華南花崗巖型鈾礦床主要特征與成礦作用研究進(jìn)展*

張龍 陳振宇 汪方躍

1. 合肥工業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院，合肥工業(yè)大學(xué)礦床成因與勘查技術(shù)研究中心(ODEC)，合肥 230009

2. 安徽省礦產(chǎn)資源與礦山環(huán)境工程技術(shù)研究中心，合肥 230009

3. 中國地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所,自然資源部成礦作用與資源評價重點實驗室, 北京 100037

花崗巖型鈾礦床是指與花崗巖體有密切空間和成因關(guān)系的熱液鈾礦床，它可產(chǎn)在巖體內(nèi)部或其外圍不遠(yuǎn)的一定范圍內(nèi)(杜樂天等，1982)。世界上花崗巖型鈾礦床主要分布在歐洲華力西造山帶(尤其是法國、捷克、德國、保加利亞、西班牙和葡萄牙等國家)、中國、俄羅斯和阿根廷等地區(qū)?；◢弾r型鈾礦床是我國重要的鈾礦床類型，約占探明鈾資源總量的22.9%(Caietal., 2015)。我國的花崗巖型鈾礦床主要分布在華南地區(qū)，尤其是華夏地塊。粵北希望鈾礦床是我國發(fā)現(xiàn)的第一個花崗巖型鈾礦床，隨后在華南地區(qū)發(fā)現(xiàn)了下莊、諸廣、鹿井、桃山和苗兒山等多個鈾礦田(礦床)。

近四十年，眾多學(xué)者對華南花崗巖型鈾礦床的地質(zhì)特征(杜樂天等，1982；張祖還和閔茂中，1985；閔茂中等，1987,1993；鄧平等，2003a；黃國龍等，2006, 2015；Zhangetal., 2020)、產(chǎn)鈾花崗巖(張祖還和章邦桐，1991；張成江，1996；凌洪飛等，2004, 2005；Zhaoetal., 2011, 2016；鄧平等，2011；Chenetal., 2012；Zhangetal., 2017a, 2018)、成礦時代(鄧平等，2003b；朱捌等，2006；黃國龍等，2010；Luoetal., 2015, 2017；Bonnettietal., 2018；張龍等，2018；鐘福軍等，2019)、成礦流體(Minetal., 1999；朱捌等，2006；凌洪飛，2011；Zhangetal., 2019；祁家明等，2019)、成礦物質(zhì)來源(倪師軍，1987；陳培榮，2004；Bonnettietal., 2018；Qiuetal., 2018；Zhangetal., 2021a, b)以及成礦模型(杜樂天等，1982；張祖還和章邦桐，1991；陳躍輝等，1997；Minetal., 1999；胡瑞忠等，2004；李子穎，2006；Huetal., 2008；Zhangetal., 2017b；Bonnettietal., 2018)等方面開展了廣泛研究。針對這些方面，有些研究達(dá)成一致觀點，例如華南花崗巖型鈾床主要形成于白堊紀(jì)-古近紀(jì)，此時華南地區(qū)處于巖石圈伸展的動力學(xué)背景。有些研究則持有不同觀點，例如成礦流體有大氣降水來源、地幔流體來源、以及巖漿水和大氣水混合來源等多個觀點。本文在前人研究基礎(chǔ)上，收集了已報道的華南花崗巖型鈾礦床相關(guān)資料，總結(jié)了華南花崗巖型鈾礦床的時空分布、產(chǎn)鈾花崗巖特征、成礦物質(zhì)來源和成礦流體性質(zhì)等方面的研究進(jìn)展，以期進(jìn)一步推動華南花崗巖型鈾礦床的成礦作用和成礦規(guī)律研究，為花崗巖型鈾礦找礦提供理論依據(jù)。

1 主要地質(zhì)特征

華南花崗巖型鈾礦床主要分布在華夏地塊和江南造山帶，以華夏地塊最為重要(圖1)。黃凈白和黃世杰(2005)將華南地區(qū)劃分成贛杭鈾成礦帶、武夷山鈾成礦帶、桃山-諸廣鈾成礦帶、郴州-欽州鈾成礦帶、雪峰山-九萬大山鈾成礦帶、幕阜山-衡山鈾成礦帶和棲霞山-廬樅鈾成礦帶七個鈾成礦帶。其中，桃山-諸廣鈾成礦帶是華南最重要的花崗巖型鈾礦床聚集地，約占我國花崗巖型鈾礦預(yù)測總量的一半(Caietal., 2015)。諸廣南、桃山、下莊和鹿井作為我國最大的花崗巖型鈾礦田，均位于該鈾成礦帶(范洪海等，2012)。華南許多花崗巖型鈾礦床在空間上與白堊紀(jì)-古近紀(jì)紅層盆地密切相關(guān)(圖1)。例如，諸廣鈾礦田在空間上鄰近南雄盆地，該盆地的形成與盆地-山體系統(tǒng)演化主要由諸廣山花崗巖穹隆和區(qū)域伸展構(gòu)造控制(Shuetal., 2004)，該盆地對鄰近區(qū)域鈾礦床如棉花坑和書樓坵的形成起到重要作用(Zhangetal., 2017b)。

