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    星際分子CH3CN的穩(wěn)定性研究

    2021-11-25 02:57:30赫明威白茁清趙國明
    大學(xué)物理實(shí)驗(yàn) 2021年5期
    關(guān)鍵詞:偶極矩對(duì)稱性陰離子

    楊 雪,赫明威,張 躍,白茁清,趙國明

    (吉林化工學(xué)院 理學(xué)院,吉林 吉林 132022)

    20世紀(jì)60年代人類通過光譜分析發(fā)現(xiàn)了第一個(gè)星際分子CH,受制于當(dāng)時(shí)有限的觀測手段,在之后的一段時(shí)間里星際分子的探索進(jìn)度緩慢。隨著射電天文方法的進(jìn)步以及先進(jìn)觀測設(shè)備的制造,越來越多的星際分子被天文工作者發(fā)現(xiàn)。這些星際分子的發(fā)現(xiàn)對(duì)探索宇宙中生命的起源、分子云以及恒星演化形成等方面有著巨大的幫助。含有C、N等原子的星際有機(jī)分子一直被科研工作者高度關(guān)注,其中一部分分子是重要的生命前體分子,可以通過一系列的反應(yīng)形成RNA、DNA,甚至是作為氨基酸的潛在前體分子從而形成蛋白質(zhì),為生命的形成提供了理論依據(jù),在生物科學(xué)、天體化學(xué)等領(lǐng)域具有重要的地位。

    乙腈分子(CH3CN)是一個(gè)具有代表性的星際有機(jī)分子,CH3CN在星際介質(zhì)中的豐度很高,自1971年首次發(fā)現(xiàn)后,許多研究者在太陽系內(nèi)外都已經(jīng)成功觀測到了它的存在,結(jié)構(gòu)上它與甲醇(CH3OH)類似,同時(shí)它還存在一個(gè)異構(gòu)體:異氰基甲烷(CH3NC),但CH3CN的豐度要遠(yuǎn)高于CH3NC[1]。最近,許多學(xué)者對(duì)該分子進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和理論研究:2020年,Bulak等人[2]通過實(shí)驗(yàn)研究了純CH3CN冰以及CH3CN與H2O的混合物冰可以通過紫外線(UV)誘導(dǎo)下的光解反應(yīng)產(chǎn)生相對(duì)小的分子,從而由后續(xù)反應(yīng)形成更大的星際有機(jī)分子;Krohn等人[3]通過理論計(jì)算研究了鹵代碳陽離子與氰類分子的反應(yīng),證明CH3CN與CCl+可以在氣相中有效地形成初級(jí)產(chǎn)物C2H3+與HNCCl+,并且可以形成次級(jí)產(chǎn)物CH3NH+。彗星67P中觀測到豐富的含有-CN基的分子;2021年H?nni等人[4]推導(dǎo)出彗星中氰類分子相對(duì)于HCN的豐度比,其中同樣包含CH3CN。由此可見CH3CN在化學(xué)網(wǎng)絡(luò)中是一個(gè)重要的中間體。而穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)是所有研究的基礎(chǔ)。因此,我們對(duì)乙腈中性分子(CH3CN)、陰離子(CH3CN-)及陽離子(CH3CN+)的幾何結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性進(jìn)行研究。

    1 計(jì)算方法

    量子化學(xué)計(jì)算以量子力學(xué)為基礎(chǔ),它的應(yīng)用廣泛,可以從微觀角度幫助研究者們理解實(shí)驗(yàn)中無法解釋的問題。以化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程為例,首先利用幾何優(yōu)化與頻率計(jì)算得到結(jié)構(gòu)合理、穩(wěn)定的分子構(gòu)型[5],進(jìn)而通過勢能面掃描判斷初期假設(shè)的反應(yīng)是否可行,之后通過更加精確的計(jì)算找出合理的反應(yīng)通道[6],因此尋找穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)非常重要。

    本文中,我們通過Gaussian 16程序采用密度泛函理論B3LYP、微擾理論MP2以及組態(tài)相互作用理論QCISD三種不同的計(jì)算方法[7],使用基組6-311++G(d,p),分別對(duì)乙腈中性分子、乙腈陰離子和陽離子進(jìn)行幾何優(yōu)化與頻率計(jì)算,得到了不同對(duì)稱性下的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)(沒有虛頻),同時(shí)對(duì)比了相應(yīng)的偶極矩以及極化率。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 幾何結(jié)構(gòu)

