磁性茶渣炭的簡易制備及其活化過硫酸鹽降解羅丹明B的性能

吳永娟，馬青春，劉 博

磁性茶渣炭的簡易制備及其活化過硫酸鹽降解羅丹明B的性能

吳永娟1，馬青春1，劉 博2

(1. 陜西學(xué)前師范學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院，西安 070100；2. 西安科技大學(xué)安全學(xué)院消防工程系，西安 710054)

以硫酸亞鐵(FeSO4·7H2O)和紅茶渣為原料，采用限氧高溫?zé)峤饧夹g(shù)制備了系列磁性生物炭（Fe-BC0.72、Fe-BC0.55、Fe-BC0.25）并將其用于活化過二硫酸鹽（PS）降解羅丹明B（Rh B)）?？疾炝薋e3O4（Fe）與生物炭(BC)的質(zhì)量比、Fe-BC投加量、過硫酸鉀用量、溶液pH、溫度等參數(shù)對BC-Fe活化PS降解Rh B效果的影響。結(jié)果表明，當(dāng)Fe3O4與生物炭(BC)的質(zhì)量比為0.55、Fe-BC用量為0.021 3 g、PS用量為0.030 2 g，pH為5、反應(yīng)溫度為30 ℃時Fe-BC0.55對RhB (40 mg·L-1)的降解效果最佳，反應(yīng)90 min時的降解率為98.8%。將Fe-BC0.55磁性分離、循環(huán)使用5次，對RhB的降解率為75%。

磁性生物炭；高溫?zé)峤猓贿^硫酸鹽；羅丹明B

羅丹明B是一種人工合成三苯甲烷類紅色堿性熒光染料，該染料廣泛應(yīng)用于紡織印染業(yè)、造紙業(yè)、礦業(yè)、煙花爆竹和鋼鐵等行業(yè)[1]。其結(jié)構(gòu)中因含有苯環(huán)且為剛性高共軛體系，故很難采用生物方法將其降解[2]。

目前，高級氧化技術(shù)（AOPs）[3-8]和吸附法[9-11]是從廢水中去除該類染料的主要方法。其中，非均相類芬頓方法是高級氧化技術(shù)中的重要方法之一。通常，人們利用各種催化劑（天然礦物、粘土和碳質(zhì)材料等）和不同的氧化劑如過氧化氫（H2O2）[11-13]或過硫酸鹽（S2O82?）[14-16]構(gòu)建“類芬頓”體系。

近年來，S2O82?-AOP由于S2O82?（E0= 2.5–3.1 V）比H2O2具有更強的氧化性而引起人們的廣泛關(guān)注。S2O82?-AOP的關(guān)鍵是尋找一種高效、經(jīng)濟的催化劑活化過硫酸鹽產(chǎn)生SO4?·。

生物炭（BC）是生物廢料（如農(nóng)作秸稈、果殼、糞便、水生藻類等）在限氧、密閉條件下經(jīng)過高溫（＜700 ℃）得到的多孔隙富碳材料[17]。它在農(nóng)業(yè)、環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域中的有著廣泛的應(yīng)用[18-19]。BC是一種很難與水系統(tǒng)中分離出來的精細(xì)粉末，將其賦予磁性制備成磁性生物炭（MBC）可以利用外加磁場將其與污染物分離，從而提高BC的循環(huán)使用性能[20]。將BC磁性化常用的材料有鐵、鈷[21-22]或鎳[23]。其中，鐵是最廣泛地用于磁化炭材料的基體。常見的鐵質(zhì)磁性粒子有Fe0、γ-Fe2O3、Fe3O4等。其中，4氧化三鐵是廣泛用于磁性炭材料的基體，能催化分解過硫酸鹽產(chǎn)生硫酸自由基、羥基等，可以降解廢水中生物難降解有機污染物[24]。將四氧化三鐵納米顆粒與生物炭相結(jié)合構(gòu)建復(fù)合材料具有廣泛的應(yīng)用前景。故有關(guān)磁性生物炭的研究不斷增加，如人們先后合成了煙稈基[25]、波斯菊[26]、麥秸與木屑[27]磁性生物炭等。