圖1 華南主要花崗巖型鈾礦床和不同時期花崗巖分布圖(據(jù)Zhou et al., 2006; Hu et al., 2008)Fig.1 Simplified geological map of South China showing the distribution of granites with different ages and major granite-hosted uranium deposits (modified after Zhou et al., 2006; Hu et al., 2008)

本文對華南主要花崗巖型鈾礦床的鈾儲量和品位進(jìn)行了統(tǒng)計(圖2)。華南花崗巖型鈾礦床以中小型(300～3000t U)和中低品位(0.05～0.2% U)為主。華南的大型花崗巖型鈾礦床主要有棉花坑、書樓坵、大布、沙子江、香草和鹿井等。安徽大龍山鈾礦床的平均品位為0.71%，最高達(dá)34.22%，是華東第一富鈾礦床(曹達(dá)旺和向銘，2012)。諸廣山地區(qū)的長江鈾礦田已探明鈾儲量>10000t，品位為0.1%～0.5%(Zhangetal., 2017b)，該礦田的棉花坑鈾礦床是華南最大的花崗巖型鈾礦床。

圖2 華南主要花崗巖型鈾礦床的鈾資源量和品位關(guān)系圖圓圈大小及旁邊數(shù)字代表鈾礦床個數(shù)，數(shù)據(jù)見表1Fig.2 The chart showing uranium tonnages and grades of granite-related uranium deposits in South ChinaThe circle size and digits represent the numbers of uranium deposits, and the data from Table 1

華南有重要工業(yè)意義的花崗巖型鈾礦床主要位于中型巖基及以上的復(fù)式巖體中。這些復(fù)式巖體通常由多期多階段或者同期多階段形成的花崗巖組成。諸廣山巖體是一個由加里東期、印支期和燕山期花崗巖組成的復(fù)式巖體，貴東巖體是由印支期和燕山期花崗巖組成的復(fù)式巖體(鄧平等，2003a, 2011；Zhangetal., 2018)。安徽廬樅盆地的產(chǎn)鈾花崗巖(黃梅尖、城山和大龍山)形成于早白堊世(128～125Ma)，這些巖體可劃分為四個侵入階段(章邦桐等，1988；范裕等，2008)。在產(chǎn)鈾復(fù)式巖體中常常發(fā)育基性巖脈，例如粵北諸廣山和貴東地區(qū)的基性巖脈主要形成于～140Ma、～125Ma、～105Ma和～90Ma(李獻(xiàn)華等，1997)。

華南地區(qū)主要花崗巖型鈾礦床如表1所示，可分布在花崗巖體內(nèi)、花崗巖體外圍地層以及斷陷盆地等地段。礦體形態(tài)主要受斷裂破碎帶、基性巖脈和地層產(chǎn)狀等控制，呈脈狀、透鏡狀、似層狀和不規(guī)則狀(杜樂天等，1982；閔茂中等，1993)。例如，棉花坑鈾礦床位于油洞巖體和長江巖體的接觸帶部位；8411鈾礦床位于黃梅尖巖體外圍的砂巖中；一些鈾礦床位于南雄盆地中；粵北下莊鈾礦田分布一些“交點式”鈾礦床(即鈾礦床產(chǎn)于基性巖脈與區(qū)域斷裂構(gòu)造交匯部位)。鈾礦床的形成明顯受區(qū)域深大斷裂、控盆斷裂帶和斷陷帶等斷裂構(gòu)造的控制。例如，長江鈾礦田的鈾礦體多產(chǎn)于區(qū)域內(nèi)北東向主干斷裂附近及與其伴生的硅化碎裂帶中(祁家明等，2019)。圍巖蝕變可分為堿交代和酸性蝕變兩種類型，堿交代是以白云母化和鈉長石化為主的多階段鉀、鈉疊加交代，而花崗巖中的酸性蝕變主要包括綠泥石化和絹云母化(杜樂天等，1982)。礦體以硅化為主的蝕變普遍而強烈，硅化一般具有多階段性，常形成一定規(guī)模的硅化帶，帶中及其兩側(cè)常伴隨螢石化、碳酸鹽化、黃鐵礦化、赤鐵礦化、絹云母化、綠泥石化等。有時以硅化帶為核心，形成由內(nèi)向外的分帶現(xiàn)象，如棉花坑鈾礦床(黃國龍等，2015)。鈾礦化類型主要有微晶石英(或玉髓)型、螢石型、粘土化蝕變型、堿交代型和碳酸鹽型(杜樂天等，1982)。鈾礦石礦物以瀝青鈾礦為主，脈石礦物主要有石英、方解石、螢石、赤鐵礦、黃鐵礦、絹云母和綠泥石。

