三種有機(jī)物料對(duì)稻田土壤汞甲基化及水稻汞積累的影響①

杜舒陽(yáng)，丁昌峰，王興祥*

三種有機(jī)物料對(duì)稻田土壤汞甲基化及水稻汞積累的影響①

杜舒陽(yáng)1, 2，丁昌峰1, 2，王興祥1, 2*

(1 中國(guó)科學(xué)院土壤環(huán)境與污染修復(fù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(南京土壤研究所)，南京 210008；2 中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

采用盆栽試驗(yàn)，設(shè)置空白對(duì)照組、只添加外源汞(Hg)老化1個(gè)月的Hg對(duì)照組，以及外源Hg老化后分別添加3% ()油菜秸稈、豬糞和水稻秸稈生物質(zhì)炭的有機(jī)物料處理組，對(duì)比分析不同有機(jī)物料施用對(duì)水稻產(chǎn)量及Hg在稻田系統(tǒng)中遷移轉(zhuǎn)化的影響。結(jié)果表明：3種有機(jī)物料的施用均顯著提高了水稻產(chǎn)量，但對(duì)土壤Hg甲基化和糙米Hg的積累影響則并不一致。與空白對(duì)照相比，油菜秸稈、豬糞和水稻秸稈生物質(zhì)炭處理下水稻產(chǎn)量分別提高17.6%、33.0% 和39.9%。與Hg對(duì)照相比，施用豬糞提高了土壤Hg的生物有效性，促進(jìn)了土壤甲基汞(MeHg)的生成，提高了糙米總汞(THg)的富集系數(shù)，使糙米THg和MeHg的含量分別提高了34.5% 和30.3%；施用油菜秸稈降低了土壤Hg的生物有效性，抑制了土壤Hg甲基化過程和水稻對(duì)Hg的富集，糙米THg和MeHg的含量分別降低了34.6% 和36.2%；施用水稻秸稈生物質(zhì)炭降低了土壤Hg生物有效性和糙米THg的富集系數(shù)，糙米THg和MeHg的含量分別降低了46.9% 和48.4%。因此，在Hg污染稻田中應(yīng)慎重施用豬糞，可選擇施用水稻秸稈生物質(zhì)炭和油菜秸稈，以達(dá)到提高水稻產(chǎn)量和阻控糙米Hg積累的雙重效果。

油菜秸稈；豬糞；生物質(zhì)炭；甲基汞

汞(Hg)是一種對(duì)人體健康有害的重金屬元素，具有廣泛性和持久性，被列為優(yōu)先污染物之一[1]。更嚴(yán)重的是，Hg可以轉(zhuǎn)化成毒性更強(qiáng)的甲基汞(MeHg)，嚴(yán)重威脅人類健康。稻田系統(tǒng)作為一種特殊的濕地生態(tài)系統(tǒng)，為土壤中汞甲基化細(xì)菌提供了有利的生存環(huán)境[2]，加劇了土壤Hg甲基化過程，且水稻對(duì)MeHg的富集高于無機(jī)汞(IHg)，Zhang等[3]發(fā)現(xiàn)糙米對(duì)MeHg的富集系數(shù)是IHg的800倍。有研究表明，攝取大米是中國(guó)內(nèi)陸居民Hg暴露的主要途徑[4]。因此，研究稻田土壤中Hg甲基化和水稻積累Hg，對(duì)于進(jìn)一步研發(fā)Hg污染耕地修復(fù)與安全利用技術(shù)，保障國(guó)家糧食安全具有重要意義。

