• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    反硝化生物濾池深度脫氮中試運(yùn)行效能及微生物菌群分析

    2022-01-16 11:58:16張浩浩吳興海李詠梅
    關(guān)鍵詞:濾池硝化碳源

    王 林,張浩浩,2,吳興海,3,李詠梅

    (1.同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,上海200092;2.鄭州市規(guī)劃勘測(cè)設(shè)計(jì)研究院,河南鄭州450052;3.上海水業(yè)設(shè)計(jì)工程有限公司,上海200092)

    水體中氮、磷等營(yíng)養(yǎng)元素過高是導(dǎo)致水體富營(yíng)養(yǎng)化的重要因素之一,而污水處理廠是重要的排放來源。污水中的磷可通過化學(xué)除磷的方式得以強(qiáng)化去除,而污水中的氮?jiǎng)t主要通過生物脫氮的方式得以實(shí)現(xiàn)。目前,國內(nèi)普遍采用的污水處理工藝主要有厭氧-缺氧-好氧(A2O)和缺氧-好氧(AO)工藝等,出水水質(zhì)能達(dá)到《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB18918―2002)一級(jí)A排放標(biāo)準(zhǔn),但是總氮(TN)濃度不能滿足更為嚴(yán)格的地方標(biāo)準(zhǔn)[1]。例如,安徽省巢湖市執(zhí)行的《巢湖流域城鎮(zhèn)污水處理廠和工業(yè)行業(yè)主要水污染物排放限值》(DB34/2710―2016)Ⅰ類城鎮(zhèn)污水處理廠排放標(biāo)準(zhǔn)就規(guī)定污水處理廠出水的TN質(zhì)量濃度需要穩(wěn)定在10 mg·L-1以下。因此,如何采用高效的深度處理工藝實(shí)現(xiàn)氮的深度去除是亟待解決的問題。

    反硝化生物濾池具有良好的生物脫氮性能,是近年的研究熱點(diǎn)。在傳統(tǒng)生物濾池的基礎(chǔ)上,借鑒了曝氣生物濾池和生物接觸氧化法的設(shè)計(jì)思路,反硝化生物濾池是將生物脫氮和物理截留過濾集于一體的新型污水深度處理工藝,具有投資費(fèi)用少、占地面積小、脫氮效果好等優(yōu)點(diǎn)[2-4]。本課題組利用無水乙酸鈉為外加碳源,在實(shí)驗(yàn)室研究了碳氮比(C/N比)對(duì)以生物陶粒和石英砂為濾料構(gòu)建的反硝化生物濾池脫氮效果的影響[5]。不管是以生物陶粒為濾料還是以石英砂為濾料,構(gòu)建的反硝化生物濾池對(duì)硝酸鹽和TN均具有很好的去除效果,并推薦最佳的C/N比為4。然而,為了進(jìn)一步優(yōu)化關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)并指導(dǎo)實(shí)際運(yùn)行,還需要更大規(guī)模的試驗(yàn)驗(yàn)證。吳正雙等[6]在保證外加碳源——甲醇充足的條件下,研究了不同季節(jié)下水力負(fù)荷對(duì)中試規(guī)模反硝化生物濾池運(yùn)行的影響。結(jié)果表明,冬季以低水力負(fù)荷(5 m·h-1)運(yùn)行才能保證出水-N質(zhì)量濃度低于10 mg·L-1,而夏季在高水力負(fù)荷(8 m·h-1)下運(yùn)行出水-N質(zhì)量濃度也能達(dá)到10 mg·L-1以下。一般來說,排放標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定的是TN濃度而不是-N濃度,因此研究具有一定的局限性。杜創(chuàng)等[7]以出水TN濃度為指標(biāo)考察了不同水力負(fù)荷對(duì)工業(yè)園區(qū)污水處理廠尾水的脫氮效果。當(dāng)反硝化生物濾池中試系統(tǒng)的水力負(fù)荷控制為6.3 m·h-1,進(jìn)水TN質(zhì)量濃度不高于12.86 mg·L-1時(shí),出水TN質(zhì)量濃度穩(wěn)定在5.00 mg·L-1以下。綜上,已有研究主要集中于外加碳源的種類、投加比例以及水力負(fù)荷等因素對(duì)反硝化生物濾池脫氮效果的影響[2-7],但并未對(duì)實(shí)際污水中已有碳源的利用情況進(jìn)行評(píng)價(jià)[8-9]。此外,劉智斌等[10]在研究厭氧生物濾池時(shí)發(fā)現(xiàn)溫度對(duì)污染物的去除效果影響較大,其中功能性微生物——乙酸型產(chǎn)甲烷功能菌群豐度的提高是保證系統(tǒng)對(duì)污染物有較好去除效果的根本原因。對(duì)于反硝化生物濾池,吳正雙等[6]從水力負(fù)荷的角度出發(fā)對(duì)夏冬2個(gè)季節(jié)下系統(tǒng)的運(yùn)行效果進(jìn)行了初步研究,但以出水NO-3-N濃度為考核指標(biāo),并不能與排放標(biāo)準(zhǔn)中TN這一指標(biāo)完全對(duì)應(yīng)。因此,除了水力負(fù)荷和C/N比外,還需進(jìn)一步考察溫度對(duì)反硝化生物濾池運(yùn)行效果的影響,并對(duì)系統(tǒng)中的優(yōu)勢(shì)微生物菌群進(jìn)行全面鑒定,從而明確脫氮機(jī)理。

    以巢湖市某污水處理廠實(shí)際二級(jí)出水為進(jìn)水,開展了中試規(guī)模的反硝化生物濾池深度脫氮運(yùn)行效能研究??疾炝怂ω?fù)荷、C/N比以及溫度等關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)對(duì)系統(tǒng)脫氮效果的影響,進(jìn)一步通過進(jìn)水、出水中有機(jī)物組分解析對(duì)二級(jí)出水原水中碳源的利用情況進(jìn)行了評(píng)價(jià),最后通過微生物菌群分析對(duì)系統(tǒng)的脫氮機(jī)理進(jìn)行了初探,研究結(jié)果可為反硝化生物濾池的實(shí)際運(yùn)行提供指導(dǎo)。

    1 試驗(yàn)材料和方法

    1.1 中試系統(tǒng)的構(gòu)建

    反硝化生物濾池中試系統(tǒng)主要由濾池主體、碳源投加系統(tǒng)以及反沖洗系統(tǒng)構(gòu)成,中試系統(tǒng)示意圖如圖1a所示,實(shí)物圖如圖1b所示。

