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    CO2抑制高硫煤自燃的實驗研究

    2022-01-26 10:27:56蘭安暢郭春生李耀謙張吉林周西華王思琪
    煤礦安全 2022年1期
    關(guān)鍵詞:高硫煤含硫量煤樣

    蘭安暢,郭春生,李耀謙,張吉林,白 剛,,周西華,王思琪

    (1.陽泉煤業(yè)(集團)有限責(zé)任公司 五礦,山西 平定 045209;2.華陽新材料科技集團有限公司,山西 陽泉 045000;3.遼寧工程技術(shù)大學(xué) 安全科學(xué)與工程學(xué)院,遼寧 葫蘆島 125105)

    我國含硫煤占全國總儲量的25%,隨著脫硫技術(shù)的不斷發(fā)展,高硫煤的開采勢在必行,煤自然發(fā)火是礦井火災(zāi)主要災(zāi)害之一,其發(fā)火過程極其復(fù)雜,受變質(zhì)程度、含硫量、含水率等因素影響[1-3]。而煤自然發(fā)火防治技術(shù)有多種,近年來,惰性防滅火技術(shù)被迅速推廣,其中CO2防滅火技術(shù)因制作成本低、惰性效果佳等特點被廣泛應(yīng)用于現(xiàn)場。因此,研究CO2抑制對高硫煤自燃特性對CO2防滅火技術(shù)和煤自燃預(yù)測預(yù)報很有必要。國內(nèi)外學(xué)者對CO2抑制煤的自燃特性展開廣泛的研究。劉少南[4]、馬礪[5]等通過低溫氧化實驗探究CO2濃度對煤自燃的惰化性,提高CO2的濃度對煤氧復(fù)合的惰化性具有促進作用;婁和壯等[6]探究了N2及CO2氣氛下煤的低溫氧化實驗,得出惰性氣體抑制煤的低溫氧化能力;褚廷湘、邵昊、雷柏偉等[7-9]通過對比CO2和N2氣體對煤自燃和燃燒特性的影響性,得出CO2的抑制效果大于N2,N2和CO2提高了煤反應(yīng)階段的活化能,不利于煤自然發(fā)火;文虎[10]通過對低硫長焰煤進行程序升溫,得出隨著含硫量的增大,煤自燃特性參數(shù)變大的結(jié)論;張慧君等[11]分析測定干燥條件下高硫煤的低溫氧化特性,在低溫干燥條件下,隨著含硫量的增加,高硫煤的自燃傾向性降低。

    上述文獻中主要研究對象為低硫煤,而對含硫煤的研究側(cè)重于含硫量對煤自燃特性參數(shù)的影響,對于CO2對高硫煤自燃影響性的研究很少。為此,從CO2對高硫煤自燃的影響特性展開研究,利用熱重分析實驗,從放熱量、燃燒性、活化能等角度揭示CO2對高硫煤自燃的影響性。

    1 煤熱重分析實驗

    實驗煤樣取自陽泉8510工作面無煙煤,用保鮮膜包好送至實驗室。利用粉碎機粉碎煤樣,篩選出介于150~830μm的煤樣,密封于棕色廣口瓶中。對煤樣進行工業(yè)分析和含硫量測定,其煤樣的含硫量為4.2 %,為高硫煤。煤樣的工業(yè)分析結(jié)果見表1。

    表1 煤樣的工業(yè)分析結(jié)果Table1 Industrial analysis results of coal samples

    采用STA-449型同步熱分析儀進行熱重實驗,每次實驗在熱重爐中放入10mg煤樣,通入總流量為50mL/min的CO2/O2混合氣,控制O2體積分?jǐn)?shù)為16%、12%、8%、4%。實驗溫度為室溫~800℃,升溫速率為5℃/min,將實驗所得數(shù)據(jù)進行保存。

    2 實驗結(jié)果

    通過熱重實驗得到的不同比例φ(O2)/φ(CO2)氣氛下的TG-DTG曲線如圖1。

    圖1 不同比例φ(O2)/φ(CO2)氣氛下的TG-DTG曲線Fig.1 TG-DTG curves under different proportions φ(O2)/φ(CO2)atmosphere

