微塑料對(duì)環(huán)境介質(zhì)中氮循環(huán)的影響研究進(jìn)展

盧 萍, 閆振華, 陸光華

河海大學(xué)環(huán)境學(xué)院, 淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 江蘇 南京 210098

微塑料(microplastics, MPs)通常是指粒徑小于5 mm的塑料碎片或顆粒，主要來源于環(huán)境中大塑料的裂解和小塑料的直接排放等[1]. 已有研究[1-3]發(fā)現(xiàn)，微塑料廣泛存在于水、沉積物、土壤和污水污泥等多種環(huán)境介質(zhì)中，其豐度一般為102～104items/m3(或items/kg)，如我國鄱陽湖水體中微塑料豐度達(dá)(1 064±90)items/m3，其在沉積物中的豐度達(dá)(1 936±121)items/kg[4]；杭州灣等農(nóng)業(yè)土壤中也檢測出263～571 items/kg的微塑料污染[5]；污水處理廠的污水中微塑料數(shù)量更多，最高達(dá) 50 800 items/m3[6]. 此外，大氣[7-8]和生物體[9]中也均有微塑料檢出. 因此，環(huán)境中的微塑料污染已極其廣泛且嚴(yán)重. 環(huán)境中的微塑料可能通過其自身的物理作用、添加劑釋放和共存污染物吸附等途徑威脅生物體的生長、發(fā)育和繁殖[10-11]. 此外，微塑料也可能攜帶病原菌[12]或通過食物鏈進(jìn)行傳遞，最終威脅人類健康和生態(tài)安全. 因此，微塑料污染已經(jīng)成為當(dāng)前環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)和前沿問題之一.

微塑料的廣泛分布與其在環(huán)境中的遷移特性密切相關(guān)，河流是微塑料遷移的重要通道與場所，研究[13]發(fā)現(xiàn)，陸源的微塑料通量占海洋環(huán)境塑料總量的64%～90%. 河流等水體中微塑料的遷移較為復(fù)雜，主要包括漂流、懸浮、沉降、再懸浮及埋藏等過程，且與其自身的物理性質(zhì)、水流動(dòng)態(tài)及環(huán)境因子等密切相關(guān)[14-16]，進(jìn)而導(dǎo)致其在水體和沉積物中呈現(xiàn)復(fù)雜的垂向分布特征. 已有研究[16-18]表明，水體和沉積物中微塑料的豐度總體上隨著深度的增加而減小，但也存在著下層豐度高于上層的現(xiàn)象[19-20]. 可見，微塑料污染不僅在各種介質(zhì)中普遍存在，對(duì)水體和沉積物等介質(zhì)而言，也存在明顯的非均勻垂向分布特征.

環(huán)境中的微塑料疏水性強(qiáng)、比表面積大，不僅能從周圍環(huán)境中吸附營養(yǎng)物質(zhì)和有機(jī)物[21-22]，為環(huán)境微生物提供理想的生態(tài)位，促進(jìn)微生物定殖和生物膜生長，還有助于微生物抵抗環(huán)境壓力和加速擴(kuò)散[23]，從而形成“塑料圈(plastisphere)”[24]，改變微生物的群落結(jié)構(gòu)和功能[25-26]，最終影響到碳、氮、磷等生源物質(zhì)的地球化學(xué)循環(huán)過程[27]. 研究[28-29]表明，微塑料表面附著的生物膜可促進(jìn)氨氮和亞硝酸鹽的氧化及反硝化過程，但也可能通過降低反硝化細(xì)菌含量，抑制氮的去除，這讓人們意識(shí)到微塑料污染也可以影響地球氮素循環(huán)過程，進(jìn)而對(duì)生態(tài)系統(tǒng)的安全造成威脅. 該文著重闡述微塑料對(duì)污泥、水體、沉積物和土壤4種環(huán)境介質(zhì)中氮轉(zhuǎn)化過程的影響及相應(yīng)機(jī)制，并進(jìn)一步揭示微塑料對(duì)氮轉(zhuǎn)化過程潛在的影響方式，以期為后續(xù)探索微塑料對(duì)地球化學(xué)氮循環(huán)的影響提供參考.

