中國二氧化碳地質封存潛力評價研究進展

孫騰民，劉世奇，汪 濤

(1.中國礦業(yè)大學 低碳能源研究院，江蘇 徐州 221008；2.中國礦業(yè)大學 江蘇省煤基溫室氣體減排與資源化利用重點實驗室，江蘇 徐州 221008；3.中國礦業(yè)大學 資源與地球科學學院 ，江蘇 徐州 221116；4.中國礦業(yè)大學 煤層氣資源與成藏過程教育部重點實驗室，江蘇 徐州 221116)

0 引 言

化石能源在全球能源系統(tǒng)中占主導地位。化石能源的大規(guī)模使用產(chǎn)生了大量CO2、CH4、N2O等溫室氣體，加劇了全球氣溫變暖的趨勢。其中，CO2含量多，所占比例大，對全球升溫的貢獻最大。據(jù)全球碳地圖集2019年的統(tǒng)計數(shù)據(jù)，自2006年我國CO2排放量超過美國，連續(xù)14 a成為全球最大的溫室氣體排放國，減排壓力巨大[1]。

碳捕集、利用與封存(Carbon Capture,Utilization and Storage，CCUS)技術被認為是減少化石能源發(fā)電和工業(yè)生產(chǎn)過程中CO2排放的關鍵技術。根據(jù)國際能源署(IEA)的預測，2070年要實現(xiàn)全球陸地地表氣溫增加量控制在1.5 ℃以內，CCUS技術可分別貢獻鋼鐵、水泥、化工、燃料轉換和發(fā)電行業(yè)25%、61%、28%、90%和16%的碳減排量[2]。目前，包括IEA在內的全球主要能源研究機構、主要碳減排積極倡導組織和國家一致將CCUS技術作為未來的主要碳減排技術。CO2地質封存是CCUS技術的重要組成部分，是國際公認的減少CO2排放的地質處置方法，其主要封存地質體包括深部咸水層、正在開采或枯竭的油氣田、深部不可采煤層、玄武巖層、淺海等[3-5]。中國能源消費以煤炭為主，2020年煤炭消費量占能源消費總量的56.8%(數(shù)據(jù)來源：國家統(tǒng)計局)，其中，燃煤電廠是主要的大型CO2排放點源，發(fā)展CO2地質封存技術是減少煤炭燃燒過程中碳排放的有效途徑之一，將有效助力我國實現(xiàn)碳中和目標。

筆者系統(tǒng)梳理了CO2地質封存潛力及適宜性評價理論研究進展，以期以及我國主要封存地質體CO2封存潛力評價結果，以期為我國CCUS示范工程選址提供參考。

1 CO2地質封存潛力評價方法

1.1 CO2地質封存潛力表征模型

CO2地質封存是將CO2以吸附態(tài)、游離態(tài)、水溶態(tài)和礦化態(tài)等形式儲集于封存地質體中。封存地質體的CO2封存潛力受其規(guī)模、封閉性、埋深、孔隙度、滲透率、溫度、壓力、地應力、水文等地質條件，以及技術、經(jīng)濟和政策措施等因素綜合影響。BACHU和SHAW[6]最先系統(tǒng)地提出了CO2地質儲存潛力評價方法理論[6]，之后IPCC(政府間氣候變化專門委員會)提出了CO2地質儲存潛力與適宜性評價的總體框架[4]。目前，常采用BOND提出的技術-經(jīng)濟資源金字塔模型表征CO2地質封存潛力[7]，該模型為CO2地質封存潛力評價奠定了理論基礎(圖1、圖2)。

圖1 碳捕集、利用與封存技術示意[5]Fig.1 Sketch map of CCUS[5]

圖2 技術-經(jīng)濟資源金字塔模型示意[7]Fig.2 Diagram of technology-economic resources pyramid model[7]

該模型根據(jù)評估目的和封存地質體認識程度將CO2地質封存潛力劃分為理論封存量、有效封存量、實際封存量和匹配封存量4個等級，封存潛力的確定性逐步提高，而封存費用依次降低。理論封存量指封存地質體中CO2的理論最大封存量，是封存地質體能夠提供給CO2的物理空間極限量；有效封存量是理論封存量的子集，考慮了地質條件與工程條件對封存量的影響；實際存封存量是有效存封存量的子集，進一步考慮了技術、法律、基礎設施和經(jīng)濟條件對封存潛力的影響；匹配封存量是實際封存量的子集，是通過CO2排放源和封存場地詳細匹配得到的[8-9]。對于不同的封存地質體，學者提出了特定的CO2封存潛力的概念。例如，針對深部煤儲層CO2地質封存，桑樹勛等[10]提出極大存儲容量和有效存儲容量，前者相當于技術-經(jīng)濟資源金字塔模型中的理論存儲容量，后者指在具體地質條件下可存儲的容量，介于技術-經(jīng)濟資源金字塔模型中的理論儲存容量和有效儲存容量之間。

