同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場(chǎng)中非次序雙電離的頻率比依賴*

曾雪 蘇杰 黃雪飛 龐惠玲 黃誠(chéng)

(西南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，重慶 400715)

利用三維經(jīng)典系綜模型系統(tǒng)研究了不同頻率比的兩同向旋轉(zhuǎn)圓偏場(chǎng)中Ar 原子的非次序雙電離.數(shù)值結(jié)果顯示，非次序雙電離的概率隨兩圓偏場(chǎng)頻率比的增加而增加.頻率比為5 時(shí)非次序雙電離概率比頻率比為2 時(shí)的概率高出一個(gè)數(shù)量級(jí).非次序雙電離的軌道分析表明，再碰撞軌道主要以環(huán)形的短軌道為主，并且隨著頻率比的增加，電子碰前的旅行時(shí)間縮短.進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，隨著頻率比的增加，碰撞激發(fā)電離機(jī)制對(duì)非次序雙電離的貢獻(xiàn)逐漸增大，而碰撞電離機(jī)制的貢獻(xiàn)顯著減小.這是因?yàn)閷?duì)于較大的頻率比，電子的返回能量更小，且碰撞時(shí)兩電子的碰撞距離更大.

1 引言

當(dāng)一束強(qiáng)激光脈沖照射到原子時(shí)，原子核的庫(kù)侖勢(shì)被激光電場(chǎng)扭曲，形成一個(gè)低而窄的庫(kù)侖勢(shì)壘.原子的外層電子能夠通過(guò)隧穿電離或越壘電離的方式逃離該庫(kù)侖勢(shì)壘的束縛進(jìn)入連續(xù)態(tài).電離之后電子的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)主要取決于隨后的激光電場(chǎng).在一些特定的激光相位電離的電子能夠返回母離子附近，并與母離子發(fā)生再碰撞[1].碰撞之后，第二個(gè)電子如果獲得了足夠的能量就會(huì)立即電離(recollision-induced direct ionization，RII).如果所獲能量不足以擺脫原子核的束縛，第二個(gè)電子就會(huì)先被激發(fā)到激發(fā)態(tài)，然后通過(guò)隨后的激光場(chǎng)發(fā)生場(chǎng)致電離(recollision-induced excitation with subsequent field ionization，RESI)[2-7]，這種現(xiàn)象被稱為非次序雙電離(nonsequential double ionization，NSDI)[8].由于再碰撞NSDI 產(chǎn)生的兩電子具有強(qiáng)烈的關(guān)聯(lián)性[9-15]，近三十年來(lái)人們投入了大量的精力來(lái)研究NSDI 中的電子關(guān)聯(lián)特性及其潛在的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程[16-19].