1 微塑料對(duì)污泥中氮轉(zhuǎn)化的影響

污水處理廠是微塑料重要的“源”與“匯”，生活污水及紡織業(yè)的工業(yè)廢水等含有的微塑料匯聚到污水處理廠，污水處理廠成為微塑料的“匯”，然而由于當(dāng)前缺乏對(duì)微塑料的有效處理，導(dǎo)致出水中的微塑料被大量排放到自然環(huán)境中，污水處理廠又成為微塑料重要的“源”. 脫氮是污水處理過程的重要一環(huán)，由于微塑料的影響，活性污泥和好氧顆粒污泥的脫氮能力受到干擾. Li等[30]研究發(fā)現(xiàn)，不同濃度的聚氯乙烯(PVC)、聚丙烯(PP)、聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)和聚醚砜(PES)等微塑料對(duì)活性污泥硝化和反硝化的影響類似，這些微塑料都對(duì)活性污泥硝化過程中的氨氧化速率具有負(fù)面影響，而對(duì)亞硝酸鹽氧化速率的影響較小，同時(shí)對(duì)反硝化過程具有促進(jìn)作用；此外，高濃度的PVC微塑料則同時(shí)增加了反硝化過程中N2O的排放. 但也有研究[29]發(fā)現(xiàn)，PVC微塑料可以通過降低反硝化細(xì)菌的含量來抑制氮的去除. PES微塑料抑制了好氧顆粒污泥硝化過程中亞硝酸鹽氧化酶活性，促進(jìn)了硝酸鹽還原酶的生長，進(jìn)而導(dǎo)致亞硝酸鹽的積累并影響氮素代謝的過程[31]. 史文超等[32]在研究微塑料對(duì)污水處理廠好氧反硝化菌的影響時(shí)發(fā)現(xiàn)，PS和聚酰胺(PA)的蓄積均會(huì)抑制好氧反硝化菌群的脫氮性能，導(dǎo)致NO2--N的積累，其中PA的抑制效果更為顯著；進(jìn)一步的機(jī)理研究發(fā)現(xiàn)，PS和PA微塑料的長期脅迫會(huì)提高污泥微生物群落的多樣性，但降低了napA和nirS反硝化相關(guān)基因的豐度.

微塑料對(duì)污泥氮轉(zhuǎn)化的影響研究主要集中在硝化和反硝化過程，但尚無一致結(jié)論. 總體而言，在微塑料存在的情況下，污泥的硝化過程可能因?yàn)榘毖趸^程或亞硝酸鹽氧化過程受限而受到抑制，而反硝化率通常會(huì)得以提高. 微塑料在充當(dāng)微生物載體的同時(shí)，也阻礙了污泥對(duì)溶解氧的吸收，形成厭氧氛圍，在一定程度上促進(jìn)了反硝化過程. 其中，PVC微塑料對(duì)氮轉(zhuǎn)化過程的影響更為明顯，可能與其能夠釋放更多的單體和添加劑相關(guān)，但相關(guān)機(jī)理有待進(jìn)一步探究[33]，其對(duì)氮轉(zhuǎn)化過程的影響更為明顯，但相關(guān)機(jī)理尚不明確，有待進(jìn)一步探究. 總之，微塑料的存在會(huì)導(dǎo)致污水處理系統(tǒng)中污泥的脫氮性能受到干擾，主要是導(dǎo)致亞硝酸鹽的積累和溫室氣體N2O的排放增加.

2 微塑料對(duì)水中氮轉(zhuǎn)化的影響

海洋是最早發(fā)現(xiàn)塑料污染的環(huán)境介質(zhì)，也是微塑料重要的匯，當(dāng)前全球海洋中纖維微塑料的預(yù)估豐度已達(dá)(5 900±6 800)items/m3[34]. 海洋氮循環(huán)是由微生物介導(dǎo)的多種氮轉(zhuǎn)化過程驅(qū)動(dòng)的，包括N2的固定和氮的保留過程(硝化、同化和異化硝酸鹽還原為氨)以及脫氮過程(反硝化、厭氧氨氧化和硝酸鹽依賴性厭氧甲烷氧化)[35]. 在海洋環(huán)境中，微塑料會(huì)影響浮游植物的光合作用和生長、抑制浮游動(dòng)物活動(dòng)、影響海洋生物泵和碳儲(chǔ)量[36]，浮游植物在固碳固氮過程中發(fā)揮著重要作用，其生長受到微塑料抑制，可能會(huì)導(dǎo)致海洋氮素循環(huán)過程受到干擾. 微塑料也會(huì)改變橈足類動(dòng)物(Calanushelgolandicus)的進(jìn)食選擇性[37]，影響海洋食物網(wǎng)和海洋養(yǎng)分循環(huán)的重要環(huán)節(jié). 然而，這些結(jié)論大多是間接分析得出的，即通過評(píng)估微塑料對(duì)海洋生物的影響來加以闡述，其對(duì)海洋氮素循環(huán)的直接影響仍不甚明確.

