TiAl薄壁中空結(jié)構(gòu)材料制備與成形一體化研究現(xiàn)狀

王安陽，王重陽，盧振，吳超

TiAl薄壁中空結(jié)構(gòu)材料制備與成形一體化研究現(xiàn)狀

王安陽1，王重陽2a，盧振2b，吳超2b

（1. 沈陽飛機工業(yè)（集團）有限公司，沈陽 110000；2. 哈爾濱工業(yè)大學 a. 機電工程學院；b. 材料科學與工程學院，金屬精密熱加工國防科技重點實驗室，哈爾濱 150001）

針對新型高超音速飛行器的服役要求，迫切需要開發(fā)使用溫度更高的輕質(zhì)薄壁中空結(jié)構(gòu)材料。分析了高超音速裝備發(fā)展對耐高溫輕量化結(jié)構(gòu)的重大需求，綜述了原位反應制備鈦鋁板材的研究現(xiàn)狀，以及鈦鋁薄壁曲面結(jié)構(gòu)國內(nèi)外成形技術(shù)及應用進展。討論了鈦、鋁箔材層狀反應過程存在的擴散機制及控制難題、致密化過程孔洞形成及遷移機理。論述了塑性變形引入原位反應過程的原位反應擴散機制和規(guī)律，雙向應力狀態(tài)下的原位反應對抑制孔洞的產(chǎn)生和消除的作用，漸變材質(zhì)高溫變形規(guī)律和機制以及成形過程中構(gòu)件的組織和性能演變規(guī)律。提出了“箔材原位反應與超塑成形一體化”新技術(shù)，將超塑性變形融入箔材反應過程，打破傳統(tǒng)薄壁構(gòu)件“先成材后成形”的局限，實現(xiàn)鈦鋁板材制備與其中空結(jié)構(gòu)成形一體化。

鈦鋁；中空結(jié)構(gòu)；擴散連接；塑性變形；超塑成形；原位反應

輕質(zhì)耐熱薄壁中空結(jié)構(gòu)是飛行武器裝備迫切需要的典型結(jié)構(gòu)，用于高速及超高速飛行器的機翼、尾翼及機身等表面，起到支撐及熱防護的作用[1-2]。這是由于該類結(jié)構(gòu)具有如下幾個典型的特點：材料密度小可以有效降低飛行器自身質(zhì)量（鈦合金、金屬間化合物）；耐高溫性能好可以增加熱防護，有助于提升飛行速度；中空結(jié)構(gòu)在提升整體強度的同時可實現(xiàn)進一步減重[3-5]。因此，該類結(jié)構(gòu)（如圖1a所示）起到了材料與結(jié)構(gòu)雙重減重的效果，對提高飛行器飛行速度、增加有效載荷、提升巡航里程等核心指標具有重要的意義。隨著各種尖端新型飛行器飛行速度的不斷提高，對該類結(jié)構(gòu)的耐高溫性能、減重、結(jié)構(gòu)強度、型面精度的要求越來越嚴苛[6-7]，針對這一類結(jié)構(gòu)，急需開展近凈成形新技術(shù)相關(guān)研究。

當前，傳統(tǒng)鈦合金中空結(jié)構(gòu)已難以滿足新型高超音速飛行器的要求，迫切需要開發(fā)使用溫度更高的輕質(zhì)薄壁中空結(jié)構(gòu)，金屬間化合物鈦鋁（TiAl）的使用溫度可達到這一要求，也是目前受到廣泛研究的材料。美國早在2000年就已經(jīng)成功制備了TiAl薄壁多層結(jié)構(gòu)，如圖1b所示[8-9]，而國內(nèi)至今鮮見類似TiAl結(jié)構(gòu)的報道和應用。鈦合金多層結(jié)構(gòu)多采用擴散連接與超塑成形（Diffusion bonding/super-plastic forming）技術(shù)[10-13]，然而該技術(shù)還未成功應用于大型TiAl復雜曲面中空結(jié)構(gòu)的制備，這是由于現(xiàn)有技術(shù)無法制備大尺寸TiAl薄板，相應地TiAl薄板的超塑成形研究也尚不成熟。箔材層狀反應是制備耐高溫金屬間化合物板材的新技術(shù)，有望實現(xiàn)大尺寸鈦鋁薄板的工程化制造。Kirkendall孔洞萌生導致的致密化難及擴散界面阻礙導致的材料均質(zhì)化差，成為了限制該技術(shù)發(fā)展的瓶頸難題，同時箔材反應制備薄板后再加工仍延續(xù)了傳統(tǒng)的“先成材后成形”思路，而耐高溫金屬間化合物復雜曲面薄壁中空結(jié)構(gòu)近凈成形也是全新的研究方向，變形過程組織與壁厚演變規(guī)律是需解決的核心科學問題。

