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    基于麥克斯韋方程組的納米尺度電磁邊界條件*

    2021-12-16 07:58:14賴煜成陳蘇琪牟蘭雅王兆娜
    物理學(xué)報(bào) 2021年23期
    關(guān)鍵詞:偶極矩響應(yīng)函數(shù)邊界條件

    賴煜成 陳蘇琪 牟蘭雅 王兆娜

    (北京師范大學(xué)物理學(xué)系,北京 100875)

    電磁邊界條件是研究界面光學(xué)、電磁學(xué)性質(zhì)的物理基礎(chǔ).本文考慮界面上物質(zhì)響應(yīng)的非突變特性在兩種材料界面上構(gòu)建過(guò)渡層,利用積分形式的麥克斯韋方程組,推導(dǎo)出納米尺度下的電磁邊界條件,得到的兩個(gè)界面響應(yīng)函數(shù) d⊥,d//分別對(duì)應(yīng)于界面等效極化電荷的中心位置和界面極化電流密度沿垂直界面方向的梯度中心位置,根據(jù)界面響應(yīng)函數(shù)的定義式分析了界面響應(yīng)函數(shù)受界面兩側(cè)材料的介電常數(shù)、電場(chǎng)過(guò)渡線型、頻率等因素的影響.發(fā)現(xiàn)銅-銀界面上的界面響應(yīng)函數(shù)可以高達(dá)數(shù)納米.當(dāng)界面響應(yīng)函數(shù)可以忽略不計(jì)時(shí),納米電磁邊界條件退化為突變結(jié)給出的經(jīng)典的邊界條件.在此基礎(chǔ)上,引入界面電偶極矩,界面上的等效極化電荷面密度、界面極化電流線密度和磁荷流密度參量給出3 種不同形式的納米電磁邊界條件.該模型對(duì)研究納米尺度電磁學(xué)、界面光學(xué)問(wèn)題提供了清晰的物理圖像和必要的理論基礎(chǔ).

    1 引言

    電磁邊界條件是麥克斯韋方程組的一個(gè)非常重要的應(yīng)用,描述了界面兩側(cè)的場(chǎng)量和界面上電荷、電流的關(guān)系.大學(xué)教材《光學(xué)原理》和《電動(dòng)力學(xué)》[1,2]中,基于突變界面假設(shè),利用積分形式的麥克斯韋方程組,在忽略電磁場(chǎng)沿著積分箱側(cè)壁的積分貢獻(xiàn)情況下推得宏觀尺度下的經(jīng)典電磁邊界條件.基于該經(jīng)典電磁邊界條件可以推得折射與反射定律、菲涅耳公式等重要的物理規(guī)律,能很好地解釋宏觀尺度界面上的實(shí)驗(yàn)結(jié)果.

    雖然在宏觀尺度下,經(jīng)典電磁邊界條件可以很好地描述介質(zhì)分界面兩側(cè)場(chǎng)量的變化規(guī)律,但在納米尺度下,經(jīng)典電磁邊界條件的預(yù)測(cè)和實(shí)驗(yàn)觀測(cè)結(jié)果之間存在差異[3-9].這是由經(jīng)典電磁邊界條件推導(dǎo)過(guò)程中存在的不完備性所導(dǎo)致的.其中,突變界面假設(shè)忽略了電子本征尺度的大小和兩個(gè)介質(zhì)界面上物理參數(shù)和物理量的過(guò)渡區(qū),導(dǎo)致電磁場(chǎng)量在界面兩側(cè)的突變和不連續(xù);而且電磁場(chǎng)沿著積分箱側(cè)壁的積分貢獻(xiàn)可忽略的假設(shè)在更小的尺度下也存在不合理性[4].尤其是在納米尺度下,界面上可能存在電子本征激發(fā)、電子波函數(shù)畸變等問(wèn)題,突變界面假設(shè)不再適用,積分箱側(cè)壁的貢獻(xiàn)也不可忽略,基于突變界面假設(shè)得到的電磁邊界條件無(wú)法用于處理納米尺度的界面上電磁場(chǎng)的變化問(wèn)題.另一方面,隨著納米技術(shù)的不斷發(fā)展,器件不斷小型化,芯片和光電子學(xué)等元件也在不斷趨于納米尺度,納米尺度邊界上電磁場(chǎng)變化規(guī)律的研究變得越發(fā)重要.因此,很有必要構(gòu)建納米尺度的電磁理論.

