過渡金屬原子摻雜對(duì)二維CrBr3電磁學(xué)性能的調(diào)控*

陳旭凡 楊強(qiáng) 胡小會(huì)2)?

1) (南京工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，南京 211816)

2) (南京工業(yè)大學(xué)，江蘇省先進(jìn)無機(jī)功能復(fù)合材料協(xié)同創(chuàng)新中心，南京 211816)

近年來，二維鐵磁材料由于其在自旋電子學(xué)領(lǐng)域中十分廣闊的應(yīng)用前景受到廣泛關(guān)注.單層CrBr3 是具有本征鐵磁性的半導(dǎo)體，是自旋電子器件的潛在候選材料.然而，單層CrBr3 的居里溫度較低，限制了其在自旋電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用.本文基于密度泛函理論，研究了3d 過渡金屬(TM)原子 (Sc，Ti，V，Cr，Mn，F(xiàn)e，Co，Ni，Cu 和Zn)摻雜單層CrBr3 的磁學(xué)和電學(xué)性能.計(jì)算結(jié)果表明，TM 原子摻雜后，體系總磁矩呈現(xiàn)先增加再減小的趨勢(shì).并且TM 原子摻雜能夠顯著提高單層CrBr3 的居里溫度(TC)，實(shí)現(xiàn)了鐵磁穩(wěn)定性的增強(qiáng).其中，Sc 摻雜CrBr3 體系的TC 與本征CrBr3 相比提高了159%.鐵磁穩(wěn)定性的增強(qiáng)歸因于摻雜體系 (TM-CrBr3) 中直接交換和超交換相互作用之間的競(jìng)爭(zhēng).此外，依賴于不同的TM 原子摻雜，TM-CrBr3 體系表現(xiàn)出半金屬性和自旋零帶隙半導(dǎo)體性質(zhì).本文的研究結(jié)果為單層CrBr3 在納米電子和自旋電子器件中的應(yīng)用開辟了新的前景.

1 引言

近年來，二維材料因其獨(dú)特的性質(zhì)，在電子器件等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力[1-12].然而，諸如石墨烯、氮化硼和過渡金屬硫族化合物等二維材料大多是非磁性的，阻礙了其在自旋電子器件中的應(yīng)用.因此，大量的工作致力于在非磁性的二維材料中引入磁性，其中常見的方法有摻雜[13-15]、缺陷工程[16，17]、應(yīng)變工程[18，19]和構(gòu)建異質(zhì)結(jié)[20].盡管可以通過各種調(diào)控手段在非磁性的二維材料中引入磁性，但這種磁性通常是局部磁矩，很難引入長(zhǎng)程的鐵磁有序.因此，開發(fā)具有固有鐵磁有序的二維材料是十分必要的.2017 年，華盛頓大學(xué)許曉棟課題組[21]和加州大學(xué)伯克利分校張翔課題組[22]各自獨(dú)立地發(fā)現(xiàn)CrI3和Cr2Ge2Te6是具有長(zhǎng)程鐵磁序的二維材料，這不僅為低維系統(tǒng)中磁性的基礎(chǔ)研究開辟了新的途徑，而且為二維自旋電子學(xué)提供了新的機(jī)遇.

單層CrBr3作為二維鐵磁材料CrX3(X=I，Br，Cl)中的一員，已經(jīng)在實(shí)驗(yàn)上被成功制備[23，24].單層CrBr3具有本征鐵磁性和半導(dǎo)體性質(zhì)，是自旋電子器件的潛在候選者.研究發(fā)現(xiàn)，石墨烯/CrBr3范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)由于其界面處磁場(chǎng)交換的可調(diào)控性，有利于存儲(chǔ)器件的應(yīng)用[25].此外，單層MoSe2與CrBr3接觸后，層間的電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致了磁光響應(yīng)，可用于新型光學(xué)探針的研發(fā)[26].但是，單層CrBr3的居里溫度TC僅有41 K[27]，遠(yuǎn)低于室溫，這極大地限制了其在自旋電子學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用.因此，如何提高CrBr3的居里溫度，增強(qiáng)其鐵磁穩(wěn)定性是至關(guān)重要的問題.