電離之后電子的運(yùn)動(dòng)主要受激光場(chǎng)的影響.如果能夠控制激光電場(chǎng)的波形，那么就能夠控制電離電子的運(yùn)動(dòng)及其返回和再碰撞過(guò)程[20，21].近年來(lái)，人們提出利用兩個(gè)頻率不同的圓偏振激光脈沖組成復(fù)合光場(chǎng)來(lái)控制電離電子的運(yùn)動(dòng)軌跡.通過(guò)改變兩個(gè)圓偏振脈沖的參數(shù)，可以實(shí)現(xiàn)復(fù)合激光電場(chǎng)波形的靈活控制.基于simple-man 模型，假設(shè)電子電離時(shí)刻的初始速度為零，電離后忽略掉母離子對(duì)電子的庫(kù)侖作用力.那么，兩個(gè)圓偏脈沖的旋轉(zhuǎn)方向相反時(shí)，電離電子有較大的概率返回發(fā)生再碰撞，兩個(gè)圓偏脈沖的旋轉(zhuǎn)方向相同時(shí)，電離電子幾乎不可能返回母離子[1].因此在過(guò)去的幾年里人們的精力主要集中在反向旋轉(zhuǎn)的雙色圓偏振脈沖.人們已經(jīng)利用反旋雙色圓偏場(chǎng)驅(qū)動(dòng)電子返回再碰撞獲得了圓偏振的高次諧波[22]，同時(shí)在反旋雙色圓偏場(chǎng)閾上電離的電子譜上發(fā)現(xiàn)了有趣的干涉條紋[23-25].2016 年Chaloupka 和Hickstein[26]在 理論上研究了反旋雙色圓偏場(chǎng)驅(qū)動(dòng)原子的NSDI，他們觀察了兩電子的運(yùn)動(dòng)軌跡，證實(shí)了反旋雙色圓偏場(chǎng)中原子NSDI 的產(chǎn)生機(jī)制仍然是再碰撞.緊接著人們?cè)趯?shí)驗(yàn)上觀測(cè)到了反旋雙色圓偏場(chǎng)中雙電離信號(hào)的增強(qiáng)[27-29].隨后的研究發(fā)現(xiàn)，反旋雙色圓偏場(chǎng)中NSDI 的產(chǎn)量、電子動(dòng)量分布和再碰撞軌道依賴于兩圓偏脈沖的幅值比和相對(duì)相位[30-36].與反向旋轉(zhuǎn)的情況相比，同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場(chǎng)中電子再碰撞的概率非常低[37-41].先前的數(shù)值計(jì)算表明，同旋雙色圓偏場(chǎng)中原子NSDI 的概率要比反旋的情況低一到兩個(gè)量級(jí)[39，40].近期人們發(fā)現(xiàn)，同旋雙色圓偏場(chǎng)中Ar (1600 nm+800 nm)，He (800 nm +400 nm)和H2(780 nm+390 nm)的NSDI 產(chǎn)量依賴于兩脈沖的幅值比[39-41].在這些關(guān)于同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場(chǎng)中NSDI 的研究中，兩脈沖的頻率比都被固定為2.對(duì)于同向旋轉(zhuǎn)圓偏場(chǎng)中原子的NSDI對(duì)頻率比依賴的研究尚未開(kāi)展，相關(guān)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程仍不清楚.

本文利用三維經(jīng)典系綜模型研究同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場(chǎng)中Ar 原子NSDI 電子超快動(dòng)力學(xué).這里固定兩圓偏脈沖的幅值比為2.同時(shí)固定一脈沖的角頻率為0.0285 a.u.(對(duì)應(yīng)波長(zhǎng)為1600 nm).改變另一脈沖的頻率，使兩脈沖的頻率比在2—5 之間變化，以此來(lái)研究NSDI 中電子超快動(dòng)力學(xué)對(duì)兩脈沖頻率比的依賴.數(shù)值結(jié)果表明，同旋雙色圓偏場(chǎng)中NSDI 的概率隨兩脈沖頻率比的增加而增加.主要的再碰撞軌道是一個(gè)環(huán)形的短軌道.軌道分析表明，隨頻率比的增加電子的返回能量減小，碰撞時(shí)兩電子的距離增大.這導(dǎo)致隨兩脈沖頻率比的增加，碰撞激發(fā)電離機(jī)制對(duì)NSDI 的貢獻(xiàn)逐漸增大.

2 理論方法

采用三維經(jīng)典系綜模型[42]來(lái)研究同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場(chǎng)驅(qū)動(dòng)原子的NSDI.大量的研究已經(jīng)證明，經(jīng)典模型是研究強(qiáng)場(chǎng)電離過(guò)程中電子超快動(dòng)力學(xué)非常直觀有效的方法[43-47].在三維經(jīng)典系綜模型中，兩個(gè)電子遵循牛頓經(jīng)典運(yùn)動(dòng)方程(除非另作規(guī)定，本文均采用原子單位):

式中，i是兩電子的標(biāo)記，可以取值1 和2;ri為電子的坐標(biāo);Vne(ri) 和Vee(r1，r2) 分別表示核與電子及兩電子之間的庫(kù)侖相互作用勢(shì)能，表達(dá)式分別為

