水稻根際等微氧條件土壤中微生物驅動亞鐵氧化過程較為普遍,形成的鐵氧化物表面正電荷豐富,可有效阻止重金屬從土壤向植物體遷移。然而,微氧環(huán)境過程及其多元素耦合循環(huán)研究,由于研究手段限制及關鍵證據獲取的難度,未能有效明確。中國科學院地球化學研究所環(huán)境地球化學國家重點實驗室研究員劉承帥課題組與廣東省科學院生態(tài)環(huán)境與土壤研究所副研究員童輝等合作,采用氣氛可控式手套箱研究體系,在前期證實了亞鐵通過微氧型鐵氧化菌氧化沉淀,并進一步老化成水鐵礦,該過程能有效氧化并固定活性態(tài)As(Ⅲ)(Geochimica et Cosmochimica Acta,2019,265,95-108)。研究發(fā)現(xiàn),鐵和砷的生物氧化過程中,大多數(shù)微生物需要有機物作為碳源提供能量供其生長,但是喀斯特碳酸鹽巖發(fā)育土壤中,碳主要以碳酸鹽形式存在,微生物如何利用無機碳獲取能量進行亞鐵和砷氧化的過程仍不明確。
針對這一問題,課題組利用穩(wěn)定同位素核算探針技術(DNA-SIP)進一步研究了喀斯特稻田土壤微氧亞鐵氧化過程中的碳固定機制及砷的轉化規(guī)律。結果表明,亞鐵氧化過程中碳的同化速率最高可達8.02 mmol C m-2 d-1,與之前報道的海洋中亞鐵或硫氧化過程中的碳同化速率接近。Bradyrhizobium、Cupriavidus、Hyphomicrobium、Kaistobacter、Mesorhizobium、Rhizobium為體系中主要參與碳同化的功能微生物。通過對高通量數(shù)據的預測分析,發(fā)現(xiàn)卡爾文循環(huán)(Calvin-Benson-Bassham)為微氧亞鐵氧化菌固碳的主要途徑。固碳的同時,生物亞鐵氧化過程形成的鐵氧化物能有效吸附固定體系中的砷,共沉淀態(tài)砷主要以As(V)形式存在,說明砷的生物氧化能促進砷的沉淀,并形成二次礦物。研究表明,微氧型鐵氧化菌驅動的亞鐵氧化耦合碳固定過程能增加土壤中有機碳含量,并能促進砷的氧化以及砷在鐵氧化物表面的吸附作用,有效降低砷的作物可利用性。該研究對于利用土壤鐵循環(huán)提高土壤肥力及降低重金屬污染風險具有重要的支撐作用。
相關研究成果發(fā)表在Environmental Science and Technology上,并被遴選為封面論文。研究工作得到國家自然科學基金項目和中科院前沿科學重點研究計劃等的資助。