    根據(jù)質(zhì)量法將TG曲線劃分為失水失重、氧化增重、燃燒階段3個過程,不同煤種自燃過程中3個階段溫度值見表2。

    由表2可知,隨著CO2體積分?jǐn)?shù)增加,反應(yīng)3個階段的溫度范圍出現(xiàn)“滯后性”,不同CO2體積分?jǐn)?shù)下高硫煤的燃燒階段溫度范圍分別為:364~600、365~605、366~617、373~637、377~672℃,其燃燒溫度升高,表明CO2抑制高硫煤的自燃。

    表2 不同煤種自燃過程中3個階段溫度值Table2 Temperature values at three stages in the spontaneous combustion process of different coal types

    2.1 CO2對高硫煤燃燒特性的影響

    按照TG-DTG法[12]和文獻[13]中綜合燃燒指數(shù)的計算方式分別獲取不同φ(O2)/φ(CO2)比例下高硫煤的著火溫度、燃盡溫度,綜合燃燒指數(shù),高硫煤燃燒過程中的參數(shù)見表3。

    表3 高硫煤燃燒過程中的參數(shù)Table3 Parameters in the combustion process of high-sulfur coal

    由表3可以看出,隨著CO2體積分?jǐn)?shù)的增大,著火溫度,燃盡溫度、最大失重溫度均變大,而最大失重率逐漸減少,表明高硫煤在較高的溫度才能達(dá)到著火條件,然后充分燃燒,CO2對高硫煤自燃具有抑制作用,降低了燃燒速率。而綜合燃燒指數(shù)是評判煤燃燒特性的好壞,其值越大,煤的燃燒特性越好,高硫煤的綜合燃燒指數(shù)隨CO2的增大而減少,這表明提高CO2體積分?jǐn)?shù)能降低高硫煤的燃燒特性。

    2.2 CO2對高硫煤放熱特性的影響

    煤氧復(fù)合過程中伴隨著熱量的產(chǎn)生,因此,煤的放熱特性能反映煤的燃燒特性。不同CO2體積分?jǐn)?shù)下DSC曲線如圖2。

    由圖2可知,不同CO2體積分?jǐn)?shù)下的高硫煤DSC曲線呈“滯后效應(yīng)”,即隨著CO2體積分?jǐn)?shù)增加,峰值出現(xiàn)溫度越高,出現(xiàn)時間越晚。在相同溫度下,CO2體積分?jǐn)?shù)越高,放熱速率越低。由于CO2體積分?jǐn)?shù)不斷增加,O2體積分?jǐn)?shù)在減少,高硫煤處于惰性環(huán)境,需要足夠的O2才能達(dá)到著火溫度,因此,降低了煤氧復(fù)合的過程,其燃燒速率降低,對應(yīng)的放熱速率必然降低。在同等的CO2體積分?jǐn)?shù)下,放熱速率隨溫度的增加逐漸升高,分別在516、524、536、555、592℃達(dá)到最大值,然后降低。

    圖2 不同CO2體積分?jǐn)?shù)下DSC曲線Fig.2 DSC curves under different CO2volume fractions

    隨著煤溫的升高,煤氧化越劇烈,放出的熱越多[14],不同CO2體積分?jǐn)?shù)下高硫煤的放熱量如圖3。

    圖3 不同CO2體積分?jǐn)?shù)下高硫煤的放熱量Fig.3 Heat release of high-sulfur coal under different CO2volume fractions

    由圖3可以看出,在相同的CO2體積分?jǐn)?shù)下,隨著溫度的增加,高硫煤的放熱量逐漸增加,直至燃燒結(jié)束。同等溫度下,CO2體積分?jǐn)?shù)越大,放熱量越少,文獻[15]指出隨著煤中含硫量的增加,煤自燃參數(shù)增加,硫含量大于3%的煤體,其氧化放熱越嚴(yán)重。從陽泉8510工作面選取的煤樣的含硫量為4.2 %,由此可知,其放熱嚴(yán)重,而在CO2的作用下,其放熱量在逐漸減少。因此,從放熱量的減少進一步驗證了CO2對高硫煤的自燃具有抑制性。

