貴州低透無(wú)煙煤分形維數(shù)表征及其影響因素

李照平,袁梅,許石青,張銳,楊萌萌,徐林

(貴州大學(xué) 礦業(yè)學(xué)院,貴州 貴陽(yáng) 550025)

貴州省煤炭資源豐富,且煤炭品質(zhì)優(yōu)良,是我國(guó)煤炭的重要供應(yīng)地區(qū).但由于貴州地質(zhì)構(gòu)造復(fù)雜,許多煤層屬于低透高瓦斯含量煤層,制約著貴州的煤炭安全生產(chǎn).煤是一種多孔介質(zhì),內(nèi)部含有大量孔裂隙,煤層孔裂隙是瓦斯賦存及運(yùn)移的主要場(chǎng)所,孔裂隙的連通性及復(fù)雜程度控制著煤層內(nèi)瓦斯含量及瓦斯流動(dòng)的難易程度[1],但由于煤層中孔裂隙具有極強(qiáng)的非均質(zhì)性,采用傳統(tǒng)的幾何方法難以精確描述和分析其復(fù)雜性[2].

分形反映復(fù)雜形體占有空間的有效性,是復(fù)雜形體不規(guī)則性的量度,儲(chǔ)層分形維數(shù)是描述儲(chǔ)層分形特征的一個(gè)重要參數(shù),代表儲(chǔ)層表面粗糙度或內(nèi)部復(fù)雜程度[1],已有許多國(guó)內(nèi)外學(xué)者通過(guò)多種手段對(duì)砂巖、頁(yè)巖及煤等低滲透儲(chǔ)層的分形維數(shù)做了研究.Zhang等[2]通過(guò)掃描電鏡、核磁共振(NMR)及CT掃描等試驗(yàn)分析砂巖孔隙結(jié)構(gòu)分形特征及其與NMR參數(shù)及滲透率的相關(guān)關(guān)系;Zhang等[3]以分形理論為基礎(chǔ),建立數(shù)學(xué)模型，分析了低透儲(chǔ)層的孔隙分形維數(shù)、迂曲度分形維數(shù)、表面潤(rùn)濕性及水黏度對(duì)油氣運(yùn)移的影響;楊峰[4-5]、朱漢卿等[6]基于低溫氮吸附試驗(yàn),利用FHH模型計(jì)算頁(yè)巖分形維數(shù)以表征其孔隙分形特征;葉楨妮等[7]開(kāi)展壓汞試驗(yàn)及掃描電鏡試驗(yàn),使用Menger模型和計(jì)盒維數(shù)法計(jì)算試驗(yàn)煤樣的分形維數(shù);張憧[8]利用掃描電鏡和低溫氮吸附試驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算低透煤層分形維數(shù);姜文等[9]借助壓汞試驗(yàn)利用washburn方程計(jì)算高變質(zhì)石煤的分形維數(shù)并分析其與孔滲特征的聯(lián)系;李子文等[10]以低溫氮吸附試驗(yàn)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),使用FHH模型計(jì)算煤樣分形維數(shù),依托Langmuir方程擬合分析了分形維數(shù)對(duì)煤層吸附瓦斯的影響;高為等[11]基于壓汞試驗(yàn)計(jì)算黔西地區(qū)煤樣的綜合分形維數(shù)以表征煤整體復(fù)雜程度,并分析綜合分形特征對(duì)煤孔滲特性的影響;賈騰飛等[12]利用低溫氮吸附及壓汞試驗(yàn)數(shù)據(jù),使用4種模型計(jì)算煤樣分形維數(shù),探討了多尺度分形特征綜合表征的方法,并對(duì)分形模型進(jìn)行優(yōu)選.

以上研究或僅借助單一試驗(yàn)表征儲(chǔ)層某段孔徑內(nèi)孔隙分形特征,或進(jìn)行全孔徑段孔隙分形特征表征，但未研究孔隙分形維數(shù)對(duì)儲(chǔ)層儲(chǔ)集物性的具體意義.基于此,筆者以貴州低透無(wú)煙煤為研究對(duì)象,利用低溫氮吸附試驗(yàn)和壓汞試驗(yàn)數(shù)據(jù),采用分形模型計(jì)算不同孔徑段分形維數(shù)，分析其對(duì)儲(chǔ)層儲(chǔ)集特性的意義;以不同孔徑段的孔隙體積占比作為權(quán)值對(duì)分段分形維數(shù)進(jìn)行加權(quán)求和,求取綜合分形維數(shù)并分析其對(duì)瓦斯運(yùn)移的影響;最后使用灰色關(guān)聯(lián)分析探究對(duì)分形維數(shù)影響最大的因素及原因,為提高貴州低透無(wú)煙煤煤層氣產(chǎn)出及瓦斯災(zāi)害防治等提供理論依據(jù).