圖1 薄壁中空結(jié)構(gòu)[8-9]

通過“原位反應與超塑成形一體化新技術(shù)”來解決大尺寸TiAl中空結(jié)構(gòu)制造難題，是一種材料制備與塑性成形一體化的新方法，可以在解決大尺寸鈦鋁薄板材制備困難的同時，攻克鈦鋁薄壁復雜構(gòu)件成形的關(guān)鍵技術(shù)難題[14-17]。該技術(shù)打破了傳統(tǒng)薄壁構(gòu)件“先成材后成形”的局限，實現(xiàn)了材料制備與結(jié)構(gòu)成形一體化。具體是利用鈦箔和鋁箔在高溫和氣壓作用下進行原位反應，反應的同時箔材進行高溫脹形，逐漸生成金屬間化合物鈦鋁，同時實現(xiàn)非中空部分材料的擴散連接，反應完全后進行中空結(jié)構(gòu)的超塑成形，實現(xiàn)了同一工序下材料的原位反應、擴散連接及超塑脹形一體化，其成形過程如圖2所示。這里是通過設(shè)置工藝段的脹形來實現(xiàn)將變形引入擴散反應階段的，局部脹形導致箔材內(nèi)部整體產(chǎn)生橫向拉應力，從而使其整體橫向變形。

目前，國內(nèi)對鈦鋁合金的制備及成形技術(shù)進行了系統(tǒng)研究，包括精密鑄造、粉體成形、3D打印、塑性加工等方面[18-26]，取得了突破性進展，通過鑄造技術(shù)制備的鈦鋁葉片等典型構(gòu)件已獲得實際應用。國外對TiAl也進行了廣泛的研究[27-31]，相關(guān)研究已經(jīng)證實金屬間化合物TiAl的綜合力學性能是可以滿足某些特定環(huán)境需求，以熱端構(gòu)件尤為突出。不過，從另一個角度看，當前對鈦鋁薄板熱成形技術(shù)的研究相對較少，一些大型、薄壁、復雜曲面的鈦鋁結(jié)構(gòu)卻迫切需要新的塑性加工技術(shù)來突破其制造難題。因此，文中提出了“原位反應與超塑成形”一體化新技術(shù)。

圖2 先成材后成形方法與材料制備與成形一體化方法對比

針對TiAl薄壁中空結(jié)構(gòu)的原位反應與超塑成形一體化這一新技術(shù)，迫切需要開展系統(tǒng)深入的研究，揭示薄壁鈦鋁板材制備過程的一些新機理，掌握中空單元格超塑成形過程中的科學規(guī)律，突破一體化成形關(guān)鍵技術(shù)，實現(xiàn)大型復雜曲面中空結(jié)構(gòu)的制造。

1 鈦/鋁箔擴散反應的科學難題

對鈦鋁進行塑性加工研究較少的一個原因是其板材尤其是薄板制備困難，對此有學者提出了利用多層鈦箔和鋁箔復合進行原位反應來制備鈦鋁板[32-36]。哈爾濱工業(yè)大學團隊[37-39]綜合分析了反應合成TiAl基復合材料板材的研究進展，闡明了鋁合金與Ti的反應機理，為大尺寸TiAl基復合板材的制備提供了可行的工藝方案，他們認為TiAl合金板材的制備對其進入實用化發(fā)展階段有著關(guān)鍵的作用，是必須要解決的問題，其中反應退火法制備TiAl基復合材料板材的反應機理如圖3[39]所示。北京航空航天大學團隊[40-41]基于自身和國內(nèi)外研究，分析了Ti-Al系金屬間化合物基疊層結(jié)構(gòu)材料的制備技術(shù)與組織性能特征，分析了Ti增韌Ti-Al系金屬間化合物的主要制備工藝，介紹了不同工藝的特點及疊層材料的組織演變過程。波蘭學者[42]通過TEM原位觀察研究了Ti/Al多層膜的反應過程，確認了反應首先生成TiAl3層，然后進一步反應逐步生成TiAl。

