大氣壓氦氬混合氣體介質(zhì)阻擋放電電學(xué)和光譜特性研究

李 雪，林靖松，郭伊彤，霍偉剛，王玉新，夏 洋

遼寧師范大學(xué)物理與電子技術(shù)學(xué)院，遼寧 大連 116029

引 言

大氣壓介質(zhì)阻擋放電(dielectric barrier discharge，DBD)不需要在真空條件下運(yùn)行，設(shè)備成本及運(yùn)行成本較低，在生物醫(yī)學(xué)、紡織品改性、納米粉末制備等多個(gè)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[1-3]。在實(shí)際應(yīng)用中，放電均勻性是重要的影響因素，與放電模式密切相關(guān)。近年來，國內(nèi)外學(xué)者對(duì)放電模式進(jìn)行了大量的研究[4-8]。Dong等[4]觀察到各種放電斑圖。Bruggeman等[5]等研究了絲狀放電模式。Kogelschatz[6]討論了絲狀放電產(chǎn)生機(jī)制。Trunec等[7]和Brandenburg等[8]研究了氣體種類、電源頻率等對(duì)模式轉(zhuǎn)化的影響。已報(bào)道的放電模式研究所用介質(zhì)主要是石英玻璃、陶瓷、聚四氟等，而聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene teraphtalate，PET)對(duì)DBD模式影響的研究相對(duì)較少。

發(fā)射光譜(optical emission spectroscopy，OES)法是等離子體的重要診斷技術(shù)，具有非探入、設(shè)備簡單等優(yōu)點(diǎn)[9-10]，常用于大氣壓DBD特性的研究。Bruggeman等[11]利用OES確定等離子體氣體溫度。Zhang等[12]發(fā)現(xiàn)脈沖DBD的氮?dú)夥肿愚D(zhuǎn)動(dòng)溫度隨峰值電壓增加而升高。Laux等[13]利用OES研究了光譜譜線的斯塔克展寬，得到等離子體的電子密度。Nie等[14]報(bào)道了峰值電壓、脈沖頻率對(duì)脈沖線板DBD的OH發(fā)射光譜的影響。Kanazawa等[15]利用OES確定了活性物種的種類。但目前OES很少用于PET DBD特性的研究。

本文在PET介質(zhì)間隙產(chǎn)生了大氣壓氦氬混合氣體放電等離子體。利用電學(xué)診斷和OES技術(shù)研究了氬氣含量對(duì)PET DBD模式、氬原子譜線強(qiáng)度和電子激發(fā)溫度的影響，并給出相應(yīng)的物理解釋。

1 實(shí)驗(yàn)部分

大氣壓DBD實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。放電發(fā)生在兩個(gè)圓形紫銅平板電極(直徑：40 mm)之間，每個(gè)電極都覆蓋一個(gè)圓形PET介質(zhì)(直徑：50 mm，厚度：0.35 mm，相對(duì)介電常數(shù)：3.2)。上電極與高壓(0～40 kV)交流(10～40 kHz)電源輸出端相連，下電極接地。放電電極密封在有機(jī)玻璃箱(400 mm×300 mm×200 mm)中。在有機(jī)玻璃箱的一個(gè)側(cè)壁安裝氣體混合器，高純氬氣和氦氣分別經(jīng)氣體減壓閥，質(zhì)量流量控制器進(jìn)入氣體混合器混合后通入有機(jī)玻璃箱中。有機(jī)玻璃箱的另一側(cè)壁安裝了出氣口。利用電壓探頭(Tektronix P6015A，1∶1 000)和電流探頭(Pearson5101，0.5 Volts/Amp)測量峰值電壓(定義為Vp)和放電電流(定義為Idis)，電壓、電流信號(hào)用數(shù)字示波器(Tektronix DPO4054B，帶寬：500 MHz)記錄。光學(xué)信號(hào)由凸透鏡聚焦經(jīng)光纖被光譜儀(Avaspec-ULS2048，光柵刻劃線：1 200 lines·mm-1，200～1 070 nm)測量，光譜數(shù)據(jù)由計(jì)算機(jī)記錄和處理。利用數(shù)碼相機(jī)(Nikon D90)拍攝PET DBD放電圖像。在下面的實(shí)驗(yàn)中，電源頻率、介質(zhì)間隙、光譜儀積分時(shí)間和相機(jī)曝光時(shí)間分別固定為18.84 kHz，1.5 mm，30 ms和10 ms。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