摻雜是調(diào)控二維材料電學(xué)和磁學(xué)性能的最常用方法之一.例如，Cheng 等[28]基于第一性原理方法預(yù)測(cè)了Mn，F(xiàn)e，Co 和Zn 原子摻雜可以使單層MoS2產(chǎn)生磁性.Li 等[29]采用化學(xué)氣相輸運(yùn)法成功制備了鐵摻雜的SnS2單晶，利用振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)觀察到了鐵磁性，測(cè)得居里溫度為31 K.同樣地，第一性原理方法預(yù)測(cè)銅摻雜可以將單層ZnO 轉(zhuǎn)變?yōu)榘虢饘勹F磁體[30].堿金屬摻雜顯著增加了單層Cr2Ge2Te6的磁各向異性和居里溫度，實(shí)現(xiàn)了鐵磁穩(wěn)定性的增強(qiáng)[31].鋰原子的摻雜可以提升CrI3體系的磁矩和居里溫度，從而實(shí)現(xiàn)CrI3鐵磁穩(wěn)定性的增強(qiáng)[32].

本文基于密度泛函理論，研究了3d 過渡金屬(TM)摻雜對(duì)單層CrBr3電學(xué)和磁學(xué)性能的影響.研究發(fā)現(xiàn)，過渡金屬摻雜可以顯著增強(qiáng)單層CrBr3的鐵磁穩(wěn)定性，這主要?dú)w因于直接交換和超交換相互作用之間的競(jìng)爭(zhēng).此外，依賴于不同的TM 原子摻雜，TM-CrBr3體系表現(xiàn)出半金屬性和自旋零帶隙半導(dǎo)體(spin gapless semiconductor，SGS)性質(zhì).這些結(jié)果表明，過渡金屬摻雜是調(diào)控單層CrBr3電學(xué)和磁學(xué)性能的有效方法，有助于推動(dòng)單層CrBr3在納米電子和自旋電子器件方面的應(yīng)用.

2 計(jì)算方法

本文使用VASP[33，34](Viennaab initiosimulation package)軟件包中的投影綴加波[35]進(jìn)行密度泛函理論(density functional theory，DFT)計(jì)算.采用Perdew-Burke-Ernzerhof[36]的廣義梯度近似泛函來描述電子交換關(guān)聯(lián)能.平面波的截?cái)嗄茉O(shè)置為400 eV，總能和力的收斂分別小于10—6eV 和0.01 eV/?.采用7 × 7 × 1 的K點(diǎn)網(wǎng)格進(jìn)行幾何優(yōu)化和自洽計(jì)算.引入至少18 ?的真空層來避免周期性邊界結(jié)構(gòu)中層與層之間的相互作用.采用基于Ising 模型的蒙特卡羅模擬[37，38]來估算本征CrBr3和摻雜體系的居里溫度.海森伯自旋哈密頓量可表示為

其中J為最近鄰的交換耦合參數(shù);Si/j表示與z方向平行或反平行的自旋.J值可由以下公式獲得

其中Eex是單層CrBr3的Néel-AFM 和FM 之間的能量差，

S=3/2 為每個(gè)Cr 原子的凈磁矩[39].

3 結(jié)果與討論

單層CrBr3屬于空間群的BiI3結(jié)構(gòu)，以Br 原子為中心與Cr 原子形成了[CrBr6]共邊八面體，Cr-Br-Cr 的層狀結(jié)構(gòu)沿c軸堆疊，如圖1(a)所示.單層CrBr3優(yōu)化后的晶格常數(shù)為6.44 ?，Cr—Br 鍵的鍵長(zhǎng)為2.52 ?，與以前的報(bào)道一致[27，40].由單層CrBr3的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度圖(圖1(b))可知，單層CrBr3是間接帶隙半導(dǎo)體，禁帶寬度為1.31 eV.其導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂主要由Cr 原子的3d 和Br 原子的5p 軌道貢獻(xiàn).考慮了4 種不同的磁構(gòu)型用于確定單層CrBr3的磁基態(tài)，分別為鐵磁(FM)和3 個(gè)反鐵磁 (Néel-AFM，Zigzag-AFM，Stripy-AFM)，并計(jì)算了它們的能量.計(jì)算結(jié)果表明，單層CrBr3在鐵磁構(gòu)型下的能量最低，每個(gè)Cr 原子具有3.00 μB的磁矩.

