• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    飲用水中懸浮顆粒物對微生物聚集和消毒效果的影響

    2022-01-21 02:11:42章鑫鑫陳國煒
    中國環(huán)境科學(xué) 2022年1期
    關(guān)鍵詞:顆粒物

    章鑫鑫,谷 正,余 超,陳國煒,劉 麗*

    飲用水中懸浮顆粒物對微生物聚集和消毒效果的影響

    章鑫鑫1,2,谷 正1,余 超1,陳國煒1,劉 麗1*

    (1.合肥工業(yè)大學(xué)土木與水利工程學(xué)院,安徽 合肥 230009;2.合肥市市政設(shè)計研究總院有限公司,安徽 合肥 230009)

    針對目前有關(guān)消毒劑脅迫下顆粒物對微生物保護作用機制尚不清晰,以飲用水中微生物為研究對象,通過構(gòu)建靜態(tài)模擬實驗裝置,解析消毒劑脅迫下針鐵礦對微生物聚集和消毒效果的影響機制.結(jié)果表明,當(dāng)未投加消毒劑氯時,針鐵礦濃度對水中微生物失活率基本沒有影響;而當(dāng)有氯存在時,針鐵礦促進氯的衰減、微生物胞外聚合物的分泌以及其聚集行為,進而增強其抵抗消毒劑滅活的能力,尤其在0.5mg/L氯時,其保護效果較為顯著.

    飲用水;懸浮顆粒物;氯消毒;微生物;胞外聚合物;聚集

    為保障供水水質(zhì)安全,飲用水系統(tǒng)中通常維持一定濃度的消毒劑來控制微生物的再生長[1].盡管如此,飲用水系統(tǒng)中微生物仍普遍存在,其中大部分附著在顆粒物或管壁表面聚集生長來適應(yīng)其惡劣的棲息環(huán)境[2].微生物的聚集生長會降低飲用水系統(tǒng)中消毒劑的滅活效果,導(dǎo)致濁度升高、嗅味惡化、微生物再生長,嚴(yán)重威脅供水水質(zhì)安全[3].

    飲用水中存在多種顆粒物質(zhì),主要包括金屬氧化物、膠體、浮游生物、黏土、植物碎屑、藻類、土壤顆粒物、砂石等[4].在鑄鐵管材中,最常見的是鐵氧化物,其存在形式主要有四氧化三鐵(Fe3O4)、赤鐵礦(α-Fe2O3)、針鐵礦(α-FeOOH)等,其中針鐵礦是最普遍存在的[5].研究表明,懸浮顆粒物不僅導(dǎo)致飲用水濁度和色度增加,引起用戶感官不適,同時為微生物的附著聚集提供載體,進而在一定程度上可為微生物提供物理屏障降低消毒劑的消毒效果[6]. Ridgway等[7]發(fā)現(xiàn),在10mg/L氯條件下,聚集或附著在懸浮顆粒上細(xì)菌的存活率是游離細(xì)菌的10倍.Winward等[8]發(fā)現(xiàn),顆粒物可增強大腸桿菌對消毒劑的抵抗能力,但隨著顆粒粒徑的減小這種保護效果變?nèi)?然而,Gauthier等[3]認(rèn)為在氯環(huán)境中的鞘氨醇單胞菌并沒有受到針鐵礦的保護,而是細(xì)菌自身的聚集行為提高了其抵抗消毒劑的能力.因而,目前顆粒物對微生物是否具有保護作用機制還存在爭議,尤其是在復(fù)雜的飲用水系統(tǒng)環(huán)境中,顆粒物如何影響微生物的生理生態(tài)行為,進而調(diào)控微生物聚集和消毒效果的認(rèn)知還不清晰.

    本文構(gòu)建靜態(tài)模擬實驗裝置,選取針鐵礦為代表顆粒物,通過改變針鐵礦和消毒劑條件,分析消毒劑壓力下顆粒物對微生物聚集、胞外聚合物生成的影響及其作用機制,研究結(jié)果將有助于解析飲用水輸配水系統(tǒng)中消毒劑-顆粒物-微生物間交互作用,進而控制飲用水系統(tǒng)中微生物生長提供參考.

    1 材料與方法

    1.1 針鐵礦的制備

    在100mL Fe(NO3)3(1mol/L)溶液中快速滴加180mL KOH(5mol/L)溶液,并用磁力攪拌器(HJ-1,新寶,金壇)連續(xù)攪拌24h后置于60℃的恒溫箱(DHG-9101-0A,三發(fā),上海)中老化5d[9].將老化后的針鐵礦在轉(zhuǎn)速為8000r/min下離心10min(5810R, Eppendorf,德國),倒去上清液,使用酒精(/=95%)清洗沉淀物,直到K+離子完全去除[10].將離心后的膏狀針鐵礦在60℃烘箱中烘干24h,通過300目篩網(wǎng)篩選研磨,得到合成針鐵礦.

    1.2 水樣收集

    實驗水樣選自合肥工業(yè)大學(xué)土木樓飲用水,采用酒精(/=75%)消毒后打開水龍頭,等待自來水流淌5min后,取水樣10L.并將其在室溫環(huán)境中靜置24h以除去水中余氯[11],實驗前使用余氯儀(SYL-1,昕瑞,上海)進行測定,保證水樣中無余氯殘留(余氯濃度£0.01mg/L).用1.0%(/)次氯酸鈉(100.0g/L,麥克林,上海)在無菌去離子水中配制氯原液.使用抽濾機(SHB-ⅢG,長城,鄭州)將水樣中的微生物富集在0.45μm無菌濾膜上,并將濾膜放于燒杯中,加入1L無菌水樣并于40kHz超聲儀(KQ5200DE,舒美,昆山)中超聲(2min)重懸浮[12].實驗前使用濁度儀(SGZ-A,悅豐,上海)測定重懸浮水樣中的濁度,保證水樣中無懸浮顆粒物(濁度£0.1mg/L).實驗中采用磷酸鹽(CDF)緩沖溶液(0.54g/L Na2HPO4,0.88g/LKH2PO4, pH=6.98)以維持微生物的細(xì)胞膜滲透壓.