2 結(jié)果與討論

2.1 PET阻擋氬氣/氦氣放電電學(xué)特性和發(fā)光特性

圖2給出了當(dāng)峰值電壓為1.75 kV時(shí)，不同氬氣含量下Vp和Idis及對(duì)應(yīng)的放電圖像。從圖2可以看出：在不同氬氣含量下，每半個(gè)電壓周期僅出現(xiàn)一個(gè)或多個(gè)電流脈沖；隨著氬氣含量的增加，電流脈沖幅值和脈沖個(gè)數(shù)減少。證實(shí)了PET阻擋放電是輝光放電[16]。從對(duì)應(yīng)圖像也可看出：在氬氣含量較低時(shí)，DBD均勻地分布在整個(gè)電極間隙，呈現(xiàn)明顯的輝光放電特性[16]。隨著氬氣含量增加，DBD由均勻放電逐漸過渡到孤立斑圖放電[17]，即PET DBD經(jīng)歷了均勻放電到孤立斑圖放電的轉(zhuǎn)換過程。

圖2 不同氬氣含量下Vp，Idis波形和放電圖像

2.2 氬氣含量對(duì)氬原子譜線強(qiáng)度的影響

選用具有相同下能級(jí)的五條氬原子譜線(696.54, 763.13, 772.09, 811.17和911.81 nm)分析。五條氬原子譜線強(qiáng)度隨氬氣含量的變化關(guān)系如圖3所示。從圖3可以看出：(1)當(dāng)Vp固定為1.75 kV時(shí)，五條氬原子譜線強(qiáng)度均呈現(xiàn)增強(qiáng)—減弱—增強(qiáng)的變化規(guī)律[見圖3(a)]；(2)當(dāng)Vp為3 kV時(shí)，波長為696.54, 763.13和772.09 nm的譜線強(qiáng)度增強(qiáng), 波長為811.17和911.81 nm的譜線強(qiáng)度減弱[見圖3(b)]。

圖3 氬原子譜線強(qiáng)度隨氬氣含量變化

在大氣壓PET阻擋氦氬混合氣體放電中，存在高能量的激發(fā)態(tài)氦原子，氦原子的第一激發(fā)和第二激發(fā)能級(jí)與基態(tài)能級(jí)差分別為19.77和20.55 eV，大于氬原子第一電離能(15.84 eV)。處于激發(fā)態(tài)的氦原子與氬原子碰撞從而使氬原子激發(fā)，即放電中除發(fā)生電子直接激發(fā)外還存在潘寧激發(fā)。另一方面，放電存在均勻放電和孤立斑圖放電模式(參見圖2)。這兩種放電模式與Vp和氬氣含量密切相關(guān)。在Vp為1.75 kV時(shí)，隨氬氣含量增加放電經(jīng)歷了均勻放電到孤立斑圖放電的轉(zhuǎn)變，這導(dǎo)致譜線強(qiáng)度按增強(qiáng)—減弱—增強(qiáng)規(guī)律變化；在Vp為3 kV時(shí)，放電一直運(yùn)行在均勻放電模式。隨著氬氣含量減小(氦氣含量增加)，處于激發(fā)態(tài)的氦原子密度逐漸增加，潘寧效應(yīng)開始起作用。分析波長為696.54, 763.13, 772.09, 811.17和911.81 nm的光譜參數(shù)發(fā)現(xiàn)：波長為811.17和911.81 nm的譜線對(duì)應(yīng)的上下能級(jí)差大于另外三個(gè)譜線對(duì)應(yīng)的上下能級(jí)差(參見表1)，意味著811.17和911.81 nm譜線對(duì)應(yīng)的激發(fā)態(tài)氬原子密度(潘寧效應(yīng)起主要作用)更高；隨氬氣含量減少，電子-氬原子碰撞幾率減小，導(dǎo)致696.54, 763.13和772.09 nm對(duì)應(yīng)的激發(fā)態(tài)氬原子(電子-氬原子碰撞起主要作用)密度減小。

2.3 峰值電壓對(duì)氬原子譜線強(qiáng)度的影響

由2.2節(jié)可知，氬原子譜線強(qiáng)度不僅受氬氣含量的影響，也與峰值電壓有關(guān)。這一節(jié)主要聚焦于峰值電壓對(duì)氬原子譜線強(qiáng)度的影響。