    圖1 反硝化生物濾池中試系統(tǒng)示意圖和實(shí)物圖Fig.1 Schematic diagram of pilot-scale denitrification biofilter system and picture of real pilot-scale denitrification biofilter system

    反硝化生物濾池的主體為鋼結(jié)構(gòu),總高為6.5 m,從上至下分別是跌水區(qū)、填料層、承托層和集水區(qū),高度分別為2.90 m、2.55 m、0.65 m和0.40 m。填料層的濾料為普通石英砂,粒徑為2~3 mm;承托層由鵝卵石和濾磚組成,高度分別為0.20 m和0.45 m。

    碳源投加系統(tǒng)主要由碳源儲(chǔ)箱和碳源計(jì)量泵組成,碳源原料為工業(yè)級(jí)乙酸鈉(質(zhì)量分?jǐn)?shù)58%~60%),按照試驗(yàn)研究對(duì)C/N比的控制要求進(jìn)行精準(zhǔn)投加。

    反沖洗系統(tǒng)主要由反洗鼓風(fēng)機(jī)和反洗水泵組成,通過對(duì)中試系統(tǒng)進(jìn)行氣、水以及氣水聯(lián)合反沖洗來保證系統(tǒng)的穩(wěn)定運(yùn)行。

    1.2 進(jìn)水水質(zhì)及中試系統(tǒng)的啟動(dòng)

    反硝化生物濾池中試系統(tǒng)的進(jìn)水為安徽省巢湖市某污水處理廠高效沉淀池的出水,具體水質(zhì)情況如表1所示。為了保證中試系統(tǒng)的脫氮效果,通過投加無水乙酸鈉進(jìn)行C/N比調(diào)控。

    表1 進(jìn)水水質(zhì)Tab.1 Characteristics of the influent

    反硝化生物濾池中試系統(tǒng)采用自然掛膜法進(jìn)行系統(tǒng)掛膜啟動(dòng),掛膜啟動(dòng)期間系統(tǒng)的水力負(fù)荷為2.5 m·h-1,C/N比為4,運(yùn)行溫度為10~14℃。經(jīng)過32 d的啟動(dòng)運(yùn)行,中試系統(tǒng)出水中NH3-N、NO-3-N、TN以及CODcr質(zhì)量濃度分別穩(wěn)定在0.25 mg·L-1、5.20 mg·L-1、7.00 mg·L-1和20.00 mg·L-1左右,相應(yīng)的去除率分別穩(wěn)定在35.7%、71.9%、65.6%和75.0%左右。各主要水質(zhì)指標(biāo)均達(dá)到了《巢湖流域城鎮(zhèn)污水處理廠和工業(yè)行業(yè)主要水污染物排放限值》(DB34/2710―2016)的Ⅰ類城鎮(zhèn)污水處理廠排放標(biāo)準(zhǔn),而TN質(zhì)量濃度穩(wěn)定在10 mg·L-1以下,此時(shí)認(rèn)為中試系統(tǒng)已掛膜完成。

    1.3 試驗(yàn)方法

    1.3.1 運(yùn)行效能

    在反硝化生物濾池中試系統(tǒng)運(yùn)行期間主要考察了水力負(fù)荷、C/N比以及溫度等對(duì)系統(tǒng)脫氮效果的影響,每次只改變一個(gè)運(yùn)行參數(shù),監(jiān)測(cè)運(yùn)行參數(shù)改變對(duì)NH3-N、NO-3-N、NO-2-N、TN和CODcr等去除的影響。反硝化生物濾池中試系統(tǒng)關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)的運(yùn)行條件如表2所示。

    表2 反硝化生物濾池中試系統(tǒng)運(yùn)行條件Tab.2 Operational conditions of pilot-scale denitrification biofilter system

    中試系統(tǒng)運(yùn)行效能研究期間,每隔一天對(duì)反硝化生物濾池進(jìn)行一次反沖洗。具體反沖洗方式為:首先,進(jìn)行單獨(dú)氣沖洗,氣體體積流量80 m3·h-1,時(shí)長(zhǎng)3 min;然后,進(jìn)行氣水聯(lián)合反沖洗,氣體體積流量80 m3·h-1,水體積流量10 m3·h-1,時(shí)長(zhǎng)15 min;最后,進(jìn)行單獨(dú)水沖洗,水體積流量10 m3·h-1,時(shí)長(zhǎng)3 min。

    1.3.2 進(jìn)出水中有機(jī)物組分

    在水力負(fù)荷5 m·h-1、C/N比4、進(jìn)水溫度24~27℃下,中試系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定后,利用氣相色譜-質(zhì)譜儀(GC-MS,Thermo Focus DSQ,美國)對(duì)污水處理廠高效沉淀池出水(即反硝化生物濾池中試系統(tǒng)中不外加碳源的原水)和反硝化生物濾池中試系統(tǒng)處理后出水中的有機(jī)組分進(jìn)行分析,考察反硝化生物濾池中試系統(tǒng)對(duì)原水中有機(jī)物的利用情況。

    1.3.3 微生物菌群

    在水力負(fù)荷5 m·h-1、C/N比4、進(jìn)水溫度24~27℃下,中試系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定后,利用高通量測(cè)序?qū)Ψ聪趸餅V池中試系統(tǒng)內(nèi)微生物菌群進(jìn)行分析。

    1.4 分析項(xiàng)目及檢測(cè)方法

    試驗(yàn)研究期間采用標(biāo)準(zhǔn)方法對(duì)NH3-N、和CODcr等常規(guī)水質(zhì)指標(biāo)進(jìn)行測(cè)定[11]。利用便攜式pH計(jì)(JENCO 6010,中國)、便攜式溶解氧儀(哈希HQ30d,美國)、水溫檢測(cè)儀(A188,科瑞德,中國)對(duì)進(jìn)水pH值、溶解氧以及溫度進(jìn)行測(cè)定。