2 產(chǎn)鈾花崗巖地球化學(xué)與礦物學(xué)特征

2.1 巖石地球化學(xué)特征

華南地區(qū)花崗巖眾多，但是花崗巖型鈾礦床僅集中產(chǎn)在為數(shù)不多的幾個花崗巖體中。通常把花崗巖體內(nèi)或者巖體接觸帶產(chǎn)有鈾礦床的花崗巖稱作產(chǎn)鈾花崗巖，它們在空間上和成因上與鈾礦床有密切聯(lián)系(張成江，1996；馮明月和何德寶，2012)。華南地區(qū)的產(chǎn)鈾花崗巖體主要分布在摩天嶺、苗兒山、九嶷山、六陳、貴東、諸廣山、桃山、隘高、大富足等復(fù)式巖體中，以及安徽安廬石英正長巖帶(包括黃梅尖、城山和大龍山巖體)(張祖還和章邦桐，1991；陳振宇等，2014)。其中又以粵北地區(qū)諸廣山巖體和貴東巖體產(chǎn)出的鈾礦床最多, 數(shù)量約占華南地區(qū)各類型鈾礦床的1/2，并且占據(jù)了全區(qū)大部分的鈾資源儲量(黃國龍等，2006)。

華南產(chǎn)鈾花崗巖主要形成于兩個時期：三疊紀(jì)(240～205Ma)和侏羅紀(jì)(165～150Ma)(張祖還和章邦桐，1991；凌洪飛等，2004, 2005；鄧平等，2011；Zhaoetal., 2011, 2016; Chenetal., 2012; Dengetal., 2012; Zhangetal., 2017a, 2018)。廣西摩天嶺巖體成巖年齡為850～760Ma(徐爭啟等，2019)，是我國最古老的產(chǎn)鈾花崗巖之一。華南主要產(chǎn)鈾巖體通常是一個多期多階段復(fù)式巖體。例如，苗兒山巖體是由古生代(415～381Ma)、印支期(230～210Ma)和燕山期花崗巖組成的復(fù)式巖體(Zhaoetal., 2013, 2014, 2016；胡歡等，2014)。諸廣山巖體是由志留紀(jì)(435～420Ma)、三疊紀(jì)(240～225Ma)和侏羅紀(jì)(165～150Ma)花崗巖組成的復(fù)式巖體，并發(fā)育白堊紀(jì)基性巖脈(李獻(xiàn)華等，1997；鄧平等，2011；Dengetal., 2012；Zhangetal., 2017a, 2018)。

華南地區(qū)的產(chǎn)鈾花崗巖具有相似的巖石學(xué)、礦物學(xué)和地球化學(xué)特征(張祖還和章邦桐，1991；張成江，1996；凌洪飛等，2004, 2005; Zhaoetal., 2011, 2016; Chenetal., 2012; Gaoetal., 2014; Zhangetal., 2017a, 2018, 2021b)。產(chǎn)鈾花崗巖在巖性上主要是二云母花崗巖、黑云母花崗巖和白云母花崗巖。產(chǎn)鈾花崗巖通常SiO2含量大于70%、CaO小于1%、TiO2+FeO+MgO+MnO小于4%、K2O+Na2O大于8%、Sr小于100 ×10-6、Rb大于400×10-6、U含量集中在10×10-6～30×10-6、Th/U比值小于3、REE/U比值小于20(圖3)，鋁飽和指數(shù)A/CNK值一般大于1.1。同位素組成上，產(chǎn)鈾花崗巖一般具有較高的87Sr/86Sr初始比值(>0.710)和較低的εNd(t)值(<-10)，源巖主要為具有古元古代模式年齡的地殼沉積物，是S型花崗巖，源區(qū)主要為泥質(zhì)沉積巖。不產(chǎn)鈾花崗巖的巖性一般是黑云母花崗巖和花崗閃長巖。通常，不產(chǎn)鈾花崗巖的SiO2<70%、CaO<1%、TiO2+FeO+MgO+MnO>4%、K2O+Na2O<8%、Sr>100×10-6、Rb<400×10-6、U含量<10 ×10-6、Th/U比值>3、REE/U比值>20(圖3)，一般呈準(zhǔn)鋁質(zhì)至過鋁質(zhì)特征。一些不產(chǎn)鈾花崗巖與產(chǎn)鈾花崗巖具有相似的Sr-Nd-Hf同位素組成，如九峰和長江，魯溪和下莊，其源巖主要為具有古元古代模式年齡的地殼沉積物(Chenetal., 2012; Zhangetal., 2017a, 2018)，但不產(chǎn)鈾花崗巖源巖通常以砂質(zhì)巖為主(Zhaoetal., 2016；Zhangetal., 2018)。