淡水水體是微塑料由陸源進(jìn)入海洋的重要通道和橋梁，其同樣存在嚴(yán)重的微塑料污染. 然而，目前有關(guān)微塑料對(duì)淡水氮循環(huán)過程的影響研究仍較少. 通常情況下，水體氮轉(zhuǎn)化過程是由微生物介導(dǎo)的，微塑料表面生物膜的形成可能會(huì)影響水體氮循環(huán)過程. 例如，Chen等[28]發(fā)現(xiàn)，微塑料生物膜能促進(jìn)氨氮和亞硝酸鹽的氧化以及反硝化作用，進(jìn)而影響氮循環(huán)，且當(dāng)生物膜成熟發(fā)生解體時(shí)，組成微生物的氮、磷元素也會(huì)重新釋放到環(huán)境中. 此外，微塑料中化學(xué)添加劑(如雙酚A等)的釋放可能會(huì)進(jìn)一步危害微生物群落，進(jìn)而影響水體中的氮循環(huán). 已有研究[38-40]發(fā)現(xiàn)，水體泥沙或人工納米材料等顆粒物的存在可以影響有機(jī)氮降解、硝化作用、反硝化作用、耦合硝化反硝化作用以及厭氧氨氧化作用等，并制約著溫室氣體N2O的產(chǎn)生和排放，且這一影響與顆粒物的含量和粒徑相關(guān). 盡管微塑料與泥沙和人工納米材料等顆粒物同樣存在粒徑小、比表面積大等特征，但二者之間仍存在很大區(qū)別，其是否對(duì)水體氮循環(huán)存在著和泥沙及納米材料等水體顆粒物相類似的影響仍尚未可知，急需進(jìn)一步加強(qiáng)對(duì)水環(huán)境中微塑料影響氮循環(huán)過程的研究.

3 微塑料對(duì)沉積物中氮轉(zhuǎn)化的影響

實(shí)際水體中，沉積物是氮循環(huán)過程中最活躍的場所，進(jìn)入水體的微塑料在自然環(huán)境下可通過定殖微生物而沉降在沉積物中，進(jìn)而對(duì)沉積物微生物群落結(jié)構(gòu)和功能產(chǎn)生影響，從而干擾氮循環(huán)過程. 例如，添加聚氨酯(PUF)和聚乳酸(PLA)微塑料的沉積物具有更高的硝化和反硝化作用，而聚氯乙烯(PVC)的添加則抑制了這兩個(gè)過程，不同微塑料則均可作為微生物群落的有機(jī)碳底物，顯著影響沉積物中的氮循環(huán)過程[41]，加速沉積物中反硝化和厭氧氨氧化過程[42].

除微生物介導(dǎo)外，沉積物中的底棲生物同樣在氮轉(zhuǎn)化過程中起到重要作用. 微塑料也可以通過對(duì)沉積生境中底棲動(dòng)物的影響而干擾沉積物的氮循環(huán)過程. 研究表明，1% PE(以濕質(zhì)量計(jì))的微塑料即對(duì)由大型無脊椎動(dòng)物介導(dǎo)的生物脫氮產(chǎn)生不利影響[42]. 高濃度PVC微塑料暴露下，海蚯蚓(Arenicolamarina)的代謝速率增加，其挖洞行為也受到影響，表明微塑料可以影響底棲生物的健康和生物活性，進(jìn)而影響由其主導(dǎo)的氮循環(huán)過程[43]. 同樣，纖維微塑料濃度的增加也會(huì)影響由近海沉積物底棲動(dòng)物介導(dǎo)的多重生態(tài)功能，進(jìn)而影響氮的生物地球化學(xué)過程[44]. 此外，微塑料也會(huì)通過影響生物體的腸道微生物功能而干擾底棲生物參與的氮轉(zhuǎn)化過程[45].