    反硝化生物濾池進(jìn)出水中有機(jī)組分利用GCMS進(jìn)行測(cè)定。具體步驟為:將1 L樣品用1 L二氯甲烷分3次進(jìn)行等比例液-液萃取,萃取后加入無水硫酸鈉進(jìn)行脫水,再將脫水后的萃取液放在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀中濃縮至1 mL,最后利用GC-MS對(duì)濃縮后的樣品進(jìn)行測(cè)定。GC-MS的色譜條件為:色譜柱采用HP-5 MS(30.00 m×0.25 mm×0.25μm);進(jìn)樣口溫度為250℃;起始溫度為60℃,保持2 min,以30℃·min-1的速率升至270℃,保持5 min,最后在250℃下運(yùn)行3 min。載氣為氦氣,流速為25 mL·min-1,分流比為10∶1,進(jìn)樣量為1μL。質(zhì)譜條件為電子電離,電離能為70 eV,離子源溫度為220℃,傳輸線溫度為250℃,掃描范圍為41~450 amu,質(zhì)譜標(biāo)準(zhǔn)庫為NIST(National Institute of Standards and Technology)數(shù)據(jù)庫。

    利用高通量測(cè)序?qū)Ψ聪趸餅V池中試系統(tǒng)內(nèi)微生物菌群進(jìn)行分析,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)方法將來自樣品的擴(kuò)增子采用2×250 bp雙端測(cè)序法在Illimina Miseq平臺(tái)上進(jìn)行測(cè)序,通過比對(duì)Silva 128/16s數(shù)據(jù)庫(Release 128http://www.arb-silva.de),從 門(Phylum)、綱(Class)、目(Order)、科(Family)和屬(Genus)等不同分類水平對(duì)反硝化生物濾池中試系統(tǒng)內(nèi)微生物菌群進(jìn)行分析。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 中試系統(tǒng)的運(yùn)行效能

    2.1.1 水力負(fù)荷的影響

    不同水力負(fù)荷下中試系統(tǒng)的運(yùn)行效果如圖2所示。在水力負(fù)荷為3 m·h-1、4 m·h-1、5 m·h-1和6 m·h-1下,中試系統(tǒng)對(duì)CODcr的平均去除率分別為60.2%、68.6%、62.9%和48.6%。結(jié)果表明,在水力負(fù)荷為3~5 m·h-1時(shí),中試系統(tǒng)對(duì)CODcr的去除率均穩(wěn)定在60%以上;當(dāng)水力負(fù)荷繼續(xù)增加至6 m·h-1時(shí),CODcr的平均去除率下降至48.6%。原因在于[12]:水力負(fù)荷過大時(shí),有機(jī)物在系統(tǒng)中的停留時(shí)間變短,不利于生物膜對(duì)CODcr的有效利用;水力負(fù)荷過大時(shí),較快的水流速度對(duì)生物膜的沖刷作用也變強(qiáng),這不僅不利于生物膜的生長(zhǎng),也會(huì)使生物膜變薄并過早脫落。

    圖2 水力負(fù)荷對(duì)各污染物的去除效果Fig.2 Effect of hydraulic loading on removal of each pollutant

    當(dāng)水力負(fù)荷從3 m·h-1提高至4 m·h-1時(shí),中試系統(tǒng)對(duì)NH3-N的平均去除率從15.9%提高至36.1%,但是當(dāng)水力負(fù)荷繼續(xù)提高至5 m·h-1和6 m·h-1時(shí),NH3-N的平均去除率分別降低至23.7%和27.8%。原因在于[4]:過快的濾速減少了NH3-N與生物膜的接觸時(shí)間,不利于NH3-N在濾料表面生物膜中的吸附與傳遞;過快的濾速加大了水流的剪切力,加劇了濾料表面正常生物膜的脫落,從而抑制了濾池中菌群對(duì)NH3-N的利用。此外,反硝化生物濾池內(nèi)部處于厭氧環(huán)境,并不利于硝化菌的生長(zhǎng),這與后續(xù)對(duì)微生物菌群分析的結(jié)果一致,在中試系統(tǒng)中未并發(fā)現(xiàn)硝化菌。因此,中試系統(tǒng)內(nèi)NH3-N濃度的降低主要是NH3-N作為微生物的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)被利用所致,而通過硝化作用對(duì)NH3-N的去除較小。

    結(jié)合CODcr和氮的去除效果,中試系統(tǒng)運(yùn)行較優(yōu)的水力負(fù)荷為4 m·h-1和5 m·h-1,而當(dāng)處理水量一定時(shí),采用較大的水力負(fù)荷可以節(jié)約處理時(shí)間。因此,在后續(xù)研究過程中將水力負(fù)荷控制在5 m·h-1。

    2.1.2 C/N比的影響

    不同C/N比下中試系統(tǒng)的運(yùn)行效果如圖3所示。在C/N比為3、4和5時(shí),中試系統(tǒng)對(duì)CODcr的平均去除率分別為61.7%、62.8%和56.7%。在C/N比為3和4時(shí),系統(tǒng)對(duì)CODcr的去除效果較高,并且系統(tǒng)出水中CODcr濃度與未外加碳源時(shí)(即高效沉淀池原水)的濃度相當(dāng),表明加入的無水乙酸鈉得到了充分利用。然而,繼續(xù)將C/N比從4提高至5時(shí),系統(tǒng)對(duì)CODcr的去除率下降了6.1%,此時(shí)外加碳源超過了系統(tǒng)反硝化所需的碳源,這會(huì)造成碳源的浪費(fèi)以及出水CODcr濃度的增加。

    圖3 C/N比對(duì)各污染物的去除效果Fig.3 Effect of C/N ratio on removal of each pollutant

    在C/N比為3、4和5時(shí),中試系統(tǒng)對(duì)NH3-N的平均去除率分別為30.2%、39.4%和40.5%??傮w來說,C/N比對(duì)NH3-N的去除影響不大,但是C/N比為4和5時(shí),中試系統(tǒng)對(duì)NH3-N的去除效果略好于C/N比為3時(shí)的去除效果。由于反硝化生物濾池內(nèi)部主要是厭氧環(huán)境,反硝化菌群是優(yōu)勢(shì)的微生物菌群[5],因此微生物的同化作用是系統(tǒng)對(duì)NH3-N去除的主要方式。C/N比越高越有利于微生物的生長(zhǎng),這導(dǎo)致了同化作用對(duì)NH3-N去除效果的提高。

    在C/N比為3、4和5時(shí),中試系統(tǒng)對(duì)TN的平均去除率分別為41.5%、67.3%和68.0%。當(dāng)C/N比從3提高至4時(shí),系統(tǒng)對(duì)TN的平均去除率提高了25.8%,而繼續(xù)提高C/N比,TN的平均去除率幾乎不變。因此,C/N比為4時(shí)就能夠滿足生物脫氮對(duì)碳源的需求,系統(tǒng)出水TN質(zhì)量濃度也能穩(wěn)定在5 mg·L-1左右。