在水稻生產(chǎn)中，配施有機(jī)物料通常能提高土壤肥力，促進(jìn)水稻生長(zhǎng)，從而提高產(chǎn)量[5]。有機(jī)物料施用進(jìn)入土壤后會(huì)逐漸被腐解，有效提高土壤活性有機(jī)碳的含量[6]，可以為作物緩慢而持續(xù)地提供養(yǎng)分，有利于作物生長(zhǎng)。然而，施用有機(jī)物料對(duì)稻田系統(tǒng)Hg遷移轉(zhuǎn)化的作用受其來源和種類的影響。研究表明，水稻秸稈還田提高土壤MeHg的生成和水稻Hg的積累[7-8]。孫濤[9]發(fā)現(xiàn)，施用6% 的豬糞，稻米中總Hg(THg)的含量提高了約35%，而Shu等[10]研究表明，向稻田土壤中施用1% ～ 4%(/)的生物質(zhì)炭，能有效降低稻米對(duì)MeHg的富集。但有機(jī)物料的施用對(duì)土壤Hg甲基化過程和水稻富集Hg過程的影響尚缺乏系統(tǒng)研究，其影響機(jī)制也不清晰。

為科學(xué)評(píng)估Hg污染稻田有機(jī)物料施用的效應(yīng)，本研究選擇了油菜秸稈、豬糞和水稻秸稈生物質(zhì)炭3種有機(jī)物料，研究不同有機(jī)物料對(duì)土壤Hg甲基化和糙米Hg富集的影響，以為Hg污染稻田合理選擇有機(jī)物料種類提供科學(xué)指導(dǎo)。

1 材料與方法

1.1 供試材料

在江西省鷹潭市余江區(qū)劉家站采集0 ～ 20 cm表層稻田土壤作為供試土壤，在室溫下風(fēng)干后去除植物殘?bào)w(如根系等)過2 mm篩備用。同時(shí)取部分土壤研磨后過0.149 mm篩用于土壤理化性質(zhì)的測(cè)定，土壤理化性質(zhì)的測(cè)定方法參考魯如坤[11]編著的《土壤農(nóng)業(yè)化學(xué)分析方法》，其中土壤pH用電位法測(cè)定，CEC用乙酸銨法測(cè)定，有機(jī)質(zhì)用高溫外熱重鉻酸鉀氧化–容量法測(cè)定，有效硫用磷酸鹽–乙酸浸提–硫酸鋇比濁法測(cè)定，其值分別為4.56、16.5 cmol/kg、22.6 g/kg、35.8 mg/kg。供試有機(jī)物料選取成熟油菜秸稈、腐熟豬糞和水稻秸稈生物質(zhì)炭，油菜秸稈、腐熟豬糞取自江西鷹潭，水稻秸稈生物質(zhì)炭購(gòu)于南京三聚生物質(zhì)新材料科技有限公司，有機(jī)物料的基本性質(zhì)如表1所示。

表1 有機(jī)物料基本性質(zhì)

注：供試有機(jī)物料以烘干基計(jì)，–表示未檢出，有機(jī)物料中未檢出MeHg。

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

將5 kg土壤裝入塑料盆后按照設(shè)定的用量(0、1 mg/kg)添加外源Hg(以HgCl2溶液的形式添加)，并加水至土表2 ～ 3 cm淹水老化30 d后達(dá)到平衡[12]，隨后向Hg處理的土壤中添加3種有機(jī)物料，添加量均為3%(/，以干重計(jì))。試驗(yàn)共計(jì)5個(gè)處理：①空白對(duì)照(CK)，不添加外源Hg和有機(jī)物料；②添加外源Hg但不添加有機(jī)物料，即Hg對(duì)照(Hg)；③添加外源Hg和油菜秸稈(Hg+RS)，油菜秸稈為鮮樣，剪成2 cm長(zhǎng)后施用；④添加外源Hg和豬糞(Hg+M)；⑤添加外源Hg和生物質(zhì)炭(Hg+BC)。每個(gè)處理3次重復(fù)。添加有機(jī)物料后充分?jǐn)嚢杈鶆?，繼續(xù)保持淹水腐解30 d，隨后采集土壤樣品用于水溶性有機(jī)碳(DOC)、土壤THg和MeHg的測(cè)定。