式中，a表示核與電子間的軟核參數(shù)，b為電子與電子間的軟核參數(shù);為避免數(shù)值計(jì)算的奇異性和自電離，設(shè)置a=1.5，b=0.05;E(t)是激光脈沖的電場(chǎng)強(qiáng)度.采用同向旋轉(zhuǎn)的雙色圓偏振激光脈沖，兩圓偏激光場(chǎng)的電矢量都在x-y平面內(nèi)順時(shí)針旋轉(zhuǎn)，具體的表達(dá)式為

整個(gè)脈沖的包絡(luò)為梯形，全寬為10 個(gè)光周期，前2 個(gè)光周期強(qiáng)度線性增加，中間6 個(gè)光周期保持光強(qiáng)最大值，后2 個(gè)光周期光強(qiáng)線性減小為0.為了研究?jī)擅}沖頻率比對(duì)NSDI 的影響，在此固定一個(gè)脈沖的頻率ω=0.0285 (對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)為1600 nm)，該脈沖的激光強(qiáng)度設(shè)置為Ir=4.44 × 1013W/cm2.另一圓偏脈沖的頻率設(shè)置為nω，強(qiáng)度為Ib=1.78 ×1014W/cm2.n表示了兩圓偏脈沖的頻率比.本文將兩圓偏脈沖的頻率比限制在2—5 之間來(lái)研究非次序雙電離的超快動(dòng)力學(xué).頻率比進(jìn)一步增加，次序雙電離將顯著增加，從而成為主要的雙電離機(jī)制.

為獲得系綜的初始狀態(tài)，首先將兩電子隨機(jī)地放在核子附近.然后給兩電子一個(gè)確定的動(dòng)能，使得系統(tǒng)的總能量，即兩電子的勢(shì)能和動(dòng)能之和，等于原子的第一、第二電離能之和.本文設(shè)置總能量為—1.59 a.u.(對(duì)應(yīng)Ar 的第一、二電離能之和).將動(dòng)能隨機(jī)地分配給兩個(gè)電子，并且這兩電子的速度方向隨機(jī)給定.然后兩電子系統(tǒng)在沒(méi)有激光場(chǎng)的情況下，按照牛頓運(yùn)動(dòng)方程自由演化.經(jīng)過(guò)一段時(shí)間后(300 a.u.).可以得到一個(gè)穩(wěn)定的初始系綜分布.初始系綜確定后，原子在激光場(chǎng)的作用下演化，直到激光脈沖結(jié)束，即可得到系綜中各個(gè)原子的最終狀態(tài)，包括位置和動(dòng)量.分析兩個(gè)電子的能量，如果兩個(gè)電子的末態(tài)能量都大于零，則認(rèn)為該原子發(fā)生了雙電離.

3 結(jié)果與討論

圖1 給出了兩圓偏脈沖頻率比n為2，3，4 和5 時(shí)，同向旋轉(zhuǎn)組成復(fù)合電場(chǎng)的電矢量和負(fù)矢勢(shì)，箭頭標(biāo)出了他們的時(shí)間演化方向.從圖1 可以看出，復(fù)合電場(chǎng)呈現(xiàn)出一個(gè)環(huán)狀的圖案，并且復(fù)合電場(chǎng)和負(fù)矢勢(shì)均呈現(xiàn)出(n— 1)重對(duì)稱性.電場(chǎng)的極大值正好對(duì)應(yīng)著負(fù)矢勢(shì)的極大值，如圖1 中黑色圓點(diǎn)所示.

圖1 不同頻率比時(shí)同向旋轉(zhuǎn)雙色場(chǎng)的電場(chǎng)矢量(藍(lán)虛線)和負(fù)矢勢(shì)(紅實(shí)線) (a) 頻率比為2;(b) 頻率比為3;(c) 頻率比為4;(d) 頻率比為5.箭頭標(biāo)出了時(shí)間演化的方向，黑點(diǎn)標(biāo)出了一個(gè)電場(chǎng)極大值及其對(duì)應(yīng)的負(fù)矢勢(shì)Fig.1.Combined laser electric field E(t) (dashed curves) and the corresponding negative vector potential A(t) (solid curves) for corotating two-color circularly polarized laser fields at different frequency ratios of (a) 2，(b) 3，(c) 4，(d) 5.The arrows indicate the time evolution direction.The black dots mark a field maximum and its negative vector potential.