總之，不同聚合物類型的微塑料大多促進(jìn)了沉積物中的硝化和反硝化過程，但相關(guān)研究仍主要關(guān)注微塑料的短期影響，長期作用下沉積物中的氮轉(zhuǎn)化過程是繼續(xù)惡化還是隨之恢復(fù)仍尚未可知. 在機(jī)理研究方面，主要通過微塑料的毒理效應(yīng)，即其對(duì)底棲生物的代謝行為、生物活性等方面的不利影響來間接得出微塑料干擾氮循環(huán)的結(jié)論，后續(xù)研究應(yīng)更關(guān)注其直接影響和路徑. 除聚合物類型外，實(shí)際環(huán)境中的微塑料大多存在不同程度的老化等現(xiàn)象，這些老化現(xiàn)象是否會(huì)改變其對(duì)氮轉(zhuǎn)化的影響也需做進(jìn)一步考慮.

4 微塑料對(duì)土壤中氮轉(zhuǎn)化的影響

土壤也是微塑料污染的重要場所，其主要來源于農(nóng)業(yè)使用的塑料薄膜、污水污泥、河水/廢水灌溉和堆肥等[46-47]. 微塑料進(jìn)入土壤后會(huì)明顯降低土壤的物理功能和關(guān)鍵生態(tài)功能(如土壤微生物活性和養(yǎng)分循環(huán))[48]. Fei等[49]發(fā)現(xiàn)，PE和PVC等微塑料的添加均抑制了土壤熒光素二乙酸酯水解酶的活性，并刺激了脲酶和酸性磷酸酶的活性，降低了微生物群落多樣性，其中PE微塑料對(duì)土壤的影響更大.

微塑料對(duì)土壤中氮轉(zhuǎn)化會(huì)產(chǎn)生不同程度的影響. 例如，土壤中PS微塑料的添加與關(guān)鍵氮循環(huán)酶、亮氨酸-氨基肽酶的抑制有關(guān)[50]. 低密度聚乙烯(LDPE)微塑料的添加則降低了土壤氨氧化細(xì)菌和亞硝酸鹽還原酶的豐度，但對(duì)氨氧化古菌、亞硝酸鹽還原酶和氧化亞氮還原酶的功能基因基本沒有影響[51]. PE微塑料可以通過影響土壤中脲酶的活性而干擾有機(jī)氮的水解[52]. 長期殘留的塑料膜可以降低土壤無機(jī)氮含量，下調(diào)與氮循環(huán)相關(guān)的微生物基因，降低相關(guān)酶的活性[53]. 微塑料對(duì)土壤氮轉(zhuǎn)化的影響與其聚合物性質(zhì)及添加劑種類密切相關(guān). 相較于可生物降解的玉米淀粉共聚酯塑料[54]，聚乳酸(PLA)微塑料改性的土壤具有更高的氨轉(zhuǎn)化速率，導(dǎo)致NH4+濃度降低更快[55]. 此外，微塑料釋放的添加劑(如鄰苯二甲酸酯[56])也會(huì)加速土壤污染，并通過限制關(guān)鍵的土壤酶活性而破壞養(yǎng)分循環(huán). 總之，微塑料主要是通過作用于土壤微生物和相關(guān)酶活性而影響土壤中的氮轉(zhuǎn)化過程.

微塑料對(duì)不同環(huán)境介質(zhì)中氮轉(zhuǎn)化的影響研究見表1，受限于環(huán)境介質(zhì)、微塑料濃度和聚合物類型等因素的差異，微塑料對(duì)環(huán)境中氮循環(huán)過程的影響并不一致. 此外，微塑料除作用于硝化和反硝化作用外，是否會(huì)對(duì)厭氧氨氧化、硝酸鹽異化還原成銨(DNRA)等氮循環(huán)過程產(chǎn)生影響及其潛在機(jī)理仍有待探究.

表1 微塑料對(duì)不同環(huán)境介質(zhì)中氮轉(zhuǎn)化的影響

5 微塑料影響氮轉(zhuǎn)化的主要方式

微塑料的存在可能通過多種途徑干擾氮素的地球化學(xué)循環(huán)過程，其主要影響方式如圖1所示.