    對(duì)比圖1、圖2及圖3幾何優(yōu)化的結(jié)果,觀察同種方法、同種對(duì)稱性下不同分子狀態(tài)之間的結(jié)構(gòu)差別(數(shù)值保留至小數(shù)點(diǎn)后四位,化學(xué)鍵鍵長單位為?)。

    由圖1,觀察具有C3v對(duì)稱性的乙腈分子及乙腈陰離子的結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)乙腈陰離子的C-H、C-C鍵以及C-N鍵均長于乙腈的相應(yīng)化學(xué)鍵。沒有得到具有C3v對(duì)稱性的乙腈陽離子幾何構(gòu)型。

    圖1 不同方法下具有C3v對(duì)稱性的CH3CN、CH3CN-、CH3CN+幾何構(gòu)型

    圖2 不同方法下具有CS對(duì)稱性的CH3CN、CH3CN-、CH3CN+幾何構(gòu)型

    由圖2,觀察具有CS對(duì)稱性的乙腈分子及乙腈陰、陽離子結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)乙腈陰離子相比乙腈分子的C-H鍵、C-C鍵以及C-N鍵都變長了。值得注意的是,在B3LYP方法下得到的乙腈陰離子的三個(gè)C-H鍵本身的鍵長也不同,其中一個(gè)C-H鍵的鍵長略微短于其本身另外兩個(gè)C-H鍵(1.095 9?-1.096 0?-1.096 0?)。除此之外,通過計(jì)算得到的具有CS對(duì)稱性的乙腈陽離子比乙腈分子的C-H鍵變長,C-C鍵變短,C-N鍵變長。其中在B3LYP、MP2以及QCISD方法下得到的乙腈陽離子本身的C-H鍵也略有不同,在B3LYP下得到的乙腈陽離子其中一個(gè)C-H鍵的鍵長短于另外兩個(gè)(1.092 7?-1.118 9?-1.118 9?),在MP2與QCISD下得到的乙腈陽離子其中一個(gè)C-H鍵的鍵長長于另外兩個(gè)(1.115 2?-1.096 9?-1.096 9?、1.121 1?-1.097 5?-1.097 5?)。

    圖3 不同方法下具有C1對(duì)稱性的CH3CN、CH3CN-、CH3CN+幾何構(gòu)型

    由圖3,觀察具有C1對(duì)稱性的乙腈分子及乙腈陰、陽離子結(jié)構(gòu),乙腈陰離子與乙腈分子相比鍵長的變化與圖1和圖2均一致,除此之外在B3LYP下得到的乙腈陰離子的C-H鍵本身具有差別,其中一個(gè)C-H鍵的鍵長略長于另外兩個(gè)(1.096 2?-1.096 1?-1.096 1?)。乙腈陽離子與乙腈分子相比C-H鍵、C-N鍵都變長,但C-C鍵變短,與CS對(duì)稱性下計(jì)算得到的結(jié)構(gòu)規(guī)律相同,并且在B3LYP方法下得到的該陽離子本身三個(gè)C-H鍵的鍵長都有輕微的不同(1.092 6?-1.118 6?-1.119 0?)。QCISD方法下得到的陽離子本身的一個(gè)C-H鍵長于另外兩個(gè)(1.120 5?-1.097 5?-1.097 5?)。

    通過對(duì)比發(fā)現(xiàn),在同一種計(jì)算方法下,三種不同對(duì)稱性下優(yōu)化得到的穩(wěn)定結(jié)構(gòu),無論是乙腈中性分子,還是乙腈陰離子或陽離子,其結(jié)構(gòu)都非常相似。

    2.2 穩(wěn)定性分析

    表1統(tǒng)計(jì)了在三種計(jì)算方法下得到的乙腈中性分子、乙腈陰離子和陽離子在三種不同對(duì)稱性下的能量、偶極矩以及極化率(數(shù)值保留至小數(shù)點(diǎn)后四位)。