    對(duì)于上述問(wèn)題,前人已做過(guò)一些研究.1982 年,Feibelman[7]通過(guò)一階微擾近似推導(dǎo)了金屬與空氣表面的反射系數(shù),并提出了兩個(gè)界面響應(yīng)函數(shù)d⊥,d//來(lái)描述界面上場(chǎng)的非躍變性;1995 年,Liebsch[10]通過(guò)量子力學(xué)一階近似計(jì)算出了界面響應(yīng)函數(shù)d⊥,d//,并給出了界面響應(yīng)函數(shù)的物理含義:d⊥表示極化電荷中心,d//表示極化電流梯度中心;2019 年,Yang 等[9]構(gòu)建了考慮界面響應(yīng)函數(shù)的納米電磁理論框架,并構(gòu)建了用以模擬納米電磁散射問(wèn)題的物理模型,為納米結(jié)構(gòu)散射問(wèn)題的理論計(jì)算提供了指導(dǎo).該理論是對(duì)傳統(tǒng)經(jīng)典電磁波傳播理論的修正,并以經(jīng)典的視角理解和計(jì)算納米尺度界面對(duì)電磁波傳播特性的調(diào)控作用,大大簡(jiǎn)化了計(jì)算的負(fù)擔(dān).但在納米電磁理論框架中,界面響應(yīng)函數(shù)的給出具有一定隨意性,缺乏完備的理論基礎(chǔ).實(shí)驗(yàn)上,納米金屬球的散射譜峰值隨著顆粒尺寸變化仍表現(xiàn)出很大的不確定性[11].因此,很有必要重新理解和梳理界面響應(yīng)函數(shù),找出影響界面響應(yīng)函數(shù)的關(guān)鍵物理因素,構(gòu)建完備的納米電磁理論和邊界條件,為精細(xì)調(diào)控電磁波場(chǎng)提供理論指導(dǎo).

    為了更加深刻地理解和討論納米尺度下的電磁邊界條件,本文在兩介質(zhì)界面上構(gòu)建介電過(guò)渡層模型,利用積分形式的麥克斯韋方程組,考慮了積分箱側(cè)壁的貢獻(xiàn),推導(dǎo)出了納米尺度下的電磁邊界條件.該邊界條件包含的兩個(gè)界面響應(yīng)函數(shù)d⊥,d//分別代表界面上電場(chǎng)量躍變引入的等效極化電荷的中心位置和等效極化電流密度梯度的中心相對(duì)界面的位置.進(jìn)一步地,把介電過(guò)渡層的貢獻(xiàn)等效為界面電偶極矩,構(gòu)建界面偶極矩模型,并把納米電磁邊界條件寫成界面電偶極矩的表述形式;把過(guò)渡層的貢獻(xiàn)用界面上的等效極化電荷面密度、界面極化電流線密度和磁荷流密度參量來(lái)描述,構(gòu)建界面極化電流-極化電荷-磁荷模型,并給出相應(yīng)的納米電磁邊界條件.在此基礎(chǔ)上,討論了界面響應(yīng)函數(shù)受界面兩側(cè)材料的介電常數(shù)、電場(chǎng)過(guò)渡線型、頻率等因素的影響,發(fā)現(xiàn)金屬-金屬界面的界面響應(yīng)函數(shù)可高達(dá)數(shù)納米,遠(yuǎn)大于特定頻率電磁波激發(fā)時(shí)金屬-介質(zhì)界面的界面響應(yīng)函數(shù),結(jié)果為界面響應(yīng)函數(shù)的調(diào)控提供了理論指導(dǎo).