    1.3 實驗方法

    為研究不同消毒劑條件下針鐵礦對微生物的保護效果和聚集行為的影響,本實驗設(shè)定3種氯濃度(0.0,0.5和1.0mg/L), 5個針鐵礦濃度梯度:0, 5, 10, 15和20mg/L.實驗使用500mL的燒杯作為反應(yīng)器,分為3組,每組5個燒杯.實驗開始前,所有器材通過高壓蒸汽滅菌鍋(LX-B50,華泰,合肥)進行滅菌處理.實驗開始時,向每組燒杯中加入200mL處理后的水樣,并滴加次氯酸鈉溶液,攪拌均勻,使3組反應(yīng)器的氯濃度分別為0mg/L, 0.5mg/L, 1.0mg/ L,加入氯消毒劑時記為0時刻.在實驗6h時分別取出13.5mL溶液于試管中,進行微生物計數(shù).另從燒杯中部取5mL水樣,直接染色,進行微生物面積的測定.同時取10mL水樣用于測定余氯衰減以及提取胞外聚合物.

    為了研究胞外多糖對針鐵礦保護效果的影響,向微生物懸浮液中滴加50.0mmoL/L的高碘酸鈉,并置于22℃的恒溫箱(DNP-9162-1A,名宸,合肥)中培養(yǎng)24h以去除胞外多糖[13].然后將其通過0.22 μm濾膜抽濾,使用無菌生理鹽水沖洗2次后置于燒杯中,加入1L無菌水樣重懸浮[12].分別取沒有去除胞外多糖的實驗水樣(對照組)和去除胞外多糖的實驗水樣(實驗組)各200mL,投加針鐵礦和氯,攪拌均勻.每組實驗設(shè)置2種氯濃度(0, 0.5mg/L)以及2種針鐵礦濃度(0, 10mg/L).加入氯消毒劑時記為0時刻.在實驗6h時取5mL溶液染色,進行生物計數(shù).

    每組實驗過程中的水樣處于靜置狀態(tài).為了保證實驗結(jié)果的可靠性,每組實驗設(shè)置3組平行樣,每個實驗重復(fù)3次.

    1.4 分析方法

    1.4.1 余氯衰減測定與模擬 在經(jīng)過和未經(jīng)過滅菌處理的水樣中分別加入次氯酸鈉溶液,控制氯濃度為1.0mg/L.采用DPD分光光度法測定余氯,在燒杯中分別加入1.5mL磷酸鹽緩沖溶液(pH=8.0)、10mL待測溶液、0.5mL DPD溶液,混合均勻后,在515nm波長下測定吸光度.在實驗的0.5, 1, 1.5, 3, 6h后分別取10mL水樣,測量余氯值.

    將實驗測定的數(shù)據(jù)利用衰減公式進行模擬[14]:

    式中:0、C分別表示溶液0時刻和時刻的余氯濃度,mg/L;(1-)表示氯在第一反應(yīng)階段的衰減占比,代表氯在第二反應(yīng)階段的衰減占比;1表示氯在第一反應(yīng)階段的反應(yīng)系數(shù);2代表氯在第二反應(yīng)階段的反應(yīng)系數(shù).

    1.4.2 微生物計數(shù)及聚集體大小的測定 使用分子探針LIVE/DEAD微生物活性試劑盒(Thermo Fisher Scientific,Oregon,USA)區(qū)分水樣中的活、死細(xì)胞.SYTO 9能將細(xì)菌的活細(xì)胞染成綠色,而Propidium iodide(簡稱PI)則能滲透受損的細(xì)胞膜,將死細(xì)胞染成紅色.使用時,取SYTO 9(0.33mmol/L)和PI(2mmol/L)各3μL按照1:1(/)混合[15].

    向所取13.5mL樣品中加入1.5mL甲醇(/= 100%),40kHz超聲處理15min[16],將細(xì)菌和針鐵礦分離,取超聲后的溶液5mL加入混合染液,避光染色20min.接著將樣品通過黑色聚碳酸酯膜(孔徑0.22μm,直徑=25mm)過濾.將燒杯中部所取5mL水樣直接加入混合染液避光染色20min,同樣通過黑色聚碳酸酯膜過濾.取過濾后的樣品置于研究級倒置顯微鏡(LX73,奧林巴斯,日本)下觀察,放大倍數(shù)200倍(視野大小×=0.7mm′0.5mm),選取10個視野進行拍照.利用ImageJ軟件(National Institutes of Health,美國)處理分析圖像,測定每個視野中微生物的數(shù)量以及形成聚集體的面積大小[17].統(tǒng)計10個視野中微生物的數(shù)量取平均值(),根據(jù)視野中的數(shù)量計算出水樣中微生物的數(shù)量(cells/mL):

    微生物的聚集體面積由ImageJ軟件Analyze Particles功能直接捕獲熒光團測定,為保證實驗數(shù)據(jù)的代表性,至少選取10個視野,統(tǒng)計出所有圖像中的聚集體面積及微生物數(shù)量,由總聚集體面積/總微生物數(shù)量計算聚集體平均面積.

    1.4.3 掃描電子顯微鏡 從反應(yīng)器中取少許針鐵礦和細(xì)菌的混合溶液滴到無菌硅片上,放置冷凍干燥機(BT2KXL, VirTis,美國)中冷干.使用2.5%的戊二醛溶液浸沒樣品,置于4℃下避光浸泡6h.,取出后分別在50%,60%,70%,80%,90% (/)的乙醇溶液中浸泡10min,然后在無水乙醇中浸泡1h. 最后使用乙醇:乙酸異戊酯為1:1(/)的溶液以及純乙酸異戊酯分別置換一次樣品(每次30min).取出置換好的樣品進行冷干處理,噴金后置于掃描電子顯微鏡(SU8020, Hitachi,日本)下觀察.

    1.4.4 胞外聚合物的提取與測定 采用水浴加熱法提取胞外聚合物,將樣品置于80℃恒溫水浴鍋中加熱1h后通過水系濾膜(孔徑0.22μm)過濾[18],即得到待測溶液.蛋白采用Folin-Lowry法,使用紫外分光光度計(UV-2600,尤尼柯,上海)測定吸光度(波長750nm),根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線得出蛋白質(zhì)含量[19];多糖使用硫酸-蒽酮法(100mg蒽酮,100mL 80%(/) H2SO4),使用分光光度計測定吸光度(波長625nm),根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線得出多糖含量[20],其中蛋白的標(biāo)準(zhǔn)曲線由牛血清蛋白標(biāo)樣測得,多糖的標(biāo)準(zhǔn)曲線由葡萄糖測得.取2mL待測溶液,先加0.6mL Lowry試劑盒的A液,10min后加入0.2mL B液,立即混合均勻,室溫下避光靜置30min,隨后測定蛋白濃度;另取1mL待測溶液,加入3mL蒽酮試劑,混合均勻后水浴加熱10min,待溶液冷卻后測定多糖含量.