安徽廬樅盆地的產(chǎn)鈾花崗巖主要包括黃梅尖、城山和大龍山，其成巖年齡分別為125.4±1.7Ma、126.5±2.1Ma和126.4±3.5Ma(范裕等，2008；羅賢文等，2018)。這些巖體的巖性主要為石英正長巖，SiO2含量變化較大(60.50%～73.69%)、Na2O+K2O含量高(一般大于10%)，87Sr/86Sr初始比值為0.7064～0.7078，它們被認(rèn)為是地幔分熔產(chǎn)生的安粗巖漿，在其上升侵位過程中經(jīng)受上部地殼物質(zhì)混染，屬于A型花崗巖(章邦桐等，1988)。

2.2 礦物學(xué)特征

黑云母是花崗巖中常見的鎂鐵質(zhì)礦物。前人對產(chǎn)鈾花崗巖中黑云母成分特征開展了廣泛研究(章健等，2011；Chenetal., 2012；胡歡等，2014；張龍等，2017；Zhangetal., 2018, 2021b)。這些研究表明，產(chǎn)鈾花崗巖中的黑云母主要為鐵葉云母，具有較低形成溫度和氧逸度，以及較高的氟含量，這些特征可以作為華南花崗巖產(chǎn)鈾潛力的判別標(biāo)志。例如，產(chǎn)鈾豆乍山巖體中黑云母貧鈦和鎂、富鋁和鐵，屬于鐵葉云母，形成溫度為780～800°C和氧逸度lgfO2為-15～-12.3，而不產(chǎn)鈾香草坪巖體中黑云母富鈦和鎂、貧鋁和鐵，屬于鐵質(zhì)黑云母，形成溫度為840～860°C和氧逸度lgfO2為-14～-12(胡歡等，2014)。相對于香草坪巖體，豆乍山和張家?guī)r體中黑云母具有較高的Li、Be、Mn、Sn、In、Nb、Ta、Ga、W和U含量，以及較低的Mg、Ni、Co、V和Rb含量(Zhangetal., 2021b)。Zhangetal.(2021b)對華南主要產(chǎn)鈾與不產(chǎn)鈾花崗巖中黑云母成分進(jìn)行統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，產(chǎn)鈾巖體中黑云母的Fe/(Fe+Mg)比值一般大于0.65，而不產(chǎn)鈾的則小于0.65(圖4)，并提出Li-V×20-Mn和Sn-Co×5-Nb三角圖解是區(qū)分產(chǎn)鈾與不產(chǎn)鈾巖體的有效工具。

圖4 華南主要產(chǎn)鈾(張家、豆乍山、油洞、長江、下莊、赤坑、企嶺和龍華山)與不產(chǎn)鈾(九峰、扶溪、魯溪和香草坪)花崗巖中黑云母成分特征數(shù)據(jù)來源：Chen et al., 2012; 胡歡等，2014；Zhang et al., 2018, 2021bFig.4 Chemical compositions of biotite in the U-bearing (Zhangjia, Douzhashan, Youdong, Changjiang, Xiazhuang, Chikeng, Qiling, and Longhuashan) and barren (Jiufeng, Fuxi, Luxi, and Xiangcaoping) granites from South ChinaData source: Chen et al., 2012; Hu et al., 2014; Zhang et al., 2018, 2021b