    2 納米尺寸電磁邊界條件

    假設(shè)界面存在于z=0 的位置,界面兩側(cè)的各向同性體材料的介電常數(shù)分別為ε1,ε2,兩種材料的相對(duì)磁導(dǎo)率均為1,界面上無(wú)自由移動(dòng)的電荷和電流存在.考慮到兩種材料界面上將存在擴(kuò)散過(guò)程、應(yīng)力釋放、甚至缺陷層等過(guò)程,使得突變界面在物理實(shí)體中很難存在,用很薄的過(guò)渡層(圖1中z20到z10)來(lái)代替銳的突變面,假設(shè)介電常數(shù)在界面法線方向快速而連續(xù)地變化,對(duì)應(yīng)的過(guò)渡層內(nèi)物理場(chǎng)的變化也具有連續(xù)性(如圖1所示).并把過(guò)渡層對(duì)電磁邊界條件的影響當(dāng)作經(jīng)典電磁邊界條件的一階微擾處理,即非過(guò)渡區(qū)的物理場(chǎng)滿足經(jīng)典電磁邊界條件.

    圖1 計(jì)算電場(chǎng)切向分量的躍變使用的積分區(qū)域Fig.1.Integral area for calculating the tangential component discontinuity of the electric field.

    2.1 電場(chǎng)切向分量的躍變

    考慮角頻率為ω的時(shí)諧平面橫磁(transverse magnetic,TM)波入射,電場(chǎng)只有x,z方向的分量,磁場(chǎng)只有y方向分量.在垂直于界面的截面上選取積分箱,使其尺度遠(yuǎn)小于入射電磁波波長(zhǎng)以保證電磁場(chǎng)切向分量在積分箱上幾乎不變,從而具有納米尺度特征,且積分箱跨越了過(guò)渡層,構(gòu)建如圖1所示的積分環(huán)路.

    利用積分形式麥克斯韋方程組中的法拉第定律:

    Ex(z2),Ex(z1)分別代表電場(chǎng)切向分量在z=z2和z=z1處的值,由于積分箱長(zhǎng)度 Δl=x2-x1遠(yuǎn)小于波長(zhǎng),它們從x1到x2的變化可以忽略不計(jì),(2)式記為

    約去 (x2-x1),使用分部積分,(3)式化為

    可以看到,在考慮了介電過(guò)渡層的情況下,電場(chǎng)的平行分量在界面上將不再守恒,而是發(fā)生躍變,且躍變量通過(guò)界面響應(yīng)函數(shù)d⊥與電場(chǎng)垂直分量在界面上的梯度關(guān)聯(lián).對(duì) (7) 式進(jìn)行坐標(biāo)平移,并考慮到過(guò)渡區(qū)只分布在界面上、下一薄層內(nèi),所以可以將積分上、下限擴(kuò)展至無(wú)窮,并記為

    可以看出,界面響應(yīng)函數(shù)d⊥與體材料介電常數(shù)比、電場(chǎng)垂直界面方向分量在過(guò)渡區(qū)沿z方向的梯度有關(guān).這表明可以根據(jù)界面處垂直界面方向的電場(chǎng)分量的變化形式和幅度來(lái)調(diào)控和表征該界面響應(yīng)函數(shù).

    2.2 磁場(chǎng)切向分量的躍變

    考慮角頻率為ω的時(shí)諧平面橫電(transverse electric,TE)波入射,磁場(chǎng)只有x,z方向的分量,電場(chǎng)只有y方向分量.在垂直于界面的截面上構(gòu)建積分環(huán)路,基于安培-麥克斯韋定律:

    由(10)式可以看出,考慮了介電過(guò)渡層后,磁場(chǎng)的平行分量在界面上的躍變和電位移矢量平行分量的躍變耦合在一起,并與界面響應(yīng)函數(shù)d//有關(guān).界面響應(yīng)函數(shù)d//由體材料介電常數(shù)比、過(guò)渡區(qū)電位移矢量沿界面平行分量沿z方向的梯度決定.由界面響應(yīng)函數(shù)的定義(7)式和(11)式可以看出,界面響應(yīng)函數(shù)d⊥和d//在εB21→1時(shí)會(huì)趨近于無(wú)窮大.該奇異性與推導(dǎo)界面響應(yīng)函數(shù)時(shí)所用的一階近似有關(guān).此時(shí)兩個(gè)介質(zhì)界面上電場(chǎng)量的突變逼近于零,電場(chǎng)在垂直于界面方向的變化應(yīng)該考慮高階項(xiàng)的貢獻(xiàn),相應(yīng)的界面響應(yīng)函數(shù)應(yīng)該采用更高階近似模型.