    2 結(jié)果與分析

    2.1 針鐵礦濃度對水中微生物聚集和存活的影響

    如圖1所示,當(dāng)沒有消毒劑時,針鐵礦的濃度對微生物的對數(shù)失活率(=0.998)和聚集體的面積(=0.556)沒有顯著影響,對數(shù)失活率處于0.097~0.136之間.投加0.5mg/L氯后,微生物的對數(shù)失活率隨著針鐵礦濃度的增大先降低后趨于平穩(wěn),而微生物的聚集體面積隨針鐵礦的投加量不斷增大.當(dāng)針鐵礦的濃度從5mg/L提高到10mg/L時,聚集體的面積由(8.61±2.64)μm2增大至(16.66±2.56)μm2.投加1.0mg/ L氯后,微生物的聚集體面積不受針鐵礦濃度的影響,且聚集面積較無消毒劑和0.5mg/L氯時低.原因可能是高濃度氯抑制微生物的生理行為進而導(dǎo)致其聚集性降低.此時對數(shù)失活率也較高,但仍隨著針鐵礦濃度的增大而減小,這可能由于針鐵礦對消毒劑的吸附作用.圖2為針鐵礦和其附著微生物的掃描電鏡圖,可以清晰地看出針鐵礦主要呈針狀晶體結(jié)構(gòu),且多為聚集的狀態(tài)(圖2A).當(dāng)有微生物存在時(0.5mg/L氯),有的微生物附著于聚集體表面,也有些包裹于針鐵礦顆粒中(圖2B),這說明針鐵礦的存在為微生物的附著聚集提供了載體,進而為微生物抵抗消毒劑提供了躲避場所.

    2.2 針鐵礦濃度對胞外聚合物的影響

    為探究消毒劑和針鐵礦條件對微生物胞外聚合物的影響,本文分析了不同條件下水中微生物胞外多糖和胞外蛋白的生成量.如圖3所示,當(dāng)沒有消毒劑時,胞外多糖的量隨著針鐵礦的投加量增加而增加,當(dāng)針鐵礦的投加量從0提高到20mg/L,1h時胞外多糖的分泌量從(0.55±0.02)μg/mL增加到(0.76±0.04)μg/mL.當(dāng)有消毒劑時,胞外多糖的量隨著氯濃度的增大而減少,在針鐵礦為20mg/L時,增大氯從0.5到1.0mg/L,3h時胞外多糖的分泌量從(0.49± 0.11)μg/mL下降到(0.37±0.05)μg/mL.此外,針鐵礦的投加促進了胞外多糖的生成,如在0.5mg/L氯中,增大針鐵礦含量從0到20mg/L時,3h時胞外多糖量從(0.34±0.00) μg/mL增大到(0.49±0.11) μg/mL.當(dāng)沒有消毒劑時,胞外蛋白的量維持在(1.19~1.29)μg/ mL左右.不難看出,氯抑制胞外蛋白的生成.如針鐵礦為5mg/L時,提高氯濃度從0.5mg/L到1mg/L,6h時胞外蛋白的分泌量從(1.08±0.11)μg/mL減少到(0.62± 0.03)μg/mL.鐵礦濃度沒有顯著影響微生物胞外蛋白的生成(>0.05).

    圖1 針鐵礦對微生物對數(shù)失活率和聚集體面積的影響(6h)

    0.5mg/L氯時針鐵礦濃度對微生物失活率和聚集體面積具有顯著影響(<0.01),1.0mg/L氯時針鐵礦濃度對微生物失活率具有顯著影響(<0.01)

    柱狀圖為聚集體面積 —○— 對數(shù)失活率

    圖2 針鐵礦和其附著微生物的掃描電鏡

    (A)沒有氯和微生物條件下,(B)0.5mg/L氯和微生物存在條件下

    圖3 針鐵礦對懸浮微生物分泌胞外聚合物的影響

    蛋白多糖針鐵礦濃度 0mg/L 5mg/L 10mg/L 15mg/L 20mg/L

    2.3 胞外多糖對微生物存活及聚集的影響

    圖4為去除胞外多糖前后針鐵礦對水中微生物存活量存活率和聚集體大小的影響.當(dāng)沒有氯時,針鐵礦濃度對2組微生物的存活數(shù)量沒有顯著影響,但對照組(未去除胞外多糖)中的微生物存活數(shù)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于實驗組(去除胞外多糖)(圖4A).在0.5mg/L氯條件下,兩組水中微生物存活量隨針鐵礦濃度的升高均有所增加,但對照組中的增長幅度顯著高于實驗組.

    增大針鐵礦濃度由0到10mg/L導(dǎo)致對照組中微生物存活量從(0.468±0.178)×104cells/mL上升到(1.117±0.489)×104cells/mL,增長率為139.68%,實驗組中微生物量從(0.90±0.11)×104cells/mL增至(1.36±0.13)×104cells/mL,增長率為51.01%.

    類似地,在去除胞外多糖后,在無氯環(huán)境中針鐵礦對存活率沒有顯著影響(>0.05,圖4B).在0.5mg/L氯壓力下,投加10mg/L針鐵礦導(dǎo)致微生物存活率從(2.95±0.39)%增至(4.42±0.50)%,增幅50%.而對照組中,投加導(dǎo)致存活率從(4.21±0.57)%提高至(8.58± 0.63)%,增幅為104%,明顯高于去除多糖的實驗組,這表明胞外多糖促進針鐵礦對微生物的保護作用.此外,在實驗組中,針鐵礦對微生物仍然具有一定的保護作用,這與Lechevallier等[21]的研究結(jié)果一致,微生物在去除胞外聚合物后仍表現(xiàn)出一定耐氯性,說明胞外聚合物不是微生物產(chǎn)生耐氯性的唯一原因.

    圖4 去除胞外多糖前后針鐵礦對水中微生物存活量、存活率及聚集體大小的影響

    (A)微生物存活量,(B)存活率,(C)聚集體面積

    如圖4C所示,對于未去除胞外多糖的對照組中,當(dāng)氯濃度為0.5mg/L時,針鐵礦促進了微生物的聚集行為,當(dāng)針鐵礦濃度由0提高到10mg/L時,聚集體大小從(5.98±0.67)μm2上升到(16.66±2.56)μm2.而去除胞外多糖后,當(dāng)沒有消毒劑存在時,針鐵礦濃度對聚集體大小沒有顯著影響.當(dāng)氯濃度為0.5mg/L時,投加10mg/L針鐵礦導(dǎo)致聚集體面積從(5.66±0.10) μm2提高到(8.04±0.39)μm2,但其促進作用沒有對照組顯著.這進一步證明胞外多糖對微生物聚集行為以及抵抗消毒劑滅活能力中的重要作用.