1.2 CO2地質封存適宜性評價體系

CO2地質封存潛力主要依據(jù)實驗條件、地質條件和理論計算等方式確定，其評價指標以及各指標的權重、分析方法尚無統(tǒng)一標準，學者一般根據(jù)封存地質體特征、評估目的等自行制定。國外將CO2地質封存潛力評價分為國家/州級篩選、盆地級評價、場址描述、場址應用4個階段[11]。評價初期，首先根據(jù)儲層及儲層流體特征、地表設施等對CO2地質封存條件初步篩選，根據(jù)封存地質體特征、評估目的等制定相應的封存適宜性指標系統(tǒng)[12-15]。初步篩選后，即對潛在封存儲層開展進一步的評價和排序篩選，建立盆地級別評價指標體系。最具代表性的是BACHU和ADAMS[16]針對加拿大的盆地提出的包含15項指標的盆地級別評價指標體系，并利用該評價指標體系對加拿大的盆地進行了盆地級別的封存潛力評價。此后在其基礎上，考慮區(qū)域地質、地方保護、社會健康、封存安全和環(huán)境風險，形成了一系列評價指標體系，例如，OLDENBURG等[17-21]在BACHU和ADAMS評價指標基礎上進一步考慮了CO2地質儲存的健康、安全和環(huán)境風險等因素。

借鑒國外學者所建立的評價指標基礎上，綜合考慮我國沉積盆地的復雜性、CO2封存地質條件特殊性，以及我國“循序漸進、分步勘查”的礦產(chǎn)資源開發(fā)原則，國內學者采用基于層次分析法的模糊綜合評價方法，將我國CO2地質封存適宜性評價工作劃分為國家級潛力評價、盆地級潛力評價、目標區(qū)級潛力評價、場地級潛力評價和灌注級潛力評價5個階段[22-25]，并建立了表1所示的工作流程與評價體系。

表1 中國二氧化碳地質儲存潛力與適宜性評價地質工作階段劃分[25]Table 1 Geological working stage of potential and suitability assessment of CO2 geological storage in China[25]

1.3 CO2地質封存量計算方法

CO2地質封存量計算是封存潛力評價的主要任務之一，CO2地質封存量與封存方式密切相關。地質體中，CO2存在多種封存方式，包括吸附封存、構造圈閉封存、溶解封存、礦化封存和殘留封存等[26]。碳封存領導人論壇(Carbon Sequestration Leaders Forum，CSLF)將CO2地質封存方式分為物理封存和化學封存，其中吸附封存、構造圈閉封存和殘留封存屬于物理封存，溶解封存和礦化封存屬于化學封存[27-28]。

不同封存地質體中主要封存方式存在差異，CO2封存量的計算方法也因此不同。目前所采用的CO2地質封存量計算方法主要確定的是理論封存量和有效封存量[29]。

1)深部不可采煤層CO2地質封存量計算方法。深部不可采煤層中CO2的封存方式主要包括吸附封存、構造圈閉封存、溶解封存和礦物封存，其中吸附封存是煤層區(qū)別于其他地質體的主要封存形式。目前國際上通用的深部不可采煤層中CO2地質封存量計算方法主要有4種：CSLF(Carbon Sequestration Leaders Forum，碳封存領導人論壇)計算方法(式(1))、DOE(United States Department of Energy，美國能源部)計算方法(式(2))，采用不同封存類型總和的計算方法(式(3))，以及簡化的CSLF計算方法(式(4))[26,30-31]。

MCO2=PPGIρgRE

(1)

式中：MCO2為CO2封存量；ρg為CO2密度；PPGI為煤層可產(chǎn)氣量，PPGI=煤儲層體積×煤密度×甲烷含量×完成率×采出率，RE為CO2與CH4的體積置換比。

MCO2=ρgAcoalh(Va+Vf)E

(2)

