加熱卷煙氣溶膠陳化特性的雙模態(tài)粒徑分布及動力學(xué)特性

韓咚林，劉 鍇，梁 坤，湯 磊，史健陽，馬道洋，張嘉燁，王學(xué)斌，胡中發(fā)，黃玉川*

1.四川中煙工業(yè)有限責任公司，成都市錦江區(qū)成龍大道一段56號 610066

2.西安交通大學(xué)能源與動力工程學(xué)院熱能工程系，西安市碑林區(qū)咸寧西路28號 710049

3.上海交通大學(xué)機械與動力工程學(xué)院熱能工程研究所，上海市閔行區(qū)東川路800號 200240

隨著消費者對吸煙與健康問題的日益關(guān)注及公共場所禁煙令實施范圍的逐步擴大，以加熱卷煙為代表的新型煙草制品快速發(fā)展并受到消費者的青睞［1-2］。然而，關(guān)于加熱卷煙的研究尚處于起步階段［3-4］，開展氣溶膠的基礎(chǔ)理論研究對產(chǎn)品的研發(fā)和優(yōu)化具有重要意義。目前，針對加熱卷煙的研究大多集中在氣溶膠中有害物質(zhì)釋放特性和毒理分析方面。Gonzalez-Suarez 等［5］研究發(fā)現(xiàn)加熱卷煙氣溶膠中有害成分的釋放量較低。另有研究［6-7］表明，Eclipse 的煙氣中致癌物質(zhì)的釋放量比傳統(tǒng)卷煙減少80%，降低了煙草制品對人體的危害。楊繼等［8］通過對加熱卷煙產(chǎn)香材料的熱分析研究表明，在350 ℃時氣溶膠中的主要檢出物為甘油、丙二醇和煙堿。龔淑果等［9］發(fā)現(xiàn)，相比于傳統(tǒng)卷煙，加熱卷煙產(chǎn)生的氣溶膠中組分的種類也有所下降?？梢?，國內(nèi)外相關(guān)研究均表明加熱卷煙相比于傳統(tǒng)卷煙對人體危害更?。?0-11］。

然而，現(xiàn)有研究對加熱卷煙氣溶膠的陳化特性關(guān)注不多。氣溶膠粒徑的測量條件對測定結(jié)果影響很大［12-13］；并且在煙氣氣溶膠的收集過程中，顆粒間的碰撞和凝聚作用影響測定結(jié)果的準確性［14-15］。目前研究氣溶膠的常用方法主要有顯微鏡觀察法［16］、光散射法［17］和慣性沖擊法［18］等。為了更好地展示出氣溶膠顆粒的粒徑分布特性，利用電子低壓撞擊器（Electrical low-pressure impactor，ELPI）和快速粒徑譜儀進行氣溶膠的粒徑分布及濃度測定更為準確［19］。司曉喜等［20］在加熱卷煙氣溶膠的測定中，使用快速粒徑譜儀和模擬循環(huán)吸煙機，研究了加熱卷煙產(chǎn)生煙氣最初始的氣溶膠理化特性。在實際抽煙過程中，氣溶膠顆粒間的碰撞和凝聚是不可避免的，因此本研究中擬針對經(jīng)歷一定程度上的碰撞和凝聚后的氣溶膠（稱為陳化氣溶膠）進行研究分析。除此之外，此前幾乎所有的關(guān)于氣溶膠的特性研究集中在實驗測定方面，而相關(guān)機制的研究分析并不多見。為此，利用ELPI 研究了加熱卷煙陳化氣溶膠的特性，并與傳統(tǒng)卷煙進行對比，分析了抽吸間隔時間、單口抽吸容量和持續(xù)加熱時間對加熱卷煙氣溶膠特性的影響，然后采用簡化后的氣溶膠模型解釋了加熱卷煙形成雙模態(tài)粒徑分布的機理，旨在為人體實際抽吸過程及加熱器具抽吸模式的選擇提供實驗依據(jù)，并為后續(xù)陳化氣溶膠動力學(xué)特性的深入研究提供參考。