實(shí)驗(yàn)上最容易測(cè)量的是雙電離的產(chǎn)量.圖2 給出了不同頻率比時(shí)雙電離與單電離的概率比.可以看出，隨著頻率比的增加，NSDI 概率逐漸增加.在頻率比為2 時(shí)NSDI 概率約為1 × 10—4.而當(dāng)頻率比增加到5 時(shí)，NSDI 概率達(dá)到了1 × 10—3，增加了一個(gè)數(shù)量級(jí).不同頻率比的復(fù)合電場(chǎng)的峰值強(qiáng)度是相同的.隨著頻率比的增加，每個(gè)周期內(nèi)電場(chǎng)極大值的數(shù)目相應(yīng)地增加，這就加大了電子電離的概率.

圖2 雙電離與單電離的概率比對(duì)頻率比的依賴Fig.2.Dependence of the ratio of double ionization probability to single ionization probability on frequency ratio.

圖3 給出了不同頻率比時(shí)NSDI 中電離電子的動(dòng)量分布，在圖中疊加了相應(yīng)的負(fù)矢勢(shì)曲線.可以看出，電子主要沿著負(fù)矢勢(shì)曲線成弧形分布.這是因?yàn)殡婋x之后電子的動(dòng)量主要來(lái)源于隨后激光電場(chǎng)的加速.隨著兩脈沖頻率比的增加，電場(chǎng)和負(fù)矢勢(shì)曲線的旁瓣數(shù)目增多，電子分布的圓弧數(shù)目也隨之逐漸增多.最終電子動(dòng)量分布也呈現(xiàn)出(n— 1)重對(duì)稱性.值得一提的是，電子動(dòng)量分布相對(duì)于負(fù)矢勢(shì)的極大值存在一定的偏移，這已經(jīng)被先前的研究歸因于母核的庫(kù)侖勢(shì)對(duì)電離電子的影響[40].

圖3 不同頻率比時(shí)的電子動(dòng)量分布 (a) 頻率比為2;(b) 頻率比為3;(c) 頻率比為4;(d) 頻率比為5Fig.3.Electron momentum distributions in the field plane at different frequency ratios of (a) 2，(b) 3，(c) 4，(d) 5.

為了深入理解同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場(chǎng)中原子NSDI 的超快動(dòng)力學(xué)及其對(duì)兩脈沖頻率比的依賴，向后跟蹤了NSDI 軌道并作了統(tǒng)計(jì)分析.通過(guò)跟蹤雙電離軌跡，能夠確定單電離時(shí)間(tSI)、再碰撞時(shí)間(tR)和雙電離時(shí)間(tDI).將一個(gè)電子的能量首次為正的時(shí)刻定義為單電離時(shí)間，其中電子的能量由電子的動(dòng)能、電子與原子核相互作用的勢(shì)能和電子間的排斥勢(shì)能的一半所組成.把第一個(gè)電子電離之后，它跟另一個(gè)電子最靠近的時(shí)刻定義為再碰撞時(shí)間.在再碰撞時(shí)刻兩電子之間的距離定義為碰撞距離.把碰撞之后第二個(gè)電子能量為正的時(shí)刻定義為雙電離時(shí)間.

原子中第一個(gè)電子電離之后，首先被激光電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)遠(yuǎn)離母離子，待激光電場(chǎng)改變方向后，電離電子再被拉回母核發(fā)生再碰撞.通常把該電子電離到返回再碰撞之間的時(shí)間間隔稱為返回電子的旅行時(shí)間.圖4 給出了不同頻率比時(shí)電子旅行時(shí)間的概率分布.可以看出，電子的旅行時(shí)間主要分布在一個(gè)非常狹窄的時(shí)間窗內(nèi).當(dāng)頻率比為2 時(shí)，旅行時(shí)間的峰值處在0.5T（T為1600 nm 激光脈沖的周期）附近.隨著頻率比的增加電子的旅行時(shí)間逐漸減小.對(duì)于絕大多數(shù)的NSDI，電子的旅行時(shí)間都小于一個(gè)周期.把這樣的軌道稱為短的再碰撞軌道(short recollision trajectory，SRT).圖5 給出了4 個(gè)典型的SRT 軌道，分別對(duì)應(yīng)了4 個(gè)不同的頻率比.可以看出，這些軌道都呈環(huán)形，他們的空間范圍隨頻率比的增加而減小，這是因?yàn)殡S頻率比的增加電子的旅行時(shí)間減小了.