花崗巖中的副礦物如磷灰石、鋯石和晶質(zhì)鈾礦也可以用于判別產(chǎn)鈾與不產(chǎn)鈾花崗巖。Zhangetal.(2021c)對諸廣山產(chǎn)鈾(油洞和長江)與不產(chǎn)鈾(九峰和扶溪)巖體中磷灰石成分對比研究發(fā)現(xiàn)，相對于不產(chǎn)鈾巖體，產(chǎn)鈾巖體中磷灰石具有較高的Mn、Fe、Na和Y含量，較低的Sr、Eu/Eu*和(La/Yb)N。陳振宇等(2014)對華南主要產(chǎn)鈾與不產(chǎn)鈾花崗巖中鋯石的U和Th含量進(jìn)行統(tǒng)計，發(fā)現(xiàn)產(chǎn)鈾巖體鋯石的鈾含量多在1000×10-6以上，不產(chǎn)鈾巖體的一般低于1000×10-6，并且印支期產(chǎn)鈾巖體(2340×10-6)>燕山期產(chǎn)鈾巖體(1324×10-6)。例如印支期豆乍山花崗巖中鋯石富鈾，鈾含量高達(dá)30827×10-6(Zhaoetal., 2014)。晶質(zhì)鈾礦是產(chǎn)鈾花崗巖的標(biāo)型礦物，其含量是評價花崗巖鈾成礦潛力的有效工具(Friedrich and Cuney, 1989；張成江，1990)。張成江(1990)對貴東產(chǎn)鈾與不產(chǎn)鈾花崗巖中晶質(zhì)鈾礦對比研究發(fā)現(xiàn)，貧釷晶質(zhì)鈾礦的含量高是產(chǎn)鈾花崗巖的基本特征，晶質(zhì)鈾礦的強烈溶蝕現(xiàn)象是鈾活化轉(zhuǎn)移的直接證據(jù)。諸廣山印支期產(chǎn)鈾花崗巖(油洞和龍華山)中晶質(zhì)鈾礦具有較低的ThO2(0.9%～4.0%)、Y2O3(0.04%～0.27%)和REE2O3(0.1%～1.0%)含量，以及較高的UO2(89.9%～95.8%)，而燕山期長江和九峰巖體中晶質(zhì)鈾礦具有較高的ThO2(4.4%～7.6%)、Y2O3(0.23%～2.05%)和REE2O3(0.7%～5.1%)含量，以及較低的UO2(78.0%～89.2%)，指示印支期花崗巖是更有利的鈾源巖(Zhangetal., 2021a)。通常，晶質(zhì)鈾礦的化學(xué)年齡與其寄主花崗巖中鋯石U-Pb年齡具有較好的一致性(張龍等，2016a, b, 2018；Zhangetal., 2021a)。龍華山、油洞、長江和九峰巖體中晶質(zhì)鈾礦的化學(xué)年齡分別為223±3Ma、222±2Ma、157±1Ma和161±2Ma(Zhangetal., 2021a)，與鋯石U-Pb年齡在誤差范圍內(nèi)一致，表明晶質(zhì)鈾礦為巖漿結(jié)晶?；◢弾r中晶質(zhì)鈾礦的豐度和成分特征是判別產(chǎn)鈾與不產(chǎn)鈾花崗巖的重要標(biāo)志。

3 華南花崗巖型鈾礦床成礦作用

3.1 成礦時代

本文對華南主要花崗巖型鈾礦床的成礦年齡進(jìn)行了統(tǒng)計(圖5)，雖然華南花崗巖型鈾礦床的成礦時代出現(xiàn)幾個峰值：～160Ma、～140Ma、～115Ma、105～100Ma、90～80Ma、75～65Ma、55～50Ma，但鈾成礦年齡主要集中在110～50Ma。江西摩天嶺地區(qū)的達(dá)亮鈾礦床形成于401～360Ma(徐爭啟等，2019)，這是目前已知最古老的花崗巖型鈾礦床成礦年齡。

圖5 華南主要花崗巖型鈾礦床成礦年齡統(tǒng)計圖數(shù)據(jù)來源：鄭永飛等，1986，1995；閔茂中等，1987；朱杰辰等，1992；劉埃平和金景福，1994；陳躍輝等，1997；Min et al., 1999；王明太等，1999；胡寶群等，2003；吳烈勤等，2003；Zhao et al., 2004；朱捌等，2006；方適宜等，2007；Hu et al., 2008；石少華等，2010；楊尚海，2011；鄒東風(fēng)等，2011；Luo et al., 2015, 2017；鐘福軍等，2017，2019；黃寶春和肖振華，2019；徐爭啟等，2019；Zhang et al., 2020；張偉盟等，2019；郭春影等，2020；賴靜等，2020；李杰等，2021Fig.5 Histograms showing the ages of uranium mineralization of granite-related uranium deposits in South ChinaData source: Zheng et al., 1986, 1995; Min et al., 1987, 1999; Zhu et al., 1992, 2006; Liu and Jin, 1994; Chen et al., 1997; Wang et al., 1999; Hu et al., 2003; Wu et al., 2003; Zhao et al., 2004; Fang et al., 2007; Hu et al., 2008; Shi et al., 2010; Yang, 2011; Zou et al., 2011; Luo et al., 2015; 2017; Zhong et al., 2017, 2019; Huang and Xiao, 2019; Xu et al., 2019; Zhang et al., 2019, 2020; Guo et al., 2020; Lai et al., 2020; Li et al., 2021

華南地區(qū)一些鈾礦床形成于侏羅紀(jì)(175～145Ma)，如粵北石土嶺、竹山下和白水寨等鈾礦床(胡寶群等，2003；吳烈勤等，2003；Bonnettietal., 2018)。胡寶群等(2003)認(rèn)為竹山下礦床的成礦物質(zhì)主要來源于下莊鈾礦田形成于155～150Ma花崗巖的巖漿氣液。朱捌等(2006)認(rèn)為石土嶺礦床的成礦流體主要由幔源流體組成。針對這些鈾礦床，Bonnettietal.(2018)認(rèn)為燕山早期花崗巖提供鈾成礦所需的流體和熱，而印支期花崗巖是主要的鈾源。雖然這些鈾礦床的成因尚有爭議，但是不難看出巖漿期后熱液對這些鈾礦床的形成起到了重要作用。

