看出,在加了水鐵礦的反應器中形成了磁鐵礦。Yang等[23]也在實驗終止后投加有水鐵礦的反應器污泥中檢測到磁鐵礦(Fe3O4)和纖鐵礦(FeOOH)。也就是說,反應器內的水鐵礦轉化成了微生物難以利用的磁鐵礦,可被利用還原的Fe(Ⅲ)越來越少,Fe(Ⅱ)生成量越來越少,同時,又存在Fe(Ⅱ)被NO-x氧化的過程,Fe(Ⅱ)生成量少于消耗量,導致了Fe(Ⅱ)濃度的下降。

    2.3 同位素標記結果分析

    為了進一步證實Feammox過程的脫氮作用,采用N-15標記的NH+4和水鐵礦在相同的接種污泥中混合培養(yǎng)。該培養(yǎng)全程在厭氧手套箱中進行,嚴格厭氧消除有氧硝化的可能性。在厭氧條件下,Feammox可以直接生成30N2(3Fe(OH)3+ 5H+ + 15NH+4→3Fe2+ + 9H2O + 0.530N2),或者利用Feammox生成的15NO-3和15NO-2通過Anammox或反硝化生成30N2[24]。從表4可知,所有潛在的30N2生成途徑都必須以Feammox發(fā)生為前提。因此,如在反應器的頂空氣中檢測到30N2,可以證明厭氧反應器中發(fā)生Feammox。

    經檢測,對照組中30N2的總產量約為0.013 μmol,而水鐵礦組總產量約為65.69 μmol,是未投加水鐵礦的對照組總產量的5 000倍以上(圖4)。在水鐵礦組反應器頂空氣體中檢測到30N2以及兩組30N2生成量的巨大差距證明了向厭氧反應器中投加Fe(Ⅲ)驅動了Feammox過程發(fā)生。同時,在后續(xù)的微生物群落分析中Anammox菌未被檢測到,即進一步排除了反應器內的NH+4通過Anammox途徑被去除的可能。

    此外,29N2在水鐵礦組中也大量累積,表4中顯示了幾種潛在的29N2生成途徑,包括通過Feammox直接生成,或者利用Feammox生成的15NO-x與背景14NH+4或14NO-x通過Anammox或反硝化生成29N2。Yang等[24]利用同位素標記法在熱帶土壤中證明Feammox時也發(fā)現了添加Fe(Ⅲ)和15NH+4后,除30N2外,29N2的產量也顯著提高,認為添加Fe(Ⅲ)后對29N2產生的刺激表明,無論29N2的生成機制是什么,Feammox在NH+4的厭氧氧化中有重要作用。本研究中投加水鐵礦后29N2產量的激增也說明Feammox在厭氧NH+4氧化中發(fā)揮了重要作用。

    2.4 微生物群落分析

    到目前為止,Feammox的功能性微生物尚未被完全闡明,大多數研究認為鐵還原菌是Feammox的功能微生物[12, 25]。在本研究中,水鐵礦組中的鐵還原菌被富集。對比對照組和水鐵礦組,在屬水平,Geobacter在水鐵礦組中的相對豐度為0.54%,而在對照組中僅為0.003 6%,相差約150倍。

    此外,Huang等[19]在河岸濕地中發(fā)現了另一種在Feammox中起重要作用的微生物(Acidimicrobiaceae A6菌),其被確認為是Feammox的功能微生物。在本研究中,盡管在16S rDNA高通量測序中未檢測到Acidimicrobiaceae A6細菌,但基于RNA的實時定量PCR分析(qPCR)結果顯示,在水鐵礦組和對照組中Acidimicrobiaceae A6細菌的拷貝數分別為4.15×107和4.90×106,這一差距表明,作為Feammox功能微生物的Acidimicrobiaceae A6細菌在投加Fe(Ⅲ)的厭氧反應器中表達得更為活躍。