1 材料與方法

1.1 材料、試劑和儀器

中心針式加熱器具［由四川中煙工業(yè)有限責任公司（簡稱四川中煙）提供］。所用煙支包括加熱卷煙（四川中煙“寬窄”EVO 原味濃）、傳統(tǒng)卷煙（四川中煙“嬌子藍”）。單通道加熱卷煙吸煙機（英國Borgwardt K C 公司）；DI-1000 煙氣稀釋器（芬蘭Dekati 公司）。由加熱卷煙吸煙機進行單通道主流煙氣輸送，其中可調(diào)因素包括單支抽吸口數(shù)、抽吸間隔時間、逐口抽吸容量和單次抽吸時間等，針對抽吸間隔、逐口抽吸容量和持續(xù)加熱時間等因素對加熱卷煙煙氣中陳化氣溶膠釋放特性的影響進行研究，具體抽吸參數(shù)見表1。

表1 加熱卷煙抽吸參數(shù)工況Tab.1 Working conditions and puffing parameters of heated tobacco products

主流煙氣從吸煙機釋放后，立即由4 L/min 的氮氣進行淬冷稀釋，為了防止煙氣中氣溶膠團聚及沉積，進一步利用稀釋器進行二次稀釋，總稀釋比為640 ∶1。經(jīng)稀釋后的煙氣進入ELPI 并將顆粒在粒徑0.007～9.970 μm 范圍內(nèi)分為13 級進行測量，實時記錄煙氣中氣溶膠粒數(shù)濃度及粒徑分布。

1.2 方法

“水蒸氣-甘油”二元氣溶膠陳化動力學(xué)模型的構(gòu)建過程及方法如下：加熱卷煙抽吸過程產(chǎn)生的煙氣主要是由水蒸氣和甘油組成［21-22］，隨煙氣溫度逐漸降低，煙氣中水蒸氣和甘油蒸汽經(jīng)均相成核、冷凝沉積及團聚等形成氣溶膠，這是加熱卷煙氣溶膠的主要形成機理，也是加熱卷煙有別于傳統(tǒng)卷煙無甘油蒸汽成核的主要特征。該過程可以通過氣溶膠通用動力學(xué)方程［公式（1）］描述，主要包括均相成核、凝并團聚及氣溶膠冷凝/蒸發(fā)等過程［23］。目前對于氣溶膠通用動力學(xué)方程的數(shù)值求解方法主要包括節(jié)點法［24］、矩方法［25］、蒙特卡洛方法［26］及泰勒展開法［27］等方法。本研究中采用節(jié)點法對氣溶膠通用動力學(xué)方程進行求解，將氣溶膠顆粒在整個粒徑范圍（0.1～10 000 nm）進行離散化。

式中，v 為氣溶膠體積，m3；n 為體積為v 的氣溶膠的粒數(shù)濃度，個/m3；t 為時間，s。

1.2.1 均相成核

隨煙氣溫度逐漸降低，煙氣中水蒸氣或甘油蒸汽在飽和度S≥1.0 時均相成核并形成臨界直徑為dp*的初始納米顆粒。根據(jù)經(jīng)典成核理論［28-29］，均相成核速率J 可以由公式（2）獲得：

式中，C*為煙氣中水蒸氣或甘油蒸汽分子與形成的初始氣溶膠碰撞速率，s-1；Z 為Zeldovich 非平衡因子；Ne（q*）為平衡時煙氣中初始納米氣溶膠的粒數(shù)濃度，個/m3。

因此，煙氣中因均相成核引起的氣溶膠的粒數(shù)濃度變化可以由公式（3）獲得：

式中，δ為狄拉克函數(shù)；v*為初始形成的納米顆粒物的體積，m3。

1.2.2 異相成核

一旦煙氣中初始納米氣溶膠形成后，氣溶膠將進一步通過異相冷凝沉積長大，氣溶膠表面上單位時間冷凝沉積的水蒸氣或甘油蒸汽分子體積可根據(jù)公式（4）［30］計算。

式中，i 表示水蒸氣或甘油蒸汽；dp為顆粒粒徑，m；Di為煙氣中組分i 的擴散系數(shù)，m2/s；FD（KnDi）為修正系數(shù)；ρi為組分i 的密度，kg/m3；pi為煙氣中組分i 的分壓，Pa；pis*為顆粒表面組分i 的飽和蒸氣壓，Pa。

