贛杭鈾成礦帶燕山期巖漿巖年代學(xué)研究存在的主要問題分析

夏寅初

(東華理工大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，江西 南昌 330013)

0 引 言

贛杭鈾成礦帶是華南最大的火山巖型鈾礦基地。近年來，對與鈾成礦有關(guān)的火山巖及基性巖脈進(jìn)行高精度年代學(xué)研究，獲得了一批高精度年齡數(shù)據(jù)(郭福生等，2015；巫建華等，2017a)，但部分火山巖及基性巖脈成巖年齡的精確度仍待商榷。精確厘定與鈾成礦有關(guān)的火山巖及基性巖脈的成巖年代，是深入研究兩者與鈾成礦關(guān)系的前提，對鈾礦床成礦模型的建立至關(guān)重要。

為此，歸納了贛杭鈾成礦帶燕山期火山巖及基性巖脈年齡數(shù)據(jù)，總結(jié)帶內(nèi)巖漿巖年代學(xué)研究現(xiàn)狀，并對存在的問題進(jìn)行討論。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

贛杭鈾成礦帶地跨浙贛兩省，處于揚(yáng)子板塊與華夏板塊拼合地帶(圖1)。鈾礦床主要分布在早白堊世若干火山盆地中，以相山鈾礦田的鈾資源量最為豐富(巫建華等，2017b)?；椎男略糯冑|(zhì)巖鈾背景值相對較高，部分地層為區(qū)域富鈾層位。自新元古代以來，該帶經(jīng)歷了多期多階段構(gòu)造演化。至中生代，受古太平板塊向西俯沖的影響，區(qū)域構(gòu)造體制由擠壓向拉張轉(zhuǎn)換，巖石圈伸展減薄，導(dǎo)致大規(guī)模的巖漿活動發(fā)育，形成了一系列火山-侵入雜巖體(王德滋等，2002；巫建華等，2017a)。

圖1 研究區(qū)早白堊世火山盆地分布簡圖(據(jù)余心起等，2006)Fig. 1 Distribution diagram of early Cretaceous volcanic basins in the study area(after Yu et al.,2006)

2 燕山期巖漿巖年代學(xué)研究現(xiàn)狀

贛杭鈾成礦帶燕山期巖漿巖年代學(xué)數(shù)據(jù)統(tǒng)計結(jié)果見表1。

2.1 相山火山盆地

該盆地位于研究區(qū)西南段(圖1)，是我國最大的產(chǎn)鈾火山盆地。盆地內(nèi)燕山期巖漿巖以熔結(jié)凝灰?guī)r(136～140 Ma)、流紋英安巖(135～137 Ma)、碎斑熔巖(132～136 Ma)和花崗斑巖(133～137 Ma)為主，發(fā)育少量基性巖脈如煌斑巖(125、84.5～87.0 Ma)(楊水源等，2010，2012，2013；Yang et al.，2011；饒澤煌，2012；陳正樂等，2013；郭福生等，2015；王勇劍，2015；巫建華等，2017a；司志發(fā)等，2018；王利玲等，2020)(表1)。礦體分布位置主要受斷裂及火山機(jī)構(gòu)控制(王勇劍，2015；周鄧等，2017)，火山巖及花崗斑巖為主要賦礦圍巖。

表1 贛杭鈾成礦帶燕山期巖漿巖年代學(xué)數(shù)據(jù)Table 1 Chronological data of Yanshanian magmatic rocks in the study area

表1(續(xù))

2.2 玉華山火山盆地

該盆地位于研究區(qū)西南段(圖1)，盆地內(nèi)燕山期火山巖及侵入巖年齡主要集中在早白堊世，包括熔結(jié)凝灰?guī)r(136 Ma)、碎斑熔巖(137 Ma)、花崗斑巖(129、139 Ma)(李響，2012；周強(qiáng)強(qiáng)，2012)(表1)。鈾礦主要賦存在花崗斑巖構(gòu)造破碎帶內(nèi)，主要受巖體接觸界面和斷裂構(gòu)造控制(李響，2012；周強(qiáng)強(qiáng)，2012；林錦榮等，2020)。

2.3 盛源火山盆地

該盆地位于研究區(qū)中段(圖1)，主體為下白堊統(tǒng)周家店組巨厚紅色碎屑巖系，燕山期巖漿巖主要出露于周家店組邊部，巖性以流紋巖(134 Ma)、安山巖(130 Ma)、火山碎屑巖為主(劉茜，2013)。鈾礦化主要賦存在巖性接觸帶、層間破碎帶(朱建林等，2019)。東鄉(xiāng)火山盆地位于盛源火山盆地北西10 km，鈾礦找礦目前尚無重大突破，巖性主要有流紋巖、粗面巖(131～134 Ma)、安山巖(135～137 Ma)等(楊秋，2015；韋昌襲，2019)。