供試水稻品種為雜交秈型稻天優(yōu)華占(中國(guó)水稻研究所、中國(guó)科學(xué)院遺傳與發(fā)育生物學(xué)研究所和廣東省農(nóng)業(yè)科學(xué)院水稻研究所選育，全生育期平均123.1 d)。用30% H2O2溶液浸泡水稻種子15 min后，在25℃的黑暗條件下浸種24 h，去除癟粒后將水稻種子放在濕紗布上催芽24 h，隨后從中挑選出生長(zhǎng)狀況良好且基本一致的種子進(jìn)行育苗。待出苗后培育30 d移栽至對(duì)應(yīng)編號(hào)的盆中，每盆3穴，每穴2株。移栽前一周向每盆土壤中加入基肥：N 0.20 g/kg(尿素)，P2O50.15 g/kg(CaH2PO4·H2O)，K2O 0.20 g/kg(KCl)，并采集土壤樣品測(cè)定土壤中DOC、THg和MeHg的含量。整個(gè)水稻生育期保持淹水，待水稻成熟后收獲測(cè)定產(chǎn)量，并在–50℃下凍干后脫殼磨碎，測(cè)定糙米中THg和MeHg的含量。

1.3 測(cè)定指標(biāo)與方法

土壤DOC的測(cè)定參考王艷等[13]的方法：稱取5 g新鮮土樣，加入25 ml超純水充分混合，230 r/min振蕩1 h，4 000 r/min離心10 min，取上清液過0.45 μm濾膜，用TOC-VCPH自動(dòng)分析儀(島津，日本，檢出限為0.005 g/kg)測(cè)定濾液中有機(jī)碳含量。

土壤樣品THg的測(cè)定參考GB/T 22105.1—2008《土壤質(zhì)量總汞、總砷、總鉛的測(cè)定——原子熒光法第1部分：土壤中總汞的測(cè)定》[14]：準(zhǔn)確稱取0.25 g土壤樣品于消解管中，加入10 ml(1+1)王水溶液 (鹽酸︰硝酸=3︰1配成王水后，用超純水稀釋一倍)，在100℃水浴中消解2 h；待消解結(jié)束后，冷卻至室溫，用去離子水定容至25 ml，搖勻后用原子熒光光度儀(AF-610D2，北京北分瑞利分析儀器公司，檢出限為0.005 ng/g，下同)測(cè)定。

糙米THg的測(cè)定參考GB 5009.17—2014《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中總汞及有機(jī)汞的測(cè)定》，利用高壓密封消解罐法來進(jìn)行[15]：稱取0.25 g左右糙米粉末樣品，置于聚四氟乙烯內(nèi)管，加入濃硝酸(優(yōu)級(jí)純)4 ml浸泡過夜，次日加入3 ml 30%(/)H2O2(優(yōu)級(jí)純)，蓋上內(nèi)蓋，旋緊不銹鋼外罐后放入烘箱，140 ℃條件下維持4 h；在箱內(nèi)冷卻后，將消解液轉(zhuǎn)移至離心管并定容，用冷原子熒光光度計(jì)(CVAFS，AF-610D2，北京北分瑞利分析儀器公司)測(cè)定消解液中THg的含量。

土壤和糙米樣品MeHg的測(cè)定參考趙家印等[16]的方法：稱取適量樣品置于15 ml離心管中，加入2 ml氫氧化鉀–甲醇溶液(/=1∶4)，渦旋混勻后置于恒溫振蕩箱中消解4 h，消解條件為60℃、250 r/min；冷卻后定容，搖勻管中溶液后離心(20 min，4 000 r/min，25 ℃)；上清液經(jīng)過濾后經(jīng)乙基化反應(yīng)，用美國(guó)Brooks Rand MERX全自動(dòng)甲基汞分析儀(檢出限為0.028 ng/kg)測(cè)定。

采用土壤標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW07445)和大蔥標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW10049)作為THg的質(zhì)控樣品，其回收率分別為93% ～ 105%、97% ～ 103%。由于我國(guó)尚無糙米MeHg的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)，MeHg的質(zhì)控樣品選用沉積物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(ERM-CC580)，其回收率為99% ～ 105%。