    2.3 電位移矢量法向分量的躍變

    為了研究電位移矢量法向分量的躍變,構(gòu)建如圖2所示的積分箱與坐標(biāo)系,考慮入射角頻率為ω的TM 波,由麥克斯韋方程組中的高斯定律:

    圖2 計(jì)算電位移矢量法向分量躍變使用的積分區(qū)域Fig.2.Integral box for obtaining the normal component discontinuity of the electric displacement vector.

    利用界面響應(yīng)函數(shù)的定義式,邊界條件可寫為

    2.4 磁感應(yīng)強(qiáng)度法向分量的躍變

    考慮時(shí)諧平面TE 波入射到界面上,由方程

    2.5 納米電磁邊界條件

    對(duì)于一般情況,上述納米電磁邊界條件可以寫為

    其中,為從介質(zhì)2 指向介質(zhì)1 的法向單位向量.

    與經(jīng)典突變界面的電磁邊界條件對(duì)比,納米邊界條件引入了兩個(gè)界面響應(yīng)函數(shù)d⊥與d//,將界面附近的電磁場(chǎng)量耦合起來(lái),更完善地反映了界面的電磁響應(yīng)特性.而當(dāng)界面由納米尺度逐漸增大到宏觀尺度時(shí),d⊥與d//可以忽略不計(jì),電磁邊界條件退化到經(jīng)典的突變模型對(duì)應(yīng)的邊界條件

    目前,納米電磁理論中的界面響應(yīng)函數(shù)對(duì)于場(chǎng)量的影響可以解釋表面光子發(fā)射[7],固體與表面上的范德瓦耳斯作用力[12],表面等離激元共振頻率頻移等經(jīng)典電磁邊界條件無(wú)法解釋的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象.本文推導(dǎo)出的納米電磁邊界條件與文獻(xiàn)[9]報(bào)道的結(jié)果一致,表明推導(dǎo)結(jié)果的正確性.文獻(xiàn)[9]通過(guò)直接引入界面電流密度和偶極子密度重寫了介觀尺寸的邊界條件,而本文在麥克斯韋方程組的基礎(chǔ)之上推導(dǎo)納米尺度電磁邊界條件,通過(guò)考慮積分箱側(cè)壁的貢獻(xiàn)獲得界面上電磁場(chǎng)量的躍變,推導(dǎo)過(guò)程簡(jiǎn)潔,給出了界面響應(yīng)函數(shù)的定義式,物理圖像更為直觀,有助于納米電磁邊界條件的進(jìn)一步推廣使用.

    3 界面響應(yīng)函數(shù)的物理意義及討論

    在過(guò)渡區(qū),電場(chǎng)散度滿足:

    由(23)式可以看出,界面響應(yīng)函數(shù)d⊥表示界面過(guò)渡層誘導(dǎo)的等效極化電荷中心相對(duì)界面的偏移位置,也表示界面過(guò)渡層誘導(dǎo)的極化電荷產(chǎn)生極化強(qiáng)度的法向分量與等效極化電荷量的比值.根據(jù)電偶極矩的定義,定義如圖3所示的界面電偶極矩的法向分量:

    圖3 界面電偶極矩 π⊥,π//的物理圖示Fig.3.Equivalent interfacial electric dipole moment π⊥,π//.

    而根據(jù)Dy=Eyε0+Py,可知:

    可以看出,d//表示過(guò)渡區(qū)域的局域不均勻極化產(chǎn)生的極化強(qiáng)度切向分量沿界面法線方向的梯度中心,也表示界面極化電流密度梯度的中心位置[4].對(duì)于表面光滑的理想界面,且在均勻光場(chǎng)照明時(shí),對(duì)稱性決定過(guò)渡層內(nèi)的極化電荷在平行于界面的方向是均勻分布的,界面電偶極矩的切向分量為0,所以d//可以忽略不計(jì).但是,對(duì)于分子排布不均勻的表面、粗糙的表面或者界面上不均勻光場(chǎng)照明時(shí),由于極化電荷在平行于界面方向上對(duì)稱性被打破,會(huì)產(chǎn)生電偶極矩的切向分量,使得d//開(kāi)始起作用.這為在原子或分子層面設(shè)計(jì)界面提供了新的途徑.在此基礎(chǔ)上,定義如圖3所示的界面電偶極矩的平行分量 π//:

    它是由于過(guò)渡層內(nèi)的極化電荷在平行于界面方向分布的不均勻性產(chǎn)生的,等效于存在平行界面方向的電偶極子.

