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    大氣污染治理下采用催化燃燒法對(duì)有機(jī)廢氣研究進(jìn)展

    2022-01-01 12:36:37張譯心范振興廖熳婷王磊焦坤
    區(qū)域治理 2021年6期
    關(guān)鍵詞:貴金屬催化活性氧化物

    張譯心,范振興,廖熳婷,王磊,焦坤

    1.北京理工大學(xué)珠海學(xué)院;2.珠海市淘淘科技有限公司

    隨著工業(yè)化的發(fā)展,揮發(fā)性有機(jī)廢氣VOCs污染日益嚴(yán)重。它不僅是城市灰霾和光化學(xué)煙霧等大氣污染的前體物,其中還包含很多對(duì)人體健康有害的致癌物質(zhì)。催化燃燒法因具有高催化效率、廣使用范圍和無(wú)二次污染物等優(yōu)點(diǎn),是我國(guó)去除VOCs最有效的途徑之一。

    一、載體

    工業(yè)上常用的催化劑多為負(fù)載型催化劑,理想的催化劑載體形狀和大小應(yīng)適中,有較大的比表面積、足夠的吸濕率和機(jī)械強(qiáng)度,并含有能提高活性組分分散度的多孔結(jié)構(gòu)以及低廉的成本。目前生產(chǎn)中常用到的載體類(lèi)型有3DOM材料載體、金屬氧化物載體、整體式蜂窩載體、柱撐黏土(PILC)載體等。

    (一)金屬氧化物載體

    目前,金屬氧化物載體常用于VOCs的催化燃燒,常用的金屬氧化物載體有ZrO2、Al2O3等等。OkumuraK[1]等在不同的金屬氧化物載體上負(fù)載鈀,然后利用這些載體對(duì)甲苯進(jìn)行轉(zhuǎn)化性能的研究,結(jié)果表明,不同類(lèi)型的載體對(duì)鈀催化劑的比表面積和分散度的影響各不相同,比表面積最大、對(duì)Pd分散度最高的是SiO2,而SnO2對(duì)Pd的分散度僅有1.2%,因此不適合用作貴金屬Pd的載體。

    (二)柱撐粘土(PILC)載體

    PILC是目前VOCs催化燃燒載體的一個(gè)研究方向,我國(guó)粘土資源豐富,因此粘土的成本較低。作為一種多孔功能材料,PILC具有二維分子篩結(jié)構(gòu),較大的比表面積、高催化活性、可調(diào)的層柱間距等特點(diǎn)使其可以催化一些大分子的VOCs反應(yīng)。

    (三)分子篩載體

    常見(jiàn)的分子篩構(gòu)型包括立方構(gòu)型(X型、Y型、A型)、正交或單斜構(gòu)型(ZSM-15、絲光沸石)和六方構(gòu)型(MCM-41、SBA-15)。分子篩載體孔道體系規(guī)整,酸性位點(diǎn)豐富。MFI型分子篩載體骨架結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、疏水性能良好、比表面積較大及熱穩(wěn)定性好,與活性組分之間存在協(xié)同作用。但目前的MFI型催化劑的活性組分大部分分布于分子篩載體表面,負(fù)載量和分散程度都不夠理想,需要加以改善。

    二、涂層載體

    整體式催化劑經(jīng)過(guò)高溫焙燒生產(chǎn),最后成型的催化劑載體表面光滑,使得活性組分不易負(fù)載于載體表面。為了改進(jìn)這一現(xiàn)象,最好的方法是在載體表面附上一定量的涂層,控制活性組分的負(fù)載量。

    (一)石墨烯涂層

    朱玉超[4]等通過(guò)引入PDDA修飾堇青石或石墨烯表面電性,使得石墨烯與堇青石之間作用力加強(qiáng),更加牢固地負(fù)載于堇青石上。并通過(guò)TEM和CO吸附實(shí)驗(yàn)分析了Pd粒子的分布,發(fā)現(xiàn)獲得的Pd納米粒子更小,分散性更好,活性進(jìn)一步提高。通過(guò)XPS對(duì)催化劑上各組分進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)由于PDDA的存在,使石墨烯與堇青石之間的電子相互作用加強(qiáng)。