圖1 (a) 單層CrBr3 的結(jié)構(gòu)示意圖;(b) 單層CrBr3 的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度.能帶結(jié)構(gòu)中自旋向上和自旋向下分別用紅色實(shí)線和藍(lán)色實(shí)線表示Fig.1.(a) Structural diagram of CrBr3 monolayer;(b) band structure and density of states of CrBr3 monolayer.The red and blue solid lines indicate spin-up and spin-down channels in the band structures，respectively.

首先，選取了2 × 2 × 1 的CrBr3超胞來構(gòu)建3d 過渡金屬 (TM=Sc，Ti，V，Cr，Mn，F(xiàn)e，Co，Ni，Cu 和Zn) 摻雜單層CrBr3的模型結(jié)構(gòu).根據(jù)CrBr3的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，考慮了3 種可能的過渡金屬原子摻雜位點(diǎn):Br 原子構(gòu)成的六元環(huán)中心(H)，Cr 原子的上方(Cr-Top) 和Br 原子的上方(Br-Top)，如圖2(a)—(c)所示.通過比較不同摻雜位點(diǎn)對(duì)應(yīng)的TM-CrBr3結(jié)構(gòu)的形成能，確定最穩(wěn)定的模型結(jié)構(gòu).形成能定義為

圖2 (a)-(c) TM 原子分別摻雜在H，Cr-Top 和Br-Top 位點(diǎn)時(shí)TM-CrBr3 晶體結(jié)構(gòu)的俯視圖和側(cè)視圖;(d) TM-CrBr3 的形成能;(e) 在H 構(gòu)型中，TM 原子到CrBr3 表層Br 原子的高度以及TM 原子與最鄰近Br 原子共價(jià)鍵的鍵長(zhǎng)Fig.2.Top and side views of the crystalline structure of three different doped positions of TM atoms labeled as (a) H，(b) Cr-Top and (c) Br-Top;(d) the formation energy of TM-CrBr3;(e) the height of the TM to Br on the surface of CrBr3 and the length of covalent bond between TM and nearest Br atom.

根據(jù)形成能的定義，摻雜體系的形成能越低，穩(wěn)定性越高.圖2(d)是不同摻雜位點(diǎn)對(duì)應(yīng)的TMCrBr3的形成能，發(fā)現(xiàn)相比Cr-Top 和Br-Top 位點(diǎn)，H 位點(diǎn)對(duì)應(yīng)的TM-CrBr3的形成能最低，這意味著3d TM 原子摻雜在CrBr3的H 位點(diǎn)時(shí)體系更穩(wěn)定.因此，在后續(xù)的討論中，將研究重點(diǎn)放在H構(gòu)型的TM-CrBr3體系.從圖2(d)看出TM-CrBr3(Zn 除外)的形成能較低(—1.19 至 —5.32 eV)，表明TM-CrBr3的穩(wěn)定性較強(qiáng).其中，Sc-CrBr3具有最低的形成能(—5.32 eV)，表明Sc-CrBr3的結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定.而對(duì)于滿殼層的Zn 原子而言，最外層的12 個(gè)電子完全填滿了3d 和4s 軌道，因此，Zn 與單層CrBr3的結(jié)合較弱，形成能最高(—0.47 eV)，體系結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性較差.進(jìn)一步，基于DFT 的分子動(dòng)力學(xué)模擬(DFT-MD)，研究了TM-CrBr3摻雜體系H 構(gòu)型在300 K 的熱穩(wěn)定性.結(jié)果表明，H 構(gòu)型在5 ps 后晶體結(jié)構(gòu)保持穩(wěn)定(圖3).此外，在H 構(gòu)型中，TM 原子與最鄰近的6 個(gè)Br 原子以共價(jià)鍵的形式連接，TM—Br 的鍵長(zhǎng)為2.59—2.68 ?，TM 原子到CrBr3表面的高度h在1.45—1.54 ?的范圍內(nèi) (如圖2(e)所示).

圖3 在300 K 下，TM-CrBr3 摻雜體系的H 構(gòu)型在5 ps 后分子動(dòng)力學(xué)模擬的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3.Snapshots of TM-CrBr3 on the H site taken after 5 ps of DFT-MD simulations at 300 K.