    特別地,16S rDNA高通量測序結果和qPCR中都未檢測到Anammox菌或Anammox基因,進一步證明了氨氮的去除并非由Anammox導致。

    2.5 投加腐殖質對脫氮效果的影響

    異化鐵還原過程中,微生物將電子傳遞至胞外不溶性鐵氧化物,是其呼吸代謝的制約性步驟。同時,反應過程中生成的Fe(Ⅱ)不斷沉積在鐵氧化物表面并與其進行電子交換,導致次生礦物生成,鐵氧化物晶型不斷向更穩(wěn)定狀態(tài)轉化,使微生物難以利用。上述原因導致了異化鐵還原的速率逐步降低。一般說來,小分子有機物可作為有機碳源被微生物吸收用于生長,而腐殖質為大分子有機物,難以進入細胞內部為微生物提供生長所需碳源。據報道[10],腐殖質以電子穿梭體的作用存在于異化鐵還原過程中。為探究腐殖質在Feammox過程中的作用,在投加水鐵礦的同時向反應器內投加腐殖質。

    經過48 d厭氧培養(yǎng),投加有腐殖質的反應器內NH+4-N濃度由最初的91.03 mg/L降至10.16 mg/L,NH+4-N去除率和總氮去除率分別為88.35%和73.75%,對比只投加水鐵礦的反應器的72.4%和57.54%,分別提高了15.95%和16.21%,說明向反應器內投加腐殖質后進一步促進了Feammox厭氧脫氮。

    在厭氧培養(yǎng)48 d后,水鐵礦組和腐殖質組反應器內Fe(Ⅱ)濃度最終分別為1 138.33、1 839.18 mg/L,相應的Fe(Ⅱ)生成率分別為23.72、38.32 mg/(L·d),反應器內Fe(Ⅱ)的生成速率提高了近一倍。根據第48天兩組反應器內二價鐵濃度對鐵還原率進行核算,結果如圖5所示,水鐵礦組和腐殖質組反應器內的鐵還原率分別為46.18%和89.36%,鐵還原率提高了40%以上。結果表明,投加腐殖質后,通過促進異化鐵還原過程提高了Feammox的反應速率。

    圖6為單獨投加水鐵礦和同時投加水鐵礦和腐殖質組內樣品的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像,可以看到,未投加腐殖質的反應器內塊狀磁鐵礦顆粒更清晰,體積更大,數量較多,分布更密集;而投加了腐殖質的反應器內混合物的形態(tài)更為蓬松,顆粒狀晶型不明顯,數量少,分布散,體積也更小。結果表明,向反應器內投加腐殖質可以減緩反應器內結構松散的鐵氧化物向結構密實的高結晶態(tài)鐵氧化物的轉化進程。

    X射線光電子能譜(XPS)分峰擬合結果如圖7所示,水鐵礦組樣品的Fe 2p圖譜在723.1、710.61 eV處出現兩個峰,分別對應了Fe3O4的Fe 2p1/2和Fe 2p3/2自旋軌道躍遷[26],說明反應器內生成了高結晶態(tài)的磁鐵礦,而腐殖質組樣品的Fe 2p圖譜在724.6、710.8 eV處出現兩個峰,對應了Fe2O3的存在,該結果與SEM結果吻合,表明投加腐殖質可減慢水鐵礦的晶型轉變速度。

    此外,對比兩組樣品的Fe 2p掃描圖譜可以發(fā)現,水鐵礦組樣品的圖譜更為平滑,而腐殖質組樣品的圖譜上有許多噪音信號,說明該樣品表面的含鐵量較少,而腐殖質的投加并不會改變樣品表面的含鐵量,原因可能是腐殖質覆蓋在鐵氧化物的表面并與其結合,這種作用會加速電子傳遞,進而提高反應速率。

    對反應結束后的水鐵礦組和腐殖質組內不同鐵氧化物進行提取,確定其各自占總量的比例,結果如圖8所示。兩組樣品中主要以易還原的羥基氧化鐵(水鐵礦和纖鐵礦)和結晶態(tài)的鐵氧化物形式存在,水鐵礦組和腐殖質組內易被還原態(tài)的鐵氧化物占比分別為41.92%和52.44%,結晶態(tài)的鐵氧化物占比分別為55.21%和41.63%。可以看到,在投加了腐殖質的反應器內易被還原形態(tài)的鐵氧化物所占比例最高,而未投加腐殖質的反應器內高結晶態(tài)鐵氧化物含量最高,表明腐殖質在一定程度上可以阻止部分鐵氧化物向晶型更為穩(wěn)定的鐵礦物轉化。