1 樣品采集與制備

試驗(yàn)樣品采自貴州六盤水、黔北、興義及織納礦區(qū)的突出煤層,這些煤層具有高瓦斯,低透氣,難抽采等特性,將煤樣分別編號(hào)為L(zhǎng)7,Q9,X17,Z8,煤層基本參數(shù)見(jiàn)表1.

試驗(yàn)煤樣均取自新暴露煤層,取樣后立即密封運(yùn)至實(shí)驗(yàn)室,經(jīng)破碎篩分后挑選試驗(yàn)所需不同粒徑的煤樣.選擇其中粒徑小于0.15 mm的200 g左右煤樣放至干燥皿,用作工業(yè)分析試驗(yàn);選擇粒徑在0.20～0.25 mm的煤樣20 g,在85 ℃下真空烘干6 h,放入干燥皿,用作低溫氮吸附試驗(yàn);選擇2 ～5 g的煤塊,在80 ℃下真空烘干6 h,放入干燥皿用作壓汞試驗(yàn).

表1 試驗(yàn)煤層實(shí)測(cè)參數(shù)

2 試驗(yàn)與測(cè)定結(jié)果

2.1 工業(yè)分析試驗(yàn)

煤的工業(yè)分析包括水分(M)、灰分(A)、揮發(fā)分(V)、和固定碳(Fc)這4個(gè)分析項(xiàng)目指標(biāo)的測(cè)定,其中水分、灰分、揮發(fā)分直接測(cè)定得到,固定碳使用差減法計(jì)算.工業(yè)分析使用WS-G818全自動(dòng)工業(yè)分析儀進(jìn)行工業(yè)分析測(cè)定,測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表2.

表2 工業(yè)分析結(jié)果 單位：%

2.2 低溫液氮吸附試驗(yàn)

低溫氮吸附試驗(yàn)采用的是低溫液氮物理吸附靜態(tài)容量法,該方法原理是恒定溫度條件時(shí),在特定的吸附壓力下,固體表面上吸附定量的氣體,通過(guò)測(cè)定不同壓力下對(duì)應(yīng)的氣體吸附量,可得到吸附等溫線,由此可計(jì)算出比表面積與孔徑分布.本次低溫氮吸附試驗(yàn)采用3H-2000PS1/2型比表面積及孔徑分析儀完成,測(cè)試范圍為0.35～400 nm,試驗(yàn)結(jié)果包括煤樣孔隙孔徑及孔體積、比表面積等見(jiàn)表3.

表3 孔徑及孔體積和比表面積測(cè)定結(jié)果

2.3 壓汞試驗(yàn)

壓汞試驗(yàn)采用 Auto pore IV9510 壓汞儀完成,該儀器的主要功能是測(cè)量粉末或塊狀固體的開(kāi)放孔和裂隙的孔尺寸和孔體積及其他參數(shù),測(cè)量范圍在 0.003 5～1 000 um; 工作壓力：低壓段為3.45～310 kPa，高壓段最大壓力為413 685 kPa，工作溫度為 15～40 ℃；高、低壓傳感器測(cè)量精度≤±0.11%.該儀器原理：樣品顆粒間的液態(tài)汞被壓入孔中時(shí),被汞侵入的孔徑是所用壓力的函數(shù).壓汞試驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表4.

表4 壓汞測(cè)試結(jié)果 單位：%

3 分形維數(shù)表征及其影響因素分析

3.1 分形維數(shù)表征

煤的孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜,其研究方法也較多,使用較廣泛的有低溫氣體吸附法[13-14]、壓汞法[2,11]等,有學(xué)者通過(guò)低溫氮吸附試驗(yàn)結(jié)合壓汞試驗(yàn)對(duì)孔隙特征進(jìn)行聯(lián)合表征[8,15],將孔隙分為微小孔(吸附擴(kuò)散孔)、中大孔(滲流孔)和裂隙孔,可據(jù)此將煤分形維數(shù)分為吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù)(Dk)、滲流孔分形維數(shù)(Ds)及裂隙孔分形維數(shù)(Dl)以表征整體孔隙復(fù)雜程度.