1.2.3 凝并團聚

當煙氣中存在一定數(shù)量的氣溶膠時，氣溶膠之間會在布朗作用下相互碰撞并經(jīng)凝并團聚形成一個更大的新的氣溶膠，降低煙氣中氣溶膠濃度。而煙氣中因氣溶膠之間碰撞凝并導(dǎo)致的顆粒物濃度的變化可以由公式（5）獲得［30］：

式中，β為體積分別為v 和v 的兩個顆粒的碰撞系數(shù)，m3/s。

1.2.4 計算流程

圖1 為氣溶膠形成及演化的模擬計算詳細流程。計算過程中，首先確定加熱卷煙產(chǎn)生的煙氣中初始水蒸氣、甘油蒸汽濃度及溫度分布；然后判斷煙氣中水蒸氣或甘油蒸汽飽和度是否大于1，如果飽和度大于1 則開始后續(xù)的均相成核、氣溶膠間團聚及表面冷凝沉積等計算，獲得此時煙氣中氣溶膠的粒數(shù)濃度并更新煙氣中水蒸氣或甘油蒸汽濃度；最后進行時間累加，如果達到指定時間則完成整個計算，反之則返回繼續(xù)計算直至達到指定時間。

圖1 氣溶膠演化計算流程Fig.1 Calculation flowchart of an aerosol evolution model

2 結(jié)果與討論

2.1 加熱卷煙陳化氣溶膠的雙模態(tài)分布特性

首先在工況1#的抽吸模式下，對比加熱卷煙與傳統(tǒng)卷煙燃燒過程中陳化氣溶膠的釋放特性，結(jié)果如圖2 所示。傳統(tǒng)卷煙燃燒產(chǎn)生氣溶膠的粒徑分布為肩峰圖，這是由傳統(tǒng)卷煙本身的氣溶膠特性決定的［13］。然而，加熱卷煙產(chǎn)生的氣溶膠的粒徑分布為雙峰圖（如圖2b 所示），峰值處粒徑分別約為0.15 和0.40 μm。這可能是在初始生成的氣溶膠中存在兩種物性差異顯著的主體組分，加熱揮發(fā)后再冷凝成為氣溶膠的主體，進而體現(xiàn)出一定的雙模態(tài)特性。

圖2 傳統(tǒng)卷煙和加熱卷煙逐口氣溶膠的粒徑分布Fig.2 Puff-by-puff particle size distributions of aerosols from traditional cigarettes and heated tobacco products

進一步對比加熱卷煙和傳統(tǒng)卷煙產(chǎn)生的逐口氣溶膠的粒數(shù)濃度和平均粒徑，結(jié)果如圖3 所示。由圖3a 可知，除第1 口外，整體上，加熱卷煙產(chǎn)生的氣溶膠的粒數(shù)濃度隨抽吸口數(shù)的增加先增加，而后由于加熱停止，氣溶膠的粒數(shù)濃度逐漸減小，該氣溶膠釋放特性表明在加熱時間內(nèi)加熱卷煙產(chǎn)生的氣溶膠濃度不會衰減，保證了抽吸口感；而傳統(tǒng)卷煙產(chǎn)生的氣溶膠的粒數(shù)濃度整體上隨抽吸口數(shù)的增加先增加后趨于穩(wěn)定。此外，加熱卷煙與傳統(tǒng)卷煙產(chǎn)生的氣溶膠的粒數(shù)濃度數(shù)量級相同，從側(cè)面反映出加熱卷煙在加熱溫度遠低于傳統(tǒng)卷煙的情況下，煙霧量依然可以得到保證。由圖3b 可知，加熱卷煙產(chǎn)生的氣溶膠平均粒徑在前3 口雖有所波動，但整體上較為穩(wěn)定，約為0.15 μm；而傳統(tǒng)卷煙產(chǎn)生的氣溶膠平均粒徑在前5 口時隨抽吸口數(shù)序號的增大而增大，隨后基本維持為0.40 μm，是加熱卷煙產(chǎn)生氣溶膠平均粒徑的3 倍左右。

圖3 加熱卷煙與傳統(tǒng)卷煙的逐口氣溶膠粒數(shù)濃度和平均粒徑Fig.3 Puff-by-puff particle number concentrations（a）and average particle sizes（b）of aerosols from heated tobacco products and traditional cigarettes