    3 結論

    向污泥消化液中投加水鐵礦驅動厭氧反應器中Feammox過程發(fā)生,研究投加Fe(Ⅲ)對氮去除效果的影響,得到以下主要結論:

    1)48 d后,水鐵礦組的NH+4-N去除率為72.4%,比對照組提高了64.8%,總氮去除率提高了50%以上;投加腐殖質后,NH+4-N去除率為88.35%,總氮去除率為73.75%,對比水鐵礦組分別提高了15.95%和16.25%,說明投加Fe(Ⅲ)后提高了厭氧反應器中氮的去除率,腐殖質的投加進一步促進了NH+4的轉化。

    2)使用同位素標記的15NH+4進料,在投加了Fe(Ⅲ)的反應器頂空氣體中檢出30N2,證明在厭氧反應器中發(fā)生了Feammox。

    3)微生物群落分析結果表明,投加水鐵礦后在反應器內富集了Geobacter等多種鐵還原菌;qPCR結果表明,投加水鐵礦的反應器內Feammox功能微生物Acidimicrobiaceae A6菌表達活躍,說明反應器內的氮去除與Feammox有關。

    4)反應器內的鐵氧化物組成及形態(tài)分析表明,腐殖質除了以電子穿梭體進行作用外,還可通過減緩鐵氧化物鈍化,增強異化鐵還原而提高Feammox效率。

    利用水鐵礦驅動了Feammox脫氮,而腐殖質進一步促進了該過程,氮去除率進一步提高。需要指出的是,Feammox過程中氨氮去除需要較長反應時間,這可能與Feammox的自養(yǎng)方式有關,也與異化鐵還原的胞外電子傳遞相關??梢栽谖⑸锔患?、強化,以及提高胞外電子傳遞等方面進一步開展研究。

    區(qū)別于傳統(tǒng)生物脫氮方式,該方法可在厭氧消化器內實現脫氨氮,前提是需要Fe(Ⅲ)的持續(xù)投加。連續(xù)投加Fe(Ⅲ)看似不易,但對于富含Fe(Ⅲ)的芬頓污泥,可將其用作三價鐵源。尤其對具備較長處理時間條件的垃圾填埋場,Feammox可以作為一種有較好應用前景的生物脫氮技術。參考文獻:

    [1] 鄭平, 徐向陽, 胡保蘭. 新型生物脫氮理論與技術[M]. 北京: 科學出版社, 2004.

    ZHENG P, XU X Y, HU B L. New biological denitrification theory and technology [M]. Beijing: Science Press, 2004. (in Chinese)

    [2] ?DALSGAARD T, THAMDRUP B, CANFIELD D E. Anaerobic ammonium oxidation (anammox) in the marine environment [J]. Research in Microbiology, 2005, 156(4): 457-464.

    [3] 易博. 稻田土壤厭氧氨氧化協(xié)同鐵還原為途徑的氣態(tài)氮素損失過程及其機理的研究[D]. 杭州: 浙江大學, 2019.

    YI B. Nitrogen losses throughiron reduction coupled with anaerobic ammonium oxidation from paddy soils [D].Hangzhou: Zhejiang University, 2019. (in Chinese)

    [4] ?DING B J, CHEN Z H, LI Z K, et al. Nitrogen loss through anaerobic ammonium oxidation coupled to iron reduction from ecosystem habitats in the Taihu estuary region [J]. Science of the Total Environment, 2019, 662: 600-606.

    [5] ?YAO Z B, WANG F, WANG C L, et al. Anaerobic ammonium oxidation coupled to ferric iron reduction in the sediment of a eutrophic lake [J]. Environmental Science and Pollution Research International, 2019, 26(15): 15084-15094.

    [6] ?LI H, SU J Q, YANG X R, et al. RNA stable isotope probing of potential feammox population in paddy soil [J]. Environmental Science & Technology, 2019, 53(9): 4841-4849.

    [7] ?LI X, HUANG Y, LIU H W, et al. Simultaneous Fe(Ⅲ) reduction and ammonia oxidation process in Anammox sludge [J]. Journal of Environmental Sciences, 2018, 64: 42-50.

    [8] 姚海楠, 張立秋, 李淑更, 等. 厭氧鐵氨氧化處理模擬垃圾滲濾液的影響因素研究[J]. 環(huán)境科學學報, 2019, 39(9): 2953-2963.