    2.4 針鐵礦對余氯衰減的影響

    為了探究針鐵礦對氯衰減的影響,測定了不同針鐵礦濃度下經(jīng)過和未經(jīng)過滅菌處理的水在不同針鐵礦條件下的余氯衰減情況,并對實驗數(shù)值建立模型進行擬合,得到不同條件下的余氯衰減系數(shù)(圖5,用表征),其中數(shù)值越大說明衰減越慢.如圖5所示,滅菌和未滅菌的水中的衰減系數(shù)都是先隨針鐵礦濃度的升高而減小,而當(dāng)針鐵礦濃度達到一定濃度后,衰減系數(shù)趨于平穩(wěn).如當(dāng)針鐵礦濃度由0提高到15mg/L時,未滅菌的衰減系數(shù)從0.59±0.06減小到0.48±0.02,而繼續(xù)提高到20mg/L時,衰減系數(shù)穩(wěn)定在0.49±0.02左右.這表明當(dāng)針鐵礦的濃度提高到一定值時,對余氯衰減的影響會減弱.其次,對比滅菌和未滅菌的水中余氯衰減系數(shù)發(fā)現(xiàn),在投加相同濃度的針鐵礦時,未滅菌水中的衰減系數(shù)小于滅菌后的水樣,說明水中的微生物會加速余氯的衰減.如當(dāng)針鐵礦濃度為15mg/L時,未滅菌和滅菌水樣的衰減系數(shù)分別為0.44±0.03、0.48±0.02.

    圖5 不同針鐵礦濃度下的余氯衰減系數(shù)

    初始氯濃度為0.5mg/L

    3 討論

    飲用水系統(tǒng)屬于貧營養(yǎng)環(huán)境,且存在消毒劑、水流波動,水中的微生物往往傾向于固體表面附著生長以抵抗惡劣的棲息環(huán)境.本文研究結(jié)果表明,增大針鐵礦投加量有助于微生物聚集體的形成,這和Wu等[22]的研究結(jié)果相一致.研究發(fā)現(xiàn),顆粒物能夠促進大腸桿菌的聚集,有助于大腸桿菌到達并滯留在生物膜中[23].微生物的對數(shù)失活率隨著針鐵礦濃度的升高而降低,這與聚集體大小變化趨勢相反,表明微生物受到的保護作用與其聚集行為有關(guān).類似地, Bohrerova等[24]研究顯示,分枝桿菌菌團(>41μm)有助于其抗氯性能.因而,針鐵礦可能是通過增強微生物的聚集能力進而提高其抵抗消毒劑的能力.

    胞外聚合物在微生物的聚集過程中起到了十分重要作用,胞外蛋白有助于維持微生物聚集體的穩(wěn)定性,胞外多糖是其聚集體形成的骨架[25].本文結(jié)果表明,胞外多糖的分泌量隨著針鐵礦投加量的增大而增加.究其原因,可能是針鐵礦為微生物附著提供了載體,導(dǎo)致生物膜的形成,進而促進胞外聚合物的生成.研究也表明,氧化鐵納米顆??梢哉T導(dǎo)微生物分泌胞外聚合物[23].不難發(fā)現(xiàn),隨著針鐵礦投加量的增加,微生物的胞外聚合物分泌量與存活率具有相同的變化趨勢.這說明投加針鐵礦改變胞外聚合物的生成,促進微生物的聚集行為,進而對微生物起到保護效果.以前的研究表明,胞外聚合物能夠影響微生物和其生存環(huán)境之間的復(fù)雜作用,進而提高微生物對抗生素和消毒劑的抵抗能力[26],其途徑包括:和消毒劑發(fā)生反應(yīng)、限制消毒劑擴散、促進生物膜在內(nèi)部形成營養(yǎng)濃度梯度,進而提高細(xì)胞表型的復(fù)雜性[27].除此之外,胞外聚合物還可以為溶解有機物提供吸附位點,影響生物膜的結(jié)構(gòu),進而影響消毒效果[28]. Marciano-Cabral等[29]研究發(fā)現(xiàn),分支桿菌屬()通過分泌胞外多糖避免與消毒劑發(fā)生直接接觸是其具有抗氯性的原因.多糖去除實驗結(jié)果進一步證明了胞外多糖有助于聚集體的形成進而對微生物起到保護作用.

    針鐵礦具有雙鍵,能同時結(jié)合陰離子和陽離子,被廣泛用作吸附劑.本文的研究結(jié)果表明,相較于沒有投加針鐵礦的情況,投加針鐵礦加速水中余氯的衰減.Jaiswal等[30]研究顯示,針鐵礦具有一定的吸附能力,當(dāng)pH值為5時,吸附重金屬離子的能力達到最大值.加入針鐵礦后,會消耗部分氯,降低水溶液中余氯的濃度,進而保護微生物.不僅如此,Xin等[31]報道,氯對微生物的滅活作用,以及氯和水中的有機物、無機物發(fā)生反應(yīng)都是導(dǎo)致氯快速衰減的重要因素.

    4 結(jié)論

    4.1 消毒劑存在(0.5和1.0mg/L氯)時,針鐵礦對微生物有保護效果,且在0.5mg/L氯環(huán)境中更為明顯;但隨著氯濃度的增大針鐵礦對微生物的保護效果會有所下降.

    4.2 在消毒劑的脅迫下,投加針鐵礦促進微生物的聚集行為以及消毒劑的衰減過程,進而對飲用水中微生物起到保護效果.

    4.3 增大針鐵礦投加量(0~20mg/L)以及投加消毒劑(0.5和1.0mg/L氯)促進水中微生物胞外聚合物分泌量的增加,尤其是胞外多糖.多糖去除實驗顯示,去除多糖會降低微生物聚集,降低微生物抵抗消毒劑滅活的能力,進一步證明胞外多糖在微生物聚集體形成以及抵抗消毒劑滅活過程中起到了重要作用.

    [1] 文 剛.飲用水處理過程中細(xì)菌和生物穩(wěn)定性變化規(guī)律的研究[D]. 哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2012.