圖3 反應退火法制備TiAl基復合材料反應機理[39]

總體來看，目前國內(nèi)外通過層狀鈦/鋁箔的擴散反應制備板材多集中在復合材料，或者層狀材料方面，對純金屬間化合物TiAl的研究鮮見報道，這是由于該方法最大的困難就是中間相生成后對后續(xù)的擴散有比較明顯的阻礙作用，這不但會顯著增加擴散反應的時間，同時會導致中間相的殘余，如Ti3Al和TiAl3等[43-45]，從而影響材料的高溫力學性能。這是由于現(xiàn)有技術(shù)多是采用剛性模具對鈦箔和鋁箔進行加載，高溫反應過程中主要在厚度方向發(fā)生變形，而橫向塑性變形很小，中間相層難以被打破。文中提出氣態(tài)作用下的原位反應，在反應的同時可以使材料在橫向上發(fā)生較大的塑性變形，在拉應力的作用下中間相不斷破裂，從而暴露出新的接觸面積，縮短原子擴散距離，顯著促進擴散反應的速度，能夠?qū)崿F(xiàn)完全的擴散反應。

2 箔材原位反應致密化難題

研究已證明由于Ti和Al元素的擴散速率不同，反應過程原始Al層的芯部會出現(xiàn)大量Kirkendall孔洞[46-47]，孔洞的存在阻隔了Ti和Al元素的擴散路徑，也會影響材料的力學性能。也有研究指出，微觀孔洞的產(chǎn)生是由不同材料或者相之間的應力導致的，如德國勃蘭登堡理工大學學者[48]分析了不同應力狀態(tài)下微觀孔洞的形成規(guī)律及其形貌演變規(guī)律，如圖4所示。一旦產(chǎn)生這種微觀孔洞，其消除就異常困難，對擴散反應后的材料需進行加壓致密化處理，致密化條件非常嚴格，如致密化溫度不低于1200 ℃左右，壓力高達25 MPa，同時需要較長的時間。

這種苛刻的工藝條件不但增加了制造成本，同時要求成形設(shè)備具有高溫、高壓、真空的特點，常用設(shè)備為真空熱壓裝備，然而這種裝備在尺寸上限制了薄壁大型構(gòu)件的加工。迫切需要新的工藝方法解決反應過程中孔洞的生成，以及后期致密化過程中孔洞的消除問題。目前該方面尚需不斷改進的原因是，現(xiàn)有研究主要從材料制備角度出發(fā)，考慮了TiAl板材的反應和致密化，但沒有將材料制備和塑性加工進行有效結(jié)合。如果將塑性變形引入材料制備過程，材料在反應和致密化過程中所受的應力狀態(tài)將發(fā)生顯著的變化，有望起到明顯改善的作用。

圖4 反應中間過程Kirkendall孔洞形貌[32,48]

Fig.4 Pore morphology of Kirkendall in the intermediate reaction process

文中提出的原位反應與超塑成形一體化過程中，在擴散反應初期，板材進行同步的氣脹成形，與傳統(tǒng)剛性模具加載擴散反應時材料主要受壓應力的作用不同，氣壓作用下箔材同時受到拉應力和壓應力的作用，箔材在拉應力作用下產(chǎn)生橫向塑性變形，引起擴散層不斷破裂，暴露出新的鋁層與鈦層接觸反應，減少了由于鋁擴散速度慢導致孔洞出現(xiàn)。即使出現(xiàn)了孔洞，孔洞周圍產(chǎn)生的較大拉應力也會增加形成封閉孔洞的難度。以上2點均起到減少孔洞萌生的作用，其原理如圖5所示。致密化過程中孔洞在拉應力作用下