本文采用低溫氮吸附試驗(yàn)和壓汞試驗(yàn)聯(lián)合表征全孔徑范圍孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜程度,在霍多特孔隙分類方法的基礎(chǔ)上,結(jié)合流體注入法測(cè)試孔徑的特性[16]及瓦斯分子吸附特性[17],參考葉禎妮等[8]的研究,具體孔徑劃分如下:孔徑小于0.1 μm為吸附擴(kuò)散孔,孔徑0.1～5.0 μm為滲流孔,孔徑大于5.0 μm為裂隙孔.利用低溫氮吸附試驗(yàn),使用FHH模型計(jì)算吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù):

lnVq=A+Kln[ln(Po/Pq)].

(1)

式中:Vq為在平衡壓力Pq下的氣體吸附量;Po為氣體的飽和蒸汽壓;Pq為氣體吸附的平衡壓力;K為擬合直線的斜率,與吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù)Dk呈線性關(guān)系;A為常數(shù).

作lnVq-ln[ln(Po/Pq)]曲線并進(jìn)行線性擬合,擬合度最高的直線斜率為K,根據(jù)Dk=K+3計(jì)算出分形維數(shù).

對(duì)大范圍孔徑的孔隙復(fù)雜程度表征能力最好的是Sierpinski 綜合模型[12],故采用Sierpinski 綜合模型,基于壓汞試驗(yàn)中煤樣進(jìn)汞體積與進(jìn)汞壓力的關(guān)系得到式(2)，并利用式(2)計(jì)算滲流孔分形維數(shù)和裂隙孔分形維數(shù):

lnVg=lnα+(3-D)ln(Pg-Pt).

(2)

式中:Vg為進(jìn)汞量,mL/g;α為常數(shù),無(wú)量綱;Pg為進(jìn)汞壓力,Pt為門限壓力,MPa;D為煤滲流孔分形維數(shù)Ds或裂隙孔分形維數(shù)Dl,無(wú)量綱.

根據(jù)壓汞試驗(yàn)數(shù)據(jù)作lnVg-ln(Pg-Pt)散點(diǎn)圖進(jìn)行線性擬合得到斜率K,即可求得分形維數(shù)D=3-K.

滲流孔分形維數(shù)(Ds)、裂隙孔分形維數(shù)(Dl)能分別表征滲流孔及裂隙孔的復(fù)雜程度,但難以代表煤樣整體孔隙復(fù)雜程度,高為等[11]使用魏建平等[18]提出的一種煤樣綜合分形維數(shù)計(jì)算方法,即以不同孔徑段孔體積占比作為權(quán)值,對(duì)相應(yīng)孔徑段分形維數(shù)進(jìn)行加權(quán)求取綜合分形維數(shù),公式如式(3).

Dc=VsDs+VlDl.

(3)

式中:Dc為綜和分形維數(shù);Ds為滲流孔分形維數(shù);Dl為裂隙孔分形維數(shù);Vs為滲流孔體積占總孔體積比;Vl為裂隙體積占總孔體積比.

現(xiàn)有煤層孔隙裂隙研究將煤中發(fā)育的孔隙分為4類[19]如表5所示,據(jù)此分類,文中裂隙孔及少部分較大滲流孔主要為粒間孔,較小滲流孔主要為粒內(nèi)孔.

表5 孔隙分類

綜上,計(jì)算煤樣吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù)、滲流孔分形維數(shù)、裂隙孔分形維數(shù)及綜合分形維數(shù)，結(jié)果見(jiàn)表6.

表6 分形維數(shù)計(jì)算結(jié)果

迂曲度指流體在多孔介質(zhì)中滲流時(shí),流體質(zhì)點(diǎn)所走過(guò)的距離與孔隙介質(zhì)外形幾何長(zhǎng)度之比,反映孔隙介質(zhì)內(nèi)部連通孔隙彎曲程度,迂曲度越大,流體在孔隙通道中流動(dòng)受到的阻力越大,因此迂曲度在一定程度上能表征煤樣孔隙的復(fù)雜特征及儲(chǔ)層滲透能力[20].煤層中瓦斯?jié)B流主要場(chǎng)所為滲流孔和裂隙孔,有研究表明,綜合分形維數(shù)越大,煤層滲透率越低[11].試驗(yàn)煤樣綜合分形維數(shù)與迂曲度間的擬合關(guān)系如圖1所示.