    (二)γ-Al2O3涂層

    氧化鋁涂層是早期常用的涂層材料之一,而γ-Al2O3較Al2O3而言雖更容易吸收催化劑中的活性組分,但在高溫的情況下,它會(huì)轉(zhuǎn)化為熱學(xué)固態(tài)的α-Al2O3,發(fā)生燒結(jié)以及表面脫落等現(xiàn)象,導(dǎo)致比表面積顯著降低。

    CiminoS[5]等通過(guò)加入氧化鑭來(lái)穩(wěn)定γ-Al2O3涂層并用于負(fù)載鈣鈦礦型催化劑。新型涂層上沒(méi)有發(fā)現(xiàn)催化劑失活,推測(cè)La的加入有效抑制了表面活性劑原子的遷移,干擾了氧化鋁的燒結(jié)和晶相轉(zhuǎn)變機(jī)制。

    (三)六鋁酸鹽涂層

    為改善氧化鋁的熱穩(wěn)定性,有研究發(fā)現(xiàn),在氧化鋁中加入La、Ba、Zr等元素的氧化物,Al2O3的燒結(jié)和相變現(xiàn)象有所緩解。當(dāng)摻雜La2O3或BaO的γ- Al2O3涂層負(fù)載在鈣鈦礦催化劑上,雙方可以在高溫下以固態(tài)反應(yīng)形成各向異性層狀結(jié)構(gòu),使得活性組分能夠均勻穩(wěn)定地分散在涂層表面,抑制燒結(jié)現(xiàn)象,在高溫下多次老化3h后也未見(jiàn)催化劑的催化活性降低。

    (四)碳涂層

    除了用金屬氧化物以及摻雜其他離子改變涂層性質(zhì)的方法,也可利用具有惰性的碳作為涂層。BordejéE[6]等利用堇青石通過(guò)浸漬的方法把高聚物組分的碳浸漬在溶液中從而得到碳涂層,結(jié)果顯示漿液的黏稠度、碳化溫度可以通過(guò)改變碳負(fù)載量來(lái)調(diào)節(jié),進(jìn)而得到良好的碳涂層,且有研究表明,其作為三效催化劑的載體更佳。

    三、活性組分

    活性物質(zhì)是催化劑的一個(gè)重要組成部分,根據(jù)類(lèi)型可分為貴金屬活性組分和非貴金屬活性組分,其中過(guò)渡金屬氧化物催化劑和復(fù)合氧化物催化劑是非貴金屬催化劑的重要組成部分。較非貴金屬而言,貴金屬催化劑活性更優(yōu),但其不僅價(jià)格頗高,還會(huì)存在S元素中毒的可能性。非貴金屬催化劑活性雖不及貴金屬,但其價(jià)格便宜。因此,將貴金屬與非貴金屬不同配比結(jié)合提高催化性能是當(dāng)前的研究重點(diǎn)。

    (一)貴金屬組分

    貴金屬組分的催化劑活性高、催化選擇性好、使用壽命長(zhǎng)且基本不會(huì)造成二次污染,Pd和Pt是起步最早的研究對(duì)象,Au作催化劑雖然成本相較其他稍高,但基于其催化效果良好,也在近幾年被大量投入研究。

    (二)非貴金屬組分

    貴金屬活性組分雖具有較高催化效率,但礙于其制造成本高昂,難以大批量投入到工業(yè)化生產(chǎn)中,近年來(lái),探索使用過(guò)渡金屬的氧化物已成為催化劑制備領(lǐng)域的熱點(diǎn),它們普遍對(duì)VOCs廢氣催化有一定的促進(jìn)作用。

    1.Mn

    錳是一種具有多價(jià)化學(xué)結(jié)構(gòu)的催化活性成分。Kim[8]等人研究發(fā)現(xiàn),錳氧化物對(duì)催化燃燒甲苯的活性順序是Mn3O4>Mn2O3>MnO2。雖然錳氧化物的催化活性較高,但由于其表面的電子轉(zhuǎn)移能力低,所以催化效率較低。