圖5 雙向應力狀態(tài)下的氣孔開裂與消除過程

更易開裂，在壓應力作用下愈合，相比傳統(tǒng)方法，致密化過程中封閉孔洞致密化難度顯著降低，有望降低對致密化壓力的要求。

鈦/鋁箔材原位反應致密化過程需要較大的壓力，盡管傳統(tǒng)超塑成形壓力較小，但國內(nèi)學者已對超高壓氣脹成形開展了初步研究，開發(fā)了最大氣壓達70 MPa的專用氣體裝置[49-50]，并成功應用于鈦合金、鋁合金等管材構(gòu)件的高溫脹形，相關(guān)研究可以有效保證本項目的順利開展。

3 漸變材質(zhì)高溫變形規(guī)律和機制

傳統(tǒng)工藝制備的鈦鋁試樣已表現(xiàn)出優(yōu)良的超塑性能，俄羅斯學者[51]對TiAl進行了不同參數(shù)下的高溫拉伸，如圖6a所示，最大伸長率已經(jīng)超過400%，說明金屬間化合物TiAl完全可以滿足中空單元格的超塑成形需要。壁厚均勻性控制是超塑成形工藝的難點之一，無論是單層結(jié)構(gòu)還是多層結(jié)構(gòu)都存在這一問題，圖6b為超塑脹形后的薄壁TiAl構(gòu)件[52]，可以清楚地看出如果不進行特殊控制，則頂部極易減薄直至破裂。總體來看，材料本身的高溫變形特征、中空單元格結(jié)構(gòu)形式以及超塑脹形工藝方法是關(guān)系到構(gòu)件壁厚均勻的3大要素，其中原位反應生成的TiAl板材尚屬新材料，其高溫塑性變形規(guī)律需要深入分析，進而建立其高溫變形的本構(gòu)模型，揭示其超塑變形規(guī)律和機制。

圖6 高溫拉伸及超塑脹形的TiAl構(gòu)件

在超塑成形工藝方法上，文中提出的雙向差壓充氣作用下的超塑成形可以顯著改變材料的受力狀態(tài)，有望解決中空單元格壁厚均勻性差的難題。大型薄壁曲面鈦鋁中空雙層結(jié)構(gòu)是全新的設(shè)計，其進氣道的設(shè)計、超塑成形溫度、壓力、時間等均需要突破，同時成形過程對構(gòu)件型面精度的影響規(guī)律也有待研究，進而加速該類結(jié)構(gòu)的工程化應用進程。對于TiAl構(gòu)件難加工的問題，也有學者提出了先對鈦鋁箔材在室溫下進行軋制，然后對復合板進行室溫下的塑性成形，再對構(gòu)件進行高溫反應和致密，該方法可有效解決鈦鋁難加工的問題，是一種可以借鑒的新方法。但是，成形后的高溫反應和致密化也需要模具施加較大的壓力，對于一些形狀復雜的薄壁構(gòu)件難以通過剛性模具施加相應壓力，對文中提出的中空薄壁多層結(jié)構(gòu)更是無法實現(xiàn)，所以需通過高溫下施加氣體壓力來進行超塑成形。這種漸變材質(zhì)的高溫塑性變形特征尚未見報道。

4 成形過程組織和性能演變規(guī)律

傳統(tǒng)原位反應方法制備TiAl板材的晶粒尺寸難以控制，這是由于該過程中擴散速度慢，需增加反應時間，同時致密化過程也非常緩慢[53-54]，在1000 ℃以上的反應和致密化時間就要超過10 h，因此生成的板材晶粒尺寸較大，如果再對構(gòu)件進行高溫下的塑性加工，則其受熱時間又會顯著增加，進而導致晶粒尺寸的增加。如美國阿拉巴馬大學學者[32]研究了鈦/鋁箔擴散反應過程的微觀組織演變情況，研究發(fā)現(xiàn)最終需要在1300 ℃下保溫6 h才能使箔材反應較為完全，生成的材料晶粒尺寸已經(jīng)達到幾十微米，如圖7所示。文中提出的雙向應力作用下的原位反應有望減少擴散反應時間，降低致密化溫度，相關(guān)工藝參數(shù)發(fā)生顯著變化，所以成形過程的微觀組織演變規(guī)律需深入研究。