從圖4 可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)頻率比為2 和3 時(shí)，有少量的旅行時(shí)間大于一個(gè)周期的軌道，稱之為長(zhǎng)的再碰撞軌道(long recllision trajectory，LRT).且頻率比為2 時(shí)的LRT 軌道數(shù)目明顯多于頻率比為3時(shí)的LRT 軌道.圖6 給出了兩個(gè)典型的LRT 軌道.左列為兩電子能量的時(shí)間演化，右列為兩電子空間坐標(biāo)的時(shí)間演化.第一行對(duì)應(yīng)頻率比為2，第二行對(duì)應(yīng)頻率比為3.對(duì)比圖6 和圖5 可以發(fā)現(xiàn)，對(duì)于LRT 軌道，電子電離后將在空間中繞行數(shù)圈才會(huì)返回與母離子發(fā)生再碰撞，如圖6(b)和圖6(d)所示.碰撞過(guò)程中兩電子之間發(fā)生了顯著的能量轉(zhuǎn)移，如圖6(a)和圖6(c)所示.

圖4 不同頻率比時(shí)電子旅行時(shí)間的概率分布Fig.4.Distributions of electron traveling time at frequency ratios of 2，3，4 and 5.

圖5 不同頻率比時(shí)的再碰撞軌道 (a) 頻率比為2;(b) 頻率比為3;(c) 頻率比為4;(d) 頻率比為5Fig.5.Sample recollision trajectories at different frequency ratios of (a) 2，(b) 3，(c) 4，(d) 5.

圖6 頻率比分別為2 ((a)，(b))和3 ((c)，(d))時(shí)的兩個(gè)長(zhǎng)軌道 (a)，(c)兩電子能量的時(shí)間演化;(b)，(d)兩電子空間坐標(biāo)演化Fig.6.Electron energies ((a)，(c)) and positions in the field plane ((b)，(d)) versus time for two sample long trajectories.Frequency ratios are 2 ((a)，(b)) and 3 ((c)，(d))，respectively.

圖7 給出了雙電離與再碰撞之間延遲時(shí)間的概率分布.當(dāng)頻率比為2 時(shí)，碰撞后第二個(gè)電子迅速電離，具有很短的時(shí)間延遲.當(dāng)頻率比為3 時(shí)，可以看出有相當(dāng)一部分的電子具有長(zhǎng)的時(shí)間延遲，整個(gè)分布呈現(xiàn)出一個(gè)多峰的分布.當(dāng)頻率比增加至4 和5 時(shí)，可以看出大多數(shù)電子具有較長(zhǎng)的時(shí)間延遲.這里定義延遲時(shí)間大于0.18T為RESI 事件，延遲時(shí)間小于0.18T為RII 事件.圖8 給出了不同頻率比時(shí)RESI 和RII 機(jī)制在NSDI 中所占的比例.除了頻率比為2，其他頻率比時(shí)，NSDI 的主要機(jī)制都是RESI.隨著頻率比的增加，RESI 機(jī)制對(duì)NSDI 的相對(duì)貢獻(xiàn)從頻率比為2 時(shí)的39%增加至頻率比為5 時(shí)的95%.圖9 給出了頻率比為2 (左列)和3 (右列)時(shí)RII 機(jī)制(圖9(a)和圖9(b))和RESI 機(jī)制(圖9(c)和圖9(d))對(duì)應(yīng)的電子動(dòng)量分布.可以看出，RESI 機(jī)制產(chǎn)生的光電子幾乎都沿著負(fù)矢勢(shì)曲線分布，而對(duì)于RII 機(jī)制，有大量的電子偏離負(fù)矢勢(shì)曲線，電子的分布范圍更廣.這是因?yàn)镽ESI 機(jī)制中通過(guò)場(chǎng)致電離的電子初始動(dòng)量幾乎為0，它的最終動(dòng)量主要來(lái)源于電場(chǎng)的加速，所以電子動(dòng)量沿負(fù)矢勢(shì)曲線分布.而通過(guò)RII 機(jī)制立即電離的電子存在較大的殘余動(dòng)量，該動(dòng)量疊加到激光場(chǎng)的加速，導(dǎo)致電子的末態(tài)動(dòng)量偏離負(fù)矢勢(shì).

