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    烴源巖中可溶有機質(zhì)的FTIR地球化學意義探討
    ——以準噶爾盆地下二疊統(tǒng)風城組為例

    2021-12-20 06:32:40何沐飛張景坤米巨磊
    石油實驗地質(zhì) 2021年6期
    關鍵詞:組烴風城瑪湖

    何沐飛,張景坤,米巨磊,陳 俊,胡 凱,曹 劍

    (1.南京大學 地球科學與工程學院,南京 210023; 2.中國石油 新疆油田分公司 實驗檢測研究院,新疆 克拉瑪依 834000)

    為進一步探索這一技術在有機地球化學領域的應用,本文以準噶爾盆地下二疊統(tǒng)風城組為例,開展沉積有機質(zhì)的演化研究,以期為常規(guī)有機地球化學研究提供補充。

    1 樣品與實驗

    1.1 樣品與前處理

    本次研究主要選擇準噶爾盆地瑪湖凹陷風城組堿湖不同沉積環(huán)境烴源巖樣品開展FTIR分析。下二疊統(tǒng)風城組含油氣系統(tǒng)沉積分區(qū)明顯,平面自內(nèi)而外分為堿湖中心區(qū)(鹽巖區(qū))、過渡區(qū)(淺湖—半深湖區(qū))和邊緣區(qū)(凝灰?guī)r—泥巖區(qū))[8-10],本次研究挑選的樣品包括中心區(qū)的6個井位,過渡區(qū)的7個井位,以及邊緣區(qū)的4個井位(分別對應圖1中的綠色、藍色和紅色采樣點),詳細樣品信息見表1。

    采用振動式研磨機將樣品磨成粉末(小于100 目),加入二氯甲烷和甲醇溶劑混合物(體積比99∶1),置于Soxhlet裝置中,在60 ℃溫度調(diào)節(jié)下連續(xù)抽提24 h獲得抽提物,經(jīng)過濾后旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至干,可用于FTIR測試。

    1.2 FTIR實驗

    主要選擇漫反射(DRIFT)模式對烴源巖抽提物進行FTIR分析[1,8,11]。相比于衰減全反射(ATR)和透射模式(transmission),漫反射模式的樣品前處理簡單,但分析結(jié)果與其他模式具有可比性[12-13]。

    17個烴源巖樣品經(jīng)前處理后,抽提物依次放入直徑為12 mm,深度為3 mm的樣品槽中,使用Thermo Nicolet 6700 FTIR進行分析,儀器波數(shù)范圍為4 000~400 cm-1。本文實驗中,采用空氣作為FTIR的采集背景,KBr顆粒為標樣,單次分析耗時2 min,精度為4 cm-1,每個樣品采集128次,取平均結(jié)果降低噪音影響[14]。FTIR譜圖數(shù)據(jù)處理軟件為OMNIC,其中譜圖光滑與基線校正詳細參考文獻[15],F(xiàn)TIR峰的鑒定主要參考文獻[16-18],不同峰(官能團)面積計算方法參考文獻[6,18]。所有計算數(shù)據(jù)保留兩位小數(shù)。

    圖1 準噶爾盆地瑪湖凹陷構(gòu)造框架、風城組烴源巖樣品采集位置(a)及研究區(qū)地層柱狀圖(b)

    表1 準噶爾盆地瑪湖凹陷風城組烴源巖樣品信息及地球化學數(shù)據(jù)

    2 結(jié)果

    FTIR光譜分析結(jié)果顯示主要包括7組具有特殊油氣地質(zhì)意義的紅外官能團,包括分子間對稱伸縮的O-H鍵(波數(shù)3 600 cm-1)、亞甲基(-CH2-)非對稱伸縮振動的C-H鍵(2 920 cm-1)、芳香環(huán)對稱伸縮振動的C=C鍵(1 600 cm-1)、-CH2-非對稱變形振動的C-H鍵(1 460 cm-1)、芳香環(huán)側(cè)接=C-H面內(nèi)變形振動的C-H鍵(1 140 cm-1)和面外變形振動的C-H鍵(810 cm-1)以及芳香環(huán)面外變形振動的C=C鍵(730 cm-1)[8,17]。在此基礎上,根據(jù)FTIR官能團組成與結(jié)構(gòu)特征,計算了3組紅外參數(shù),分別是A指數(shù)(A2 920/A3 600)、B指數(shù)(A2 920/A1 460)和C指數(shù)(A1 140/A1 600),此處A代表面積,下標數(shù)字代表波數(shù)。這7組FTIR官能團和3組參數(shù)的油氣地質(zhì)意義詳見后文討論。