接下來，研究了TM-CrBr3的磁學(xué)性能.為了便于描述，將Cr 原子的磁矩、TM 原子的磁矩和TMCrBr3的總磁矩分別命名為MCr，MTM和Mtotal.與本征CrBr3的MCr(3.00 μB) 相比，TM-CrBr3中與TM 原子最鄰近Cr 原子的MCr有所增加(3.08 μB—3.31 μB)，如圖4(a)所示.產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因是Cr 原子獲得了來自于TM 原子的部分電荷(圖4(b)).不同的TM 原子之間存在電負(fù)性的差異，即TM 原子在化合物中吸引電子的能力不同，導(dǎo)致了TM-CrBr3中電荷轉(zhuǎn)移的差異.在所有TM-CrBr3中，Sc-CrBr3中Cr 原子獲得的電荷最多，約為0.06e，因而對(duì)應(yīng)的MCr最大 (3.31 μB).與Sc-CrBr3相反，Cu-CrBr3中Cr 原子獲得的電荷最少，約為0.02e，所以MCr最小 (3.08 μB).

在TM-CrBr3體系中，磁性原子為Cr 和TM原子，總磁矩(Mtotal)主要由Cr 原子貢獻(xiàn)，部分來源于TM 原子.根據(jù)Mtotal的變化趨勢(shì)(圖4(c))，摻雜體系可分為3 類.1) Sc，Ti，V，Cr，Mn 摻雜的CrBr3體系，其Mtotal大于本征CrBr3的Mtotal(24 μB)，隨著摻雜元素原子序數(shù)的增加 (從Sc 到Mn)，其Mtotal是線性增加的.進(jìn)一步的觀察發(fā)現(xiàn)，摻雜體系中增加的磁矩與摻雜TM 原子的最外層電子數(shù)有關(guān)，如圖4(c)所示.例如，Sc 最外層的4s 和3d 軌道的電子共有3 個(gè)，因此，Sc-CrBr3體系的Mtotal(27 μB) 比本征CrBr3的總磁矩 (24 μB)增加了3 μB.隨著TM 原子序數(shù)的增加，到Mn 原子時(shí)，最外層的4s 和3d 軌道的電子數(shù)線性增加到7，此時(shí)摻雜體系的Mtotal從27 μB線性增加到31 μB(從Sc 到Mn).2) Fe-CrBr3，Co-CrBr3和Ni-CrBr3體系的Mtotal為分?jǐn)?shù)，整體大致呈現(xiàn)為線性下降趨勢(shì)，Mtotal分別為29.08 μB，27.43 μB和26.69 μB.3) Cu-CrBr3和Zn-CrBr3體系，Mtotal分別為25 μB和26 μB.在Cu-CrBr3體系中，Cu 原子最外層共有11 個(gè)電子，其中10 個(gè)電子填滿了所有的3d 軌道[41]，剩下的一個(gè)未配對(duì)的游離電子貢獻(xiàn)了磁矩，使Mtotal比本征CrBr3的總磁矩增加了1 μB.對(duì)于Zn-CrBr3體系，Zn 原子最外層3d和4s 軌道被12 個(gè)電子完全填充，導(dǎo)致Zn 原子的凈磁矩為零，因此Zn-CrBr3體系的Mtotal幾乎完全來自于Cr 原子.總的來說，隨著TM 原子序數(shù)的增加，摻雜體系的Mtotal大致呈現(xiàn)先增加，再減小的趨勢(shì).在3d 過渡金屬摻雜單層CrI3，MoSe2和磷烯的研究中，也發(fā)現(xiàn)了類似的變化趨勢(shì)[15，42，43].

圖4 (a) H 構(gòu)型的TM-CrBr3 中TM 原子的磁矩以及與TM 原子最近鄰的Cr 原子的磁矩;(b) TM-CrBr3 中Cr 和TM 原子的電荷轉(zhuǎn)移;(c) TM-CrBr3 體系的總磁矩(Mtotal)Fig.4.(a) Magnetic moments of TM atom and Cr atom nearest to TM atom in TM-CrBr3 of H configuration;(b) charge transfer between Cr and TM atoms in TM-CrBr3;(c) the total magnetic moments (Mtotal) of TM-CrBr3.

