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    石墨烯在橡膠及制品中應(yīng)用研究進(jìn)展

    2021-11-21 08:48:24魯學(xué)峰張紹波胡翠黃田燕趙繼華
    建材發(fā)展導(dǎo)向 2021年4期
    關(guān)鍵詞:偶聯(lián)劑基體橡膠

    魯學(xué)峰,張紹波,胡翠,黃田燕,趙繼華

    (貴州航天風(fēng)華精密設(shè)備有限公司 貴州 貴陽 550009)

    0 引言

    橡膠具有獨特的粘彈特性,是國防工業(yè)的重要戰(zhàn)略材料。為改善橡膠復(fù)材料的機(jī)械、電熱、阻隔性能,工業(yè)上以炭黑和白炭黑來作為增強(qiáng)體,不僅添加量大,還容易造成粉塵污染。目前,國內(nèi)外學(xué)者開始采用石墨烯(GE)來增強(qiáng)橡膠性能,自從被Gein[1]發(fā)現(xiàn)并報道后,GE 便展示出優(yōu)異的物理性能:比表面積高達(dá)2630m2/g,楊氏模量高達(dá)1.1TPa,較好的面內(nèi)導(dǎo)電能力1 06S/m 和優(yōu)異的導(dǎo)熱性能(5 300W(m·K)[2]。因此,人們認(rèn)為它在未來是一種革命性的材料,將GE 作為填料加入到橡膠基體中是目前增強(qiáng)橡膠熱性能的有效手段[3]。

    中國國內(nèi)也出現(xiàn)了許多綜述類文章,其中最有代表性的是補(bǔ)強(qiáng)等[4]和唐征海等[5]完成的綜述,根據(jù)國內(nèi)外研究情況,介紹了GE 的制備與改性,以及GE/橡膠復(fù)合材料的制備與性能。 從GE/橡膠復(fù)合材料應(yīng)用的不同橡膠基體出發(fā),對其制備方法、復(fù)合材料性能和相關(guān)制品性能等方面的研究進(jìn)展進(jìn)行闡述。

    1 石墨烯/天然橡膠復(fù)合材料

    天然橡膠是橡膠體系里開發(fā)最早和應(yīng)用最廣泛的,成為石墨烯/橡膠復(fù)合材料領(lǐng)域的研究熱點。張奇等[6]以石墨烯微片為填料,制備出石墨烯/天然橡膠復(fù)合材料(GNR)。研究表明,采用膠乳共混法制備GNR 時石墨烯微片分散得更為均勻,當(dāng)石墨烯微片為10 份時,GNR 拉伸強(qiáng)度與未添加相比提高了47%,導(dǎo)熱性能提升了1 倍。當(dāng)通過乳液混合的方法來制備GE 補(bǔ)強(qiáng)的GNR 時,0.5份的GE 添加量,便使拉伸強(qiáng)度別比純NR 提高了48%,表現(xiàn)出較好的物理性能[7]。而GE 在橡膠基體中的分散、石墨烯-橡膠的作用力等都對橡膠/石墨烯復(fù)合材料的性能產(chǎn)生影響。

    為改善GE 與橡膠基體的界面作用,人們會采用偶聯(lián)劑對其進(jìn)行改性處理。辛華等[8]用偶聯(lián)劑KH-570 對GE 進(jìn)行改性,制備出改性石墨烯/天然橡膠復(fù)合材料。試驗表明: 偶聯(lián)劑對GE 改性后,增大了GE 的層間距,使GE 在NR 基體中的分散得到了改善,當(dāng)KH-GE 為1 份時,復(fù)合材料的機(jī)械性能明顯提高。當(dāng)KH-GE 為2.5 份時,復(fù)合材料的體積電阻率最終下降約3 個數(shù)量級。