基于以上調(diào)研，作者以“茶葉中咖啡因提取”實驗回收的紅茶渣為原料，利用硫酸亞鐵紅茶渣限氧高溫?zé)峤夂铣闪舜判陨锾浚‵e-BC）。以羅丹明B（Rh B）為模擬污染物，考察了體系中Fe3O4/BC比例、過硫酸鹽降解活化劑用量、過硫酸（PS）投加量、溶液pH、溫度等因素對Fe-BC活化PS降解RhB的影響，并初步探討了Fe-BC活化PS降解RhB的機理，為過硫酸鹽活化高級氧化技術(shù)應(yīng)用于實際環(huán)境污染治理提供理論依據(jù)和參考。

1 材料與方法

1.1 儀器與試劑

紅茶渣為實驗室回收的廢茶渣；過二硫酸鉀, 天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司；羅丹明B，天津市福晨化學(xué)試劑廠；FeSO4·7H2O，天津市恒興化學(xué)試劑制造有限公司。

紫外可見分光光度計， UV-8000S型, 上海元析儀器有限公司；馬弗爐， DX-2700BH型X射線衍射，DX-2700BH型，中國丹東浩元儀器有限公司；振蕩器，ZHWY-2012C型，上海智城有限公司；總有機碳 (TOC)分析儀，TOC–V CPH 型，日本島津公司。

1.2 磁性茶渣炭(Fe-BC)的制備

用分析天平分別稱取一定質(zhì)量的FeSO4·7H2O和紅茶渣，將上述試劑置于瑪瑙研缽中，將二者混合并研磨成粉末，然后轉(zhuǎn)至坩堝中，置于馬弗爐中，在限氧條件下600℃煅燒1 h，得到產(chǎn)品Fe-BC。

1.3 Fe-BC中Fe3O4 (Fe)與BC質(zhì)量比的測定

精確稱取Fe-BC樣品0.200 0 g，置于已稱重的潔凈離心管中，加入一定體積的濃HCl，超聲反應(yīng)1 h，離心分離。將離心管內(nèi)黑色殘留物洗滌至中性，80℃干燥、稱重，記錄為m g，即為BC的質(zhì)量。Fe3O4(Fe)與BC的質(zhì)量比例（R）的計算方法見公式（1）。這里將Fe3O4與BC不同質(zhì)量比例的樣品分別命名為Fe-BC0.72、Fe-BC0.55和Fe-BC0.25。

1.4 Fe-BC活化PS降解Rh B性能

配制100 mL 一定濃度的Rh B溶液，加入一定質(zhì)量的Fe-BC和PS，調(diào)節(jié)至預(yù)定pH值，在一定溫度下攪拌。在一定時間間隔內(nèi)取樣，離心、取上清液于551 nm處測定吸光度，分析其濃度變化。根據(jù)溶液中Rh B的初始質(zhì)量濃度（C）和時刻（min）溶液中Rh B的剩余濃度（C）計算Rh B的降解率，具體公式見式（2）。將式（2）中的數(shù)據(jù)用準(zhǔn)一級動力學(xué)方程進(jìn)行處理。具體公式見式（3）。

降解率()=(C-C)/C（2）

ln(C/C)=-k（3）

式中，C為RhB的初始濃度；C為時刻溶液中RhB的濃度；k為表觀速率常數(shù)。

1.5 催化劑的重復(fù)利用實驗

每次實驗后永磁鐵回收催化劑，采用超純水洗滌 3 次后，根據(jù)1.4的步驟重復(fù)實驗。

1.6 分析方法

利用Rh B與其最大吸收波長（551 nm）有很好的線性相關(guān)性這一特點，采用紫外-可見分光光度法測定溶液中Rh B的濃度。采用鄰二氮菲分光光度法測定體系中的鐵含量。

2 結(jié)果與分析

2.1 XRD表征

圖1是四氧化三鐵（Fe3O4）、系列Fe-BC、相同條件下制備的BC的XRD圖譜。對照標(biāo)準(zhǔn)Fe3O4的XRD圖譜（JCPDF番號為97- 015-9969）可以看出，系列Fe-BC在2θ為18.4、30.0、35.5、42.9、56.8、62.7o時出現(xiàn)了Fe3O4的特征衍射峰，標(biāo)志著磁性生物炭的形成。當(dāng)Fe3O4與BC質(zhì)量比由0.25增加至0.75時，F(xiàn)e3O4在2= 30.0o、35.5o、62.7o等處的特征衍生峰的峰強逐漸增大，說明Fe3O4含量的增加。