    Wen G. Study on the variation of bacterial and biological stability in the process of drinking water treatment [D]. Harbin: Harbin Institute of Technology, 2012.

    [2] Batte M, Koudjonou B, Laurent P, et al. Biofilm responses to ageing and to a high phosphate load in a bench-scale drinking water system [J]. Water Research, 2003,37(6):1351-1361.

    [3] Gauthier V, Redercher S, Block J C. Chlorine Inactivation of Sphingomonas Cells Attached to Goethite Particles in Drinking Water [J]. Applied & Environmental Microbiology, 1999,65(1):355-357.

    [4] 林 穎.城市給水管網(wǎng)中顆粒物與二次污染互動影響及應(yīng)急處理研究[D]. 廈門:華僑大學(xué), 2014.

    Lin Y. Study on the interaction effect of particulate matter and secondary pollution in urban water supply network and emergency treatment [D]. Xiamen: Huaqiao University, 2014.

    [5] Sarin P, Snoeyink VL, Lytle DA, et al. Iron Corrosion Scales: Model for Scale Growth, Iron Release, and Colored Water Formation [J]. Journal of Environmental Engineering, 2004,130(4):364-373.

    [6] Wojcicka L, Baxter C, Hofmann R. Impact of particulate matter on distribution system disinfection efficacy [J]. Water Quality Research Journal, 2008,43(1):55-62.

    [7] Ridgway H F, Olson B H. Chlorine resistance patterns of bacteria from two drinking water distribution systems [J]. Applied and Environmental Microbiology, 1982,44(4):972-987.

    [8] Winward G P, Avery L M, Stephenson T, et al. Chlorine disinfection of grey water for reuse: Effect of organics and particles [J]. Water Research, 2008,42(1/2):483-491.

    [9] Zhenghua W, Jun L, Hongyan G, et al. Adsorption isotherms of lanthanum to soil constituents and effects of pH, EDTA and fulvic acid on adsorption of lanthanum onto goethite and humic acid [J]. Chemical Speciation & Bioavailability, 2015,13(3):75-81.

    [10] Rong X, Chen W, Huang Q, et al. Pseudomonas putida adhesion to goethite: studied by equilibrium adsorption, SEM, FTIR and ITC [J]. Colloids Surf B Biointerfaces, 2010,80(1):79-85.

    [11] Fang W, Hu J Y, Ong S L. Influence of phosphorus on biofilm formation in model drinking water distribution systems [J]. Journal of Applied Microbiology, 2009,106(4):1328-1335.

    [12] Ilhan-Sungur E, Cotuk A. Microbial corrosion of galvanized steel in a simulated recirculating cooling tower system [J]. Corrosion Science, 2010,52(1):161-171.

    [13] Gagnon G A, Slawson R M. An efficient biofilm removal method for bacterial cells exposed to drinking water [J]. Journal of Microbiological Methods, 1999,34(3):203-214.

    [14] Helbling D E, VanBriesen J M. Continuous monitoring of residual chlorine concentrations in response to controlled microbial intrusions in a laboratory-scale distribution system [J]. Water Research, 2008, 42(12):3162-3172.

    [15] Dror-Ehre A, Adin A, Markovich G, et al. Control of biofilm formation in water using molecularly capped silver nanoparticles [J]. Water Research, 2010,44(8):2601-2609.

    [16] Lunau M, Lemke A, Walther K, et al. An improved method for counting bacteria from sediments and turbid environments by epifluorescence microscopy [J]. Environmental Microbiology, 2005, 7(7):961-968.

    [17] Xue Z, Seo Y. Impact of chlorine disinfection on redistribution of cell clusters from biofilms [J]. Environmental Science & Technology, 2013, 47(3):1365-1372.

    [18] Li X Y, Yang S F. Influence of loosely bound extracellular polymeric substances (EPS) on the flocculation, sedimentation and dewaterability of activated sludge [J]. Water Research, 2007,41(5):1022-1030.

    [19] Adav S S, Lee D J. Extraction of extracellular polymeric substances from aerobic granule with compact interior structure [J]. Journal of Hazardous Materials, 2008,154(1/3):1120-1126.

    [20] Zuriaga-Agustí E, Bes-Piá A, Mendoza-Roca JA, et al. Influence of extraction methods on proteins and carbohydrates analysis from MBR activated sludge flocs in view of improving EPS determination [J]. Separation and Purification Technology, 2013,112(112):1-10.

    [21] Lechevallier M W, Hassenauer T S, Camper A K, et al. Disinfection of bacteria attached to granular activated carbon [J]. Applied and Environmental Microbiology, 1984,48(5):918-923.

    [22] Wu Y X, Clevenger T, Deng B. Impacts of goethite particles on UV disinfection of drinking water [J]. Applied And Environmental Microbiology, 2005,71(7):4140-4143.

    [23] John Justo A, Zhaohan Z, Lili S, et al. Response of anaerobic granular sludge to iron oxide nanoparticles and multi-wall carbon nanotubes during beet sugar industrial wastewater treatment [J]. Water Research, 2017,117(15):87-94.

    [24] Bohrerova Z, Linden K G. Ultraviolet and Chlorine Disinfection of Mycobacterium in Wastewater: Effect of Aggregation [J]. Water Environment Research, 2006,78(6):565-571.

    [25] Davies, David, G., et al. The involvement of cell-to-cell signals in the development of a bacterial biofilm [J]. Science, 1998,280(5361):295- 298.

    [26] Gilbert P, Das J, Foley I. Biofilm susceptibility to antimicrobials [J]. Advances in Dental Research, 1997,11(1):160-167.

    [27] Stewart P S. Mechanisms of antibiotic resistance in bacterial biofilms [J]. International Journal of Medical Microbiology, 2002,292(2): 107-113.

    [28] Herzberg M, Kang S, Elimelech M. Role of Extracellular Polymeric Substances (EPS) in Biofouling of Reverse Osmosis Membranes [J]. Environmental Science & Technology, 2009,43(12):4393-4398.

    [29] Marciano-Cabral F J, Melissa-Kaneshiro, Edna S. Free-living amoebae, Legionella and Mycobacterium in tap water supplied by a municipal drinking water utility in the USA [J]. Journal of Water & Health, 2010,8(1):71-82.

    [30] Jaiswal A, Banerjee S, Mani R, et al. Synthesis, characterization and application of goethite mineral as an adsorbent [J]. Journal of Environmental Chemical Engineering, 2013,1(3):281-289.

    [31] Xin L, Gu D M, Qi J Y, et al. Modeling of residual chlorine in water distribution system [J]. Journal of environmental sciences, 2003, 15(1):136-144.