    YAO H N, ZHANG L Q, LI S G, et al. Study on the factors affecting simulated landfill leachate treatment by anaerobic ferric ammonia oxidation [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(9): 2953-2963. (in Chinese)

    [9] ?DING L J, AN X L, LI S, et al. Nitrogen loss through anaerobic ammonium oxidation coupled to iron reduction from paddy soils in a chronosequence [J]. Environmental Science & Technology, 2014, 48(18): 10641-10647.

    [10] 遲光宇, 張兆偉, 陳欣, 等. 土壤Fe(Ⅲ)異化還原機理及影響因素研究進展[J]. 生態(tài)學雜志, 2007, 26(12): 2075-2080.

    CHI G Y, ZHANG Z W, CHEN X, et al. Research advances in the mechanisms and affecting factors of soil Fe(Ⅲ) dissimilatory reduction [J]. Chinese Journal of Ecology, 2007, 26(12): 2075-2080. (in Chinese)

    [11] ?CORNELL R M, SCHWERTMANN U. The iron oxides: Structure, properties, reactions, occurences and uses [M]. Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, 2003.

    [12] ?ZHOU G W, YANG X R, LI H, et al. Electron shuttles enhance anaerobic ammonium oxidation coupled to iron(III) reduction [J]. Environmental Science & Technology, 2016, 50(17): 9298-9307.

    [13] ?水和廢水監(jiān)測分析方法[M]. 4版. 北京: 中國環(huán)境科學出版社, 2002.

    Water and wastewater monitoring and analysis methods[M]. 4th Edition. Beijing: China Environmental Science Press, 2002.

    [14] ?POULTON S W, CANFIELD D E. Development of a sequential extraction procedure for iron: Implications for iron partitioning in continentally derived particulates [J]. Chemical Geology, 2005, 214(3/4): 209-221.

    [15] ?LEERMAKERS M, MBACHOU B E, HUSSON A, et al. An alternative sequential extraction scheme for the determination of trace elements in ferrihydrite rich sediments [J]. Talanta, 2019, 199: 80-88.

    [16] ?SHEPPARD R Y, MILLIKEN R E, RUSSELL J M, et al. Characterization of iron in lake Towuti sediment [J]. Chemical Geology, 2019, 512: 11-30.

    [17] ?HUANG S, CHEN C, JAFF P R. Seasonal distribution of nitrifiers and denitrifiers in urban river sediments affected by agricultural activities [J]. Science of the Total Environment, 2018, 642: 1282-1291.

    [18] ?HUANG S, CHEN C, PENG X C, et al. Environmental factors affecting the presence of Acidimicrobiaceae and ammonium removal under iron-reducing conditions in soil environments [J]. Soil Biology and Biochemistry, 2016, 98: 148-158.

    [19] ?HUANG S, JAFF P R. Characterization of incubation experiments and development of an enrichment culture capable of ammonium oxidation under iron-reducing conditions [J]. Biogeosciences, 2015, 12(3): 769-779.

    [20] &nbsp;LOVLEY D R, PHILLIPS E J. Organic matter mineralization with reduction of ferric iron in anaerobic sediments [J]. Applied and Environmental Microbiology, 1986, 51(4): 683-689.

    [21] ?PICARDAL F. Abiotic and microbial interactions during anaerobic transformations of Fe(Ⅱ) and NO-X [J]. Frontiers in Microbiology, 2012, 3: 112.

    [22] ?BOLAND D D, COLLINS R N, MILLER C J, et al. Effect of solution and solid-phase conditions on the Fe(Ⅱ)-accelerated transformation of ferrihydrite to lepidocrocite and goethite [J]. Environmental Science & Technology, 2014, 48(10): 5477-5485.

    [23] ?YANG Y F, JIN Z, QUAN X, et al. Transformation of nitrogen and iron species during nitrogen removal from wastewater via feammox by adding ferrihydrite [J]. ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2018, 6(11): 14394-14402.

    [24] ?YANG W H, WEBER K A, SILVER W L. Nitrogen loss from soil through anaerobic ammonium oxidation coupled to iron reduction [J]. Nature Geoscience, 2012, 5(8): 538-541.

    [25] ?BAO P, LI G X. Sulfur-driven iron reduction coupled to anaerobic ammonium oxidation [J]. Environmental Science & Technology, 2017, 51(12): 6691-6698.