2.4 大洲火山盆地

該盆地位于研究區(qū)北東段(圖1)，燕山期火山巖主要為磨石山群，巖性主要為凝灰?guī)r、晶屑凝灰?guī)r等火山碎屑巖及流紋巖，成巖年代為(127.3±1.7)Ma(Yang et al.,2013)。鈾礦化主要賦存在流紋巖層間構(gòu)造帶中，受斷裂、地層及綠色蝕變帶的控制(Yang et al.,2013；劉蓉蓉等，2018)。

2.5 新路火山盆地

該盆地位于研究區(qū)北東段(圖1)，燕山期巖漿活動以火山噴發(fā)和酸性巖漿侵入為主。燕山期火山巖主要為建德群火山碎屑巖，包括勞村組晶屑凝灰?guī)r(137 Ma)、黃尖組晶屑凝灰?guī)r(128、133～137 Ma)(王洪作等，2017；韓效忠等，2018)；燕山期侵入巖主要有侵入于黃尖組的花崗斑巖(133～136 Ma)、九華山花崗巖體(135 Ma)(Yang et al.，2012；王洪作，2015；楊水源等，2015；王洪作等，2017)，以及晚期侵入輝綠巖脈(93 Ma)(王正其等，2013)。鈾礦體主要賦存在層間破碎帶與硅化破碎帶中，圍巖主要有凝灰?guī)r、花崗斑巖(韓效忠等，2010)。

3 巖漿巖年代學(xué)研究存在的問題

3.1 火山-侵入雜巖年代學(xué)的主要問題

鋯石作為巖漿巖的副礦物，在形成過程中較強(qiáng)烈地富集鈾但不吸收鉛，即使溫度較高，成巖后也能保持體系的封閉(陳岳龍等，2005)。因此，鋯石U-Pb同位素高精度定年被廣泛應(yīng)用于巖漿巖年代學(xué)研究(王家松等，2017)。前人對研究區(qū)火山-侵入雜巖以及與鈾成礦有關(guān)的基性巖脈進(jìn)行了大量的年代學(xué)研究，獲得了一批高精度年代學(xué)數(shù)據(jù)，為探討贛杭鈾成礦帶上與鈾礦有關(guān)的火山-侵入雜巖的時序厘定提供了依據(jù)。雖然鋯石U-Pb定年能為火山-侵入雜巖年代學(xué)研究提供較高精度的年齡數(shù)據(jù)，但因數(shù)據(jù)處理問題或巖石樣品的特點，在用于厘定研究區(qū)內(nèi)的短時序、多期次、大規(guī)?；鹕?侵入活動時仍存在一些問題(表2)。

3.1.1 樣品MSWD值對鋯石年齡可信度的影響 部分樣品的平均標(biāo)準(zhǔn)權(quán)重偏差(MSWD)偏離95%的置信區(qū)間，年齡精確度較低(表2)。理想的鋯石定年結(jié)果服從正態(tài)分布，而MSWD會因鋯石定年測試數(shù)量(N)的不同而具有不同的95%置信區(qū)間(范文博等，2013)。測試數(shù)據(jù)的MSWD位于不同鋯石數(shù)量(N)對應(yīng)的95%置信區(qū)間內(nèi)，表明測試數(shù)據(jù)可靠。若測試數(shù)據(jù)的MSWD偏離95%置信區(qū)間，表明數(shù)據(jù)點分散情況并非由測試過程的隨機(jī)誤差引起(范文博等，2013)，可能是地質(zhì)因素引起，例如未剔除捕獲鋯石的測試數(shù)據(jù)、未剔除諧和度較差的鋯石測試數(shù)據(jù)等。區(qū)內(nèi)不少鋯石定年數(shù)據(jù)的MSWD偏離樣品數(shù)(N)對應(yīng)的95%置信區(qū)間(表2)甚至遠(yuǎn)超鋯石數(shù)量(N)對應(yīng)的95%置信區(qū)間的上限(表2)，這類數(shù)據(jù)不能準(zhǔn)確反映巖漿巖的形成年代。

表2 研究區(qū)火山巖-侵入雜巖鋯石U-Pb年代學(xué)的主要問題Table 2 Zircon U-Pb geochronology of the volcanic-intrusive complexes and its main problems in the study area

3.1.2 高U鋯石對年代學(xué)研究的影響 部分樣品未剔除高U鋯石的分析測試數(shù)據(jù)，導(dǎo)致得到的鋯石U-Pb加權(quán)平均年齡或諧和年齡的精確度降低(表3)，不能準(zhǔn)確反映巖石成巖年代。

表3 研究區(qū)火山-侵入雜巖中高U鋯石年代學(xué)及其主要問題Table 3 High U zircon geochronology of the volcanic-intrusive complexes and its main problems in the study area