根據(jù)圖1可知,4個(gè)煤層煤樣迂曲度與綜合分形維數(shù)呈正相關(guān)關(guān)系,這是因?yàn)槊簶佑厍仍龃?內(nèi)部連通孔隙彎曲程度增大,使得孔隙結(jié)構(gòu)變復(fù)雜.結(jié)合表1,隨著煤綜合分形維數(shù)增大,煤層透氣性系數(shù)減小,煤樣X(jué)17綜合分形維數(shù)最大,為2.806 0,其煤層透氣性系數(shù)僅為0.009 m2/(MPa2·d);煤樣Q9綜合分形維數(shù)最小,為2.651 6,其透氣性系數(shù)在0.05～7.17 m2/(MPa2·d).由此可見(jiàn),綜合分形維數(shù)能更好表征貴州礦區(qū)低透無(wú)煙煤孔隙復(fù)雜程度,且其綜合分形維數(shù)越大,煤迂曲度越大,透氣性越差.

煤層原始瓦斯含量是指未受開(kāi)采和抽放影響的煤體內(nèi)單位質(zhì)量或單位體積瓦斯含量,煤層原始瓦斯含量由煤田地質(zhì)條件、煤變質(zhì)程度、煤巖結(jié)構(gòu)及組分等因素決定[21],而煤吸附瓦斯的主要場(chǎng)所為微小孔[19],因此煤層原始瓦斯含量在一定程度上反映煤中微小孔孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜程度與瓦斯吸附能力.試驗(yàn)煤樣吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù)與原始瓦斯含量之間的擬合關(guān)系見(jiàn)圖2.

圖1 綜合分形維數(shù)與迂曲度關(guān)系

圖2 吸附擴(kuò)散分形維數(shù)與原始瓦斯含量關(guān)系

由圖2可知,吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù)與煤中原始瓦斯含量呈正相關(guān)關(guān)系,說(shuō)明貴州礦區(qū)低透無(wú)煙煤吸附擴(kuò)散分形維數(shù)越大,微小孔孔隙結(jié)構(gòu)越復(fù)雜,煤吸附瓦斯的能力越強(qiáng).

3.2 基于灰色關(guān)聯(lián)分析的分形維數(shù)影響因素研究

灰色關(guān)聯(lián)分析是灰色系統(tǒng)理論中一個(gè)重要的研究領(lǐng)域,主要根據(jù)序列曲線的幾何形狀來(lái)判斷兩序列之間的相近關(guān)系或相似性,通常采取線性插值法將觀測(cè)系統(tǒng)離散行為的觀測(cè)數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換為分段連續(xù)線,然后根據(jù)線條的幾何特征構(gòu)建相應(yīng)的模型以判斷序列之間的相似性,包括距離、面積、斜率等特征,越為相似的觀測(cè)對(duì)象,其幾何特征也越相近[22-23].灰色關(guān)聯(lián)度分析作為衡量因素間關(guān)聯(lián)程度的一種方法,不受樣本量及樣本分布規(guī)律的影響,在應(yīng)用時(shí)不會(huì)出現(xiàn)量化結(jié)果與定性分析結(jié)果不符的情況.

灰色關(guān)聯(lián)分析主要有確定參考序列和比較序列、序列無(wú)量綱處理、計(jì)算關(guān)聯(lián)系數(shù)、求關(guān)聯(lián)度及關(guān)聯(lián)度排序幾個(gè)步驟,在本文中的應(yīng)用如下:

1)確定參考序列和比較序列

反映系統(tǒng)行為特征的數(shù)據(jù)序列,稱為參考數(shù)列;影響系統(tǒng)行為的因素組成的數(shù)據(jù)序列,稱為比較數(shù)列[23].故選擇煤樣吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù)Dk作為參考序列,平均孔徑、總孔體積、總孔比表面積作為比較序列;選擇綜合分形維數(shù)Dc作為參考序列,選擇灰分、揮發(fā)分、固定碳含量作為比較序列,煤樣原始數(shù)據(jù)如表7所示.

表7 煤樣原始數(shù)據(jù)

2)參考序列、比較序列無(wú)量綱化

由于各因素?cái)?shù)據(jù)的單位、數(shù)量級(jí)不同,代表的意義不同,為便于比較,進(jìn)行數(shù)據(jù)的無(wú)量綱化處理.采取初值法進(jìn)行數(shù)據(jù)的無(wú)量綱化,即對(duì)每一組數(shù)據(jù)均用該組的第一個(gè)數(shù)據(jù)去除,得到一列新的數(shù)據(jù)列.