    結(jié)合CODcr和氮的去除效果,推薦的C/N比為4。雖然在C/N比為5時(shí)中試系統(tǒng)也有較好的脫氮效果,但是會(huì)造成一定程度的碳源浪費(fèi)以及出水CODcr濃度的增加。

    2.1.3 溫度的影響

    進(jìn)水溫度為15~19℃(平均水溫為17℃)和24~27℃(平均水溫為25℃)下中試系統(tǒng)的運(yùn)行效果如圖4所示。在平均水溫為17℃和25℃下,中試系統(tǒng)對(duì)CODcr的平均去除率分別為55.9%和62.8%,出水CODcr的質(zhì)量濃度范圍分別為24.2~35.5 mg·L-1和21.8~23.9 mg·L-1。可以看出,在進(jìn)水溫度較高的情況下,CODcr的去除效果要優(yōu)于進(jìn)水溫度較低的情況,但是2種溫度條件下出水CODcr均能滿足《巢湖流域城鎮(zhèn)污水處理廠和工業(yè)行業(yè)主要水污染物排放限值》(DB34/2710―2016)的Ⅰ類城鎮(zhèn)污水處理廠排放標(biāo)準(zhǔn)。

    圖4 溫度對(duì)各污染物的去除效果Fig.4 Effect of temperature on removal of each pollutant

    在平均進(jìn)水溫度為17℃和25℃下,中試系統(tǒng)對(duì)NH3-N的平均去除率分別為23.7%和39.4%,出水NH3-N的質(zhì)量濃度范圍分別為0.25~0.45 mg·L-1和0.10~0.30 mg·L-1。反硝化生物濾池系統(tǒng)內(nèi)的NH3-N主要通過反硝化菌的同化作用得以去除,而溫度較高時(shí)更利于反硝化菌的生長(zhǎng),因此溫度較高時(shí)NH3-N的去除有所提高??傮w來說,2種溫度條件下出水中NH3-N的濃度均較低。

    在平均進(jìn)水溫度為17℃和25℃下,中試系統(tǒng)對(duì)TN的平均去除率分別為55.0%和67.3%,出水TN的質(zhì)量濃度范圍分別為8.1~9.6 mg·L-1和4.6~5.1 mg·L-1。雖然在溫度較高時(shí),中試系統(tǒng)的生物脫氮能力有所提高,但是即使在較低溫度條件下,中試系統(tǒng)的出水TN質(zhì)量濃度也小于10 mg·L-1,滿足《巢湖流域城鎮(zhèn)污水處理廠和工業(yè)行業(yè)主要水污染物排放限值》(DB34/2710―2016)的Ⅰ類城鎮(zhèn)污水處理廠排放標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定的TN質(zhì)量濃度小于10 mg·L-1的排放限值。吳正雙等[6]的研究發(fā)現(xiàn),在保證外加碳源充足的條件下,將反硝化生物濾池的水力負(fù)荷控制在5 m·h-1,系統(tǒng)在夏冬兩季不同溫度條件下出水的-N質(zhì)量濃度可穩(wěn)定在10 mg·L-1以下。本研究中反硝化生物濾池中試系統(tǒng)的進(jìn)水水質(zhì)與之相當(dāng),控制的運(yùn)行條件也較為接近,但是系統(tǒng)出水-N質(zhì)量濃度穩(wěn)定在7.1 mg·L-1以下,TN質(zhì)量濃度穩(wěn)定在9.6 mg·L-1以下,表明本研究中反硝化生物濾池中試系統(tǒng)的反硝化效果要優(yōu)于已有研究[6]。

    2.2 中試系統(tǒng)進(jìn)出水有機(jī)物組分

    在反硝化生物濾池中試系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定后,利用GC-MS對(duì)系統(tǒng)進(jìn)水、出水中的有機(jī)物組分進(jìn)行測(cè)定,總離子流色譜圖(TIC)如圖5所示。由系統(tǒng)進(jìn)水、出水的TIC可以看出,進(jìn)水、出水中離子強(qiáng)度較高的有機(jī)物基本一致,將其與NIST數(shù)據(jù)庫進(jìn)行比對(duì),檢測(cè)到的有機(jī)物信息如表3所示。由表3可以看出,反硝化生物濾池進(jìn)出水中的有機(jī)物成分主要包括烷烴類、含氯和苯類有機(jī)物,并且主要為長(zhǎng)鏈烷烴。其中,正十二烷、4,7-二甲基十一烷、正十五烷、正十六烷、2,4-二甲基苯甲醛、2-甲基十三烷、正二十一烷、2-甲基十八烷、2-甲基十九烷和2-甲基二十烷在TIC圖中的相對(duì)豐度較高。此外,和進(jìn)水相比,中試系統(tǒng)出水中新檢測(cè)到6種有機(jī)物,均為長(zhǎng)鏈烷烴,即三十一烷、2-甲基二十六烷、正二十四烷、9-己基十七烷、7-己基二十烷和二十烷基環(huán)己烷。這與黃滿紅[14]對(duì)實(shí)際污水中有機(jī)物組分分析結(jié)果一致,認(rèn)為烷烴類尤其是長(zhǎng)鏈烷烴在污水中廣泛存在,而這些物質(zhì)并不能在污水處理過程中得到有效去除。

    表3 反硝化生物濾池進(jìn)水和出水中有機(jī)物組分Tab.3 Organic compounds in influent and effluent of pilot-scale denitrification biofilter

    圖5 反硝化生物濾池進(jìn)水和出水的GC-MS總離子流色譜圖Fig.5 Total ion chromatogram of influent and effluent of denitrification biofilter

    已有研究表明[5],在反硝化過程中,小分子有機(jī)物更容易被反硝化微生物利用,而大分子有機(jī)物則不易被有效利用。和高效沉淀池出水(即中試系統(tǒng)未外加碳源的原水)相比,外加的無水乙酸鈉屬于更易于被反硝化菌利用的小分子有機(jī)物,而原水中的大分子有機(jī)物很難被反硝化菌利用來參與生物脫氮過程,這與進(jìn)出水中主要有機(jī)物及相對(duì)豐度基本相同的結(jié)果一致。此外,GC-MS的分析結(jié)果也與之前的運(yùn)行效果研究結(jié)果一致,在不同工況下,當(dāng)進(jìn)水中外加碳源被充分利用時(shí),系統(tǒng)出水中CODcr濃度與進(jìn)水原水中CODcr濃度相當(dāng),這也從側(cè)面證明了系統(tǒng)反硝化過程中主要利用的碳源是外加的無水乙酸鈉,而原水中的有機(jī)物不能被有效利用。