應(yīng)用LA-ICP-MS對高U鋯石進(jìn)行分析時，高U鋯石中U的含量較高會使鋯石受到輻射損傷，Pb在激光剝蝕過程中比U更易逸出，導(dǎo)致計算所得的U-Pb表觀年齡偏大(王家松等，2017)。鋯石受到輻射損傷時，也可能發(fā)生蛻晶化作用，發(fā)生Pb丟失，導(dǎo)致諧和度降低(表3)，因此計算年齡時應(yīng)剔除U含量>2 000 g/t的鋯石數(shù)據(jù)。

為避免高U鋯石定年問題，可借助XRD、拉曼光譜、CL圖像等測試方法識別鋯石的晶格完整性，以確保定年結(jié)果的精確度。若樣品中的鋯石均為高U鋯石，則可以考慮使用其他礦物如獨(dú)居石、榍石等副礦物進(jìn)行年代學(xué)研究，此類副礦物受放射性損傷后，晶格易愈合，在受到較高放射性損傷后Pb不會明顯丟失，是較好的測年對象(李惠民等，2012)。

3.1.3 鋯石定年精度對判別火山-侵入雜巖時序的影響 火山-侵入雜巖主要指在時空和成因上密切相關(guān)的火山巖和淺成相花崗巖，廣泛分布于我國東南部(王德滋等，2002)，火山巖及淺成相花崗巖成巖年代相近，多分布于同一火山機(jī)構(gòu)中，在成因上具有相似的物質(zhì)源區(qū)。

(1)SHRIMP、LA-ICP-MS等鋯石定年精度。前人主要通過SHRIMP、LA-ICP-MS等方法對區(qū)內(nèi)火山-侵入雜巖進(jìn)行鋯石U-Pb定年研究，其精度用于區(qū)分短時序、多期次、大規(guī)模的火山-侵入活動較為困難。對前人的鋯石年齡數(shù)據(jù)進(jìn)行優(yōu)選，排除樣品數(shù)量小(N<10)、年齡諧和度差、高U鋯石及MSWD偏離置信區(qū)間對定年結(jié)果的影響，發(fā)現(xiàn)不同專家使用不同方法取得的高精度年齡數(shù)據(jù)中，雖然與地層侵入關(guān)系確定的時序基本一致，但各數(shù)據(jù)的差值不大(表1)，這可能主要與鋯石定年所使用的分析測試方法的誤差有關(guān)，LA-ICP-MS鋯石定年誤差在3%左右，SHRIMP鋯石定年誤差在1%左右(王孝磊，2017；徐夕生等，2020)，其定年結(jié)果大致在1 Ma浮動。研究區(qū)的火山-侵入雜巖主要為火山巖和淺成相花崗斑巖，相對于深成相花崗巖而言，巖漿冷卻結(jié)晶速率較快，通?？梢栽?00 ka內(nèi)完成(王孝磊，2017；徐夕生等，2020)。即使是精度較高的SHRIMP鋯石定年數(shù)據(jù)，也不足以區(qū)分區(qū)內(nèi)火山-侵入雜巖的時序(表1)，如相山火山盆地雙峰嶺組形成的熔結(jié)凝灰?guī)r[RYT501:(137.6±1.4)Ma]、英安巖[RYT582:(137.4±1.1)Ma]和流紋英安斑巖，以及上覆于雙峰嶺組的鵝湖嶺組碎斑熔巖[RYT504：(135.4±1.5)Ma](陳正樂等，2013；巫建華等，2017a)。

(2)CA-ID-TIMS 鋯石定年精度?；瘜W(xué)磨蝕同位素稀釋熱電質(zhì)譜(CA-ID-TIMS)鋯石定年方法通過對鋯石進(jìn)行高溫退火、化學(xué)磨蝕、同位素稀釋等處理方法，使鋯石定年誤差降至0.1%左右，甚至可低至0.05%(儲著銀等，2016；徐夕生等，2020)。儲著銀等(2016)研究Qinghu標(biāo)準(zhǔn)鋯石[年齡為(159.47±0.24)Ma]時，獲得的CD-ID-TIMS鋯石年齡為(159.45±0.16)Ma，兩者的年齡結(jié)果高度一致，且定年誤差在160 ka左右。目前，研究區(qū)內(nèi)尚未有CD-ID-TIMS鋯石定年的報道。該方法在火山-侵入雜巖的時序厘定方面有良好的應(yīng)用前景，能較好地刻畫十幾萬年間的巖漿演化，是今后值得研究的方向。

3.2 基性巖脈年代學(xué)存在的主要問題

表4 研究區(qū)基性巖脈定年結(jié)果及主要問題Table 4 Dating results and main problems of mafic dikes in the study area