    [26] ?WU Z L, WANG Y P, XIONG Z K, et al. Core-shell magnetic Fe3O4@Zn/Co-ZIFs to activate peroxymonosulfate for highly efficient degradation of carbamazepine [J]. Applied Catalysis B: Environmental, 2020, 277: 119136.

    (編輯 黃廷)

    免费av中文字幕在线| 三上悠亚av全集在线观看| 91大片在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲色图av天堂| 一区在线观看完整版| 女人久久www免费人成看片| 日韩欧美三级三区| 亚洲成人免费av在线播放| 国产又爽黄色视频| 欧美 日韩 精品 国产| 亚洲欧美激情在线| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 亚洲精品成人av观看孕妇| 五月天丁香电影| 久久午夜综合久久蜜桃| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 久久人人97超碰香蕉20202| 91精品三级在线观看| 久久精品成人免费网站| 欧美成人免费av一区二区三区 | 国精品久久久久久国模美| 久热爱精品视频在线9| 午夜福利欧美成人| 日韩人妻精品一区2区三区| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 久久精品成人免费网站| 国产精品欧美亚洲77777| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 国产又爽黄色视频| 免费观看av网站的网址| 精品久久蜜臀av无| 国产精品久久久久久精品电影小说| 欧美av亚洲av综合av国产av| 久久精品国产亚洲av高清一级| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲中文日韩欧美视频| 新久久久久国产一级毛片| 五月开心婷婷网| 日本一区二区免费在线视频| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 不卡一级毛片| 女性生殖器流出的白浆| 成人黄色视频免费在线看| 无人区码免费观看不卡 | 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 咕卡用的链子| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲一区中文字幕在线| 国产精品熟女久久久久浪| av不卡在线播放| 亚洲一区中文字幕在线| 国产精品久久久久成人av| 成人永久免费在线观看视频 | 欧美乱妇无乱码| av一本久久久久| 老司机在亚洲福利影院| 1024香蕉在线观看| 亚洲专区国产一区二区| 日本欧美视频一区| 夜夜爽天天搞| www.精华液| 亚洲色图av天堂| 一区二区日韩欧美中文字幕| 母亲3免费完整高清在线观看| 欧美成人免费av一区二区三区 | 欧美精品啪啪一区二区三区| 久久久精品免费免费高清| 久久亚洲真实| 国产成人啪精品午夜网站| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 免费观看人在逋| 99久久国产精品久久久| 一区二区三区乱码不卡18| 丁香六月天网| 亚洲精品自拍成人| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 狠狠狠狠99中文字幕| 桃红色精品国产亚洲av| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲 国产 在线| 美女高潮到喷水免费观看| av福利片在线| 亚洲午夜理论影院| 成年动漫av网址| 国产成人精品久久二区二区91| 精品欧美一区二区三区在线| 成年人午夜在线观看视频| 国产淫语在线视频| 桃红色精品国产亚洲av| 国产99久久九九免费精品| 久久久久久久国产电影| 91成年电影在线观看| 亚洲人成伊人成综合网2020| 久久久久网色| 老汉色av国产亚洲站长工具| aaaaa片日本免费| 丰满少妇做爰视频| 午夜福利乱码中文字幕| 欧美精品一区二区免费开放| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲成人免费av在线播放| 在线看a的网站| 高清av免费在线| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 另类亚洲欧美激情| 在线观看免费午夜福利视频| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 高清视频免费观看一区二区| 桃花免费在线播放| 久久久久网色| 亚洲精品美女久久av网站| 美女主播在线视频| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 一区二区日韩欧美中文字幕| 免费在线观看黄色视频的| 午夜91福利影院| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 啦啦啦在线免费观看视频4| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 欧美激情高清一区二区三区| 欧美国产精品一级二级三级| 国产高清视频在线播放一区| 午夜福利免费观看在线| 欧美成人免费av一区二区三区 | 亚洲精品成人av观看孕妇| 99国产精品免费福利视频| 中文字幕人妻熟女乱码| 大片免费播放器 马上看| 亚洲少妇的诱惑av| 国产伦人伦偷精品视频| 91大片在线观看| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 免费高清在线观看日韩| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 不卡一级毛片| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 