    2.3 高硫煤自燃的氧化動力學(xué)分析

    在加熱條件下,煤與氧氣反應(yīng)分解形成氧化的煤和氣相產(chǎn)物。根據(jù)氧化動力學(xué)的基本假設(shè),并假設(shè)反應(yīng)是不可逆的,在加熱速率恒定的條件下,根據(jù)Arrhenius方程,獲得煤氧化動力學(xué)的微分形式f(α)和積分形式G(α)。前人在氧化反應(yīng)動力學(xué)方面做了大量工作,并獲得了不同的方法來求解活化能、指前因子和合適的機理函數(shù)。該問題采用Coats-Redfern積分法求解,其機理函數(shù)為f(α)=(1-α)n,n為反應(yīng)階數(shù)。由此,將確定反應(yīng)機理函數(shù)f(α)的問題轉(zhuǎn)化為找到合適的反應(yīng)階數(shù)n。

    當(dāng)n=1時:

    當(dāng)n≠1時:

    煤的自燃是1個復(fù)雜的氧化動力學(xué)反應(yīng)過程,研究表明[16-17]:反應(yīng)級數(shù)n=1時,能夠?qū)γ喝紵^程進行很好地描述。根據(jù)以上建立的煤氧化反應(yīng)動力學(xué)方程,結(jié)合TG-DSC實驗數(shù)據(jù),可以獲得一系列的ln[G(α)]/T2至1/t的曲線,得到不同階段的活化能和指前因子,不同CO2體積分?jǐn)?shù)下高硫煤在不同反應(yīng)階段的化學(xué)動力學(xué)參數(shù)見表4。

    表4 不同CO2體積分?jǐn)?shù)下高硫煤在不同反應(yīng)階段的化學(xué)動力學(xué)參數(shù)Table4 Chemical kinetic parameters of high-sulfur coal at different reaction stages under different CO2 volume fractions

    活化能是維持物質(zhì)化學(xué)反應(yīng)所需的最小能量,其大小反映了物質(zhì)反應(yīng)的難度,不同CO2體積分?jǐn)?shù)下的活化能如圖4。

    由圖4可以看出,隨著CO2體積分?jǐn)?shù)的增大,高硫煤在各個反應(yīng)階段的活化能逐漸增加,這表明CO2抑制了高硫煤失水失重、吸氧增重及燃燒的過程。在相同CO2體積分?jǐn)?shù)下,失水失重所需的活化能最小,燃燒階段所需的活化能最大。根據(jù)文獻[2]得出,隨著含硫量的增加,煤在反應(yīng)階段所需的活化能越小,而在CO2的作用下,其燃燒所需的活化能變大,增加了自燃的難度,進一步表明CO2對高硫煤的抑制作用。

    圖4 不同CO2體積分?jǐn)?shù)下的活化能Fig.4 Activation energy at different CO2 volume fractions

    3 結(jié) 論

    1)通過熱重分析實驗獲得不同φ(O2)/φ(CO2)比例下高硫煤的燃燒3個階段,隨著CO2體積分?jǐn)?shù)增加,3個階段出現(xiàn)的溫度出現(xiàn)“滯后性”,放熱量和放熱速率減少。

    2)通過計算獲得不同CO2體積分?jǐn)?shù)下的高硫煤燃燒特性參數(shù),著火溫度、燃盡溫度、最大失重溫度及綜合燃燒指數(shù)隨CO2體積分?jǐn)?shù)的增加而增大,提高CO2體積分?jǐn)?shù)能降低高硫煤的燃燒特性。

    3)從活化能角度分析得出,隨著CO2體積分?jǐn)?shù)的增加,高硫煤燃燒所需的能量增大,進一步表明了CO2對高硫煤燃燒的抑制性。

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