2.2 抽吸特性對加熱卷煙陳化氣溶膠特性的影響

2.2.1 不同抽吸模式的影響

在實際抽吸過程中，部分消費者會采用小口快頻率抽吸，而還有部分消費者則習(xí)慣單口大容量抽吸，并間隔較長時間進行下一口抽吸，因此有必要進一步研究抽吸模式對加熱卷煙氣溶膠釋放特性的影響。工況1#和2#分別模擬了消費者的兩種抽吸習(xí)慣。然而，由于第1 口煙氣的實驗結(jié)果受加熱器具啟動及環(huán)境因素影響較大，因此在分析整體趨勢時以第2 口抽吸作為起點。

在工況2#的大口抽吸模式下，加熱卷煙煙氣釋放過程中陳化氣溶膠的粒徑分布如圖4 所示?？梢姡? 口外，加熱卷煙產(chǎn)生的氣溶膠粒徑分布由雙峰圖轉(zhuǎn)為肩峰圖，即第一個濃度峰值逐漸消失，且不同抽吸口數(shù)下陳化氣溶膠的粒數(shù)濃度峰值處粒徑基本維持不變，約為0.31 μm。在工況1#的抽吸模式下，其中第1口抽吸時僅在約0.12 μm 時存在峰值，而在隨后的第2 口抽吸時在0.12 和0.31 μm 均存在峰值。

圖4 加熱卷煙氣溶膠在工況2#條件下的粒徑分布Fig.4 Particle size distributions of aerosols from heated tobacco products at working condition No.2#

進一步對比兩種抽吸模式下（工況1#和2#）加熱卷煙產(chǎn)生的氣溶膠的粒數(shù)濃度和平均粒徑。由圖5a 可知，在工況1#的小口抽吸模式下，相比于前6 口，之后產(chǎn)生的氣溶膠的粒數(shù)濃度大幅度下降；而在工況2#的大口抽吸模式下，在第5 口時氣溶膠的粒數(shù)濃度顯著降低并在第7 口基本為0。這主要是加熱器具本身停止加熱后煙絲中內(nèi)源性和外源性成分不再釋放導(dǎo)致的［31］，可見加熱卷煙及配套器具的整體工作時長有待進一步提升。在工況1#的小口抽吸模式下逐口加熱卷煙氣溶膠的粒數(shù)濃度約為1.5×108～2.0×108個/cm3，整根加熱卷煙產(chǎn)生氣溶膠的粒數(shù)總濃度為1.3×109個/cm3；而在工況2#的大口抽吸模式下逐口加熱卷煙氣溶膠的粒數(shù)濃度約為3.5×108～4.5×108個/cm3，整根卷煙產(chǎn)生氣溶膠的粒數(shù)總濃度約為1.7×109個/cm3，是工況1#的小口抽吸模式下的1.3 倍。由圖5b 可知，工況2#的前6 口氣溶膠平均粒徑總體上略大于工況1#，但差距并不顯著。

2.2.2 抽吸間隔時間的影響

由于小容量抽吸（工況1#）和大容量抽吸（工況2#）兩種模式對加熱卷煙抽吸過程中氣溶膠釋放特性具有顯著的影響（如圖4 和圖5 所示），但無法分離出抽吸間隔和單口抽吸容量的影響機制。因此，在保證抽吸口數(shù)、單口抽吸容量和加熱時間一致的條件下，將抽吸間隔降低至工況2#的一半（工況5#）開展氣溶膠釋放特性實驗，結(jié)果如圖6 所示?？芍?，每口氣溶膠的粒徑分布為雙峰圖，均呈雙模態(tài)特性，峰值處粒徑分別約為0.12 和0.31 μm。

圖5 工況1#和工況2#時加熱卷煙的逐口氣溶膠濃度（a）和平均粒徑（b）Fig.5 Puff-by-puff concentrations（a）and average particle sizes（b）of aerosols from heated tobacco products at working conditions No.1# and No.2#

圖6 加熱卷煙氣溶膠在工況5#時的粒徑分布Fig.6 Particle size distributions of aerosols from heated tobacco products at working condition No.5#