形成于110～50Ma的花崗巖型鈾礦床主要與華南白堊紀(jì)-古近紀(jì)巖石圈伸展作用有關(guān)。華南地區(qū)自中生代以來巖石圈伸展作用主要集中在145～135Ma、125～115Ma、110～100Ma、95～85Ma、75～70Ma和55～45Ma(李獻(xiàn)華等，1997；Li, 2000；胡瑞忠等，2004；Huetal., 2008)?？梢钥闯鲡櫝傻V年齡與華南巖石圈伸展作用期次相吻合。華南花崗巖型鈾礦床的一個重要特征是一個礦床或礦田的鈾成礦作用常常具有多期性。例如，仙石鈾礦床中瀝青鈾礦的U-Pb年齡可分為三組：135±4Ma、113±2Ma和104±2Ma(Luoetal., 2015)；棉花坑鈾礦床的鈾成礦年齡有五個峰期：～127Ma、～102Ma、～90Ma和～70Ma、～60Ma(張國全，2008；Bonnettietal., 2018；張龍等，2018；鐘福軍等，2019)；沙子江鈾礦床具有兩期鈾成礦作用～104.4Ma和53±6.4Ma(石少華等，2010)。一個鈾礦床成礦時代的多期性可能與華南巖石圈伸展作用的多階段性有關(guān)，其形成可能是多期次熱液疊加的結(jié)果。8411鈾礦床的成礦年齡為114±2Ma(鄭永飛等，1995)，該礦床為巖漿期后熱液成因，成礦物質(zhì)主要來源于石英正長巖巖漿(張祖還和閔茂中，1985)。Luoetal.(2017)利用SIMS瀝青鈾礦U-Pb定年獲得獲得孟公界鈾礦床的成礦時代為1.9±0.7Ma，這是目前已知最年輕的花崗巖型鈾礦成礦年齡，該期鈾礦化可能與第四紀(jì)火山活動有關(guān)。

3.2 成礦物質(zhì)來源

華南花崗巖型鈾礦床的產(chǎn)鈾花崗巖按照成因可分為同熔型和改造型兩種類型(張祖還和章邦桐，1991)。前者主要分布在安徽安廬石英正長巖帶，該地區(qū)產(chǎn)有8411和大龍山等多個鈾礦床(點)。這些鈾礦床被認(rèn)為是巖漿期后熱液成因，成礦物質(zhì)主要來源于石英正長巖巖漿，部分來源于圍巖(閔茂中，1982；張祖還和閔茂中，1985；張祖還和章邦桐，1991；朱杰辰等，1992；鄭永飛等，1995；Zhaoetal., 2004)。貴東地區(qū)形成于侏羅紀(jì)(175～145Ma)的石土嶺、竹山下和白水寨等鈾礦床，成礦過程中有巖漿水的參與，但是它們的成礦物質(zhì)來源尚存在爭議，可能來源于燕山早期花崗巖巖漿氣液(胡寶群等，2003)，亦或萃取自印支期花崗巖(朱捌等，2006；Bonnettietal., 2018)。湖南金雞嶺地區(qū)383鈾礦床的成礦物質(zhì)鈾主要來自與金雞嶺巖體和螃蟹木巖體有關(guān)的巖漿剩余熱液(張祖還，1986)。

華南大多數(shù)花崗巖型鈾礦床的產(chǎn)鈾花崗巖是改造型，鈾成礦時代主要集中在白堊紀(jì)-古近紀(jì)，成巖成礦時差較大，通常大于40Myr(沈渭洲等，1988；張祖還和章邦桐，1991；胡瑞忠等，2004；Huetal., 2008；Chietal., 2020)。廣西摩天嶺地區(qū)徐村鈾礦床形成于47Ma(徐爭啟等，2019)，與成礦花崗巖成巖年齡相差至少700Myr。因此，白堊紀(jì)-古近紀(jì)花崗巖型鈾礦床的成礦物質(zhì)不是來源于產(chǎn)鈾花崗巖分異的巖漿熱液，而是萃取自富鈾地質(zhì)體(富鈾花崗巖和地層等)。