天天添夜夜摸| 高清在线国产一区| 丝袜在线中文字幕| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 久久久久精品国产欧美久久久| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产欧美亚洲国产| 婷婷丁香在线五月| 婷婷成人精品国产| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 国产高清videossex| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 十分钟在线观看高清视频www| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 男女床上黄色一级片免费看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 九色亚洲精品在线播放| 国产精品一区二区在线观看99| 精品午夜福利视频在线观看一区 | 免费观看av网站的网址| 国产在线精品亚洲第一网站| 一个人免费看片子| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 午夜日韩欧美国产| 另类亚洲欧美激情| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 国产亚洲av高清不卡| 捣出白浆h1v1| 国产亚洲欧美精品永久| www.自偷自拍.com| 久久精品成人免费网站| 高清欧美精品videossex| 两个人免费观看高清视频| tocl精华| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 人妻 亚洲 视频| 嫁个100分男人电影在线观看| 日日夜夜操网爽| 搡老岳熟女国产| 又大又爽又粗| 精品少妇内射三级| 亚洲欧美色中文字幕在线| 黄片大片在线免费观看| 高潮久久久久久久久久久不卡| 久久久久久人人人人人| 免费在线观看日本一区| 天堂中文最新版在线下载| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 黄片小视频在线播放| 亚洲性夜色夜夜综合| 免费观看av网站的网址| 桃红色精品国产亚洲av| 香蕉丝袜av| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产精品欧美亚洲77777| av不卡在线播放| 欧美日韩亚洲高清精品| 十八禁网站网址无遮挡| 99riav亚洲国产免费| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 欧美久久黑人一区二区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 亚洲五月色婷婷综合| 午夜福利欧美成人| 国产一区二区三区综合在线观看| 国产福利在线免费观看视频| 久久精品成人免费网站| 精品午夜福利视频在线观看一区 | 老司机午夜十八禁免费视频| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 在线观看舔阴道视频| 下体分泌物呈黄色| 久久久久久人人人人人| 亚洲欧美色中文字幕在线| 久热这里只有精品99| 丝袜美腿诱惑在线| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产高清国产精品国产三级| 脱女人内裤的视频| 欧美精品亚洲一区二区| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 欧美乱妇无乱码| 十分钟在线观看高清视频www| 成人影院久久| 美女主播在线视频| 亚洲人成77777在线视频| 十八禁人妻一区二区| 国产成人啪精品午夜网站| 一本综合久久免费| 91字幕亚洲| 黄色视频不卡| 欧美日韩成人在线一区二区| 成人三级做爰电影| 757午夜福利合集在线观看| 丁香六月天网| 99国产综合亚洲精品| 欧美日韩福利视频一区二区| 青青草视频在线视频观看| 老司机亚洲免费影院| 午夜视频精品福利| 亚洲精品一二三| 国产黄色免费在线视频| 老司机午夜福利在线观看视频 | 三上悠亚av全集在线观看| 少妇被粗大的猛进出69影院| 大香蕉久久网| 久久精品成人免费网站| 国产成人啪精品午夜网站| 精品高清国产在线一区| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 高清黄色对白视频在线免费看| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 久久久久视频综合| 夫妻午夜视频| 日韩免费高清中文字幕av| 悠悠久久av| 国产主播在线观看一区二区| 18禁美女被吸乳视频| 国产欧美日韩一区二区精品| www.熟女人妻精品国产| 精品卡一卡二卡四卡免费| 日韩一区二区三区影片| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 精品欧美一区二区三区在线| 亚洲成人手机| 欧美精品亚洲一区二区| 涩涩av久久男人的天堂| 午夜福利欧美成人| 成人免费观看视频高清| 国产av又大| 国产一区二区 视频在线| a级毛片黄视频| 精品人妻在线不人妻| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 亚洲国产av新网站| 午夜免费鲁丝| av免费在线观看网站| 久久久国产欧美日韩av| 日本五十路高清| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲第一青青草原| 俄罗斯特黄特色一大片| 久久久久久久久久久久大奶| 99精品久久久久人妻精品| 大码成人一级视频| 无限看片的www在线观看| 精品亚洲成国产av| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 免费在线观看日本一区| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 