    2.3 中試系統(tǒng)微生物菌群

    在反硝化生物濾池系統(tǒng)穩(wěn)定運(yùn)行后,從填料表面提取生物膜,利用高通量測(cè)序?qū)ξ⑸锶郝浣Y(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,各類水平上微生物相對(duì)豐度如表4所示。結(jié)果表明,在門水平上,主要的優(yōu)勢(shì)菌群有變形菌門(Proteobacteria,占 比70.99%)、擬桿菌 門(Bacteroidetes,占比4.33%)和厚壁菌門(Firmicutes,占比0.55%),三者相對(duì)豐度占了總菌群數(shù)的75.87%,其中Proteobacteria占比最大,為70.99%。Proteobacteria被認(rèn)為是活性污泥以及生物膜中與氮、磷等營(yíng)養(yǎng)鹽去除密切相關(guān)的優(yōu)勢(shì)微生物,在很多活性污泥系統(tǒng)和膜生物反應(yīng)器中被頻繁檢出[15]。此外,Bacteroidetes和Firmicutes是兩類能夠促進(jìn)氮被有效利用的微生物。因此,中試系統(tǒng)中的優(yōu)勢(shì)菌群主要是與營(yíng)養(yǎng)鹽去除,尤其是氮的去除相關(guān)的微生物。

    表4 反硝化生物濾池中試系統(tǒng)中各類水平上微生物群落的相對(duì)豐度Tab.4 Relative abundances of microbial community at different levels in pilot-scale denitrification biofilter system

    在綱水平上,相對(duì)豐度前三的均為變形菌綱,相對(duì)豐度從大到小依次為β-變形菌綱(Betaproteobacteria,占比40.98%)、α-變形菌綱(Alphaproteobacteria,占比26.11%)和γ-變形菌綱(Gammaproteobacteria,占比3.90%),這些細(xì)菌被認(rèn)為在污水的氮、磷去除過程中發(fā)揮著十分重要的作用[16]。在目水平上,相對(duì)豐度排名前三的細(xì)菌為嗜甲基菌目(Methylophilales,占比28.7%)、根瘤菌目(Rhizobiales,占比17.10%)和紅桿菌 目(Rhodobacterales,占 比9.01%),其 中Methylophilales屬于β-變形菌綱,而Rhizobiales和Rhodobacterales屬于α-變形菌綱。在科水平上,相對(duì)豐度較大的科為嗜甲基菌科(Methylophilaceae,占比28.70%)、生絲微菌科(Hyphomicrobiaceae,占比17.10%)和紅桿菌科(Rhodobacteraceae,占 比9.01%)。研究表明,Methylophilaceae和Hyphomicrobiaceae是常見的反硝化菌,易在反硝化系統(tǒng)中富集[17]。此外,從毛單胞菌科(Comamonadaceae,占比4.26%)的相對(duì)豐度也較高,其是兼性厭氧型細(xì)菌,具備很強(qiáng)的生物脫氮能力[16-17]。

    在屬水平上,反硝化生物濾池中試系統(tǒng)中共檢測(cè)到了91個(gè)屬的細(xì)菌,其中相對(duì)豐度大于0.5%的屬有14個(gè)。相對(duì)豐度排名前三的屬分別為甲基嬌養(yǎng)桿菌屬(Methylotenera,占比26.10%)、生絲微菌屬(Hyphomicrobium,占比17.10%) 和Methyloversatilis(占比8.02%),這3個(gè)屬分別屬于嗜甲基菌科、生絲微菌科和紅環(huán)菌科。Methylotenera是一種甲烷氧化菌,同時(shí)也是一種同步硝化反硝化細(xì)菌,具備利用小分子有機(jī)物實(shí)現(xiàn)好氧反硝化的能力[18-19],而Hyphomicrobium和Methyloversatilis是傳統(tǒng)反硝化細(xì)菌,具備利用單碳或多碳化合物實(shí)現(xiàn)脫氮的能力[19-21]。此外,副球菌屬(Paracoccus,占比7.19%)的相對(duì)豐度也較高,也屬于同步硝化反硝化菌,是能在好氧狀態(tài)下將氨氮轉(zhuǎn)化成硝態(tài)氮并同步實(shí)現(xiàn)反硝化的一類細(xì)菌[22-23]。反硝化生物濾池進(jìn)水中含有一定量的氧氣(3.9~6.4 mg·L-1),隨著進(jìn)水過程將氧氣帶入反硝化生物濾池系統(tǒng)內(nèi)部,從而使系統(tǒng)內(nèi)部形成低氧或者微氧環(huán)境,這有利于同步硝化反硝化菌的生長(zhǎng)。

    在反硝化生物濾池系統(tǒng)內(nèi)部,占據(jù)優(yōu)勢(shì)的微生物主要是利于有機(jī)物尤其是小分子有機(jī)物實(shí)現(xiàn)生物脫氮的細(xì)菌,不僅傳統(tǒng)反硝化細(xì)菌(如Hyphomicrobium、Methyloversatilis等)的相對(duì)豐度較高,同步硝化反硝化細(xì)菌的相對(duì)豐度也較高(如Methylotenera、Paracoccus等),以上優(yōu)勢(shì)菌種的存在保證了反硝化生物濾池系統(tǒng)高效的生物脫氮效果。

    3 結(jié)論

    (1)綜合考慮反硝化生物濾池中試系統(tǒng)對(duì)CODcr和TN的去除效果,推薦的水力負(fù)荷和C/N比分別為5 m·h-1和4,此時(shí)系統(tǒng)對(duì)CODcr和TN的去除率分別為62.8%和67.3%;在溫度為15~27℃時(shí),中試系統(tǒng)出水各主要指標(biāo)均能滿足《巢湖流域城鎮(zhèn)污水處理廠和工業(yè)行業(yè)主要水污染物排放限值》(DB34/2710―2016)的Ⅰ類城鎮(zhèn)污水處理廠排放標(biāo)準(zhǔn),而TN質(zhì)量濃度穩(wěn)定在10 mg·L-1以下。