圖4是在不同氬氣含量下，譜線強(qiáng)度隨Vp變化曲線。從圖4可以看出：(1)當(dāng)氬氣含量較低時(shí)，隨著峰值電壓的增加，譜線強(qiáng)度先幾乎保持不變，再緩慢增強(qiáng)到穩(wěn)定值[參見圖4(a,b)]；在中等氬氣含量下，譜線強(qiáng)度隨Vp呈增強(qiáng)—減弱—增強(qiáng)變化，[參見圖4(c—e)]；在高氬氣含量下，譜線強(qiáng)度先幾乎保持不變狀態(tài)，然后快速增強(qiáng)最后趨于平穩(wěn)[參見圖4(f—h)]。在不同氬氣含量下譜線強(qiáng)度呈現(xiàn)不同變化主要是PET DBD模式造成的。(2)最小維持電壓隨氬氣含量的增加而增加。因?yàn)榧ぐl(fā)態(tài)氦原子數(shù)密度減小導(dǎo)致最小維持電壓增加。

圖4 不同氬氣含量下，氬原子譜線強(qiáng)度隨Vp的變化

2.4 電子激發(fā)溫度

在原子或分子中束縛電子的激發(fā)溫度通常與自由電子的動(dòng)力學(xué)溫度密切相關(guān)，因?yàn)榭刂萍ぐl(fā)態(tài)分布的激發(fā)過程主要是由自由電子引起的[18]。測量電子激發(fā)溫度對(duì)理解放電起到非常重要的作用。

本文采用Boltzmann圖形法計(jì)算電子電子激發(fā)溫度，計(jì)算公式如式(1)[18]

(1)

式(1)中，Ijk是從j能級(jí)躍遷到k能級(jí)的原子發(fā)射強(qiáng)度，λ是相應(yīng)躍遷的波長，Ajk為j能級(jí)躍遷到k能級(jí)躍遷幾率，gj為j能級(jí)統(tǒng)計(jì)權(quán)重，Ej是能級(jí)差。基于上述公式得到Ijk自然對(duì)數(shù)隨能級(jí)差Ej的變化曲線。電子激發(fā)溫度由該曲線斜率的倒數(shù)計(jì)算。由測量的氬原子譜線強(qiáng)度計(jì)算電子激發(fā)溫度。上述五條氬原子譜線的光譜參數(shù)取自NIST的原子數(shù)據(jù)庫(參見表1)。

表1 氬原子光譜數(shù)據(jù)

圖5是峰值電壓分別為1.75和3 kV時(shí)電子激發(fā)溫度隨氬氣含量的變化。從圖5可以看出，峰值電壓較高時(shí)的電子激發(fā)溫度普遍高于峰值電壓較低時(shí)的電子激發(fā)溫度；在同樣峰值電壓下，電子激發(fā)溫度隨氬氣含量的增加而減小。

圖5 不同峰值電壓下電子激發(fā)溫度隨氬氣含量的變化

利用粘度系數(shù)公式

(2)

式(2)中，η為黏度，m為分子的質(zhì)量，σ為碰撞截面，k為玻爾茲曼常數(shù)，μ是摩爾質(zhì)量，NA是阿伏伽德羅常數(shù)，估算電子-氦原子碰撞截面約為電子-氬原子碰撞截面的0.32倍，而氦氣擴(kuò)散系數(shù)約為氬氣擴(kuò)散系數(shù)的8.44倍(標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài))，意味著氬原子電離率大于氦原子電離率，而氬離子損失率小于氦離子的損失率。為了維持電離過程和離子逃逸損失的平衡, 電子激發(fā)溫度隨著氬氣含量減小而增加。

3 結(jié) 論

采用PET介質(zhì)在大氣壓下產(chǎn)生氦氣/氬氣混合氣體放電。研究了氬氣含量對(duì)PET DBD放電模式、氬原子譜線強(qiáng)度、電子激發(fā)溫度的影響。發(fā)現(xiàn)隨氬氣含量的增加，PET DBD由均勻放電轉(zhuǎn)變?yōu)楣铝邎D放電。在低峰值電壓下，受放電模式的影響，光譜強(qiáng)度呈現(xiàn)增強(qiáng)—減弱—增強(qiáng)的變化規(guī)律；在高峰值電壓下，受不同碰撞激發(fā)機(jī)制影響，波長為811.17和911.81 nm譜線強(qiáng)度減弱，而696.54, 763.13和772.09 nm譜線強(qiáng)度增強(qiáng)。