其中，Acoal為目標煤層面積；h為目標煤層厚度；Va為單位體積煤的CO2吸附量；Vf為單位體積煤中CO2游離量；E為CO2儲層的有效因子，包括：煤中CO2封存的適用性，吸附能力，浮力特征，運移能力，飽和吸附量等[30]。

MCO2=Mv+Mw+Mads+Ma

(3)

式中：Mv為煤層中游離態(tài)CO2質量；Mw為煤層中溶解態(tài)CO2質量；Mads為目標區(qū)煤的剩余探明地質儲量中總的CO2吸附量；Ma為目標區(qū)煤的新增探明地質儲量中總的CO2吸附量。

MCO2=0.1ρgGRfRE

(4)

式中:G為煤層氣資源量；Rf為煤層氣采出率。

2)深部咸水層CO2地質封存量計算方法。研究表明，CO2在咸水層中主要有4種封存方式：構造圈閉封存、殘留封存、溶解封存和礦化封存[25-30]。深部咸水層中CO2地質封存量的計算方法與深部不可采煤層CO2地質封存量計算方法相近，主要有4種：CSLF計算方法(式(5))、DOE計算方法(式(6))、歐盟計算方法(式(7))，ECOFYS和TNO-TING計算方法(式(8))[10,26,31-34]。

MCO2=Ms+Mr+Md

(5)

式中：Ms為構造圈閉封存的CO2質量；Mr為殘留封存的CO2質量；Md為溶解封存的CO2質量。

因此，編纂委員會等同于編輯委員會，編纂部實際上是編目部，二者有著明確的區(qū)別。但由于編纂部成立之初的職責中包含了“出版物之設計及編纂事項”，因此它和編纂委員會在職責分工上又有所交叉，在業(yè)務上發(fā)生了一定的聯(lián)系。比如編纂部主任及編纂部中文編目組組長、西文編目組組長、索引組組長均擔任編纂委員會的當然委員或委員。直到1935年2月，為了“用符名實”［3］，國立北平圖書館將編纂部改為編目部，編纂委員會委員改稱編纂，對編目和編纂的人事與業(yè)務做出了清晰劃分。此后，“編纂委員會”這一名稱也不再使用。1936年7月以后開始使用“編纂室”的名稱。

MCO2=ρgAHφ

(6)

式中：A為目標咸水層面積；H為目標咸水層厚度；φ為目標咸水層孔隙度。

MCO2=AFACSFH

(7)

式中：FAC為深部咸水層覆蓋系數(shù)；FS為埋存系數(shù)。

MCO2=ρgAH×0.01×0.02φ

(8)

其中，0.01為深部鹽水層1%的體積為構造地層圈閉；0.02為2%的構造地層圈閉可用于CO2封存。

另外，李小春等[33]提出了考慮溶解度的CO2地質封存量計算方法(式(9))。

MCO2=aAHηφRρwM

(9)

其中：a為可用于封存CO2的咸水層平面分布范圍占總盆地的比例，可取0.01；η為含水層厚度占總沉積層的比例，可取經(jīng)驗值0.1；R為地層水總CO2溶解度；ρw為封存深度條件下飽和CO2的咸水密度；M為CO2的摩爾質量。

3)油氣藏CO2地質封存量計算方法。油氣藏CO2地質封存量計算方法主要基于物質平衡方程而建立，其基本假設條件是已采出的油氣所讓出的空間均可用于CO2封存[16,35]。BACHU和ADAMS[16]提出了利用CO2驅油的封存量計算公式，將CO2封存量劃分為CO2突破前和突破后分別計算；沈平平在參考國外研究基礎上結合我國油氣藏開發(fā)特點提出了考慮溶解封存的理論封存量計算方法[35]。

2 中國主要地質體CO2封存潛力

2.1 深部不可采煤層CO2封存潛力

表2 中國主要含煤盆地CO2封存量[36]Table 2 CO2 storage capacity of main coal bearing in China[36]

表3 中國45個主要含煤盆地CO2封存量[37]Table 3 CO2 storage capacity for 45 coal bearing basins in China[37]