    (2)二級(jí)出水原水中的有機(jī)物難以被有效利用進(jìn)行生物脫氮,外加的小分子有機(jī)物,如無水乙酸鈉是反硝化生物濾池中試系統(tǒng)深度脫氮的主要碳源。

    (3)在中試系統(tǒng)中,不但Hyphomicrobium和Methyloversatilis等傳統(tǒng)反硝化細(xì)菌的相對(duì)豐度較高(占25.12%),而且Methylotenera和Paracoccus等同步硝化反硝化細(xì)菌的相對(duì)豐度也較高(占33.29%),以上優(yōu)勢(shì)菌種的存在保證了系統(tǒng)的高效脫氮效果。

    猜你喜歡
    濾池硝化碳源
    凈水廠V型濾池運(yùn)行優(yōu)化分析
    化工管理(2022年14期)2022-12-02 11:44:26
    緩釋碳源促進(jìn)生物反硝化脫氮技術(shù)研究進(jìn)展
    不同碳源對(duì)銅溜槽用鋁碳質(zhì)涂抹料性能的影響
    昆鋼科技(2021年6期)2021-03-09 06:10:20
    南方某自來水廠濾池反沖洗水回用分析
    MBBR中進(jìn)水有機(jī)負(fù)荷對(duì)短程硝化反硝化的影響
    四甘醇作碳源合成Li3V2(PO4)3正極材料及其電化學(xué)性能
    厭氧氨氧化與反硝化耦合脫氮除碳研究Ⅰ:
    處理沉后水的炭砂濾池優(yōu)化研究
    新型曝氣生物濾池(BAF)除磷脫氮特性研究
    海水反硝化和厭氧氨氧化速率同步測(cè)定的15N示蹤法及其應(yīng)用
    热99国产精品久久久久久7| 久久久久精品久久久久真实原创| 亚洲中文av在线| 日韩一本色道免费dvd| 亚洲欧洲国产日韩| 久久韩国三级中文字幕| 妹子高潮喷水视频| 欧美+日韩+精品| 国产黄色免费在线视频| 国产亚洲最大av| 高清欧美精品videossex| 特大巨黑吊av在线直播| 岛国毛片在线播放| 国产精品无大码| 国产视频首页在线观看| 久久人人爽人人片av| 久久狼人影院| 91久久精品电影网| av一本久久久久| 国产精品久久久久久精品电影小说| videos熟女内射| 国产成人精品在线电影| 制服诱惑二区| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 亚洲精品国产av蜜桃| 亚州av有码| 有码 亚洲区| 日本爱情动作片www.在线观看| 大片免费播放器 马上看| 成年人午夜在线观看视频| 最近的中文字幕免费完整| 中文字幕亚洲精品专区| 少妇精品久久久久久久| 国产又色又爽无遮挡免| 久久鲁丝午夜福利片| 免费观看av网站的网址| 午夜日本视频在线| 美女主播在线视频| 亚洲精品乱久久久久久| 丰满迷人的少妇在线观看| 亚洲国产最新在线播放| 国产精品一区www在线观看| 99九九线精品视频在线观看视频| 久久毛片免费看一区二区三区| 久久精品久久久久久久性| 99久久人妻综合| 精品久久久噜噜| 考比视频在线观看| 国产精品一区二区在线观看99| 国产成人精品福利久久| 免费看不卡的av| 熟女av电影| .国产精品久久| 亚洲精品亚洲一区二区| 人人妻人人澡人人看| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 9色porny在线观看| 丝袜美足系列| 免费黄色在线免费观看| 亚洲av在线观看美女高潮| 精品一区二区三卡| 五月开心婷婷网| 精品人妻偷拍中文字幕| 最新中文字幕久久久久| 多毛熟女@视频| 最后的刺客免费高清国语| 一边摸一边做爽爽视频免费| 亚洲精品一区蜜桃| 人妻一区二区av| 亚洲中文av在线| 精品国产乱码久久久久久小说| 观看美女的网站| 亚洲精品456在线播放app| 99re6热这里在线精品视频| 日本色播在线视频| 国产综合精华液| 免费黄色在线免费观看| 国产在线免费精品| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 嫩草影院入口| 精品人妻一区二区三区麻豆| 在线精品无人区一区二区三| 美女主播在线视频| 男女国产视频网站| 欧美精品亚洲一区二区| 国产探花极品一区二区| 婷婷色综合大香蕉| 日韩免费高清中文字幕av| 一个人免费看片子| 午夜日本视频在线| 天美传媒精品一区二区| 涩涩av久久男人的天堂| 男女边摸边吃奶| 久久午夜综合久久蜜桃| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产精品99久久久久久久久| 日日撸夜夜添| 少妇 在线观看| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 人人妻人人澡人人看| 一级毛片我不卡| 久久久久久久亚洲中文字幕| 亚洲精品aⅴ在线观看| a级毛片免费高清观看在线播放| 99热6这里只有精品| 国产毛片在线视频| 久久久久久伊人网av| 一本大道久久a久久精品| 国产日韩欧美亚洲二区| 日韩av在线免费看完整版不卡| 久久午夜综合久久蜜桃| 乱人伦中国视频| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 夫妻午夜视频| 午夜精品国产一区二区电影| 在线看a的网站| 97在线视频观看| 热re99久久精品国产66热6| 久久久久国产网址| 大码成人一级视频| 欧美3d第一页| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 777米奇影视久久| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 麻豆成人av视频| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 人妻少妇偷人精品九色| 国产一区二区三区综合在线观看 | 人妻夜夜爽99麻豆av| 少妇的逼好多水| 日本黄色片子视频| 岛国毛片在线播放| 亚洲欧洲日产国产| 欧美成人午夜免费资源| 高清黄色对白视频在线免费看| 激情五月婷婷亚洲| 亚洲不卡免费看| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 有码 亚洲区| 免费看av在线观看网站| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 中国国产av一级| 中文字幕免费在线视频6| av.在线天堂| 丰满乱子伦码专区| 亚洲美女搞黄在线观看| 久久久午夜欧美精品| 亚洲,一卡二卡三卡| 在线观看人妻少妇| 国产一区二区三区av在线| 好男人视频免费观看在线| 国产男女内射视频| 中文字幕制服av| 大陆偷拍与自拍| 一边亲一边摸免费视频| 久久久精品区二区三区| 天堂中文最新版在线下载| 欧美另类一区| 亚洲五月色婷婷综合| 国产在线视频一区二区| 久久久久久久久大av| 女性被躁到高潮视频| 亚洲无线观看免费| 一本色道久久久久久精品综合| 午夜激情av网站| 国产一区二区三区综合在线观看 | 最后的刺客免费高清国语| 日韩一区二区视频免费看| 国产精品无大码| 人妻人人澡人人爽人人| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 国产伦理片在线播放av一区| 七月丁香在线播放| 妹子高潮喷水视频| 永久免费av网站大全| 免费大片18禁| 国产成人精品一,二区| 免费人妻精品一区二区三区视频| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 蜜桃在线观看..