對比圖4 和圖6 發(fā)現(xiàn)，在抽吸間隔30 s（工況5#）和抽吸間隔60 s（工況2#）兩種條件下，加熱卷煙抽吸時產(chǎn)生的氣溶膠釋放特性無明顯差異。在此基礎(chǔ)上，進一步對比兩種條件下氣溶膠粒數(shù)濃度和平均粒徑（圖7）。當抽吸間隔時間為30 s 時，逐口氣溶膠的粒數(shù)濃度基本不變，約為2.0×108～3.0×108個/cm3；然而當抽吸間隔時間為60 s 時，前4口氣溶膠的粒數(shù)濃度約為3.5×108～4.5×108個/cm3，第5 口和第6 口氣溶膠的粒數(shù)濃度大幅度降低。這是由于在較長抽吸間隔內(nèi)，器具始終處于加熱狀態(tài)，加熱卷煙逐口受熱時間增加，導(dǎo)致卷煙初期釋放的成分增加，繼而使前幾口氣溶膠釋放量增大，后期由于煙絲氣溶膠釋放量減少并且已停止加熱，致使氣溶膠釋放量降低。但是整支卷煙產(chǎn)生氣溶膠的粒數(shù)總濃度與抽吸間隔60 s 時的相近，均為1.7×109個/cm3。通過對抽吸間隔和氣溶膠平均粒徑進行獨立樣本T 檢驗，當抽吸間隔分別為60 和30 s 時，理論上，不同口數(shù)的氣溶膠平均粒徑均值分別為0.200 7 和0.198 2 μm，且顯著性值為0.843；并根據(jù)圖7b 所示，可認為兩種抽吸間隔的氣溶膠平均粒徑?jīng)]有顯著差異。

圖7 工況2#和5#時加熱卷煙的逐口氣溶膠濃度（a）和平均粒徑（b）Fig.7 Puff-by-puff concentrations（a）and average particle sizes（b）of aerosols from heated tobacco products at working conditions No.2# and No.5#

2.2.3 抽吸容量的影響

圖8a 和圖8b 為單口容量分別為35 mL（工況3#）和45 mL（工況4#）時加熱卷煙逐口氣溶膠粒徑的分布特性。對比圖6 和圖8 發(fā)現(xiàn)，當單口抽吸容量為35 mL 時，加熱卷煙產(chǎn)生氣溶膠的雙模態(tài)特性最為明顯，當單口抽吸容量增大至45和55 mL 時，第一個峰逐漸消失，而第二個峰逐漸增強。這可能是由于單口抽吸容量變大時造成煙氣中氣溶膠釋放量增加，促使煙氣中氣溶膠顆粒間的碰撞加劇形成較大顆粒。然而，單口抽吸容量的變化對峰值處粒徑?jīng)]有顯著影響，其中較大粒徑（約0.31 μm）的氣溶膠占主體地位，而較小粒徑（約0.12 μm）的氣溶膠變化較為劇烈，在陳化氣溶膠特性的影響因素中占次要地位。

圖8 加熱卷煙氣溶膠在工況3#和4#時的粒徑分布Fig.8 Particle size distributions of aerosols from heated tobacco products at working conditions No.3# and No.4#

圖9 為不同單口抽吸容量下加熱卷煙逐口氣溶膠的粒數(shù)濃度和平均粒徑。由圖9a 可知，當單口抽吸容量為35 mL 時，逐口氣溶膠的粒數(shù)濃度約為1.5×108～2.0×108個/cm3，整支加熱卷煙產(chǎn)生氣溶膠的粒數(shù)總濃度為1.1×109個/cm3；當單口抽吸容量增加至45 和55 mL 時，逐口加熱卷煙產(chǎn)生氣溶膠的粒數(shù)濃度增大，約為2.0×108～3.0×108個/cm3；對于整支加熱卷煙在同一加熱時間產(chǎn)生的氣溶膠的粒數(shù)總濃度，單口抽吸容量為45 和55 mL 時，粒數(shù)總濃度均約為1.7×109個/cm3，隨單口抽吸容量的增加，整支卷煙產(chǎn)生的氣溶膠的粒數(shù)總濃度增幅逐漸減緩，然后趨于穩(wěn)定。當單口抽吸容量為35 mL 時，其氣溶膠的粒數(shù)濃度明顯低于后兩者，這表明在實際抽吸過程中，小口抽吸會減少氣溶膠的量；但過大口的抽吸也不會顯著增加氣溶膠的量，抽吸時反而更費力。因此，存在最優(yōu)單口抽吸量。由圖9b 可知，在前2 口的對比中，單口抽吸容量為35 mL 時氣溶膠的平均粒徑小于后兩者，結(jié)合對應(yīng)的氣溶膠的粒數(shù)濃度，造成這種現(xiàn)象的原因主要是當氣溶膠的粒數(shù)濃度較低時，其團聚作用不明顯，氣溶膠的平均粒徑偏少；除第1 口外，氣溶膠平均粒徑為0.15～0.25 μm。