圖8 RESI 和RII 機(jī)制在NSDI 中所占的比率對(duì)頻率比的依賴Fig.8.Dependence of proportions of RESI and RII mechanism in NSDI on frequency ratio.

圖9 頻率比分別為2 ((a)，(c));3 ((b)，(d))時(shí)，RII 機(jī)制((a)，(b))和RESI 機(jī)制((c)，(d))對(duì)應(yīng)的電子動(dòng)量分布Fig.9.Electron momentum distributions in the field plane for RII ((a)，(b)) and RESI ((c)，(d)) mechanisms.Frequency ratios are 2((a)，(c)) and 3 ((b)，(d))，respectively.

為了理解為什么RESI 機(jī)制的貢獻(xiàn)隨著頻率比的增加而逐漸增大，分析了返回電子的能量和兩電子的碰撞距離.圖10 和圖11 分別給出了不同頻率比情況下碰撞能量和碰撞距離的概率分布.可以看出，隨著頻率比的增加返回電子的能量減小，碰撞距離增大.對(duì)于較大的頻率比，返回電子的能量較低，很難直接碰撞敲出第二個(gè)電子.同時(shí)，更大的碰撞距離也減弱了兩電子之間的能量交換.這兩個(gè)因素都不利于RII 機(jī)制的發(fā)生.所以隨著頻率比的增加，RESI 機(jī)制的貢獻(xiàn)逐漸增大.

圖10 NSDI 事件關(guān)于碰撞能量的概率分布Fig.10.Distributions of recollision energy at different frequency ratios of 2，3，4 and 5.

圖11 NSDI 事件關(guān)于碰撞距離的概率分布Fig.11.Recollison distance in NSDI at different frequency ratios.

以上的分析顯示，隨著頻率比的增加，碰撞能量降低和碰撞距離增加.這兩個(gè)因素在一定程度上會(huì)降低雙電離的概率.但同時(shí)隨頻率比的增加，再散射軌道電子的旅行時(shí)間和旅行距離顯著縮短(見(jiàn)圖4 和圖5)，這極大地減弱了電子的擴(kuò)散效應(yīng)，使得電子返回母離子發(fā)生碰撞的概率顯著增加，從而使得雙電離概率隨頻率比的增大而增加.

4 結(jié)論

本文利用三維經(jīng)典系綜模型研究了同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場(chǎng)中原子NSDI 對(duì)兩脈沖頻率比的依賴.數(shù)值結(jié)果顯示，非次序雙電離的概率隨兩脈沖頻率比的增加而增加，頻率比為5 時(shí)非次序雙電離概率比頻率比為2 時(shí)的概率高出一個(gè)數(shù)量級(jí).非次序雙電離的軌道分析表明，再碰撞軌道主要以環(huán)形的短軌道為主，頻率比為2 和3 時(shí)存在少量的長(zhǎng)軌道.隨著頻率比的增加，電子碰前的旅行時(shí)間縮短，旅行范圍變小;電子的返回碰撞的能量減小，碰撞時(shí)兩電子的距離變大.這導(dǎo)致RESI 機(jī)制對(duì)NSDI 的貢獻(xiàn)隨頻率比增加而逐漸增大.