| 国产精品一国产av| 简卡轻食公司| 亚洲av二区三区四区| 少妇的逼好多水| 99热全是精品| 熟女电影av网| 综合色丁香网| 日韩电影二区| 日韩制服骚丝袜av| 免费黄色在线免费观看| 永久网站在线| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲三级黄色毛片| 极品人妻少妇av视频| 午夜激情福利司机影院| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 久久久久久久精品精品| 午夜视频国产福利| 亚洲国产av影院在线观看| 丝袜脚勾引网站| 亚洲中文av在线| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲精品视频女| 中文字幕av电影在线播放| 国产色婷婷99| 久久久久精品久久久久真实原创| 青春草国产在线视频| 久久国产精品大桥未久av| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 伊人久久国产一区二区| 亚洲精品日韩av片在线观看| 国产 精品1| 国产成人精品福利久久| 亚洲情色 制服丝袜| 91成人精品电影| 欧美日韩成人在线一区二区| 丝袜脚勾引网站| videosex国产| 免费大片18禁| 精品一区二区三卡| 日本wwww免费看| 在线免费观看不下载黄p国产| 免费av不卡在线播放| 中文字幕最新亚洲高清| 黄色欧美视频在线观看| 国产成人免费观看mmmm| 午夜精品国产一区二区电影| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 亚洲精品国产av成人精品| 国产精品99久久久久久久久| 国产片内射在线| 亚洲精品国产av蜜桃| 日韩一本色道免费dvd| 热re99久久国产66热| 日韩一区二区视频免费看| 精品国产一区二区久久| 久久精品久久久久久久性| 在线看a的网站| 国产免费视频播放在线视频| 亚洲,欧美,日韩| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 成人二区视频| 午夜日本视频在线| 丝袜脚勾引网站| 欧美最新免费一区二区三区| 免费观看性生交大片5| 国产淫语在线视频| 亚洲综合色惰| 九九爱精品视频在线观看| 精品人妻偷拍中文字幕| 2021少妇久久久久久久久久久| 日本黄色日本黄色录像| 久久午夜综合久久蜜桃| h视频一区二区三区| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 国产精品久久久久久精品古装| 我的老师免费观看完整版| 久久99热这里只频精品6学生| 免费少妇av软件| 婷婷色综合大香蕉| 妹子高潮喷水视频| 亚洲精品自拍成人| 成年人午夜在线观看视频| 久久久国产精品麻豆| 欧美少妇被猛烈插入视频| 自线自在国产av| 91国产中文字幕| 亚洲av免费高清在线观看| 大香蕉久久网| 最近中文字幕高清免费大全6| 精品一品国产午夜福利视频| 成人国语在线视频| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 免费人妻精品一区二区三区视频| 一级黄片播放器| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 国模一区二区三区四区视频| 伦理电影大哥的女人| 成人影院久久| 另类亚洲欧美激情| 男女边吃奶边做爰视频| 精品一品国产午夜福利视频| 久久久国产一区二区| 精品人妻一区二区三区麻豆| 日本vs欧美在线观看视频| 蜜桃国产av成人99| 日本av免费视频播放| 熟女人妻精品中文字幕| 久久99一区二区三区| 久久午夜福利片| 精品少妇黑人巨大在线播放| 黑人欧美特级aaaaaa片| 欧美变态另类bdsm刘玥| 精品久久久久久久久av| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲国产欧美在线一区| 国产一区有黄有色的免费视频| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 少妇熟女欧美另类| 亚洲av欧美aⅴ国产| 亚洲成人手机| 亚洲av二区三区四区| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产成人一区二区在线| 国产视频首页在线观看| 国产成人午夜福利电影在线观看| 国国产精品蜜臀av免费| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 女人精品久久久久毛片| 极品少妇高潮喷水抽搐| 美女国产视频在线观看| 亚洲国产精品国产精品| 一区二区av电影网| 乱人伦中国视频| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国产69精品久久久久777片| 又大又黄又爽视频免费| 晚上一个人看的免费电影| 亚洲av国产av综合av卡| 一边摸一边做爽爽视频免费| 日产精品乱码卡一卡2卡三| a级毛片黄视频| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 男男h啪啪无遮挡| 国产在线视频一区二区| 高清不卡的av网站| 国产成人精品福利久久| 国产成人a∨麻豆精品| 十八禁网站网址无遮挡| av在线播放精品| 伦精品一区二区三区| 成人影院久久| 亚洲无线观看免费| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产片内射在线| 久久久精品免费免费高清| 2018国产大陆天天弄谢| 中文字幕久久专区| 日韩av免费高清视频| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 丰满少妇做爰视频| 国产有黄有色有爽视频| 大香蕉97超碰在线| 亚洲av二区三区四区| 午夜福利视频精品| 老司机影院毛片| 热re99久久国产66热| 伦理电影大哥的女人| 黄色毛片三级朝国网站| 色94色欧美一区二区| 一二三四中文在线观看免费高清| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 制服人妻中文乱码| 国产毛片在线视频| 久久精品久久精品一区二区三区| av有码第一页| 精品国产国语对白av| 免费高清在线观看日韩| 一本久久精品| 日本-黄色视频高清免费观看| 午夜福利影视在线免费观看| 亚洲av日韩在线播放| 日韩亚洲欧美综合| 边亲边吃奶的免费视频| 亚洲精品第二区| 日韩av不卡免费在线播放| 久久久久精品性色| a级毛片在线看网站| 国产 精品1| 日韩一本色道免费dvd| 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 少妇 在线观看| 最新的欧美精品一区二区| 狂野欧美激情性bbbbbb| 日本与韩国留学比较| 妹子高潮喷水视频| 精品国产乱码久久久久久小说| 久久久久久久国产电影| 久久久久久伊人网av| 91成人精品电影| 亚州av有码| 夜夜爽夜夜爽视频| 色哟哟·www| 欧美变态另类bdsm刘玥| 久久综合国产亚洲精品| 精品酒店卫生间| av卡一久久| 成人亚洲欧美一区二区av| 一本久久精品| 中文天堂在线官网| 韩国av在线不卡| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 最近2019中文字幕mv第一页| 高清午夜精品一区二区三区| 免费观看性生交大片5| 久久久国产欧美日韩av| 精品一区二区三卡| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 欧美精品一区二区大全| av电影中文网址| 老女人水多毛片| 精品国产乱码久久久久久小说| 99热6这里只有精品| 寂寞人妻少妇视频99o| xxxhd国产人妻xxx| 久久av网站| 亚洲精品美女久久av网站| 大码成人一级视频| 