    3 討論

    3.1 生烴潛力評價

    本次研究主要考察具有特殊石油地質(zhì)意義的紅外官能團及其結(jié)構(gòu)參數(shù)(詳見“2 結(jié)果”),并從分子結(jié)構(gòu)角度研究烴源巖的生烴潛力、成熟度與沉積環(huán)境[19]。如圖2,從烴源巖樣品FTIR長波段(3 800~2 800 cm-1)光譜圖分布上看,比較顯著的是波數(shù)為3 600 cm-1的O-H對稱伸縮鍵和波數(shù)為2 920 cm-1的-CH2-非對稱振動C-H鍵,且風城組的不同沉積端元烴源巖樣品存在差異。理論計算可知,O-H鍵能約為464 kJ/mol,比C-H鍵能(~414 kJ/mol)大,O-H鍵穩(wěn)定性更強。因此,隨有機質(zhì)熱演化程度增加,O-H鍵更難破裂,代表烴類的CH2官能團C-H與O-H的比值,即本次研究定義的A指數(shù)可能表征烴源巖的生烴潛力(表2)。

    圖2 準噶爾盆地瑪湖凹陷風城組

    表2 準噶爾盆地瑪湖凹陷風城組烴源巖樣品FTIR結(jié)構(gòu)參數(shù)

    盡管本次研究的風城組沉積中心鹽巖區(qū)烴源巖樣品的有機碳含量相對最低,為0.9%~1.1%(表1),但如圖3所示,其A指數(shù)卻相對最高,為1.5~1.7(表2),指示高生烴潛力。相比而言,淺湖—半深湖過渡區(qū)和凝灰?guī)r—泥巖邊緣區(qū)烴源巖的有機碳含量更高,為1.0%~2.7%(表1),但它們的A指數(shù)卻相對較低,僅為0.5~0.8,約為中心鹽巖區(qū)的1/3(表2)。這表明雖然有機質(zhì)豐度較低,但堿湖鹽巖區(qū)烴源巖生烴效率卻較高。理論而言,除生烴母質(zhì)的差異外,可能還與有機質(zhì)熱演化程度和沉積環(huán)境/礦物有關,下文將進一步討論這些因素。

    圖3 準噶爾盆地瑪湖凹陷風城組烴源巖生烴潛力A指數(shù)變化趨勢

    3.2 熱演化

    有機質(zhì)的熱演化可以通過分子地球化學參數(shù)來加以限定,比如基于飽和烴化合物的甾烷異構(gòu)化指數(shù)C29ααα20S/(S+R)甾烷和C29αββ/(αββ+ααα)甾烷[20]、芳香烴化合物指數(shù)TMN和TNR-1[21-22]、含氮雜原子化合物指數(shù)等[23]。此外,部分紅外地球化學參數(shù)也被用來表征有機質(zhì)的熱演化程度,比如A1 370/A1 460[24]和A2 874/A2 962等[8],顯示了紅外參數(shù)的應用潛力。