BC樣品在2= 22.6o（002）出現(xiàn)了一個對應(yīng)任意取無定形碳的寬衍射峰。對照標(biāo)準(zhǔn)BC的XRD圖譜，系列Fe-BC的XRD圖譜中并沒有出現(xiàn)碳的特征峰，這是由于生物炭以無定形碳的形式存在于Fe-BC復(fù)合物中。

鑒于Fe-BC0.55活化PS降解RhB的效果最佳，故這里以Fe-BC0.55為例進(jìn)行了紅外表征（圖2）。在567 cm?1處的吸收峰歸屬于Fe3O4特征吸收峰[28-29]。在1 226和1 036 cm?1處的吸收峰歸屬于C-O-C的伸縮振動，在1 584 cm?1處的吸收峰歸屬于C=C 伸縮振動。在3 738.9 cm?1處的吸收峰歸屬于游離-OH的伸縮振動。圖2 的結(jié)果表明磁性Fe-BC0.55結(jié)構(gòu)中存在一定量疏水性化學(xué)鍵（如C-O-C、C=C）和親水性化學(xué)鍵(如-OH)[30]。

圖1 四氧化三鐵（Fe3O4）、系列Fe-BC及BC的XRD圖譜（0.25, 0.55及0.72是Fe3O4與BC的質(zhì)量比）

Figure 1 XRD patterns of (a) Fe3O4, (b) series of Fe-BC and BC (0.25, 0.55 and 0.72 is the mass ration of Fe3O4and BC)

圖2 Fe-BC0.55的紅外光譜圖

Figure 2 IR of Fe-BC0.55

2.2 不同催化體系羅丹明B的降解

為了證實BC-Fe樣品中BC和Fe活化PS的協(xié)同作用，在降解RhB時設(shè)計如下對照實驗，其結(jié)果見圖3。由圖3(a)可以看出，單獨加入PS、Fe3O4和Fe-BC0.55時，對RhB的去除率分別為42.8%、26.8%和34.5%。Fe-BC0.22、Fe-BC0.55和Fe-BC0.72活化PS對RhB最終降解率分別為88.9%、100%和95%遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于PS單獨存在時對RhB的去除效果。說明Fe-BC0.55中的BC和Fe產(chǎn)生協(xié)同降解RhB作用。將圖3(a)中的數(shù)據(jù)用一級動力方程（式3）進(jìn)行處理，其結(jié)果見圖3(b)?？梢钥闯觯現(xiàn)e-BC3種催化劑的反應(yīng)速率常數(shù)（0.024～0.011 min-1）明顯高于PS（0.004 1）、BC (0.002 2 min-1)和Fe3O4（0.002 8 min-1）的反應(yīng)速率常數(shù)。Fe-BC系列催化劑的催化反應(yīng)速率常數(shù)順序為Fe-BC0.55>> Fe-BC0.72> Fe-BC0.22。因此，F(xiàn)e-BC0.55對PS具有最佳活化效果。

圖3(c)是Fe-BC0.55/PS體系中RhB降解的UV-vis光譜隨時間的變化過程。可以看出，經(jīng)過2.5 h的反應(yīng)后，RhB在551 nm的特征峰光譜幾乎消失?？傆袡C碳(TOC)去除效率是高級氧化過程(AOPs)中的一個重要參數(shù)，如圖3(d)所示，反應(yīng)180 min后，約55%的有機物完全降解為二氧化碳和水，表明Fe-BC0.55將有害有機物轉(zhuǎn)化為無害的二氧化碳和水方面效率較高。因此，這里對Fe-BC0.55活化PS降解RhB過程進(jìn)行了詳細(xì)的研究。

2.3 實驗參數(shù)對Fe-BC0.55/PS降解羅丹明的影響

2.3.1 體系初始pH值的影響 溶液的pH值是影響高級氧化技術(shù)的一個重要因素。由圖4(a)可知，不同pH值條件下Fe-BC活化PS降解RhB的大小順序為pH 5 (98.8%) > pH 4 (90.5%) >> pH6 (45.0%)≈pH7 (40.0%)。酸性條件下BC-Fe0.55活化PS降解RhB的效果明顯高于近中性（pH=6、7）的降解率。說明弱酸性介質(zhì)更有利于Fe-BC催化PS分解產(chǎn)生SO4-·。在弱酸性（pH=4或5）條件下，隨著反應(yīng)的進(jìn)行，溶液的pH值最終下降至3.2左右（圖4(b)）。在中性條件下體系的pH值略有上升，這可能不同pH值時鐵溶出程度和RhB礦化程度不同造成的[13]。