圖1 微塑料影響氮轉(zhuǎn)化的主要方式

首先，氧含量在氮循環(huán)過程中起著極為重要的作用，有氧條件下主要發(fā)生硝化反應(yīng)，而厭氧條件下，反硝化、厭氧氨氧化及DNRA反應(yīng)更常發(fā)生. 環(huán)境中的微塑料具有粒徑小的特征，容易向沉積物的深層進(jìn)行垂向遷移，并可能由于表面帶有電荷而滯留在沉積物中[57-58]. 當(dāng)微塑料沉降到沉積物中后，會(huì)影響沉積物的孔隙度[41]，而孔隙率的增加不僅提高了沉積物養(yǎng)分通量的速率[59]，也會(huì)增加氧的擴(kuò)散，從而增強(qiáng)了硝化作用，降低NH4+濃度.

其次，微塑料的存在會(huì)影響氮循環(huán)相關(guān)的功能菌群及底棲生物. 例如，好氧顆粒污泥中PVC微塑料的存在降低了反硝化細(xì)菌的含量[29]，沉積物中PE微塑料則促進(jìn)了反硝化細(xì)菌和厭氧氨氧化菌的生長[42]，土壤中LDPE微塑料降低了氨氧化細(xì)菌的豐度[51]，沉積物中底棲生物的健康和活性也受到微塑料的影響[42-43]. 環(huán)境介質(zhì)、微塑料的聚合物類型、粒徑和濃度也會(huì)對(duì)氮循環(huán)相關(guān)的功能菌群造成影響，這可能與微塑料能充當(dāng)有機(jī)底物以及與微塑料中添加劑的釋放有關(guān)[41]. 微塑料可能充當(dāng)有機(jī)底物被微生物利用并消耗氧氣，不僅可能促進(jìn)相關(guān)功能菌的生長[42]，也能在其內(nèi)表面形成利于氮轉(zhuǎn)化的氧濃度梯度. 例如，Li等[30]報(bào)道，聚丙烯微塑料在其內(nèi)表面產(chǎn)生了額外的厭氧氛圍，這可能有助于反硝化細(xì)菌的生長和反硝化活性. 而日常生活中使用的塑料往往添加多種增塑劑以提高塑料的性能，研究[60]發(fā)現(xiàn)，微塑料釋放的添加劑可以通過直接破壞微生物細(xì)胞來影響微生物活動(dòng). 例如，聚氯乙烯中釋放的雙酚A是促進(jìn)厭氧消化微生物細(xì)胞壁破裂的關(guān)鍵抑制機(jī)制[61]. 常用于醫(yī)療領(lǐng)域的PVC制品因含有增塑劑而具有抗菌性能[41]，對(duì)特定類別的菌種(如硫酸鹽還原菌和革蘭氏陰性菌)具有選擇性，而對(duì)硝化菌具有抗性；化妝品磨砂膏中使用的抗菌PE微珠的存在也會(huì)抑制沉積物細(xì)菌將養(yǎng)分轉(zhuǎn)化為生物可利用形式的過程，從而導(dǎo)致諸如氮等養(yǎng)分循環(huán)的改變[59]，因此，微塑料中添加劑的釋放會(huì)對(duì)環(huán)境微生物產(chǎn)生顯著影響. 此外，環(huán)境中的微塑料可能進(jìn)一步被降解成尺寸更小的納米塑料，納米塑料可以催化產(chǎn)生活性氧(ROS)，如H2O2、羥基自由基(·OH)等，可直接破壞微生物細(xì)胞，抑制代謝功能[60]. 例如，帶有正電荷的PS納米塑料對(duì)其表面生物膜表現(xiàn)出最高毒性，導(dǎo)致過量ROS產(chǎn)生，進(jìn)而誘導(dǎo)氧化應(yīng)激，破壞生物膜基本的生態(tài)功能[25]，影響氮循環(huán)的進(jìn)行.