    Effect of suspended particles in drinking water on microbial aggregation and disinfection.

    ZHANG Xin-xin1,2, GU Zheng1, YU Chao1, CHEN Guo-wei1, LIU Li1*

    (1.Department of Civil Engineering, Hefei University of Technology, Hefei 230009, China;2.Hefei Municipal Design and Research Institute Co. ,Hefei 230009, China)., 2022,42(1):76~82

    Considering that the mechanism of disinfection-stressed protection effects of suspended particles on microbes remained unclear, this study investigated the chlorination-stressed protection effects of these particles on microbes in drinking water by analyzing microbial physiological characteristics and aggregation behaviors via a static experimental setup. The results showed that goethite dosage had a minor impact on the logarithmic inactivation rate on microbes in drinking water when the absence of chlorine. However, the presence of goethite stimulated microbial aggregation behaviors and the chlorine decay process, thus goethite playing a protective role when associating with chlorination stress, particularly at 0.5mg/L chlorine.

    drinking water;suspended particles;chlorination;microbes;extracellular polymer substances;aggregation

    X703.5

    A

    1000-6923(2022)01-0076-07

    章鑫鑫(1994-),女,安徽合肥人,合肥工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要研究方向為顆粒物與細(xì)菌交互作用.發(fā)表論文1篇.

    2021-04-30

    國家自然科學(xué)基金資助項目(51479046)