    2.Ce

    對(duì)于稀土金屬Ce,由于Ce4+和Ce3+是Ce的兩個(gè)穩(wěn)定氧化態(tài),氧氣的儲(chǔ)存和釋放可以隨著氧化還原作用從一個(gè)價(jià)態(tài)轉(zhuǎn)移到另一個(gè)價(jià)態(tài),所以摻入Ce的催化劑有更多的化學(xué)結(jié)合氧物種,故常摻雜于催化劑進(jìn)行改性來(lái)提高活性組分的氧化還原能力。氧化鈰改性的錳基催化劑有較好的應(yīng)用前景。

    3.復(fù)合型非貴金屬氧化物

    對(duì)于復(fù)合型金屬催化劑,金屬的協(xié)同作用是提高催化劑催化活性的關(guān)鍵,如結(jié)構(gòu)或電子變化。以鈣鈦礦型復(fù)合氧化物(ABO3型)為例,A多為L(zhǎng)a,B多為過(guò)渡金屬。此結(jié)構(gòu)容易互換從而形成晶格缺陷,為表面晶格提供高活性的氧化中心,使得其活性明顯優(yōu)于相應(yīng)的單一組分氧化物。謝云龍[6]等發(fā)現(xiàn),甲苯在Cu-Mn催化劑中的轉(zhuǎn)化與反應(yīng)溫度之間存在關(guān)聯(lián)。單一的銅和錳催化劑對(duì)甲苯作用的氧化活性很低,而銅-錳二元催化劑的活性則明顯更高,當(dāng)Cu(2)-Mn(8)時(shí)催化劑活性最好。

    四、總結(jié)與展望

    綜述現(xiàn)有的研究成果,可以總結(jié)出以下幾點(diǎn)結(jié)論:1.催化劑的基礎(chǔ)載體能提供高的比表面積,目前最常用且發(fā)展較為成熟的是金屬氧化物載體和整體式蜂窩載體;2.催化劑涂層載體直接負(fù)載于整體式催化劑會(huì)導(dǎo)致負(fù)載效果不佳,摻入氧化鑭等氧化物的Al2O3是最常用的解決方法;3.催化劑活性組分是催化劑的核心,使用單一貴金屬或非貴金屬組分的催化劑往往存在一定的缺陷,可以通過(guò)添加過(guò)渡金屬La等助劑,解決因制備過(guò)程問(wèn)題導(dǎo)致的催化活性下降;或通過(guò)添加其他金屬組分,制備多組分的復(fù)合型催化劑,提高催化活性,還能有效降低催化劑制備成本。

    相關(guān)鏈接

    大氣污染防治的內(nèi)容非常豐富,具有綜合性和系統(tǒng)性特點(diǎn),涉及環(huán)境規(guī)劃管理、能源利用、污染防治等許多方面。由于各地區(qū)(或城市)的大氣污染特征、條件以及大氣污染綜合防治的方向和重點(diǎn)不盡相同,難以找到適合一切情況的綜合防治措施,因此需要因地制宜地提出相應(yīng)的對(duì)策。

    大氣環(huán)境也就是指生物賴以生存的空氣的物理、化學(xué)和生物學(xué)特性。人類(lèi)生活或工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)排出的氨、二氧化硫、一氧化碳、氮化物與氟化物等有害氣體可改變?cè)锌諝獾慕M成,并引起污染,造成全球氣候變化,破壞生態(tài)平衡。大氣環(huán)境和人類(lèi)生存密切相關(guān),大氣環(huán)境的每一個(gè)因素幾乎都可影響人類(lèi),人畢竟不能脫離大氣環(huán)境而獨(dú)立存在,大氣環(huán)境的好壞是人類(lèi)健康活動(dòng)的有力保證。因此,我們要實(shí)施可持續(xù)發(fā)展,關(guān)注民生,加大大氣環(huán)境污染的治理力度,重新給人們一個(gè)鳥(niǎo)語(yǔ)花香、空氣清新的環(huán)境。

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