更多學者針對我國單個盆地的CO2封存潛力開展了更精確的評估。姚素平等對江蘇省煤層地質情況進行了詳細調查，認為江蘇省煤層CO2封存的有利區(qū)主要集中在埋深1 000 m以上的煤層中，并將江蘇省煤層劃分為蘇南含煤區(qū)、徐州煤礦區(qū)以及豐沛煤礦區(qū)分別進行了評估，結果顯示江蘇省煤層CO2封存總量超過3×108t，其中蘇南含煤區(qū)CO2封存量為8.1×107t，徐州煤礦區(qū)CO2封存量近1.5×108t，豐沛煤礦區(qū)為8.7×107t[38](表4)。桑樹勛等將沁水盆地3號煤層劃分為超臨界CO2封存區(qū)域和亞臨界CO2封存區(qū)，并由沁水盆地南部鄭莊區(qū)塊的CO2封存量估算出整個沁水盆地3煤層的CO2封存量，認為沁水盆地3號煤層CO2封存量可觀，CO2的理論封存量和理論有效存封存量分別達273.4×107t和136.8×107t，其中，理論吸附封存量、理論游離封存量和理論溶解封存量分別為238.4×107、336.4×106和150.5×105t，理論有效存吸附封存量、理論有效存游離封存量和理論有效存溶解封存量分別為119.0×107、121.8×106、75.2×105t[10](表5)。同時，桑樹勛等基于沁水盆地3號煤層超臨界CO2封存區(qū)域和亞臨界CO2封存區(qū)的5個封存子區(qū)域(圖3)，計算得到各封存區(qū)域的CO2封存容量，其中超臨界CO2封存區(qū)的CO2理論存儲容量為228.1×107t，理論有效存儲容量為114.0×107t，占據(jù)絕對優(yōu)勢[10]。

表4 江蘇省各地區(qū)煤層CO2封存量估算值[38]Table 4 Estimation of CO2 storage resources in Jiangsu Province[38]

表5 沁水盆地3號煤層CO2煤層存儲能力評價結果[10]Table 5 Evaluation of CO2 storage capacity of No.3 coal seam in Qinshui Basin[10]

圖3 沁水盆地3號煤層CO2封存區(qū)域劃分[10]Fig.3 CO2 storage regions of No.3 coal seam in Qinshui Basin [10]

2.2 深部咸水層封存CO2封存潛力

我國深部咸水層CO2封存量的估算基本采用考慮溶解度的CO2封存量計算方法(式(9))。李小春等利用該方法計算了我國24個主要沉積盆地的深部咸水層理論CO2封存量，結果顯示可封存量為143.5×109t[33]。李琦等[39]在此基礎上考慮了我國沉積盆地含水系統(tǒng)的差異，將25個主要沉積盆地劃分為三種類型含水系統(tǒng)，分別建立模型后計算得到CO2封存量為119.20×109t。研究認為，相對于考慮溶解度的CO2地質封存量計算方法，CSFL計算方法(式(5))根據(jù)封存機理的不同將咸水層中CO2封存量分為構造封存量、殘余氣封存量以及溶解封存量，評估結果更為準確[40]。張冰等[40]采用CSFL計算方法估算了鄂爾多斯盆地一級構造單元的咸水層CO2封存潛力(圖4)，認為鄂爾多斯盆地深部咸水層的CO2有效地質封存量為13.32×109t。ZHU等[41]基于源-匯匹配方法，評估了蘇北-南黃海盆地CO2地質封存量為52.1×106t，按斷層可劃分為28個封存區(qū)塊(圖5)。

圖4 鄂爾多斯盆地深部咸水層CO2有效封存潛力[40]Fig.4 CO2 effective storage capacity of deep saline formation in Ordos Basin [40]

圖5 蘇北-南黃海盆地CO2地質封存量 [41]Fig.5 CO2 geological storage capacity of Subei-south Huanghai Basin[41]

2.3 枯竭油氣藏CO2封存潛力

油氣產(chǎn)出后，油氣藏剩余的地下空間本身就是一個良好的CO2地質封存場所。相比咸水層、煤層，油氣藏具有良好的封閉性，往往無需進行適宜性評價，只需從盆地的一級構造單元入手即可，而油氣開采工作中所積累的地質資料也為CO2注入提供了資料保障[42]?？萁哂蜌獠谻O2封存一般屬于物理封存，其封存量即為油氣開采后所產(chǎn)生的能夠用于封存CO2的空間體積。由于油氣開采一般采用注水開發(fā)，實際生產(chǎn)過程中，油氣開采后的地下空間會被水填充，注入的CO2只能排出大部分水，剩余部分才是理論上的CO2地質封存量[42]。要進一步得到更精確的封存量，則需要以物質平衡法和類比法為基礎結合數(shù)值模擬獲得[35]。劉延峰等[42]根據(jù)第2、3次全國天然氣資源評估結果，計算得到我國主要含油氣盆地的CO2地質封存量約為30.5×109t，此次評估結果相對比之前的評估結果更加精確(表6)，其中結果已進行了近似處理。