1.4 數(shù)據(jù)處理

糙米Hg(包括THg和MeHg)的富集系數(shù)可通過如下公式計(jì)算：

式中：Hgrice表示糙米中Hg的含量(μg/kg)；Hgsoil表示土壤中Hg的含量(μg/kg)。公式中糙米和土壤Hg的形態(tài)應(yīng)保持一致。

用Excel 2013進(jìn)行試驗(yàn)數(shù)據(jù)處理，SigmaPlot 14.0進(jìn)行繪圖，相關(guān)性分析采用Pearson法，差異顯著性分析采用LSD法。

2 結(jié)果與分析

2.1 有機(jī)物料對(duì)土壤汞甲基化的影響

與Hg對(duì)照相比，添加有機(jī)物料沒有改變土壤中THg的含量，但不同處理下土壤MeHg含量差異顯著(<0.05，圖1)，施用豬糞處理下土壤MeHg含量升高了31.7%，而油菜秸稈和水稻秸稈生物質(zhì)炭處理下土壤MeHg含量下降了20.3% 和44.5%。CK、Hg、Hg+RS、Hg+M和Hg+BC處理土壤MeHg比率分別為3.14%、3.79%、2.85%、4.85% 和2.08%。

(柱圖上方不同小寫字母表示處理間差異顯著(P<0.05)，下同)

施用不同種類的有機(jī)物料后，土壤DOC含量出現(xiàn)差異(圖2A)。與Hg對(duì)照相比，油菜秸稈和水稻秸稈生物質(zhì)炭處理下土壤DOC含量分別下降了12.2% 和27.1%，而豬糞處理下土壤DOC含量上升了14.1%。4個(gè)加Hg處理的土壤DOC含量與土壤MeHg比率顯著正相關(guān)(2=0.991，<0.01，=4)(圖2B)。

圖2 腐解30 d后不同處理下土壤中DOC的含量(A)及其與土壤MeHg比率的關(guān)系(B)

2.2 有機(jī)物料添加對(duì)水稻產(chǎn)量和稻米汞含量的影響

空白對(duì)照CK與Hg對(duì)照(Hg)處理下水稻的產(chǎn)量沒有顯著性差異，而施用有機(jī)物料處理都顯著提高了水稻的產(chǎn)量。與空白對(duì)照相比，油菜秸稈、豬糞和水稻秸稈生物質(zhì)炭的施用分別提高水稻產(chǎn)量17.6%、33.0% 和39.9%(圖3)。

圖3 不同處理下水稻的產(chǎn)量

與CK處理相比，Hg對(duì)照及有機(jī)物料處理的糙米THg和MeHg含量顯著提高(圖4)。與Hg對(duì)照相比，不同有機(jī)物料處理下糙米THg和MeHg含量呈現(xiàn)出了明顯差異。其中，施用豬糞使糙米THg和MeHg含量分別升高了34.5% 和30.3%，而油菜秸稈和水稻秸稈生物質(zhì)炭的施用使糙米Hg含量下降，其中THg含量下降了34.6% 和46.9%，MeHg含量下降了36.2% 和48.4%。Hg、Hg+RS、Hg+M和Hg+BC處理下糙米MeHg占THg比率分別為98.5%、96.1%、95.4% 和95.8%。