3)關(guān)聯(lián)系數(shù)計(jì)算

(4)

式中:εi為第i個(gè)因素的關(guān)聯(lián)系數(shù);minmin|x0i-xii|為兩級(jí)最小差;maxmax|x0i-xii|為兩級(jí)最大差;ρ為分辨系數(shù),此處取0.5;Δxi為差序列.

4)關(guān)聯(lián)度計(jì)算

(5)

式中:ri為第i個(gè)影響因素的關(guān)聯(lián)度;n為影響因素的個(gè)數(shù).

經(jīng)過(guò)上述步驟,計(jì)算出的關(guān)聯(lián)度如表8和表9所示.由表8可知固定碳與綜合分形維數(shù)關(guān)聯(lián)度最高,說(shuō)明固定碳含量對(duì)綜合分形維數(shù)影響最大,究其原因是煤樣中固定碳含量最高,當(dāng)固定碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 75%～87%時(shí),隨著質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,煤的孔隙將會(huì)減?。欢?dāng)煤的固定碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)在87.0%～93.4%時(shí),由于煤大分子的芳環(huán)疊片聚集成 5～10 nm 的芳環(huán)束,疊片的層間距減小,其間的偏斜方位降為15°,煤大分子的排列規(guī)整,從而導(dǎo)致煤中孔隙增大[24],進(jìn)而影響煤中孔隙結(jié)構(gòu)的復(fù)雜程度.相對(duì)固定碳含量而言,與綜合分形維數(shù)關(guān)聯(lián)度較低的是灰分,這是因?yàn)榛曳种饕怯商妓猁}、硅酸鹽等鹽類次生灰分和原生灰分組成[25],而鹽類礦物主要發(fā)育孔徑較小的溶蝕孔,對(duì)表征滲流孔和裂隙孔的綜合分形維數(shù)影響較小.

表8 綜合分形維數(shù)影響因素灰色關(guān)聯(lián)度

當(dāng)灰色關(guān)聯(lián)度大于0.9時(shí),表明比較序列的因素對(duì)參考序列的變量有十分顯著的影響；當(dāng)關(guān)聯(lián)度在[0.8,0.9]時(shí),該因素影響相對(duì)顯著；在[0.7,0.8]時(shí),比較序列的因素對(duì)參考序列的變量的影響比較大；當(dāng)灰色關(guān)聯(lián)度小于0.6時(shí),該影響因素可以忽略不計(jì)[26]。由表9可知3種影響因素中，對(duì)吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù)影響最大的是平均孔徑,影響最小的是總孔比表面積.這是因?yàn)橥咚刮綌U(kuò)散孔主要由微孔小孔提供,而根據(jù)FHH方程可知,氣體吸附量、壓力決定分形維數(shù),微孔作為氣體吸附的主要場(chǎng)所[14],其孔隙比表面積越大,氣體吸附能力越強(qiáng),所以對(duì)分形維數(shù)影響最大;但根據(jù)表4,X17煤樣比表面積很大說(shuō)明微孔最多,符合這一規(guī)律,但該試驗(yàn)其余3個(gè)煤樣微孔含量遠(yuǎn)少于小孔含量,貢獻(xiàn)較少的比表面積,故對(duì)分形維數(shù)影響相對(duì)較小.總孔比表面積與吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù)呈正相關(guān)關(guān)系[10],雖然與分形維數(shù)關(guān)聯(lián)度不如平均孔徑大,但關(guān)聯(lián)度大于0.7的總孔比表面積也對(duì)分形維數(shù)產(chǎn)生較大的影響.

表9 吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù)影響因素灰色關(guān)聯(lián)度

4 結(jié)論

1)吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù)可表征貴州低透無(wú)煙煤中微、小孔的孔隙復(fù)雜程度,也能反映無(wú)煙煤吸附瓦斯的能力,吸附擴(kuò)散孔分形維數(shù)越大,無(wú)煙煤吸附瓦斯的能力越強(qiáng).

2)綜合分形維數(shù)能更準(zhǔn)確地表征貴州低透無(wú)煙煤的整體孔隙復(fù)雜程度,并在一定程度上反映其透氣性,綜合分形維數(shù)越大,透氣性越差.

3)通過(guò)灰色關(guān)聯(lián)分析計(jì)算發(fā)現(xiàn),對(duì)試驗(yàn)煤層滲流擴(kuò)散孔分形維數(shù)影響最大的為平均孔徑,總孔比表面積對(duì)其影響最小;固定碳含量對(duì)試驗(yàn)煤層綜合分形維數(shù)影響最大,揮發(fā)分對(duì)其影響最小.