    通過比較各個(gè)分子的能量,在所有成功得到的分子中,我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)計(jì)算方法相同時(shí),無論是哪種對(duì)稱性下的乙腈分子,它們具有的能量完全一致。對(duì)于乙腈陰離子,計(jì)算方法相同時(shí)它們具有的能量也是相同的。而乙腈陽離子也是同樣的情況。結(jié)合幾何結(jié)構(gòu)分析,在同一計(jì)算方法下,三種對(duì)稱性下得到的結(jié)構(gòu)很可能是同一種結(jié)構(gòu)。

    根據(jù)表1對(duì)比各個(gè)分子的偶極矩,在同一種計(jì)算方法下,不同對(duì)稱性下的同一種中性分子或者離子的偶極矩?cái)?shù)值相差不大。在B3LYP方法下,乙腈分子的偶極矩?cái)?shù)值大小按照C3v、CS、C1對(duì)稱性的順序依次升高,乙腈陰離子的偶極矩?cái)?shù)值依次降低,乙腈陽離子的偶極矩?cái)?shù)值略有降低。在MP2方法下,乙腈中性分子的偶極矩?cái)?shù)值大小按同樣的對(duì)稱性順序先降后升,但數(shù)值上相差很小,乙腈陰離子的偶極矩依次降低。在QCISD方法下,乙腈分子以及陰、陽離子的偶極矩?cái)?shù)值依次降低。

    最后,通過表1對(duì)比極化率。對(duì)于乙腈陰離子,無論采用哪種計(jì)算方法,在哪種對(duì)稱性結(jié)構(gòu)下,它的極化率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于乙腈分子和乙腈陽離子。在B3LYP方法下得到的乙腈分子的極化率大小按照C3v、CS、C1對(duì)稱性的順序依次升高,乙腈陰離子按同樣的順序先降后升,乙腈陽離子略有降低。在MP2方法下,乙腈分子的極化率按同樣的順序先降后升,乙腈陰離子依次升高。在QCISD方法下未能得到任何的極化率數(shù)值。

    對(duì)于乙腈分子,因?yàn)榉肿邮侵行缘?,所以可以看作所有正?fù)電荷聚集在一起。恰好在一起時(shí)就是非極性分子,但是把正負(fù)電荷分開的話(即具有偶極矩),庫侖力要做負(fù)功,體系能量會(huì)上升。所以對(duì)于相同個(gè)數(shù)的正負(fù)電荷組成的分子而言,偶極矩越小這種電勢能就越小,總能量就越低,結(jié)構(gòu)越穩(wěn)定。被極化的能力,即變形性,如果分子或離子越容易變形(即穩(wěn)定性越差),則越容易被極化,極化率也就越大。綜合考慮能量、偶極矩和極化率等因素,乙腈中性分子在C3v對(duì)稱性下的結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定;乙腈陰離子在CS對(duì)稱性下最穩(wěn)定(離子狀態(tài)不考慮偶極矩),而對(duì)于乙腈陽離子,B3LYP下CS和C1對(duì)稱性的兩個(gè)陽離子極化率相差僅為0.000 3 a.u.,近似相等;在MP2方法下僅得到具有CS對(duì)稱性的穩(wěn)定乙腈陽離子結(jié)構(gòu),因此可認(rèn)為乙腈陽離子同樣在CS對(duì)稱性下最穩(wěn)定。B3LYP方法在計(jì)算中性分子結(jié)構(gòu)方面更具有優(yōu)勢。

    表1 CH3CN、CH3CN-、CH3CN+在不同對(duì)稱性下具有的能量、偶極矩和極化率

    3 結(jié) 論

    用B3LYP、MP2和QCISD方法研究了乙腈中性分子及乙腈陰、陽離子的幾何結(jié)構(gòu),比前人的研究[7]新增了兩種在QCISD方法下具有CS和C1對(duì)稱性的乙腈陽離子優(yōu)化結(jié)果,獲得了相應(yīng)的能量、偶極矩及極化率。具有C3V對(duì)稱性的乙腈分子最穩(wěn)定,具有CS對(duì)稱性的乙腈陰離子與陽離子最穩(wěn)定。同時(shí)認(rèn)為B3LYP方法計(jì)算中性分子結(jié)構(gòu)更好。獲得的結(jié)果為進(jìn)一步研究CH3CN在反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)中重要的作用提供了有價(jià)值的信息。

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