    * 責(zé)任作者, 教授, lliu@hfut.edu.cn

    猜你喜歡
    顆粒物
    道路空氣顆粒物污染與騎行流的相關(guān)性研究
    H2O(g)對富氧燃燒超細(xì)顆粒物生成特性影響
    柴油機顆粒物實時診斷傳感器技術(shù)研究進展
    某高中校園內(nèi)顆粒物塵源調(diào)查實測與分析
    南平市細(xì)顆粒物潛在來源分析
    某高校室內(nèi)顆粒物成分及污染特征分析
    固定源細(xì)顆粒物監(jiān)測技術(shù)現(xiàn)狀分析與思考
    MMT 對直噴汽油機顆粒物排放影響的實驗研究
    錯流旋轉(zhuǎn)填料床脫除細(xì)顆粒物研究
    化工進展(2015年3期)2015-11-11 09:18:15
    多層介質(zhì)阻擋放電處理柴油機尾氣顆粒物
    国产三级在线视频| 色综合婷婷激情| 国产精品亚洲美女久久久| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 成人国产综合亚洲| 精品久久久久久久久久免费视频| 婷婷丁香在线五月| 黄色片一级片一级黄色片| 欧美成狂野欧美在线观看| 美女大奶头视频| 中出人妻视频一区二区| 日本一二三区视频观看| 最近最新中文字幕大全免费视频| 俄罗斯特黄特色一大片| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 成人国产综合亚洲| 亚洲无线观看免费| 热99在线观看视频| 我的老师免费观看完整版| 伊人久久精品亚洲午夜| 成人精品一区二区免费| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 麻豆一二三区av精品| 黄色丝袜av网址大全| 久久草成人影院| 国产久久久一区二区三区| 两个人看的免费小视频| 国产av麻豆久久久久久久| netflix在线观看网站| 欧美不卡视频在线免费观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 99久久精品一区二区三区| 亚洲成av人片在线播放无| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 一本综合久久免费| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 亚洲一区二区三区不卡视频| 手机成人av网站| 97碰自拍视频| 美女免费视频网站| www日本黄色视频网| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 天堂动漫精品| 床上黄色一级片| 男女之事视频高清在线观看| 99精品欧美一区二区三区四区| 国产主播在线观看一区二区| 高清日韩中文字幕在线| 久久这里只有精品中国| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 亚洲成人久久爱视频| 午夜精品久久久久久毛片777| 欧美3d第一页| 人妻久久中文字幕网| 真实男女啪啪啪动态图| 9191精品国产免费久久| 天天一区二区日本电影三级| 在线播放无遮挡| 久久久久久久久中文| 免费无遮挡裸体视频| 精品不卡国产一区二区三区| 精品国产亚洲在线| 91在线观看av| 一本综合久久免费| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 一区二区三区激情视频| 大型黄色视频在线免费观看| 男女午夜视频在线观看| 国产精品,欧美在线| 亚洲,欧美精品.| 俄罗斯特黄特色一大片| 日本免费a在线| 中亚洲国语对白在线视频| 操出白浆在线播放| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲男人的天堂狠狠| 亚洲精品456在线播放app | 日韩成人在线观看一区二区三区| 热99在线观看视频| 欧美一区二区国产精品久久精品| 欧美激情在线99| 成年免费大片在线观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲国产精品成人综合色| 老鸭窝网址在线观看| 欧美最新免费一区二区三区 | 少妇人妻精品综合一区二区 | 人人妻人人看人人澡| 1000部很黄的大片| 免费观看人在逋| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 搡老熟女国产l中国老女人| 午夜影院日韩av| 91在线精品国自产拍蜜月 | 国产成年人精品一区二区| 麻豆国产av国片精品| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 亚洲七黄色美女视频| 成熟少妇高潮喷水视频| 亚洲国产高清在线一区二区三| 久久久久久久久久黄片| 欧美日韩福利视频一区二区| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 国产91精品成人一区二区三区| 男人和女人高潮做爰伦理| 天堂网av新在线| 不卡一级毛片| 中文字幕熟女人妻在线| 在线播放国产精品三级| 国产精品综合久久久久久久免费| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产高清三级在线| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 夜夜爽天天搞| 国产高清三级在线| 国产精品影院久久| 一个人免费在线观看电影| 亚洲不卡免费看| 精品国产亚洲在线| 观看美女的网站| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 国语自产精品视频在线第100页| 免费av毛片视频| 久久九九热精品免费| 精品一区二区三区av网在线观看| 亚洲真实伦在线观看| 精品免费久久久久久久清纯| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 综合色av麻豆| 内地一区二区视频在线| 小说图片视频综合网站| 九九热线精品视视频播放| 老司机午夜福利在线观看视频| 又紧又爽又黄一区二区| 欧美性猛交黑人性爽| 国产亚洲欧美98| 成年版毛片免费区| 国产一区二区在线av高清观看| 欧美色欧美亚洲另类二区| 免费看光身美女| 草草在线视频免费看| 美女cb高潮喷水在线观看| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 日韩欧美精品v在线| 亚洲黑人精品在线| 国产探花在线观看一区二区| 久久欧美精品欧美久久欧美| 高清毛片免费观看视频网站| 国产伦一二天堂av在线观看| 久久久成人免费电影| 精品欧美国产一区二区三| 9191精品国产免费久久| 97超视频在线观看视频| 91麻豆av在线| 大型黄色视频在线免费观看| 男女之事视频高清在线观看| 免费人成在线观看视频色| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产精品 国内视频| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产三级中文精品| 黄片大片在线免费观看| 国产精品乱码一区二三区的特点| 国产av不卡久久| 欧美中文日本在线观看视频| 成人av一区二区三区在线看| 国产精品 国内视频| 脱女人内裤的视频| 国内揄拍国产精品人妻在线| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 日本熟妇午夜| 午夜免费观看网址| 国产69精品久久久久777片| 精品福利观看| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 亚洲av不卡在线观看| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 一夜夜www| 黑人欧美特级aaaaaa片| 精华霜和精华液先用哪个| 久久九九热精品免费| 亚洲无线观看免费| 一二三四社区在线视频社区8| 成人鲁丝片一二三区免费| 激情在线观看视频在线高清| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产精品久久久久久久久免 | 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产亚洲精品久久久com| 久久精品国产综合久久久| 国内揄拍国产精品人妻在线| av片东京热男人的天堂| 欧美三级亚洲精品| 啪啪无遮挡十八禁网站| 99久久99久久久精品蜜桃| 男人舔女人下体高潮全视频| 国产淫片久久久久久久久 | 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 久久久久久久精品吃奶| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 脱女人内裤的视频| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 黄色片一级片一级黄色片| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 99久国产av精品| 动漫黄色视频在线观看| 久久久久久久精品吃奶| 欧美乱码精品一区二区三区| 天堂动漫精品| 黄色丝袜av网址大全| 久久欧美精品欧美久久欧美| 高清毛片免费观看视频网站| 香蕉久久夜色| 国产精品,欧美在线| 国产97色在线日韩免费| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 女人被狂操c到高潮| 国内精品一区二区在线观看| 国产高清激情床上av| 一本一本综合久久| 国产精品99久久99久久久不卡| 久久久国产精品麻豆| 成人18禁在线播放| 午夜影院日韩av| 一本一本综合久久| 小说图片视频综合网站| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 夜夜躁狠狠躁天天躁| av天堂在线播放| 欧美一区二区亚洲| 露出奶头的视频| 国产精品一区二区三区四区久久| 成人无遮挡网站| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产毛片a区久久久久| 亚洲乱码一区二区免费版| av在线天堂中文字幕| 欧美黄色淫秽网站| 日韩精品青青久久久久久| 色精品久久人妻99蜜桃| 搞女人的毛片| 综合色av麻豆| 美女被艹到高潮喷水动态| 草草在线视频免费看| xxxwww97欧美| 波多野结衣高清无吗| 免费观看的影片在线观看| 一个人看视频在线观看www免费 | 亚洲av成人精品一区久久| 欧美bdsm另类| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲 国产 在线| 久久久久九九精品影院| 老司机在亚洲福利影院| 性色av乱码一区二区三区2| 脱女人内裤的视频| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产精品久久电影中文字幕| 欧美在线黄色| 最新在线观看一区二区三区| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产淫片久久久久久久久 | 99久久久亚洲精品蜜臀av| 色精品久久人妻99蜜桃| 天天一区二区日本电影三级| 欧美一区二区亚洲| 亚洲成av人片在线播放无| 国产精品一区二区三区四区久久| 久久人妻av系列| 少妇丰满av| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 久久精品91蜜桃| 国产高清有码在线观看视频| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 黄色片一级片一级黄色片| 亚洲成人免费电影在线观看| 在线观看午夜福利视频| av福利片在线观看| 久久6这里有精品| 91九色精品人成在线观看| 丰满人妻一区二区三区视频av | 日韩精品青青久久久久久| 青草久久国产| 国产老妇女一区| 欧美激情在线99| 亚洲无线观看免费| 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 久久久久免费精品人妻一区二区| 国产精品日韩av在线免费观看| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 