    周大旺[9]采用GE 來改性NR 以提高其熱穩(wěn)定性,同時用硅烷偶聯(lián)劑處理GE 改善其在NR 中的分散性,制備了GNR,結(jié)果表明,當(dāng)GE 用量0.02份、偶聯(lián)劑KH 590 用量2 份時,改性GNR 熱穩(wěn)定性最好,相比NR,熱分解溫度增高了34 ℃,熱導(dǎo)率提升5 倍。斷面分析發(fā)現(xiàn),不用偶聯(lián)劑處理時,GE 在基體中分散不好,大量GE 出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象;加入偶聯(lián)劑后,GE 在NR 中的分散性明顯改善。同時,馮洪福等[10]采用膠乳預(yù)分散法制備GE/NR 復(fù)合材料。也發(fā)現(xiàn)0.02 份KH590 處理后的GE 對NR 復(fù)合材料的機(jī)械性能和熱老化性能都有較好的效果。

    2 石墨烯/丁苯橡膠復(fù)合材料

    陸銘[11]以濕法制備的GE/丁苯橡膠(SBR)母粒作為添加助劑,研究不同用量GE/SBR 母粒對SBR 性能的影響。結(jié)果顯示:少量GE/SBR 母粒可改善SBR 膠料的加工性能;當(dāng)GE 用量為0.12份時,在膠料中的分散性較好,生熱降低8 °C,功率損耗值為1.4J·r-1 ,滾動阻力低。

    鄭龍等[12]用十八烷基胺和硼氫化鈉對氧化石墨烯進(jìn)行表面改性和氧化還原,得到功能化石墨烯(ARG),最后采用溶液法制備出ARG/溶聚丁苯橡膠(SSBR)復(fù)合材料。研究表明ARG 填充SSBR復(fù)合材料的拉伸性能明顯提升,ARG 用量為3 份時,復(fù)合材料發(fā)生逾滲效應(yīng),而當(dāng)用量達(dá)12 份時,復(fù)合材料具有優(yōu)良的導(dǎo)電性能,使橡膠達(dá)到最佳抗靜電級別(106~108 Ω·cm)。Wang 等[13]采用乳液法制備出多功能SBR。測試結(jié)果顯示,相比炭黑和白炭黑,7 份GE 時SBR 的拉伸強(qiáng)度提高近十倍,同時具有高耐磨、低生熱、低電導(dǎo)率等性能,是綠色輪胎今后研發(fā)的理想材料。

    3 石墨烯/丁腈橡膠復(fù)合材料

    殷俊等[14]為研究氧化石墨烯(GO)對共混橡膠的補(bǔ)強(qiáng)改性作用,通過乳液共混法制備了GO/NR-丁腈橡膠 (NBR) 復(fù)合材料。結(jié)果表明:所得GO 含有大量的含氧官能團(tuán),橡膠基體中GO 分散均勻。同時GO 含量在3wt%時,復(fù)合材料的100%定伸應(yīng)力和拉伸強(qiáng)度分別提高了67%和53%。趙洪國等[15]采用Fe3O4負(fù)載對GE 進(jìn)行改性,并制備GE/NBR 復(fù)合材料。結(jié)果表明:GE 成功負(fù)載在Fe3O4表面,其堆疊結(jié)構(gòu)得到一定的修飾,改性GE 與NBR 基體相容性好。當(dāng)4 份改性GE 時,復(fù)合膠拉伸強(qiáng)度增大約90%。隨著改性GE 用量增加,儲能模量增加,損耗因子峰值增大。

    國外學(xué)者發(fā)現(xiàn),石墨烯材料未填充NBR 時,NBR 熱導(dǎo)率及熱擴(kuò)散率為 0.16W(m·K)、0.084mm2/s;復(fù)合材料中GO 含量達(dá)到1.6%時,材料的熱導(dǎo)率增加1.4 倍,熱擴(kuò)散率提升到1.2 倍[16]。國內(nèi)唐功慶等[17]通過簡單的回流GO 和二乙基甲苯二胺成功實現(xiàn)GO 的原位功能化還原,制備了導(dǎo)電及表面修飾的氧化石墨烯,發(fā)現(xiàn)其電導(dǎo)率由GO 的1. 0×10-7 S /m 提高到1 S/m。這是由于石墨烯較高的電導(dǎo)率,較大的表面積和徑厚比,故使橡膠復(fù)合材料達(dá)到較好的電導(dǎo)率。