    相比于體材料的極化強(qiáng)度P,界面誘導(dǎo)偶極矩π⊥,π//是界面上的性質(zhì),在傳統(tǒng)突變界面的邊界條件中,界面極化電荷被視為“極化面電荷”.而在界面過(guò)渡層模型中,界面極化電荷是分布在過(guò)渡區(qū)這一薄層內(nèi),由極化電荷在垂直/平行于界面方向上的不均勻分布所導(dǎo)致的,其對(duì)遠(yuǎn)場(chǎng)產(chǎn)生額外的界面電偶極矩 π⊥,π//(如圖3所示).因此,基于界面偶極矩模型,納米電磁場(chǎng)邊界條件可表示為

    由(27)式—(30)式描述的納米電磁邊界條件可以看出,電場(chǎng)平行分量在界面上的突變量與界面誘導(dǎo)偶極矩的垂直分量的旋度相關(guān),電位移矢量的垂直分量由界面誘導(dǎo)偶極矩的平行分量的平行分量散度決定,而磁場(chǎng)強(qiáng)度平行分量的躍變量則由界面誘導(dǎo)偶極矩的平行分量的時(shí)間變化率決定;該邊界條件很好地呈現(xiàn)了界面電磁響應(yīng)特性對(duì)納米電磁邊界條件的影響.

    在時(shí)諧電磁波入射時(shí),界面內(nèi)的電偶極矩隨時(shí)間變化,根據(jù)經(jīng)典電動(dòng)力學(xué),電偶極矩隨時(shí)間的變化等價(jià)于界面極化電流線密度,則引入界面極化電流線密度

    在考慮等效磁荷流的情況下,根據(jù)電磁場(chǎng)對(duì)偶的性質(zhì),界面內(nèi)電偶極矩的旋度可以等效于磁荷流密度,因此定義界面磁荷流密度

    根據(jù)經(jīng)典電動(dòng)力學(xué),電偶極矩的散度等效于界面電荷的分布,因此,定義界面等效極化電荷面密度

    基于界面極化電流-極化電荷-磁荷模型,納米電磁邊界條件也可表示為:

    由(34)式—(37)式描述的納米電磁邊界條件可以看出,電場(chǎng)平行分量在界面上的突變量與界面磁荷流密度有關(guān),電位移矢量的垂直分量由界面誘導(dǎo)等效極化電荷的面密度決定,而磁場(chǎng)強(qiáng)度平行分量的躍變量則由界面極化電流密度決定;體現(xiàn)了電學(xué)、磁學(xué)性質(zhì)的高度對(duì)偶性.

    在(18)式—(21)式的基礎(chǔ)上,根據(jù)電動(dòng)力學(xué)中各場(chǎng)量之間的內(nèi)在聯(lián)系,進(jìn)一步構(gòu)建界面偶極矩模型和界面極化電流-極化電荷-磁荷模型,給出了納米電磁邊界條件的不同表述形式.構(gòu)建的界面偶極矩模型有助于從界面極化的角度認(rèn)識(shí)界面對(duì)電磁場(chǎng)的調(diào)控作用;而界面極化電流-極化電荷-磁荷模型清楚揭示了界面極化電流、界面磁荷流、界面極化電荷的微觀形成機(jī)制,得到的納米電磁邊界條件更好地展示電磁之間的對(duì)偶性,使界面物理圖像更直觀.

    由界面響應(yīng)函數(shù)的定義式可知,界面響應(yīng)函數(shù)受到界面上兩材料的介電常數(shù)比和界面性能的影響.因而,界面響應(yīng)函數(shù)d⊥受光波頻率、過(guò)渡層介電函數(shù)的函數(shù)形式和構(gòu)成界面的材料的影響.其中,過(guò)渡區(qū)介電函數(shù)通過(guò)電場(chǎng)垂直于界面方向的分量在過(guò)渡區(qū)變化的函數(shù)形式影響界面響應(yīng)函數(shù)d⊥.為此,構(gòu)建電場(chǎng)垂直分量在過(guò)渡區(qū)線性、指數(shù)和正弦函數(shù)形式變化的界面,假設(shè)界面過(guò)渡區(qū)范圍為[z20,z10],且界面均完成過(guò)渡,探究電場(chǎng)垂直分量過(guò)渡函數(shù)形式對(duì)界面響應(yīng)函數(shù)的影響.若界面上過(guò)渡區(qū)電場(chǎng)垂直分量的函數(shù)形式為線性,且滿足由界面響應(yīng)函數(shù)的定義式可得:

    如果電場(chǎng)垂直分量在過(guò)渡區(qū)以正弦函數(shù)形式變化,且滿足

    針對(duì)銀[13]-真空界面,假設(shè)界面過(guò)渡區(qū)范圍為[—0.7,0.5]nm,基于(38)式 — (40)式可得到界面響應(yīng)函數(shù)d⊥的實(shí)部、虛部隨入射電磁波頻率的變化規(guī)律,如圖4(a)和4(b)所示.可以看出,在銀-真空界面上,d⊥隨入射光頻率的增大先緩慢增大而后快速增大,當(dāng)達(dá)到金屬等離子體共振頻率附近時(shí),d⊥實(shí)部、虛部同時(shí)達(dá)到局域最大值,這是由于銀的相對(duì)介電函數(shù)的實(shí)部在等離激元共振頻率(3.8 eV)附近趨近于1 所導(dǎo)致的.隨著頻率的繼續(xù)增大,d⊥先快速減小,而后又緩慢增大.d⊥隨入射電磁波頻率變化規(guī)律本質(zhì)上是由Ag 的體介電常數(shù)隨頻率變化規(guī)律所決定的.結(jié)果表明,可以選擇合適頻率的電磁波入射,以便更好地觀察d⊥對(duì)界面光學(xué)性質(zhì)的影響.同時(shí),過(guò)渡區(qū)介電常數(shù)的函數(shù)形式對(duì)界面響應(yīng)函數(shù)也有影響,這也為界面響應(yīng)函數(shù)的調(diào)控提供了一種途徑.

    圖4 不同函數(shù)形式下銀-真空界面上 d⊥(實(shí)線)以及金-真空界面以指數(shù)形式過(guò)渡的 d⊥ (虛線)實(shí)部(a),虛部(b) 隨頻率的變化Fig.4.Real part (a) and image part (b) variations of the interfacial response function d⊥ with the frequency for different function forms.Solid lines are for the Ag-vacuum interface and the dashed line represents d⊥ at the interface of Au-vacuum.

    為了展示模型的有效性,在過(guò)渡區(qū)尺寸不變的情況下,利用界面響應(yīng)函數(shù)表達(dá)式(39)計(jì)算了金-真空界面的界面響應(yīng)函數(shù),可以看出,界面響應(yīng)函數(shù)的虛部在其等離子體共振頻率附近出現(xiàn)了峰值,但d⊥實(shí)部也在等離子體共振頻率附近存在一個(gè)局域極值.其中,在頻率范圍為[1.0,2.0]eV 時(shí),金-真空界面d⊥實(shí)部隨頻率的增大幾乎不變,保持在—0.2 nm 左右,而d⊥虛部隨頻率的增大從0 nm 幾乎線性增大到0.2 nm,該結(jié)果與文獻(xiàn)[9]中基于實(shí)驗(yàn)測(cè)量給出的結(jié)果幾乎一致,體現(xiàn)了指數(shù)過(guò)渡模型的合理性和有效性.