3.2.1 鋯石多為捕獲鋯石，不能反映成巖年齡 基性巖漿因缺少足夠的Si而不能與Zr結(jié)合形成鋯石(ZrSiO4)。因此基性巖中的鋯石大多為巖漿上升侵入過程中捕獲圍巖的鋯石，其年齡不能反映基性巖侵位年齡。王正其等(2013)對新路盆地輝綠巖脈進(jìn)行全巖40Ar-39Ar定年獲得的等時線年齡為(93±3)Ma，數(shù)據(jù)較理想(MSWD=1.30)；王洪作(2015)獲得新路盆地輝綠巖鋯石年齡為(128±1)Ma，其鋯石[年齡為(128.3±1.6)Ma]可能捕獲自圍巖黃尖組晶屑凝灰?guī)r(王洪作等，2017)。

3.2.2 全巖K-Ar或40Ar-39Ar法難以準(zhǔn)確反映基性巖脈成巖年代 在與鈾成礦有關(guān)的基性巖脈中，含鉀礦物的封閉體系易受熱液影響，全巖K-Ar或40Ar-39Ar法年齡往往不能反映基性巖漿侵入巖體中的年齡，更可能是后期熱液蝕變或有關(guān)熱事件的年齡(陳岳龍等，2005)。同時，應(yīng)用全巖40Ar-39Ar法時也需要對全巖Ca/K比(原子數(shù))進(jìn)行判別，樣品經(jīng)中子照射后，若Ca/K比過大，Ca的中子反應(yīng)會產(chǎn)生干擾性Ar同位素(主要為由40Ca轉(zhuǎn)化的36Ar和由42Ca轉(zhuǎn)化的39Ar)(陳岳龍等，2005)。相山盆地中的煌斑巖和輝綠巖的燒失量(LOI)普遍偏大,為5.29%～10.27%(饒澤煌，2012；王勇劍，2015)，可能受熱液作用影響較大；王勇劍(2015)獲得的煌斑巖全巖40Ar-39Ar年齡譜圖不屬于平坦型(MSWD=46.49)，并不能準(zhǔn)確反映相山盆地基性巖脈活動的時間。

斜鋯石(ZrO2)成分及結(jié)構(gòu)簡單，主要為巖漿結(jié)晶成因，能存于硅不飽和的巖漿巖中，如碳酸鹽巖、基性-超基性巖等體系非常穩(wěn)定，受麻粒巖相高級變質(zhì)作用后僅局部開放，經(jīng)校正后仍能反映巖石成巖年齡(李惠民等，2012)。目前，研究區(qū)尚未有關(guān)于基性巖脈斜鋯石U-Pb定年的報道，但其他地區(qū)已有相關(guān)研究，沈淑鑫等(2018)獲得龍門山?jīng)_斷帶麻柳村輝綠巖斜鋯石定年結(jié)果為(261.0±1.1)Ma，王錦榮等(2021)獲得永定大坪輝長巖斜鋯石定年結(jié)果為(184.0±6.5)Ma。斜鋯石U-Pb定年可以驗證全巖K-Ar或40Ar-39Ar定年結(jié)果，能更好地確認(rèn)基性巖脈的侵位時代，因此對研究區(qū)的基性巖脈進(jìn)行斜鋯石U-Pb定年具有良好的應(yīng)用前景。

4 結(jié) 論

近年來，前人對贛杭鈾成礦帶燕山期巖漿巖進(jìn)行了大量高精度的年代學(xué)研究，獲得了一批年齡數(shù)據(jù)，但在精確厘定火山-侵入雜巖與基性巖脈的成巖年代方面仍存在下列問題。

(1)部分火山巖樣品年齡因MSWD偏離置信區(qū)間、高U鋯石等因素，年齡精確度較差。因此，需在保證鋯石定年樣品數(shù)量充足的前提下剔除高U、群落性差及諧和度低的鋯石年齡數(shù)據(jù)，避免使用可信度不高的數(shù)據(jù)，以確保鋯石定年的精確度。

(2)SHRIMP或LA-ICP-MS鋯石U-Pb定年的精度不適用于厘定區(qū)內(nèi)短時序火山-侵入活動，主要表現(xiàn)在各種巖石年齡差異總體不大，在誤差范圍內(nèi)高度一致；CA-ID-TIMA鋯石定年對厘定區(qū)內(nèi)短時序火山-侵入巖漿活動具良好的應(yīng)用前景，是值得研究的方向。

(3)與鈾成礦有關(guān)的基性巖脈高精度定年是亟待解決的難題?；詭r往往缺少鋯石，其鋯石年齡常不能反映基性巖成巖年齡，全巖K-Ar或40Ar-39Ar定年易受熱液影響。條件允許時，可以應(yīng)用斜鋯石U-Pb定年對全巖K-Ar或40Ar-39Ar定年結(jié)果進(jìn)行驗證，以更好地確認(rèn)基性巖成巖年齡。