接下來，進(jìn)一步研究了TM-CrBr3體系的鐵磁穩(wěn)定性.采用了基于Ising 模型的蒙特卡羅模擬方法，對(duì)TM-CrBr3的居里溫度(TC)進(jìn)行了計(jì)算，以此來反映TM-CrBr3體系鐵磁耦合的穩(wěn)定性.本征CrBr3和TM-CrBr3中的交換耦合參數(shù)(J)的具體數(shù)值見表1.計(jì)算得到本征CrBr3的J值為2.39 meV，與之前的研究結(jié)果一致[27].通過計(jì)算得到的J值，計(jì)算了單層本征CrBr3的居里溫度，計(jì)算結(jié)果表明，單層CrBr3的TC為41 K，與之前的計(jì)算結(jié)果一致[27，44].TM-CrBr3體系的鐵磁(FM)構(gòu)型與反鐵磁(AFM)構(gòu)型的能量差 (EAFM—EFM)，以及TM-CrBr3的TC，如圖5(a)所示.從圖5(a)可以看出，除Co-CrBr3以外，其他摻雜體系的能量差為144—322 meV，TC為46—106 K，與本征CrBr3的TC相比，均有所增加.其中，Sc，V 和Zn摻雜CrBr3的TC顯著增加.特別地，ScCrBr3的TC增加了159%.這些結(jié)果表明，3d 過渡金屬 (Co除外) 摻雜能夠增強(qiáng)單層CrBr3的鐵磁穩(wěn)定性.

圖5 (a) 本征CrBr3 和TM-CrBr3 體系的AFM 構(gòu)型與FM 構(gòu)型的能量差EAFM — EFM 和居里溫度TC;(b) 本征CrBr3 和TMCrBr3 的Cr—Cr 距離和Cr—I—Cr 鍵角Fig.5.(a) The EAFM — EFM and Curie temperature of pristine CrBr3 and TM-CrBr3;(b) the Cr—Cr distance and Cr—I—Cr bond angle in pristine CrBr3 and TM-CrBr3.

表1 本征CrBr3 和TM-CrBr3 體系中的交換耦合參數(shù) (J )Table 1. Exchange coupling parameter (J ) of pristine CrBr3 and TM-CrBr3.

單層CrBr3的鐵磁耦合可以根據(jù)Goodenough-Kanamori-Anderson 規(guī)則[45-47]來解釋.直接交換相互作用會(huì)受到相鄰Cr 原子之間的直接電子躍遷的影響，與Cr 原子之間距離d相關(guān)，反鐵磁耦合通常隨著距離d的減小而增強(qiáng).超交換相互作用主要源于Cr 的d 軌道和Br 的p 軌道重疊，由Cr—Br—Cr 鍵角θ決定，鍵角θ越接近90°，則鐵磁耦合越強(qiáng).體系的磁基態(tài)由直接交換和超交換相互作用之間的競(jìng)爭(zhēng)決定.圖5(b)給出了TM-CrBr3體系中的Cr—Cr 距離和Cr—Br—Cr 鍵角的變化.相比于本征CrBr3，TM 原子(除Co 以外)摻雜后，TM-CrBr3體系的Cr—Br—Cr 鍵角更接近90°，Cr 原子之間的距離d增大，導(dǎo)致影響鐵磁耦合的超交換相互作用增強(qiáng)，影響反鐵磁耦合的直接交換相互作用減弱.因此，TM 原子 (除Co 以外) 摻雜CrBr3的鐵磁穩(wěn)定性顯著增強(qiáng).對(duì)于Co-CrBr3，相較于本征CrBr3，Cr 原子之間距離d幾乎不變，然而Cr—Br—Cr 鍵角增大了1°，導(dǎo)致Co-CrBr3中影響鐵磁耦合的超交換相互作用減弱.因此，與本征CrBr3相比，Co-CrBr3的鐵磁穩(wěn)定性減弱.