日本av手机在线免费观看| 免费少妇av软件| 视频在线观看一区二区三区| 在线 av 中文字幕| 天堂中文最新版在线下载| 一区二区三区四区激情视频| 午夜福利,免费看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 自线自在国产av| 3wmmmm亚洲av在线观看| 91精品国产九色| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 精品人妻熟女av久视频| 九九在线视频观看精品| 啦啦啦中文免费视频观看日本| av视频免费观看在线观看| 日日撸夜夜添| 美女视频免费永久观看网站| 2022亚洲国产成人精品| 五月天丁香电影| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 亚洲欧美成人精品一区二区| 国产精品免费大片| 精品亚洲成国产av| 成人国产麻豆网| 欧美成人精品欧美一级黄| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产 精品1| 大话2 男鬼变身卡| 亚洲综合精品二区| 性高湖久久久久久久久免费观看| 青青草视频在线视频观看| 久久毛片免费看一区二区三区| 一级片'在线观看视频| av在线app专区| 国产国语露脸激情在线看| 亚洲精品中文字幕在线视频| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 国产精品一区www在线观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 我要看黄色一级片免费的| 成人亚洲欧美一区二区av| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 久久久久久久久久成人| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲精品乱久久久久久| av在线app专区| 精品一区二区免费观看| 中文字幕免费在线视频6| 最黄视频免费看| 亚洲精品中文字幕在线视频| 国产一区二区三区av在线| 久久久精品区二区三区| 91久久精品电影网| 成年人午夜在线观看视频| 色94色欧美一区二区| 国产综合精华液| 少妇的逼水好多| 亚州av有码| 乱人伦中国视频| 婷婷色综合大香蕉| 国产精品久久久久久久久免| av在线观看视频网站免费| 国产精品国产三级国产专区5o| 亚洲精品自拍成人| 欧美日韩av久久| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产成人a∨麻豆精品| 十八禁网站网址无遮挡| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 日韩电影二区| 亚洲精品中文字幕在线视频| 高清黄色对白视频在线免费看| 精品久久久噜噜| 各种免费的搞黄视频| videos熟女内射| 久久久久久久久大av| 亚洲少妇的诱惑av| 色婷婷av一区二区三区视频| 内地一区二区视频在线| 最黄视频免费看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 成人黄色视频免费在线看| 亚洲精品456在线播放app| 欧美日韩视频精品一区| 另类精品久久| 制服诱惑二区| 国产亚洲一区二区精品| 最新的欧美精品一区二区| 亚洲欧美一区二区三区国产| 中文天堂在线官网| 国产片特级美女逼逼视频| 国产成人精品久久久久久| 婷婷色综合www| 全区人妻精品视频| 性色avwww在线观看| 在线天堂最新版资源| 婷婷色综合www| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 国内精品宾馆在线| 三级国产精品欧美在线观看| 老司机亚洲免费影院| 国产免费福利视频在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 纵有疾风起免费观看全集完整版| a 毛片基地| 国产精品 国内视频| 秋霞在线观看毛片| 在线观看免费日韩欧美大片 | 久久久久久久久久久免费av| 亚洲高清免费不卡视频| 人体艺术视频欧美日本| 国产在视频线精品| 久久人妻熟女aⅴ| 老司机影院成人| 久久久亚洲精品成人影院| 韩国av在线不卡| 欧美日韩在线观看h| 中文字幕亚洲精品专区| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 国产乱人偷精品视频| 亚洲国产欧美在线一区| 国产在线视频一区二区| a级毛片黄视频| 日韩伦理黄色片| av专区在线播放| 国产成人a∨麻豆精品| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 多毛熟女@视频| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 亚洲欧美一区二区三区国产| 日韩制服骚丝袜av| 久久亚洲国产成人精品v| 午夜福利影视在线免费观看| 黄片无遮挡物在线观看| 亚洲第一av免费看| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 永久免费av网站大全| 99热这里只有精品一区| av一本久久久久| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 99热这里只有是精品在线观看| 七月丁香在线播放| 久久久久久久久久成人| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 婷婷色综合大香蕉| 99久久精品一区二区三区| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲一区二区三区欧美精品| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产高清国产精品国产三级| 在线天堂最新版资源| 亚洲精品中文字幕在线视频| 高清av免费在线| 亚洲经典国产精华液单| 在线免费观看不下载黄p国产| 七月丁香在线播放| 精品少妇黑人巨大在线播放| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲av成人精品一二三区| 蜜桃在线观看..| 99久久精品国产国产毛片| 超色免费av| 午夜影院在线不卡| 久久 成人 亚洲| 亚洲精品视频女| tube8黄色片| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 国产永久视频网站| 涩涩av久久男人的天堂| 日本av手机在线免费观看| 伊人亚洲综合成人网| 十八禁高潮呻吟视频| 国产成人av激情在线播放 | 午夜91福利影院| 一区二区三区精品91| 国产免费又黄又爽又色| 久久 成人 亚洲| 国产极品天堂在线| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 精品人妻一区二区三区麻豆| 色视频在线一区二区三区| 久久久久久久久久久久大奶| av黄色大香蕉| 91在线精品国自产拍蜜月| 美女大奶头黄色视频| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 校园人妻丝袜中文字幕| 91久久精品电影网| 亚洲国产精品国产精品| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 久久热精品热| 精品亚洲成国产av| 亚洲精品av麻豆狂野| 蜜臀久久99精品久久宅男| 亚洲第一av免费看| 美女内射精品一级片tv| 国产精品一国产av| 考比视频在线观看| 国内精品宾馆在线| 日本wwww免费看|