圖9 在工況3#、4#和5#時加熱卷煙的逐口氣溶膠濃度（a）和平均粒徑（b）Fig.9 Puff-by-puff concentrations（a）and average particle sizes（b）of aerosols from heated tobacco products at working conditions No.3#，No.4# and No.5#

2.2.4 持續(xù)加熱時間的影響

通過對抽吸間隔時間的分析可以發(fā)現(xiàn)，抽吸間隔為30 s 時第6 口氣溶膠的粒數(shù)濃度并無衰減，說明在器具加熱的整個過程中，均有穩(wěn)定的氣溶膠產(chǎn)生，因此進一步研究了加熱時間延長后加熱卷煙抽吸過程中的氣溶膠釋放特性。圖10 是加熱時間為400 s 時（工況6#）逐口氣溶膠的粒徑分布。對比圖4 和圖10 所示兩種加熱時間的結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，與加熱時間200 s（工況2#）相比，加熱時間為400 s 時最大的不同為第5 口和第6 口氣溶膠的粒徑分布沒有衰減，且峰值處粒徑也沒有發(fā)生變化。圖11 為兩種加熱時間下加熱卷煙逐口氣溶膠的粒數(shù)濃度和平均粒徑。對于工況2#和6#的前4 口來說，理論上來講其逐口氣溶膠濃度與平均粒徑無明顯差異；但從數(shù)學(xué)統(tǒng)計上，工況2#時所測工況逐口氣溶膠的粒數(shù)濃度均值為4.0×108個/cm3，工況6#時則為4.8×108個/cm3，其測量誤差在20%左右；對于逐口氣溶膠平均粒徑來說，其顯著值（雙側(cè)）為0.660，可認為兩個工況下的氣溶膠平均粒徑無明顯差異。由圖11a 可知，當加熱時間延長至400 s 后，逐口的氣溶膠粒數(shù)濃度并未衰減，而是以穩(wěn)定的氣溶膠釋放量持續(xù)釋放。由圖11b 可知，抽吸全過程中氣溶膠平均粒徑均無明顯變化。對不同加熱時間的氣溶膠平均粒徑進行獨立性檢驗，將加熱時間作為分組變量，其顯著值為0.255，即加熱時間對加熱卷煙抽吸過程中逐口氣溶膠平均粒徑?jīng)]有顯著影響，其平均粒徑范圍為0.15～0.25 μm。

圖10 加熱卷煙氣溶膠在工況6#時的粒徑分布Fig.10 Particle size distributions of aerosols from heated tobacco products at working condition No.6#

圖11 工況2#和工況6#時加熱卷煙的逐口氣溶膠濃度（a）和平均粒徑（b）Fig.11 Puff-by-puff concentrations（a）and average particle sizes（b）of aerosols from heated tobacco products at working conditions No.2# and No.6#

可見，目前器具在200 s 的加熱時間內(nèi)，加熱卷煙未被充分抽吸。而對于IQOS 加熱器具來說，其加熱時間可達360 s，可以更為有效地抽吸煙支［9］。因此，對于加熱時間的設(shè)定，建議根據(jù)所配煙支的氣溶膠粒數(shù)濃度的逐口穩(wěn)定性選擇最優(yōu)持續(xù)加熱時間。