表6 中國主要含油氣盆地CO2封存量計算結果對比Table 6 Calculation and comparison of CO2 storage in major oil-and gas-bearing basin in China

2.4 淺海CO2封存潛力

淺海CO2封存主要有2種方式：①靠近大陸的大陸架部分的沉積盆地可用于封存CO2；②由于CO2獨特的物理化學性質，可將其注入海洋深部，達到一定壓力后，液態(tài)CO2會在海洋深部聚集形成類似“CO2湖”。研究表明，如果CO2注入的深度足夠，可以和海水形成水化物沉積在海底，從而達到固碳的目的[43]。除此之外，也可將CO2以干冰的形式注入深海，達到水體封存CO2的目的。另外KOIDE等[44]還提出了利用深海沉積物封存CO2，其封存機理類似于深部咸水層CO2封存，即注入的CO2在水體中溶解、運移擴散后與沉積物中的物質發(fā)生反應從而被固定；CALDEIRA和RAU等[45]研究認為，可通過提高海水的PH值促進CO2在海水中的溶解量，然后再向其中加入石灰粉抵消增加的PH值，分析顯示在經(jīng)濟上是可行的。

我國目前只對大陸架部分的沉積盆地CO2封存量進行了粗略估算，對海洋水體的CO2封存潛力尚未開展評估。對大陸架的沉積盆地的適宜性評價，李小春等[33]在評價我國咸水層CO2封存潛力時，對大陸架沉積盆地的CO2封存量進行了簡單計算，認為我國大陸架沉積盆地的CO2封存量約為661.25×108t；霍傳林[46]首次將CO2封存潛力模型應用于淺海沉積盆地，并提出了CO2海底封存區(qū)規(guī)劃指標體系與評估方法，評價計算得到中國近?？偟腃O2有效封存量為25×1011t。

3 結論及展望

通過對我國目前CO2地質封存潛力評價工作的梳理可以發(fā)現(xiàn)，我國CO2地質封存潛力巨大，具有廣闊的前景。其中，對深部不可采煤層和深部咸水層CO2封存潛力的研究相對較大，具有相對明確的理論封存潛力和有效封存潛力；而枯竭油氣藏和淺海CO2封存潛力的研究尚不成熟。我國作為全球最大的溫室氣體排放國，實現(xiàn)碳達峰、碳中和的任務艱巨性，CO2地質封存將成為我國2030年以后實現(xiàn)碳去峰和2060年實現(xiàn)碳中和必不可少的技術方向，可以在避免能源結構過激調整、保障能源安全的前提下完成減排，實現(xiàn)我國能源結構從化石能源為主向可再生能源為主平穩(wěn)過渡。然而目前相對于我國的CO2排放量和減排需求，CO2地質封存的減排貢獻仍然很低，大量工作仍需進一步開展。在CO2地質封存潛力評估方面，有如下4個方面展望：

1)進一步核實深部不可采煤層和深部咸水層CO2封存潛力。通過更細致的地質勘察工作，查明地質體中的有利圈閉，明確CO2封存目標區(qū)域、目的層系，更新我國CO2地質封存潛力，以服務大規(guī)模示范工程開展。

2)跟進枯竭油氣藏和淺海CO2封存潛力研究。油氣藏CO2封存從以油氣增產(chǎn)為目的過渡為CO2減排為目標，完善大陸架沉積盆地CO2封存潛力評估，開展海洋水體的CO2封存潛力評估與適宜性評價。

3)明確CO2地質封存適宜性評價體系及指標選取。現(xiàn)今CO2地質封存適宜性的評價指標基本通過層次分析法獲取，為更好地服務CO2地質封存示范工程，需要進一步對CO2地質封存適宜性評價體系及指標進行修正，從而獲得更精確的實際封存量和匹配封存量。

4)完善CO2地質封存量計算方法。例如，深部咸水層CO2地質封存方面，計算方法中如何將理想的純NaCl溶液假設過渡至實際CO2-混合鹽體系；深部不可采煤層CO2地質封存方面，如何改進吸附模型，從而準確預測超臨界CO2的吸附封存量。