男女之事视频高清在线观看| 亚洲avbb在线观看| 麻豆成人av在线观看| 深夜精品福利| 青草久久国产| 久久久久久久久免费视频了| 中文亚洲av片在线观看爽 | 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 欧美黑人欧美精品刺激| 最新的欧美精品一区二区| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产亚洲av高清不卡| 日本黄色日本黄色录像| 国产成人免费观看mmmm| 老司机在亚洲福利影院| 99在线人妻在线中文字幕 | 久久影院123| 999久久久国产精品视频| 国产男女超爽视频在线观看| 午夜成年电影在线免费观看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 成人免费观看视频高清| 人妻久久中文字幕网| 久久国产精品影院| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲国产av影院在线观看| 色综合婷婷激情| 欧美 日韩 精品 国产| 午夜福利免费观看在线| 高清av免费在线| 国产亚洲一区二区精品| 国产欧美亚洲国产| 国产成人欧美在线观看 | 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 久久中文字幕一级| av天堂久久9| 热re99久久精品国产66热6| 99精品欧美一区二区三区四区| 久久香蕉激情| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 国产片内射在线| 女性被躁到高潮视频| 国产精品久久久av美女十八| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 丁香六月欧美| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 视频在线观看一区二区三区| 在线观看免费高清a一片| 99久久人妻综合| 交换朋友夫妻互换小说| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲av电影在线进入| 性少妇av在线| 久久精品国产综合久久久| 久久人人97超碰香蕉20202| 国产福利在线免费观看视频| 精品午夜福利视频在线观看一区 | 国产亚洲欧美在线一区二区| 亚洲免费av在线视频| 久久ye,这里只有精品| 老司机亚洲免费影院| 五月开心婷婷网| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 99久久人妻综合| 久久午夜亚洲精品久久| 国精品久久久久久国模美| kizo精华| aaaaa片日本免费| 天堂俺去俺来也www色官网| 一夜夜www| xxxhd国产人妻xxx| 一区福利在线观看| 午夜精品久久久久久毛片777| 午夜91福利影院| 天天影视国产精品| 精品人妻1区二区| 交换朋友夫妻互换小说| netflix在线观看网站| 国产不卡av网站在线观看| 午夜精品久久久久久毛片777| av电影中文网址| 人妻一区二区av| 国产区一区二久久| 亚洲熟女毛片儿| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 欧美成人免费av一区二区三区 | 日本一区二区免费在线视频| 午夜两性在线视频| 男女之事视频高清在线观看| 亚洲国产欧美网| 精品一品国产午夜福利视频| 99热国产这里只有精品6| 麻豆成人av在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看| 亚洲精品国产一区二区精华液| 男人舔女人的私密视频| 亚洲国产欧美一区二区综合| 亚洲 欧美一区二区三区| 波多野结衣av一区二区av| 母亲3免费完整高清在线观看| 美女福利国产在线| 国产91精品成人一区二区三区 | 妹子高潮喷水视频| 天堂中文最新版在线下载| 免费在线观看日本一区| 啦啦啦免费观看视频1| 在线观看免费午夜福利视频| 欧美成人午夜精品| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 国产精品 欧美亚洲| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 亚洲av国产av综合av卡| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 成人18禁在线播放| 99国产极品粉嫩在线观看| 最黄视频免费看| 亚洲中文字幕日韩| 国产成人精品久久二区二区91| 国产成人精品久久二区二区免费| 国产免费av片在线观看野外av| 99热国产这里只有精品6| 精品国产亚洲在线| 亚洲国产欧美一区二区综合| 99国产精品一区二区三区| 国产不卡av网站在线观看| 精品久久久久久电影网| 国产亚洲av高清不卡| 中文字幕人妻丝袜制服| 久久国产精品人妻蜜桃| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国产伦人伦偷精品视频| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 亚洲av美国av| 国产男女内射视频| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 日韩人妻精品一区2区三区| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲精品一二三| 99香蕉大伊视频| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 一区二区三区乱码不卡18| 日韩视频在线欧美| 欧美成狂野欧美在线观看| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 波多野结衣一区麻豆| 欧美国产精品va在线观看不卡| 在线永久观看黄色视频| 亚洲人成电影免费在线| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产在线视频一区二区| 