2.3 加熱卷煙抽吸過程中“水蒸氣-甘油”二元氣溶膠演化的動力學(xué)分析

考慮到加熱卷煙產(chǎn)生的氣溶膠主要是由水蒸氣和甘油組成［21-22］，為了揭示加熱卷煙抽吸過程中氣溶膠的形成機制，進一步利用簡化氣溶膠模型研究了陳化時間和氣溶膠成分（水蒸氣和甘油蒸汽）對加熱卷煙抽吸過程中氣溶膠演化特性的影響。圖12 為氣溶膠中甘油蒸汽和水蒸氣濃度分別為88 和7 400 mL/m3時且在降溫速率200 K/s下陳化時間對氣溶膠粒徑分布的影響。由圖12可以看出，不同陳化時間下加熱卷煙抽吸過程中“水蒸氣-甘油”二元氣溶膠粒徑均呈雙峰分布，其峰值處粒徑在陳化時間為1 s 時分別約為0.02 和0.40 μm，并隨陳化時間的延長均向大粒徑方向偏移，在陳化時間為20 s 時峰值處粒徑分別增大至約0.19 和1.00 μm。而吸煙機從產(chǎn)生煙氣到取樣點所耗時間為3～5 s，氣溶膠粒徑分布呈雙模態(tài)，且峰值處粒徑分別約為0.12 和0.31 μm，與陳化時間5 s 時的模擬結(jié)果類似，佐證了簡化氣溶膠模型的準確和合理性。此外，隨陳化時間的延長，煙氣中氣溶膠數(shù)目總濃度顯著降低。這主要是由于延長陳化時間促進了氣溶膠間凝并團聚，使氣溶膠顆粒粒徑增大，但數(shù)目濃度卻降低。

圖12 陳化時間對加熱卷煙抽吸過程中“水蒸氣-甘油”二元氣溶膠粒徑分布的影響Fig.12 Effects of aging time on particle size distribution of“vapor-glycerol”binary aerosols from heated tobacco products during puffing

圖13 為陳化時間為5 s 時甘油蒸汽濃度對加熱卷煙抽吸過程中“水蒸氣-甘油”二元氣溶膠粒徑分布的影響?？芍?，不同甘油蒸汽濃度條件下煙氣中氣溶膠的粒徑分布圖均為雙峰圖，其中第一個峰值處粒徑及其峰值處濃度均隨甘油蒸汽濃度的升高而增大，并由44 mL/m3時的0.08 μm 增加至132 mL/m3時的0.13 μm，但第二個峰值處粒徑卻基本維持不變。此外，氣溶膠中甘油釋放量則隨粒徑變化呈三段式分布，且氣溶膠中甘油釋放量總體上隨煙氣中甘油蒸汽濃度的增加而升高。在加熱卷煙的實際抽吸過程中，由于抽吸時間的變化，煙氣成分也會有所改變，其中逐口抽吸的第一口產(chǎn)生的煙氣中甘油釋放量相對較低但水分相對較高，感官體驗較差，此時氣溶膠粒徑分布幾乎呈肩峰（圖10），這與甘油濃度降低時第一個峰值處粒徑及其峰值處濃度逐漸降低基本吻合。當逐口抽吸到第三口后，加熱卷煙產(chǎn)生的煙氣中甘油釋放量有所增加，此時氣溶膠的粒徑分布為雙峰圖，呈雙模態(tài)特性，與圖13 所示的結(jié)果類似。

圖13 陳化時間為5 s 時甘油蒸汽濃度對加熱卷煙抽吸過程中“水蒸氣-甘油”二元氣溶膠粒徑分布的影響Fig.13 Effect of glycerol concentration on particle size distribution of“vapor-glycerol”binary aerosols from heated tobacco products at aging time of 5 s

3 結(jié)論

（1）加熱卷煙陳化氣溶膠在粒徑范圍為0.01～1.00 μm 時呈雙模態(tài)粒徑分布，其峰值分別約為0.15 和0.40 μm。在標準加熱時間內(nèi)，加熱卷煙產(chǎn)生的氣溶膠的粒數(shù)濃度范圍在1.3×109～1.7×109個/cm3之間，氣溶膠平均粒徑處于0.15～0.25 μm 范圍。（2）單口抽吸容量對陳化氣溶膠的雙模態(tài)粒徑分布影響較大，隨單口抽吸容量的增加，雙峰圖會逐漸向肩峰圖轉(zhuǎn)變；抽吸間隔與持續(xù)加熱時間對雙模態(tài)影響不顯著。三者對氣溶膠平均粒徑均影響不大。（3）理論計算結(jié)果表明，加熱卷煙的“水蒸氣-甘油”二元氣溶膠為雙模態(tài)粒徑分布，陳化時間的延長使粒徑分布顯著地向大粒徑方向偏移，甘油濃度的增加對第二個峰值的影響不顯著，與實驗結(jié)果相符。

致謝

本研究工作得到了四川省新型煙草制品工程技術(shù)研究中心及卷煙減害降焦四川省重點實驗室的大力支持。