最后，研究了過渡金屬原子摻雜對(duì)單層CrBr3電學(xué)性質(zhì)的影響，TM-CrBr3體系的能帶結(jié)構(gòu)，如圖6 所示.在Cr-CrBr3體系中，自旋向上和自旋向下的通道分別表現(xiàn)出金屬性和半導(dǎo)體性，因此，Cr 原子摻雜使CrBr3從半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榘虢饘?，能夠?qū)崿F(xiàn)100%自旋極化的電流.在Sc-CrBr3摻雜體系中，其自旋向上和自旋向下的帶隙值分別為0.06 eV 和2.37 eV.根據(jù)Wang[48]的定義，SGS 是指能帶結(jié)構(gòu)中的一個(gè)自旋方向表現(xiàn)為零帶隙，另一個(gè)自旋方向表現(xiàn)出半導(dǎo)體性質(zhì);或者兩個(gè)自旋方向的通道都有帶隙，但是其中一個(gè)自旋通道的導(dǎo)帶與另一個(gè)自旋通道的價(jià)帶之間是零帶隙.這里的“零帶隙”是指能帶間隙等于或小于0.1 eV.在Sc-CrBr3體系的能帶結(jié)構(gòu)中，自旋向上通道的帶隙值為2.37 eV，自旋向下通道的帶隙值為0.06 eV，因此，Sc-CrBr3可以稱為SGS.在SGS 材料中，電子無需能量就可以從價(jià)帶躍遷到導(dǎo)帶，從而在費(fèi)米能級(jí)處產(chǎn)生100%的自旋極化，因此，這種材料可以作為理想的自旋電子器件候選材料.同樣地，在除Cr-CrBr3以外的其他TM-CrBr3(Sc-，Ti-，V-，Mn-，F(xiàn)e-，Co-，Ni-，Cu-和Zn-CrBr3)體系中，發(fā)現(xiàn)其中一個(gè)自旋通道的帶隙小于0.1 eV，表現(xiàn)為SGS性質(zhì).上述結(jié)果表明，依賴于不同的TM 原子摻雜，TM-CrBr3體系表現(xiàn)出半金屬性或SGS 性質(zhì)，3d 過渡金屬原子的摻雜可以使CrBr3在納米電子器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值.

圖6 3d TM 原子摻雜單層CrBr3 的自旋極化能帶結(jié)構(gòu)，插圖是費(fèi)米能級(jí)附近能帶結(jié)構(gòu)的放大圖.自旋向上和自旋向下分別用紅色實(shí)線和藍(lán)色實(shí)線表示Fig.6.Spin-polarized band structures of 3d TM atoms doped CrBr3 monolayer.The illustration is an enlarged picture of the band structures near the Fermi level.The red and blue solid lines indicate spin-up and spin-down channels in the band structures，respectively.

4 結(jié)論

通過系統(tǒng)的DFT 計(jì)算，研究了3d 過渡金屬摻雜對(duì)單層CrBr3的穩(wěn)定性，電學(xué)性能和磁學(xué)性能的影響.研究結(jié)果表明，相比Cr-Top 和Br-Top 位點(diǎn)，TM-CrBr3體系在H 位點(diǎn)形成能更低，結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定.在磁學(xué)性能方面，過渡金屬原子摻雜后的電荷轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致了TM-CrBr3體系磁矩發(fā)生變化，Mtotal隨著TM 原子序數(shù)的增加，大致呈現(xiàn)先增加再減小的趨勢(shì).并且，過渡金屬原子摻雜可以提高CrBr3的居里溫度.其中，Sc 原子摻雜使體系的居里溫度提高了159%，鐵磁穩(wěn)定性顯著增強(qiáng).TMCrBr3摻雜體系鐵磁穩(wěn)定性的增強(qiáng)主要?dú)w因于直接交換和超交換相互作用之間的競(jìng)爭(zhēng).此外，依賴于不同的TM 原子摻雜，TM-CrBr3體系表現(xiàn)出半金屬性和SGS 性質(zhì):除Cr 以外，其他TM 摻雜CrBr3體系表現(xiàn)為SGS 性質(zhì);Cr-CrBr3體系具有半金屬性.本文的研究結(jié)果表明，過渡金屬摻雜是增強(qiáng)單層CrBr3鐵磁穩(wěn)定性并調(diào)控其電學(xué)性能的有效策略，為基于CrBr3自旋電子器件的實(shí)驗(yàn)研究提供了理論基礎(chǔ)，并且極大地促進(jìn)了CrBr3在納米電子和自旋電子器件中的應(yīng)用.

感謝南京工業(yè)大學(xué)高性能計(jì)算中心的計(jì)算支持.