擴散連接與超塑成形（DB/SPF）[52]是制備多層中空結(jié)構(gòu)的典型和常用工藝，所以擴散界面的微觀結(jié)構(gòu)、擴散深度以及結(jié)合強度是評價該類結(jié)構(gòu)整體性能的一個關(guān)鍵指標。文中提出的原位反應與超塑成形一體化技術(shù)中，原位反應替代了傳統(tǒng)的擴散連接，不同材料間發(fā)生化學反應最終形成一種材料，相對傳統(tǒng)DB/SPF技術(shù)不再存在明顯的結(jié)合界面，結(jié)合強度得到顯著提升。但是，中空單元格界面處的2層鈦箔和鋁箔之間涂有陶瓷隔離劑，該部分材料不相互發(fā)生擴散反應，會導致局部表面成分上的變化，需要進行箔材厚度設(shè)計來優(yōu)化該部分的材料分布，進而控制材料成分及性能，保證中空結(jié)構(gòu)整體性能的一致性。

圖7 層狀箔材擴散反應生成TiAl板材微觀組織[32]

Fig.7 Microstructure of TiAl sheet produced by diffusion reaction of layered foil

5 結(jié)語

提出的新方法希望可以解決TiAl薄板難制備及難成形的問題，突破大型復雜曲面薄壁中空雙層結(jié)構(gòu)的制造難題，為實現(xiàn)耐高溫構(gòu)件的材料與結(jié)構(gòu)雙重減重提供科學依據(jù)。由于該方法可以促進擴散及減少氣孔產(chǎn)生的概率，因此也突破了對鋁箔和鈦箔厚度的嚴格限制，可以有效降低制造成本。同時，該方法將塑性加工與材料制備結(jié)合在一個工序下，使該類構(gòu)件的制造周期也有所減少。綜合來看，原位反應與超塑成形一體化新技術(shù)，有望實現(xiàn)薄壁中空多層結(jié)構(gòu)的近凈成形，符合國家對耐高溫輕質(zhì)金屬間化物加工新技術(shù)的迫切需求，促進TiAl在我國新武器裝備上的應用。

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Research Status of Integration of Preparation and Forming of TiAl Thin Wall Hollow Structure Materials

WANG An-yang1, WANG Chong-yang2a, LU Zhen2b, WU Chao2b

(1. Shenyang Aircraft Industry (Group) Co., Ltd., Shenyang 110000, China; 2. a. School of Mechatronics Engineering; b. National Key Laboratory of Precision Metal Processing, School of Materials Science and Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001, China)

With regard to the requirements of new hypersonic aircrafts, there is a great necessity to develop lightweight thin-walled hollow structures for higher temperature. The great demand for high-temperature resistant lightweight structures in the development of hypersonic equipment was analyzed, and the research status of in-situ reaction preparation of titanium aluminum sheet as well as the forming technology and application progress of titanium aluminum thin-walled curved surface structure at home and abroad was summarized. The diffusion mechanism and control problems in the layered reaction process of titanium and aluminum foil, and the mechanism of pore formation and migration in the densification process were discussed. The in-situ reaction diffusion mechanism and law of introducing plastic deformation into in-situ reaction process, the effect of in-situ reaction under bidirectional stress on inhibiting the generation and elimination of holes, the high-temperature deformation law and mechanism of graded materials, and the evolution law of microstructure and properties of components in the forming process were also expounded. A new technology of "integration of foil in-situ reaction and superplastic forming" was proposed, which would integrate superplastic deformation with foil reaction process, break the limitation of conventional “forming before forming” of thin-walled components, and make it feasible to realize the integration of titanium aluminum plate preparation and hollow structure forming.

titanium aluminum; hollow structure; diffusion bonding; plastic deformation; superplastic forming; in-situ reaction

10.3969/j.issn.1674-6457.2022.02.011

TG306

A

1674-6457(2022)02-0066-08

2021-08-02

國家自然科學基金（52175297）

王安陽（1986—），男，碩士，工程師，主要研究方向為航空鈑金工藝、大型鈦合金零件的擴散連接/超塑成形和熱成形。

王重陽（1982—），女，碩士，工程師，主要研究方向為先進材料熱成形。