從空間上看，花崗巖型鈾礦床主要分布在華夏地塊, 而揚子板塊相對較少(圖1)。這可能是由于相對于揚子陸塊，華夏陸塊的陸源碎屑巖具有較高的成熟度和U、Th含量(Wangetal., 2020)。研究表明華南產(chǎn)鈾花崗巖的源區(qū)主要為具有古元古代模式年齡的地殼沉積物質(zhì)，并且源區(qū)主要為富黏土的泥質(zhì)沉積巖(凌洪飛等，2004, 2005；Zhaoetal., 2011, 2016；Chenetal., 2012；Zhangetal., 2018)。因此，富鈾基底地層和花崗巖是華南花崗巖型鈾礦床形成的先決條件。富鈾花崗巖往往被認(rèn)為是形成華南花崗巖型鈾礦床的主要鈾源(陳培榮，2004；凌洪飛，2011；Bonnettietal., 2018)。這些花崗巖中的鈾主要以晶質(zhì)鈾礦形式存在(張成江，1996；Bonnettietal., 2018；Zhangetal., 2021a)，晶質(zhì)鈾礦蝕變與溶解是花崗巖中鈾釋放的主要方式。通常，當(dāng)鈾含量高到足以超過其它含鈾礦物的替代能力時，花崗巖中的晶質(zhì)鈾礦才會發(fā)生結(jié)晶(Cuney and Friedrich, 1987)。因此，微量元素的相對豐度(或元素比值如Th/U和REE/U)是決定哪種含鈾副礦物從巖漿中結(jié)晶的重要因素(Cuney and Friedrich, 1987；Casillasetal., 1995)。華南產(chǎn)鈾花崗巖的U含量高(10×10-6～30×10-6)、Th/U比值(一般小于3)和REE/U比值低(圖3e)，這些特征都是晶質(zhì)鈾礦結(jié)晶的有利條件。Zhangetal.(2021a)對諸廣山地區(qū)龍華山、油洞、長江和九峰巖體中的晶質(zhì)鈾礦研究發(fā)現(xiàn)，三疊紀(jì)龍華山和油洞巖體中晶質(zhì)鈾礦具有較低的ThO2含量，并提出三疊紀(jì)過鋁質(zhì)淺色花崗巖是更有利的鈾源巖。晶質(zhì)鈾礦在蝕變過程中，Si和Ca等元素進(jìn)入其結(jié)構(gòu)，鈾被釋放出，富鈾微細(xì)脈和元素面掃描圖像為鈾活化提供了直接證據(jù)(圖6)。

圖6 諸廣山長江巖體中蝕變晶質(zhì)鈾礦背散射及元素面掃描圖像(據(jù)Zhang et al., 2021a)礦物縮寫：Chl-綠泥石；Qz-石英Fig.6 The BSE images and elemental maps of altered uraninite in the Changjiang granite from the Zhuguangshan batholith (after Zhang et al., 2021a)Mineral abbreviations: Chl-chlorite; Qz-quartz

3.3 成礦流體來源與演化

根據(jù)成礦流體H-O同位素組成，華南花崗巖型鈾礦床的成礦流體來源可以分成兩類：(1)以巖漿水為主，以8411和大龍山鈾礦床為代表。8411鈾礦床成礦早期、成礦期和成礦后期熱液的δ18OH2O值分別為5.7‰～8.3‰、1.8‰～5.5‰和-7.6‰～1.2‰(沈渭洲等，1988)。因此，8411鈾礦床成礦早期的成礦溶液主要是黃梅尖巖體巖漿分異的巖漿水，在成礦過程中有大氣降水的加入并且數(shù)量不斷增加(沈渭洲等，1988)。石土嶺鈾礦床的δ18OH2O和δ18DH2O值分別為2.0‰～8.1‰和-63‰～-51‰，表明其成礦流體主要由巖漿水(可能是幔源流體)組成(朱捌等，2006)。Bonnettietal.(2018)認(rèn)為形成粵北貴東地區(qū)侏羅紀(jì)(175～145 Ma)鈾礦床的成礦熱液可能主要來源于燕山早期花崗巖巖漿。這類鈾礦床通常具有較高的成礦溫度(一般>300℃)。8411鈾礦床礦前期熱液溫度為300～350℃(張祖還和閔茂中，1985)；石土嶺鈾礦床的成礦溫度為290～338℃(倪師軍，1987)。這些有巖漿熱液參與的鈾礦床通常會出現(xiàn)高溫礦物組合如電氣石、綠簾石和白云母(張祖還和閔茂中，1985；胡寶群等，2003；Bonnettietal., 2018)。此外，這些礦床中的瀝青鈾礦含有較高Th含量，例如白水寨鈾礦床中瀝青鈾礦的Th含量為264×10-6～568×10-6(Bonnettietal., 2018)，指示鈾礦化形成于較高溫度環(huán)境(Cuney and Kyser, 2008)。(2)以大氣降水為主：以棉花坑、瀾河、黃峰嶺和希望等鈾礦床為代表。雖然這些鈾礦床成礦流體的δ18OH2O和δ18DH2O值主要位于大氣降水線與巖漿水和變質(zhì)水之間的區(qū)域(圖7a)，但是成礦流體被認(rèn)為主要來源于大氣降水(沈渭洲等，1988；Minetal., 1999；Zhangetal., 2019)。成礦流體δ18OH2O值的升高可能是由溫度升高條件下大氣降水與周圍巖石之間的氧同位素交換反應(yīng)引起的(沈渭洲等，1988)?；洷辟F東地區(qū)產(chǎn)有一些“交點式”鈾礦床，如希望、大帽峰、下莊和仙石，這些鈾礦床的成礦流體可能有地幔流體的加入(鄧平等，2003b；王正其等，2010)。達(dá)亮鈾礦床的形成與區(qū)域變質(zhì)作用有關(guān)，成礦流體可能有變質(zhì)水的加入(張祖還和章邦桐，1991)。Zhangetal.(2020)認(rèn)為紅層盆地的鹵水是花崗巖型鈾礦床成礦流體的重要來源，該鹵水具有較強的氧化性，可以將富鈾巖石中的鈾氧化成U6+，從而促使其活化遷移。第二類鈾礦床的成礦溫度和鹽度分別集中在120～260℃和1%～10% NaCleqv(張祖還和章邦桐，1991；Chietal., 2020)，礦物組合主要是微晶石英、方解石、螢石和黃鐵礦。