Hg對(duì)照及有機(jī)物料處理的糙米對(duì)THg的生物富集系數(shù) (BCF)大小排序?yàn)镠g+BC

3 討論

3.1 有機(jī)物料對(duì)土壤汞甲基化的影響

3種有機(jī)物料的添加對(duì)土壤DOC含量的影響出現(xiàn)了顯著差異，土壤MeHg含量也隨之呈現(xiàn)出差異。土壤DOC作為土壤中較活潑的一類有機(jī)質(zhì)，不僅可以為甲基化細(xì)菌提供充足的碳源[17]，還能與土壤中Hg形成Hg-DOC復(fù)合物來控制土壤Hg的生物有效性[18]。豬糞施用顯著提高了土壤DOC的含量，促進(jìn)了土壤Hg甲基化過程的進(jìn)行。近期研究表明，無機(jī)Hg與DOC復(fù)合物在沉積物中更易溶解，也更易被微生物吸收并發(fā)生Hg甲基化作用[19-21]。水稻秸稈生物質(zhì)炭具有比表面積大、孔隙度高的特點(diǎn)，可通過吸附土壤中Hg的方式來降低土壤中Hg的生物有效性，抑制土壤MeHg的產(chǎn)生，從而降低稻田Hg污染風(fēng)險(xiǎn)[22-23]。油菜秸稈中含有豐富的硫素，進(jìn)入土壤后在腐解過程中硫素也會(huì)被釋放[24]，土壤中的Hg與硫結(jié)合形成較穩(wěn)定的復(fù)合物，從而降低了土壤中Hg的生物有效性，進(jìn)一步降低了土壤中MeHg的含量。

圖4 不同處理下糙米THg(A) 和MeHg (B)的含量

圖5 不同處理下糙米THg(A)和MeHg(B)的富集系數(shù)

3.2 有機(jī)物料對(duì)稻米Hg的影響

本研究選用的3種有機(jī)物料均提高了水稻產(chǎn)量。與水稻產(chǎn)量表現(xiàn)不同的是，3種有機(jī)物料對(duì)糙米Hg含量的影響出現(xiàn)了顯著差異，但有機(jī)物料的添加對(duì)糙米中MeHg占THg比例并沒有顯著影響。糙米Hg(包括THg和MeHg)主要來源于土壤[25]，有機(jī)物料的添加能通過影響土壤Hg甲基化和水稻富集Hg過程影響糙米對(duì)Hg的積累。施用豬糞使糙米THg和MeHg的含量顯著升高，而油菜秸稈和水稻秸稈生物質(zhì)炭處理下糙米THg和MeHg含量則顯著下降，說明豬糞的施用促進(jìn)了糙米對(duì)THg和MeHg的積累，提高了糙米的健康風(fēng)險(xiǎn)。

豬糞處理下糙米THg的BCF高于單加Hg處理，說明豬糞進(jìn)入土壤腐解后產(chǎn)生的DOC不僅促進(jìn)了土壤MeHg的生成，還提高了土壤Hg的生物有效性，從而提高了糙米THg含量。而油菜秸稈和水稻秸稈生物質(zhì)炭處理下糙米THg的BCF均低于單加Hg處理，說明這兩種有機(jī)物料可以通過影響土壤Hg的生物有效性降低水稻對(duì)THg的富集。與糙米THg的富集規(guī)律不同，豬糞和水稻秸稈生物質(zhì)炭處理下糙米MeHg的BCF與單加Hg處理沒有顯著差異，說明豬糞和水稻秸稈生物質(zhì)炭的施用對(duì)糙米富集MeHg過程的影響可以忽略。與以上2種有機(jī)物料不同，油菜秸稈的添加能有效降低糙米MeHg的BCF，說明油菜秸稈可以在水稻Hg甲基化過程和水稻富集MeHg過程中均起到抑制作用，這是因?yàn)橛筒私斩捲谕寥乐懈夂螽a(chǎn)生的含硫化合物可以與Hg和MeHg螯合形成穩(wěn)定結(jié)構(gòu)[26]，從而降低土壤Hg的生物有效性，達(dá)到阻控糙米Hg積累的效果。此外，油菜秸稈和水稻秸稈生物質(zhì)炭處理下糙米MeHg含量的降幅均高于THg，說明施用油菜秸稈和水稻秸稈生物質(zhì)炭對(duì)降低糙米MeHg積累的效果優(yōu)于THg。

本文僅測(cè)定了有機(jī)物料施用30 d后的土壤MeHg和DOC含量變化，及收獲期水稻Hg富集特征。實(shí)際上，有機(jī)物料組分及其礦化與腐殖化過程不同[5,27]，將對(duì)土壤Hg甲基化和水稻吸收Hg有重要影響，有機(jī)物料施用后不同時(shí)期土壤Hg甲基化過程及水稻Hg富集特征的監(jiān)測(cè)，將有利于進(jìn)一步深入理解Hg污染土壤施用有機(jī)物料的環(huán)境效益。