圖4(c)是不同初始pH值條件下Fe-BC0.55催化PS降解時Fe2+的最終溶出濃度（[Fe2+]）的柱狀圖。在不同pH下Fe2+溶出濃度大小順序為：pH5 (21.60 mg·L?1) > pH 4(19.16 mg·L?1) > pH6 (11.10 mg·L?1) ≈ pH7 (10.97 mg·L?1)，與不同pH值時Fe-BC0.55活化PS對RhB的降解率大小順序一致，即鐵溶出的濃度越高，降解率越高，說明弱酸性介質(zhì)中降解的過程可能存在非均相體系進(jìn)行的均相催化降解過程，具體反應(yīng)過程見方程（4）。

Fe2++S2O82-→Fe3++ SO4-· + SO42-（4）

2.3.2 Fe-BC用量的影響 Fe-BC作為催化劑，其投加量直接決定產(chǎn)生SO4-·的多少，從影響RhB降解。由5可以看出，當(dāng)Fe-BC-Fe0.55用量由0.083 增加至0.25 g·L?1時，F(xiàn)e-BC活化PS降解RhB達(dá)到平衡的時間迅速下降，最終降解率明顯提高。當(dāng)Fe-BC用量≥ 0.25 g·L?1時，達(dá)到降解平衡的時間和最終降解率無明顯變化。這是由于磁性Fe-BC催化劑的過量造成催化劑本身發(fā)生明顯團聚，從而相對有效催化劑的量及催化性能無明顯變化。故選擇Fe-BC投加量為0.25 g·L?1比較合適。

2.3.3 K2S2O8投加量的影響 由圖2的實驗結(jié)果可知，PS是SO42-·的來源，因此PS的加入量對降解RhB有重要的影響。由圖6可以看出，當(dāng)PS用量由0.17 g·L?1增加至0.25 g·L?1時，降解速率明顯增加，反應(yīng)80 min時，RhB降解率達(dá)到98%。但是，當(dāng)PS投加量超過0.25 g·L?1時，RhB降解速率和最終降解率并無明顯變化。這可能是由于隨著PS用量的增大，分解產(chǎn)生的SO42-·會與多余的PS發(fā)生副反應(yīng)而被消耗掉?？梢奝S不僅是SO42-· 的生成劑，同時也是它的消除劑[31]，具體反應(yīng)見方程（5）。故PS用量為0.25 g·L?1時對RhB降解效果最佳。

SO42-· + S2O82-+ H2O → 2SO42-+ HO2· + H+

(a)不同催化劑活化PS對RhB降解率;(b)不同催化劑活化PS降解RhB的反應(yīng)動力學(xué);（c）Fe-BC0.55 /PS降解RhB的紫外可見光譜及（d）相應(yīng)TOC去除率。反應(yīng)條件：[RhB] = 40 mg·L?1， [催化劑] = 0.25 g·L?1，[PS] = 0.25 g·L?1，溫度=20℃，pH=5。

Figure 3 Camparision of RhB degradation by PS activiation via different catalysts

(a)體系初始pH值對Fe-BC0.55/PS降解羅丹明的影響; (b)反應(yīng)過程中pH 的變化;（c）Fe2+的最終溶出濃度。反應(yīng)條件：[RhB] =40 mg·L?1， [催化劑] = 0.25 g·L?1，[PS] = 0.25 g·L?1，溫度=20 ℃。

Figure 4 Effect of initial pH value on various parameters during RhB degradation via Fe-BC0.55/PS