    對(duì)單一界面來(lái)說(shuō),過(guò)渡區(qū)域的范圍并不影響界面響應(yīng)函數(shù)隨頻率的變化規(guī)律,且相比于文獻(xiàn)[9]中的金-氧化鋁薄層-金耦合界面,對(duì)應(yīng)的單一界面具有相對(duì)較小的過(guò)渡層厚度.為此,我們固定過(guò)渡區(qū)域范圍為[—0.4,0.2]nm,探究指數(shù)過(guò)渡的情況下不同金屬(金,銀,銅)-介質(zhì)(真空,二氧化硅)界面上d⊥的實(shí)部、虛部隨入射電磁波頻率的變化規(guī)律,得到如圖5(a),(b)所示結(jié)果.對(duì)于銀-真空/二氧化硅界面上,d⊥的實(shí)部與虛部在低頻和高頻時(shí)都較小,但是在靠近金屬等離子體共振頻率時(shí)會(huì)出現(xiàn)一個(gè)明顯的尖峰,且銀-二氧化硅界面的界面響應(yīng)函數(shù)大于銀-真空界面的d⊥.該結(jié)果與文獻(xiàn)[9]TDDFT 計(jì)算的結(jié)果一致,表明可以通過(guò)增大介質(zhì)的介電常數(shù)在金屬-介質(zhì)界面上獲得相對(duì)較大的界面響應(yīng)函數(shù)d⊥.不同于銀-真空界面,銅-真空界面的界面響應(yīng)函數(shù)d⊥較小,這是由于銅在[0.66,6.6]eV 的頻率范圍內(nèi)介電常數(shù)均小于0 造成的.這表明,銅-介質(zhì)界面不適合用于觀察界面響應(yīng)函數(shù)的影響.對(duì)比計(jì)算了金-真空/二氧化硅界面的界面響應(yīng)函數(shù)(綠線),可以看出,在頻率區(qū)間[0.66,6.6]eV 內(nèi),金-二氧化硅界面的d⊥虛部總是大于金-真空界面,但d⊥的實(shí)部卻表現(xiàn)出豐富的行為.

    基于坐標(biāo)平移后的界面響應(yīng)函數(shù)的推廣表達(dá)式(8)式,計(jì)算發(fā)現(xiàn)在頻率范圍為[0.6,1.5]eV 時(shí)金-二氧化硅的d⊥為金-真空界面的2.25 倍,與文獻(xiàn)[9]TDDFT 計(jì)算的結(jié)果相符合.但是圖5所示的結(jié)果表明,增大金屬-介質(zhì)界面上介質(zhì)的介電常數(shù)并不能按照介電常數(shù)的比例增大界面響應(yīng)函數(shù).這一差異是由于兩種分析方法基于不同形式的界面響應(yīng)函數(shù)所導(dǎo)致的.本文基于界面響應(yīng)函數(shù)的定義(7)式進(jìn)行討論的,而對(duì)比文獻(xiàn)[9]是基于界面響應(yīng)函數(shù)的推廣(8)式得到的.需要指出的是,文獻(xiàn)[9]在計(jì)算中認(rèn)為金屬-介質(zhì)界面的介電響應(yīng)函數(shù)是金屬-真空界面與介質(zhì)-真空界面加權(quán)平均的結(jié)果,但實(shí)際上,在金屬-真空界面和介質(zhì)-真空界面上獲得界面響應(yīng)函數(shù)的推廣(8)式對(duì)應(yīng)的平移量不完全相同,所以并不能使用推廣式給出的兩個(gè)界面響應(yīng)函數(shù)加權(quán)平均的結(jié)果進(jìn)行簡(jiǎn)單處理.

    圖5 不同金屬-真空界面 d⊥(實(shí)線)以及金屬-二氧化硅界面的 d⊥ (虛線)實(shí)部 (a) 與虛部 (b) 隨頻率的變化;(c) (d) 金屬-金屬界面 d⊥(實(shí)線)以及金屬-介質(zhì)界面的 d⊥ (虛線)的實(shí)部 (c) 與虛部 (d) 隨頻率的變化Fig.5.Real part (a) and image part (b) variations of the interfacial response function d⊥ with the frequency of metal-vacuum interface in contrast with metal-S iO2 interface.Real part (c) and image part (d) variations of the interfacial response functiond⊥with the frequency of metal-metal interface in contrast with metal-dielectric interface.

    在指數(shù)過(guò)渡的情況下,金屬-金屬(金-銀,銅-銀)界面d⊥的實(shí)部、虛部隨入射電磁波頻率的變化規(guī)律[13],如圖5(c),(d)所示.相比于金屬-介質(zhì)(銀-空氣)界面,金屬-金屬界面上可能出現(xiàn)的εB21的符號(hào)變化,為界面響應(yīng)函數(shù)的調(diào)控帶來(lái)有趣的結(jié)果.金屬-金屬界面上的d⊥的實(shí)部與虛部的最大值遠(yuǎn)大于相應(yīng)的金屬-介質(zhì)界面,某些頻率下甚至達(dá)到了數(shù)納米量級(jí),遠(yuǎn)大于設(shè)定的過(guò)渡區(qū)范圍.當(dāng)入射光的頻率為1.02 eV 時(shí),銅-銀界面的d⊥是銀-真空界面上d⊥的21.92 倍.結(jié)果表明,合理選擇材料和工作頻率是構(gòu)建超大界面響應(yīng)函數(shù)界面的一種可能的途徑.