91麻豆av在线| 国产亚洲一区二区精品| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 国产人伦9x9x在线观看| 日本五十路高清| 精品福利永久在线观看| 中文字幕av电影在线播放| 99re在线观看精品视频| 最黄视频免费看| 九色亚洲精品在线播放| 性高湖久久久久久久久免费观看| 黑人猛操日本美女一级片| 国产日韩欧美亚洲二区| 欧美乱妇无乱码| 国产一区二区 视频在线| 99久久人妻综合| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 欧美精品啪啪一区二区三区| 日韩欧美一区视频在线观看| 午夜精品久久久久久毛片777| 女同久久另类99精品国产91| 国产一区二区激情短视频| 亚洲avbb在线观看| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 久久午夜综合久久蜜桃| www.自偷自拍.com| 亚洲天堂av无毛| av免费在线观看网站| 精品国产乱码久久久久久男人| 成人影院久久| 免费少妇av软件| 一区在线观看完整版| 下体分泌物呈黄色| 女性生殖器流出的白浆| 久久久精品94久久精品| 嫩草影视91久久| 亚洲精华国产精华精| 亚洲av片天天在线观看| 1024香蕉在线观看| 成人国语在线视频| 不卡一级毛片| 久久精品91无色码中文字幕| 欧美乱码精品一区二区三区| 午夜福利,免费看| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲专区中文字幕在线| 丝袜人妻中文字幕| 97人妻天天添夜夜摸| 午夜福利在线免费观看网站| 欧美大码av| 波多野结衣av一区二区av| 日本vs欧美在线观看视频| 成人特级黄色片久久久久久久 | 日韩大码丰满熟妇| 五月天丁香电影| 精品免费久久久久久久清纯 | 啦啦啦中文免费视频观看日本| 热99久久久久精品小说推荐| 精品欧美一区二区三区在线| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲精华国产精华精| 一本大道久久a久久精品| 成人亚洲精品一区在线观看| 精品高清国产在线一区| 黄色视频不卡| 久久人妻av系列| 久久毛片免费看一区二区三区| av一本久久久久| 精品一区二区三卡| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 亚洲五月婷婷丁香| 国产精品99久久99久久久不卡| 国产免费福利视频在线观看| 在线观看舔阴道视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 国产日韩一区二区三区精品不卡| av欧美777| 一区二区av电影网| 国产亚洲av高清不卡| cao死你这个sao货| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 波多野结衣av一区二区av| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲成人免费电影在线观看| 夜夜爽天天搞| 欧美日韩av久久| 欧美精品一区二区大全| 丰满少妇做爰视频| 黄色视频不卡| 日日爽夜夜爽网站| 国产三级黄色录像| 国产精品电影一区二区三区 | 久久狼人影院| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 91成人精品电影| 免费在线观看黄色视频的| 亚洲精品在线美女| 亚洲人成电影观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 亚洲五月婷婷丁香| 亚洲专区国产一区二区| 90打野战视频偷拍视频| 国产成人精品久久二区二区免费| 老司机影院毛片| 久久精品国产综合久久久| av有码第一页| 午夜免费鲁丝| 日本精品一区二区三区蜜桃| 国产高清国产精品国产三级| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产又爽黄色视频| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产xxxxx性猛交| 老司机午夜福利在线观看视频 | 久久国产精品大桥未久av| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲精品美女久久av网站| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线 | 高清黄色对白视频在线免费看| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 天天添夜夜摸| 在线观看舔阴道视频| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 真人做人爱边吃奶动态| 老汉色av国产亚洲站长工具| 91老司机精品| 捣出白浆h1v1| 大片免费播放器 马上看| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 国产三级黄色录像| 99国产精品99久久久久| 欧美激情极品国产一区二区三区| 丝袜美足系列| 大陆偷拍与自拍| 99久久99久久久精品蜜桃| 大陆偷拍与自拍| 热99国产精品久久久久久7| 亚洲黑人精品在线| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲专区国产一区二区| 青草久久国产| 久久久久久人人人人人| 69精品国产乱码久久久| www.自偷自拍.com| av片东京热男人的天堂| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲精品乱久久久久久| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲男人天堂网一区| 免费在线观看日本一区| 女人久久www免费人成看片| 久久国产亚洲av麻豆专区| 精品免费久久久久久久清纯 | 淫妇啪啪啪对白视频| 一本一本久久a久久精品综合妖精|