身体一侧抽搐| 久久午夜亚洲精品久久| 国产一区二区三区视频了| 午夜福利在线观看吧| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 岛国在线观看网站| 午夜亚洲福利在线播放| 搞女人的毛片| 51午夜福利影视在线观看| 中文字幕av在线有码专区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 观看免费一级毛片| 丰满人妻一区二区三区视频av | 在线视频色国产色| 亚洲成a人片在线一区二区| 91久久精品电影网| 亚洲国产精品sss在线观看| 看免费av毛片| 天堂动漫精品| 国内精品久久久久精免费| 久久精品国产清高在天天线| 成人18禁在线播放| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 精品久久久久久成人av| 久久这里只有精品中国| 可以在线观看的亚洲视频| 在线视频色国产色| 亚洲精品日韩av片在线观看 | 国产精品 欧美亚洲| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲精品一区av在线观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 99久久99久久久精品蜜桃| 国产高清视频在线观看网站| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产高潮美女av| 国产一区在线观看成人免费| 亚洲av免费在线观看| АⅤ资源中文在线天堂| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 天美传媒精品一区二区| 91久久精品国产一区二区成人 | 舔av片在线| 亚洲精华国产精华精| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 最新在线观看一区二区三区| av黄色大香蕉| 亚洲av成人精品一区久久| 99久久99久久久精品蜜桃| 精品国产亚洲在线| 国产三级中文精品| 国产精品三级大全| 亚洲国产精品成人综合色| 午夜精品在线福利| 精品久久久久久久久久久久久| 亚洲中文字幕日韩| 国产国拍精品亚洲av在线观看 | 免费观看精品视频网站| 中文亚洲av片在线观看爽| 在线观看一区二区三区| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 99在线视频只有这里精品首页| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 99久久九九国产精品国产免费| 亚洲国产精品sss在线观看| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 午夜福利欧美成人| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲专区中文字幕在线| 热99re8久久精品国产| 成人av一区二区三区在线看| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 老熟妇仑乱视频hdxx| 国产淫片久久久久久久久 | 日本与韩国留学比较| 精品无人区乱码1区二区| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 亚洲欧美激情综合另类| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产亚洲欧美98| 亚洲美女黄片视频| 免费看日本二区| 无遮挡黄片免费观看| xxxwww97欧美| 日本与韩国留学比较| 亚洲一区高清亚洲精品| 精华霜和精华液先用哪个| 特大巨黑吊av在线直播| 99久久精品热视频| 久久人妻av系列| 美女黄网站色视频| 中文字幕久久专区| 国产精品三级大全| 国产亚洲精品一区二区www| 国产精品精品国产色婷婷| 91在线观看av| 51午夜福利影视在线观看| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 91在线精品国自产拍蜜月 | 日韩高清综合在线| 亚洲精品在线美女| 国产成人av教育| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 亚洲人与动物交配视频| 最好的美女福利视频网| 国产v大片淫在线免费观看| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 中出人妻视频一区二区| 国产主播在线观看一区二区| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美 | 国产伦精品一区二区三区四那| 麻豆国产97在线/欧美| 国产精品野战在线观看| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲国产欧美网| 天天添夜夜摸| 99国产精品一区二区三区| av视频在线观看入口| 婷婷亚洲欧美| 午夜老司机福利剧场| 国产精品久久久久久久电影 | 亚洲中文字幕日韩| 搡老妇女老女人老熟妇| 亚洲不卡免费看| 一进一出抽搐gif免费好疼| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 国产av一区在线观看免费| 在线观看66精品国产| 长腿黑丝高跟| 精品无人区乱码1区二区| 国产伦一二天堂av在线观看| 欧美在线黄色| 午夜亚洲福利在线播放| x7x7x7水蜜桃| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 无遮挡黄片免费观看| 特大巨黑吊av在线直播| 免费电影在线观看免费观看| 国产探花在线观看一区二区| 综合色av麻豆| 老司机深夜福利视频在线观看| 免费搜索国产男女视频| 成年女人看的毛片在线观看| 欧美日韩福利视频一区二区| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 白带黄色成豆腐渣| 嫁个100分男人电影在线观看| 我的老师免费观看完整版| 51国产日韩欧美| 亚洲美女黄片视频| 色尼玛亚洲综合影院| 丰满人妻一区二区三区视频av | 丰满的人妻完整版| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 久久久久久国产a免费观看| 久久精品国产综合久久久| 成人午夜高清在线视频| 亚洲av二区三区四区| 黄片大片在线免费观看| 国产乱人视频| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 国产精品久久久久久精品电影| 99热这里只有是精品50| 九九热线精品视视频播放| 日本熟妇午夜| a在线观看视频网站| 精品一区二区三区人妻视频| 国内精品久久久久久久电影| 色噜噜av男人的天堂激情| 国产在视频线在精品| www.999成人在线观看| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 一个人免费在线观看电影| h日本视频在线播放| 免费观看的影片在线观看| 国产乱人视频| 校园春色视频在线观看| 99热只有精品国产| 人人妻人人看人人澡| 免费看美女性在线毛片视频| 亚洲av二区三区四区| 1024手机看黄色片| 欧美av亚洲av综合av国产av| 久久久久精品国产欧美久久久| 亚洲av成人av| 日韩国内少妇激情av| 一区二区三区免费毛片| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 两人在一起打扑克的视频| 精品国产三级普通话版| 国产色婷婷99| 在线免费观看的www视频| 亚洲不卡免费看| 亚洲精品成人久久久久久| 热99re8久久精品国产| 精品福利观看| 舔av片在线| 成人一区二区视频在线观看| 日韩成人在线观看一区二区三区| 日韩亚洲欧美综合| 中文资源天堂在线| 国产精品一区二区三区四区久久| 色视频www国产| 国产一区二区三区视频了| 男女视频在线观看网站免费| 中文字幕高清在线视频| 他把我摸到了高潮在线观看| 欧美黄色淫秽网站| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 亚洲内射少妇av| 淫妇啪啪啪对白视频| 久久精品国产清高在天天线| 欧美国产日韩亚洲一区| 国产免费av片在线观看野外av| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 丁香欧美五月| 国产日本99.免费观看| 国产免费一级a男人的天堂| 日本一二三区视频观看| 欧美不卡视频在线免费观看| 欧美在线一区亚洲| 亚洲最大成人中文| 日韩欧美免费精品| 欧美乱码精品一区二区三区| 亚洲内射少妇av| 日本一本二区三区精品| 婷婷六月久久综合丁香| 亚洲av不卡在线观看| 日韩欧美精品v在线| 久久久国产成人精品二区| 人人妻人人澡欧美一区二区| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 又粗又爽又猛毛片免费看| 热99re8久久精品国产| 亚洲精品亚洲一区二区| 久久草成人影院| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 757午夜福利合集在线观看| 最近在线观看免费完整版| 亚洲欧美日韩无卡精品| 男女那种视频在线观看| 国产黄色小视频在线观看| 国内精品美女久久久久久| 最新在线观看一区二区三区| 88av欧美| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 亚洲最大成人手机在线| 精品久久久久久,| 国产精品一区二区免费欧美| 18禁美女被吸乳视频| 成年女人看的毛片在线观看| 国产v大片淫在线免费观看| 久久精品影院6| 欧美精品啪啪一区二区三区| 精品熟女少妇八av免费久了| 亚洲美女视频黄频| 久久精品国产综合久久久| 桃红色精品国产亚洲av| 精品久久久久久,| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 岛国在线免费视频观看| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲av电影不卡..在线观看| 欧美一区二区国产精品久久精品| 又紧又爽又黄一区二区| 免费在线观看亚洲国产| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 亚洲av美国av| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产成人aa在线观看| 草草在线视频免费看| 成人精品一区二区免费| a在线观看视频网站| 亚洲国产精品999在线| 脱女人内裤的视频| 国产精品 国内视频| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 真实男女啪啪啪动态图| 一夜夜www| 国产精品综合久久久久久久免费| 亚洲不卡免费看| 18禁在线播放成人免费| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲av不卡在线观看| 九九热线精品视视频播放| 日韩中文字幕欧美一区二区| 久久久国产成人精品二区| 国产黄a三级三级三级人| 亚洲色图av天堂| av片东京热男人的天堂| 亚洲av免费在线观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 欧美日韩瑟瑟在线播放| 操出白浆在线播放| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产伦在线观看视频一区| 久久午夜亚洲精品久久| 最新中文字幕久久久久| 看黄色毛片网站| 亚洲最大成人手机在线| 日本 av在线| 亚洲午夜理论影院| 欧美色视频一区免费| 最新中文字幕久久久久| 久久久久免费精品人妻一区二区| 1024手机看黄色片| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产成+人综合+亚洲专区| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 精品国产美女av久久久久小说|