4 結(jié)論

1)施用豬糞可以有效提高水稻產(chǎn)量，但豬糞提高了土壤Hg的生物有效性。施用豬糞不但提高糙米吸收THg的能力，增加糙米THg含量，而且促進(jìn)了土壤Hg甲基化過程的發(fā)生，增加土壤和糙米MeHg含量，但MeHg的富集系數(shù)沒有顯著改變。

2)施用水稻秸稈生物質(zhì)炭和油菜秸稈可以增加水稻產(chǎn)量，且均降低了糙米THg和 MeHg的含量，但作用機(jī)制并不完全相同。油菜秸稈不僅能抑制土壤Hg甲基化過程，還能降低糙米對(duì)THg和MeHg的富集系數(shù)，而水稻秸稈生物質(zhì)炭主要通過抑制土壤Hg甲基化過程，降低土壤MeHg含量和糙米THg的富集系數(shù)。

3)在Hg污染稻田中應(yīng)當(dāng)慎重施用豬糞，建議施用油菜秸稈或水稻秸稈生物質(zhì)炭來提高土壤肥力，并阻控水稻吸收Hg。

致謝：感謝華中農(nóng)業(yè)大學(xué)劉玉榮教授和郝蕓蕓在甲基汞測(cè)定中的指導(dǎo)和幫助！

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Effects of Three Kinds of Organic Materials on Mercury Methylation in Paddy Soil and Mercury Accumulation in Brown Rice

DU Shuyang1,2, DING Changfeng1,2, WANG Xingxiang1,2*

(1 CAS Key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China; 2 University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

In this study, pot experiments were conducted with a blank control (CK), a mercury (Hg) control prepared by adding exogenous Hg in soil over one month-long aging, and three organic material treatments including rape straw, pig manure and rice straw biochar at a dosage of 3% () to Hg-amended soil aged as the Hg control, respectively. The effects of application of different organic materials were compared on rice yield and Hg migration and transformation in paddy field system. The results showed that the application of the three kinds of organic materials significantly increased rice yield, but the effects on Hg methylation in soil and Hg accumulation in brown rice were not consistent. Compared with the blank control, rice yield was increased by 17.6%, 33.0% and 39.9% under the treatments of rape straws, pig manure and rice straw biochar, respectively. Compared with the Hg control, the application of pig manure increased the bioavailability of Hg in soil and promoted methylmercury (MeHg) production and the bioaccumulation factor of total mercury (THg) in brown rice, with the concentrations of THg and MeHg in brown rice being increased by 34.5% and 30.3%, respectively. However, the application of rape straws reduced Hg bioavailability in soil and inhibited the methylation of Hg in soil and the bioaccumulation of Hg in brown rice, with the concentrations of THg and MeHg in brown rice being decreased by 34.6% and 36.2%, respectively. Hg bioavailability in soil and the bioaccumulation factor of THg in brown rice were decreased by applying rice straw biochar, and THg and MeHg content in brown rice were decreased by 46.9% and 48.4%, respectively. Therefore, application of rice straw biochar and rape straw is potential measure to achieve the dual effects of increasing rice yield and preventing Hg accumulation in brown rice in Hg contaminated paddy fields, while pig manure is not recommended.

Rape straw; Pig manure; Biochar; Methylmercury

X53

A

10.13758/j.cnki.tr.2022.06.016

杜舒陽(yáng), 丁昌峰, 王興祥. 三種有機(jī)物料對(duì)稻田土壤汞甲基化及水稻汞積累的影響. 土壤, 2022, 54(6): 1219–1224.

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2019YFC1604501)和國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41501347)資助。

通訊作者(xxwang@issas.ac.cn)

杜舒陽(yáng)(1995—)，女，安徽蕪湖人，博士研究生，主要從事土壤環(huán)境監(jiān)測(cè)與風(fēng)險(xiǎn)管理研究。E-mail：sydu@issas.ac.cn