再者，微塑料的存在對(duì)氮循環(huán)相關(guān)的酶有重要影響. 氮循環(huán)中涉及的酶主要有硝化過程中的氨單加氧酶(AMO)、羥胺氧化還原酶(HAO)、亞硝酸鹽氧化還原酶(NOX)，反硝化過程的硝酸鹽還原酶(NAR)、亞硝酸鹽還原酶(NIR)、一氧化氮還原酶(NOR)和一氧化二氮還原酶(NOS)等. 酶的參與在氮循環(huán)中必不可少. 研究[31]發(fā)現(xiàn)，PES微塑料能降低污泥硝化過程中的亞硝酸鹽氧化酶活性，增強(qiáng)反硝化過程中的硝酸還原酶活性，導(dǎo)致亞硝酸鹽的積累，影響氮循環(huán)過程. 而PS微塑料則降低了氮循環(huán)關(guān)鍵酶亮氨酸-氨基肽酶活性[25,50]，導(dǎo)致淡水及土壤中氮循環(huán)受影響. PE微塑料導(dǎo)致土壤中脲酶活性增強(qiáng)[52]，提高了氮的利用潛力，而LDPE微塑料對(duì)土壤亞硝酸鹽還原酶和氧化亞氮還原酶的影響較小[51]. 當(dāng)前微塑料對(duì)氮循環(huán)的影響研究中有關(guān)氮循環(huán)的酶活性變化研究相對(duì)較少，有待進(jìn)一步探究.

最后，編碼氮循環(huán)相關(guān)酶的功能基因也受到微塑料的影響. 研究發(fā)現(xiàn)，塑料薄膜導(dǎo)致土壤中與固氮相關(guān)的功能基因(nifH)、與N2O還原有關(guān)的基因(nosZ)、與反硝化有關(guān)的功能基因(nirS)的豐度升高，以及反硝化基因(nirK)的豐度降低[53]. PLA微塑料也會(huì)導(dǎo)致沉積物中與硝化有關(guān)的功能基因(amoA)和nirS豐度的提高以及nirK豐度的降低，而PVC微塑料則導(dǎo)致amoA、nirS、nirK的豐度均降低[41]. 根據(jù)功能基因豐度的變化，結(jié)合酶活性和功能菌群的變化以及氮濃度的變化，可以初步判斷微塑料對(duì)氮循環(huán)的影響方式.

6 結(jié)論與展望

a) 微塑料主要是通過影響硝化和反硝化過程而對(duì)環(huán)境中的氮轉(zhuǎn)化過程產(chǎn)生影響. 然而，已有研究主要在實(shí)驗(yàn)室條件下進(jìn)行，實(shí)際環(huán)境中所涉及的生物地球化學(xué)過程往往受到許多外部條件(如溫度、pH、Fe2+濃度等)的影響，評(píng)估復(fù)雜環(huán)境因素條件下微塑料對(duì)氮轉(zhuǎn)化過程的影響成為當(dāng)務(wù)之急.

b) 氮循環(huán)過程主要包含固氮、硝化、反硝化、厭氧氨氧化和DNRA等過程，微塑料可以通過影響微生物定殖、釋放添加劑、裂解成納米顆粒誘導(dǎo)活性氧等途徑影響氮的轉(zhuǎn)化過程. 但已有研究主要集中在微塑料對(duì)硝化和反硝化過程的影響方面，其是否會(huì)對(duì)其他氮循環(huán)過程造成影響及其潛在機(jī)理仍有待進(jìn)一步探究，特別是對(duì)其相關(guān)的功能菌、酶活性及功能基因的影響.

c) 短期內(nèi)，微塑料的存在會(huì)影響氮轉(zhuǎn)化過程，但在長期作用下氮轉(zhuǎn)化過程是繼續(xù)惡化還是隨之恢復(fù)仍尚未可知. 因此，有必要開展長期作用下微塑料對(duì)氮轉(zhuǎn)化過程的影響研究.

d) 目前微塑料對(duì)氮轉(zhuǎn)化的影響研究主要集中于污泥和土壤，對(duì)水和沉積物中氮循環(huán)的影響仍處于起步階段. 總體環(huán)境相對(duì)單一，復(fù)雜環(huán)境介質(zhì)(如潛流帶、淹沒帶、潮間帶等地球關(guān)鍵帶)中的微塑料對(duì)氮素循環(huán)的干擾效應(yīng)及其相關(guān)作用機(jī)制，尤其是微塑料垂向分布對(duì)氮轉(zhuǎn)化的影響過程和機(jī)理，仍需進(jìn)一步明確.