    4 總結(jié)

    本文基于界面介電過(guò)渡層模型,利用積分形式的麥克斯韋方程組重新推導(dǎo)了納米電磁邊界條件,利用電磁場(chǎng)變化的一階近似計(jì)算出了電場(chǎng)強(qiáng)度、磁場(chǎng)強(qiáng)度切向分量和電位移矢量、磁感應(yīng)強(qiáng)度法向分量的躍變,通過(guò)引入兩個(gè)界面響應(yīng)函數(shù)d⊥,d//,得到了納米尺度下的電磁邊界條件,將傳統(tǒng)的由突變界面模型得到的電磁邊界條件擴(kuò)展到了納米尺度,把納米電磁邊界條件建立在麥克斯韋方程組的基礎(chǔ)之上.研究為納米電磁理論提供了完備的物理基礎(chǔ),也拓展了麥克斯韋方程組的應(yīng)用尺度范圍.

    本文在推導(dǎo)納米電磁邊界條件時(shí),考慮了完全過(guò)渡的界面、界面曲率半徑的影響可以忽略和場(chǎng)量變化的一階微擾近似3 個(gè)假設(shè).因此,納米電磁邊界條件適用于揭示電磁場(chǎng)量在平直界面上的躍變.當(dāng)界面上存在未完全過(guò)渡(即介質(zhì)本身厚度小于過(guò)渡層厚度,如單分子層界面)的情況時(shí),可以用等效介電函數(shù)代替材料的體介電函數(shù)并作為單一界面進(jìn)行分析,或者看作靠得很近的兩個(gè)耦合界面進(jìn)行處理.當(dāng)界面存在不可忽略的曲率變化(如曲率半徑小于1 nm),或者重點(diǎn)研究曲率變化對(duì)界面光學(xué)性質(zhì)影響時(shí),界面上的平移對(duì)稱性被打破,需要考慮曲率半徑對(duì)電磁場(chǎng)量躍變的貢獻(xiàn),修正該納米電磁邊界條件.此外,當(dāng)界面上場(chǎng)量的變化過(guò)于劇烈或存在特殊的高階近似不能忽略(例如,界面上兩介質(zhì)的相對(duì)介電函數(shù)比εB21趨近于1)的情況下,也需要對(duì)本文的電磁邊界條件進(jìn)行高階近似修正.

    基于麥克斯韋方程組,根據(jù)界面響應(yīng)函數(shù)的定義式進(jìn)一步討論了界面響應(yīng)函數(shù)d⊥,d//的物理意義,它們分別是等效極化電荷中心和界面極化電流密度的梯度中心.討論了界面兩側(cè)材料的介電常數(shù)、電場(chǎng)過(guò)渡線型、頻率等因素對(duì)界面響應(yīng)函數(shù)的調(diào)控作用.發(fā)現(xiàn)金屬-介質(zhì)界面上界面響應(yīng)函數(shù)隨頻率的變化規(guī)律主要是由金屬的介電常數(shù)的色散特性確定的,金屬-金屬界面上的界面響應(yīng)函數(shù)在一定頻率光波激發(fā)下可以高達(dá)數(shù)納米,為界面響應(yīng)函數(shù)的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)提供了可能的方向.此外,引入了界面處過(guò)渡層誘導(dǎo)的等效電偶極矩 π⊥,π//,引入了界面上的等效極化電荷面密度、界面極化電流線密度和磁荷流密度等參量,并用這些參數(shù)重新表示了納米電磁邊界條件,為納米電磁理論提供了清晰的物理圖像,為系統(tǒng)構(gòu)建納米電磁理論提供了基礎(chǔ),為精細(xì)調(diào)控納米顆粒的散射問(wèn)題提供了理論指導(dǎo).

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