    本次所研究烴源巖的甾烷異構(gòu)化指數(shù)C29ααα20S/(S+R)值為0.4~0.6(表1),指示烴源巖有機質(zhì)演化已進入“生油窗”,但這一參數(shù)通常只對未熟—成熟階段的熱演化具有專屬性[20],然而前人的研究已表明研究區(qū)烴源巖大多達到成熟—高熟演化階段[9],因此進一步通過FTIR結(jié)構(gòu)參數(shù)加以討論??紤]到同類基團的不同振動類型對有機質(zhì)熱演化的反應可能存在差異,且有機質(zhì)中CH2官能團較為常見,因此本次研究主要選擇CH2進行研究。具體而言,風城組烴源巖CH2基團主要包括波數(shù)為2 920 cm-1的非對稱伸縮振動的C-H鍵和波數(shù)為1 460 cm-1的非對稱變形振動的C-H鍵。理論而言,變形振動相較于伸縮振動更不穩(wěn)定,因而當熱演化強度增加時,C-H(2 920 cm-1)與C-H(1 460 cm-1)的比值,即本次研究新定義的B指數(shù)會升高,指示熱演化程度(成熟度)增加(表2)。

    如圖4,本次研究B指數(shù)整體隨深度增加而升高,反映熱演化受正常埋深地溫梯度增加的影響[8]。值得注意的是,以淺湖—半深湖過渡區(qū)和凝灰?guī)r—泥巖邊緣區(qū)烴源巖B指數(shù)與深度的關系趨勢線為基準,發(fā)現(xiàn)鹽巖區(qū)樣品的B指數(shù)值明顯偏離這一演化趨勢,這可能受深部流體的影響[10]。然而,無論是因正常的地溫梯度還是深部熱液的影響,鹽巖區(qū)烴源巖有機質(zhì)熱演化程度都相對較高,其B指數(shù)值最高,為0.5~0.6。這一較高的熱演化程度可能是導致鹽巖區(qū)烴源巖有機質(zhì)具有較高生烴效率的原因之一。

    3.3 沉積環(huán)境

    有機質(zhì)沉積古環(huán)境的重建對深化油氣生成規(guī)律的認識具有重要的意義,現(xiàn)有較為成熟的有機地球化學方法主要是生物標志物地球化學,如指示湖相缺氧、高鹽環(huán)境的β-胡蘿卜烷[25],反映蒸發(fā)、分層水體和高鹽環(huán)境的伽馬蠟烷[20]和反映氧化還原環(huán)境的Pr/Ph等[26-28]。此外,ZHANG等研究指出烷基對稱指數(shù)A2 874/A1 372等紅外參數(shù)也具有沉積古環(huán)境指示意義,但仍然處于探索階段[8]。本次研究主要考慮不同沉積環(huán)境/物質(zhì)對有機質(zhì)演化的潛在影響,從分子聚合的角度加以探索。

    圖4 準噶爾盆地瑪湖凹陷風城組烴源巖B指數(shù)隨深度的變化趨勢

    眾所周知,當有機質(zhì)演化到特定階段后,隨熱演化程度的繼續(xù)增加,有機小分子會通過聚合形成多環(huán)大分子[29]。在風城組烴源巖紅外官能團構(gòu)成中,與環(huán)狀有機化合物直接相關的是芳香環(huán)對稱伸縮振動的C=C鍵(1 600 cm-1)、芳香環(huán)側(cè)接=C-H面內(nèi)變形振動的C-H鍵(1 140 cm-1)和面外變形振動的C-H鍵(810 cm-1)以及芳香環(huán)面外變形振動的C=C鍵(730 cm-1)。本次研究發(fā)現(xiàn),芳香環(huán)對稱伸縮振動的C=C鍵(1 600 cm-1)和側(cè)接=C-H面內(nèi)變形振動的C-H鍵(1 140 cm-1)對沉積環(huán)境的變化較為敏感。考慮到研究區(qū)風城組烴源巖演化整體已達到成熟—高熟階段,正常情況下隨熱演化程度增加,有機分子的聚合程度將進一步增加,即C=C鍵的相對比例會增加,對應到本次定義的C指數(shù)將降低(表2)。