    4 石墨烯/乙丙橡膠復(fù)合材料

    貢健等[18]將質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1 的GE/天然橡膠預(yù)分散母料與乙丙橡膠(EPDM)共混,研究GE/EPDM復(fù)合材料的硫化和物理性能。結(jié)果表明:在GE用量小的情況下,硫化膠的硬度、300%定伸應(yīng)力、拉伸強(qiáng)度和屈撓龜裂壽命提高;GE 用量為1份時,硫化膠的拉伸強(qiáng)度和屈撓龜裂壽命達(dá)到最大值;隨著GE 用量的增大,膠料門尼粘度提高,玻璃化溫度和損耗因子變化不明顯。

    湯進(jìn)等[19]采用原位生長法制備出GO/EPDM 三維復(fù)合材料,在EPDM 結(jié)構(gòu)上生長有GO 氣凝膠。吸波性能檢測表明,在8~18GHz 范圍內(nèi),3 塊樣品疊加后吸波性能較好,吸波強(qiáng)度最大可到-22.27dB,吸波強(qiáng)度-10dB 時頻寬高達(dá)8.05GHz,整個Ku 波段和X 波段都被掩蓋。由于大部分電磁波傳進(jìn)材料內(nèi)部時將在三維結(jié)構(gòu)中連續(xù)被反射,而反射會造成電磁波能量損耗,因此,材料的吸波性能明顯得到提高。

    5 石墨烯在制品中的應(yīng)用

    華高墨烯與青島森麒麟公司聯(lián)合開發(fā)出石墨烯導(dǎo)靜電輪胎,與普通輪胎相比,石墨烯輪胎的導(dǎo)熱性能顯著提高,導(dǎo)電性提升了4 個數(shù)量級,濕地制動距離縮短1.8m。突破了輪胎配方領(lǐng)域的“魔鬼三角”法則,使輪胎達(dá)到高抗?jié)窕?、低磨耗、低滾阻性能均衡[20]。

    Zhan 等[21]采用膠乳混合法制備出一種新型GE橡膠電加熱器。試驗發(fā)現(xiàn),GE 導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的形成,可以大幅度提高制品導(dǎo)電性及電加熱性。反復(fù)拉伸實驗時,GE 網(wǎng)絡(luò)會遭到破壞,但經(jīng)熱處理后,復(fù)合材料的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)能自行修復(fù)。Boland 等[22]將GE加入到橡膠基體中,使橡膠復(fù)合材料具備了導(dǎo)電性能,由此制作出第一個可穿戴的石墨烯-橡膠傳感器。檢測表明,當(dāng)橡膠復(fù)合材料受力時,流經(jīng)材料的電流將產(chǎn)生較大變化。因此將該復(fù)合材料嵌入衣物中,便可感知脈搏、呼吸等細(xì)微的人體活動。

    田合雷等[23]以聚酰亞胺為柔性基底,把GE/炭黑/硅橡膠復(fù)合材料作為溫度與壓力敏感材料,設(shè)計出一種可用于智能機(jī)器人皮膚,且具有溫度/柔性壓力復(fù)合感知,對壓力與溫度數(shù)據(jù)采用微處理器進(jìn)行分析和處理,實現(xiàn)了機(jī)器人智能度的重大提升。

    6 結(jié)語

    石墨烯作為典型的二維納米填料,使得橡膠復(fù)合材料具有高導(dǎo)熱導(dǎo)電、高壓敏響應(yīng)、高力學(xué)性能等優(yōu)良特性,使其在航空航天領(lǐng)域的應(yīng)用具有重大意義。但受生產(chǎn)與價格限制,短期內(nèi)石墨烯的大范圍應(yīng)用很難。因此,石墨烯基橡膠復(fù)合材料的發(fā)展今后可在以下方面:

    (1) 研究石墨烯表面改性和化學(xué)修飾的新方法和新工藝,使其更容易均勻地分散在橡膠基體中;

    (2) 功能橡膠母料的制備,使橡膠分子鏈上接枝石墨烯并以此為相容劑,從而制備高性能石墨烯基橡膠復(fù)合材料。

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