反應(yīng)條件:[RhB]=40 mg·L?1，[PS]=0.25 g·L?1，溫度= 20℃，pH=5。

Figure 5 Effect of Fe-BC0.55dosage

反應(yīng)條件：[RhB]=40 mg·L?1，[catalyst]=0.25g·L?1，溫度= 20℃，pH=5。

Figure 6 Effect of K2S2O8dosage

反應(yīng)條件：[RhB]=40 mg·L?1，[PS]=0.25 g·L?1，溫度=20℃，pH=5。

Figure 7 Effect of reaction temperature

2.3.4 反應(yīng)溫度的影響 反應(yīng)溫度是活化PS產(chǎn)生自由基的一個重要因素。由圖7可以看出，不同溫度下BC-Fe0.55活化PS降解RhB時達(dá)到平衡降解率需要的時間順序為30 ℃(80 min) < 40 ℃(100 min) < 20 ℃ (120 min) < 10 ℃ (180 min)。因此。在反應(yīng)溫度為30℃時，BC-Fe54.8活化PS降解RhB效果最佳。

Figure 8 The magnetic separation of Fe-BC0.55

反應(yīng)條件同圖 2。

Figure 9 The reuse ability of Fe-BC0.55

2.3.5 Fe-BC0.55的循環(huán)使用實驗 催化劑的再生是影響其工業(yè)化應(yīng)用的重要指標(biāo)?？梢悦黠@看出，BC-Fe0.55在外加磁鐵的作用下，F(xiàn)e-BC0.55完全被吸引至燒杯一側(cè)，實現(xiàn)固液分離（圖8），說明Fe-BC0.55磁性較強，容易分離回收。圖9是在優(yōu)化條件下對其進(jìn)行循環(huán)使用的數(shù)據(jù)圖?？梢钥闯觯珺C-Fe0.55循環(huán)使用5次后，其活化PS對RhB的降解率基本穩(wěn)定在75%左右，說明此時BC-Fe0.55的結(jié)構(gòu)和催化性能趨于穩(wěn)定。

3 結(jié)論

系列磁性生物炭（Fe-BC0.72、Fe-BC0.55和Fe-BC0.25）結(jié)構(gòu)中的鐵物種為Fe3O4。Fe-BC0.55結(jié)構(gòu)中存在一定量的C-O-C、C=C和-OH等化學(xué)鍵。當(dāng)Fe-BC0.55與PS的濃度分別為0.25 g·L?1、溶液的pH為5，反應(yīng)溫度為30℃時Fe-BC0.55/PS體系對RhB (40 mg·L?1)的降解效果最佳，反應(yīng)時間為80 min時RhB的降解率為98.8%。將Fe-BC0.55分離回收、循環(huán)使用5次，F(xiàn)e-BC0.55/PS對RhB的降解率為75%。 BC-Fe活化PS降解RhB的機制可能是Fe-BC溶出的鐵協(xié)同F(xiàn)e-BC0.55活化PS降解RhB。

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Facile synthesis of magnetic biochar derived from tea residue and its activation of potassium persulfate for degradation of rhodanine B

WU Yongjuan1, MA Qingchun1, LIU Bo2

(1. School of Chemistry & Chemical Engineering, Shaanxi Xueqian Normal University, Xi'an 710100;2. Fire Safety Engineering, Safe College, Xi’an University of Science and Technology, Xi’an 710054)

Series of magnetic biochar (Fe-BC0.72, Fe-BC0.55and Fe-BC0.25) were prepared by solid-phase grinding coupled with pyrolysis of ferrous sulfate and red tea residue. The effects of mass ratio of Fe3O4and BC, Fe-BC and persulfate (PS) dosages, solution pH and temperature on rhodanine B(Rh B) degradation were investigated in the system of Fe-BC and PS. The results showed that the degradation rate of Rh B was ideal as the mass ratio of Fe3O4and BC was 0.55, Fe-BC0.55dosage was 0.021 3 g and PS mass was 0.030 2 g at pH5 and the reaction temperature of 30 ℃. The degradation rate of RhB was 98.8% at the reaction time of 90 min. The degradation rate of Rh B was 75% after BC-Fe0.55was recycled for 5 times via magnetic separation.

magnetic biochar; pyrolysis; persulfate; rhodanine B

X788

A

1672-352X (2022)06-0955-06

10.13610/j.cnki.1672-352x.20230106.009

2023-01-09 09:08:44

[URL] https://kns.cnki.net/kcms/detail//34.1162.S.20230106.1206.012.html

2021-12-16

陜西省自然科學(xué)基金項目 (2016JM2018)和國家自然科學(xué)基金（51904233）共同資助。

吳永娟，博士，副研究員。E-mail：yjwu76@163.com