    然而,如圖5所示,隨表征熱演化的B指數(shù)增加,C指數(shù)并未出現(xiàn)降低,反而呈逐漸增加的趨勢。結(jié)合指示環(huán)境的伽馬蠟烷指數(shù)(γ/C30藿烷)發(fā)現(xiàn),自凝灰?guī)r—泥巖邊緣區(qū)、淺湖—半深湖過渡區(qū)到鹽巖中心區(qū),γ/C30藿烷比值增加,由0.2增加至0.5~0.7(表1),表明鹽度增加[20]。值得注意的是,由凝灰?guī)r—泥巖邊緣區(qū)到淺湖—半深湖過渡區(qū),隨鹽類離子(pH)的增加[10],即使B指數(shù)只是小幅度增加,從0.2增加至0.4,卻使得C指數(shù)顯著升高,從0.8增加至2.2(表2)。這表明鹽度(pH)的增加在一定程度上抑制了有機質(zhì)分子的聚合作用。從淺湖—半深湖過渡區(qū)到鹽巖區(qū),B指數(shù)顯著增加,由0.4增加至0.6,但C指數(shù)卻只是小幅度增加,從2.2增加至2.4。這表明風城組高鹽度(pH>9[10])沉積環(huán)境/物質(zhì)能進一步抑制有機分子的聚合,但這種影響已經(jīng)接近平衡。

    圖5 準噶爾盆地瑪湖凹陷風城組烴源巖C指數(shù)隨B指數(shù)變化關系

    值得注意的是,鹽度的增加除對有機分子聚合產(chǎn)生影響外,還部分改變了芳香環(huán)的結(jié)構(gòu)組成,尤其是對面外變形振動化學鍵的影響尤為明顯(圖6)。在烴源巖紅外譜圖波數(shù)為850~700 cm-1分布區(qū)間主要存在芳香環(huán)的側(cè)接=C-H面外變形振動C-H鍵(810 cm-1)和面外變形振動的C=C鍵(730 cm-1),但不同沉積環(huán)境存在差異。具體而言,凝灰?guī)r—泥巖邊緣區(qū)烴源巖表現(xiàn)為“前峰型”,即主要為側(cè)接=C-H面外變形振動C-H鍵,而缺少面外變形振動的C=C鍵;淺湖—半深湖過渡區(qū)烴源巖呈現(xiàn)出“雙峰型”;但鹽巖區(qū)烴源巖又表現(xiàn)為“后峰型”。這表明側(cè)接=C-H面外變形振動C-H鍵具有低鹽度環(huán)境專屬性,而面外變形振動的C=C鍵具有高鹽度沉積環(huán)境專屬性,鹽度的增加使得芳香環(huán)的C=C的面外變形振動頻率增加,與之對應的是=C-H面外變形振動頻率降低。由此可見,芳香環(huán)的結(jié)構(gòu)變化對沉積古環(huán)境的變化也較為敏感。

    圖6 準噶爾盆地瑪湖凹陷風城組烴源巖850~700 cm-1芳香環(huán)官能團結(jié)構(gòu)

    4 結(jié)論

    本次研究利用FTIR技術開展風城組堿湖相有機質(zhì)演化的探索性研究。

    (1)揭示了7組可能反映風城組烴源巖演化的特征紅外官能團,包括分子間對稱伸縮的O-H鍵、烷烴乙基非對稱伸縮振動的C-H鍵和非對稱變形振動的C-H鍵、芳香環(huán)對稱伸縮振動的C=C鍵和面外變形振動的C=C鍵、芳香環(huán)側(cè)接=C-H面內(nèi)變形振動的C-H鍵和面外變形振動的C-H鍵。

    (2)提出了3組FTIR結(jié)構(gòu)參數(shù),包括A指數(shù)、B指數(shù)和C指數(shù),其中A指數(shù)能有效反映烴源巖生烴潛力,B指數(shù)能有效評估有機質(zhì)熱演化程度,C指數(shù)較為有效地反映了有機質(zhì)的沉積古環(huán)境變化。

    (3)綜合分析發(fā)現(xiàn),風城組堿湖沉積中心有機質(zhì)熱演化程度高,生烴潛力大,且因可能存在鹽性環(huán)境/礦物的抑制作用導致有機分子聚合作用受限,從而使得鹽巖區(qū)深層可能依然具有較大的原油資源潛力。

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