圖7 華南主要花崗巖型鈾礦床的成礦流體H-O同位素(a)及方解石碳同位素組成(b)(a)的數(shù)據(jù)來源：沈渭洲等，1988；劉金輝，1997；Min et al., 1999；鄧平等，2003b；朱捌等，2006；方適宜等，2009；Zhang et al., 2019.(b)包括的鈾礦床有：棉花坑、仙石、下莊、希望、新橋、寨下、仙人嶂、石角圍、3701、大布、374、沙子江、羊角腦、黃峰嶺; 數(shù)據(jù)來源：沈渭洲等，1988；Min et al., 1999；鄧平等，2003b；商朋強等，2006；朱捌等，2006；張國全，2008；石少華等，2011；潘春蓉，2017；Zhang et al., 2019Fig.7 C-H-O isotopic compositions of fluids (a) and calcite (b) from the main granite-related uranium deposits in South China(a) oxygen and hydrogen isotopic compositions of fluids from main granite-related uranium deposits in South China. Data source: Shen et al., 1988; Liu, 1997; Min et al., 1999; Deng et al., 2003b; Zhu et al., 2006; Fang et al., 2009; Zhang et al., 2019. (b) hstogram of carbon isotopic compositions of calcite from main granite-related uranium deposits (including Mianhuakeng, Xianshi, Xiazhuang, Xiwang, Xinqiao, Zhaixia, Xianrenzhang, Shijiaowei, 3701, Dabu, 374, Shazijiang, Yangjiaonao, Huangfengling) in South China. Data source: Shen et al., 1988; Min et al., 1999; Deng et al., 2003b; Shang et al., 2006; Zhu et al., 2006; Zhang, 2008; Shi et al., 2011; Pan, 2017; Zhang et al., 2019

本文對華南14個典型花崗巖型鈾礦床的89件方解石碳同位素數(shù)據(jù)進(jìn)行了統(tǒng)計(圖7b)。華南花崗巖型鈾礦床中方解石的δ13C值集中在-10‰～-3‰之間，指示成礦流體中的CO2主要來源于地幔(胡瑞忠等，2004；商朋強等，2006；Huetal., 2008；石少華等，2011)。例如，桂北沙子江鈾礦床中方解石的δ13C值集中在-9‰～-5‰，表明CO2主要來源地幔，混有少量有機和沉積碳酸鹽物質(zhì)(石少華等，2011)。3701鈾礦床中方解石的δ13C值為-1.53‰～-0.83‰，相似于含礦石灰?guī)r的δ13C值(沈渭洲等，1988)。Wangetal.(2015)認(rèn)為粵北下莊鈾礦田輝綠巖的侵位年齡和鈾成礦年齡相差至少50Myr，因此礦化劑CO2不是輝綠巖脈侵入所帶來的，北北東向斷裂系統(tǒng)中當(dāng)前活躍的溫泉可能是富CO2熱液流體的來源。孟公界鈾礦床成礦年齡為～2Ma，其富CO2成礦流體可能來源于同時期的火山巖巖漿(Luoetal., 2017)。Zhangetal.(2019)認(rèn)為諸廣南鈾礦田成礦流體主要是大氣降水來源，富U、CO2流體的形成是大氣降水與白堊紀(jì)-古近紀(jì)盆地中的沉積物相互作用的結(jié)果。螢石在華南花崗巖型鈾礦床也比較常見，螢石中的氟可能主要來源于賦礦花崗巖(張龍等，2017；Zhangetal., 2019)。諸廣山地區(qū)產(chǎn)鈾花崗巖中黑云母的氟含量(平均為1.53%)明顯高于不產(chǎn)鈾花崗巖(平均為0.56%)(Zhangetal., 2018)。Zhangetal.(2021b)利用黑云母成分估算了苗兒山地區(qū)產(chǎn)鈾花崗巖巖漿的氟含量，產(chǎn)鈾的豆乍山巖體的巖漿氟含量(平均為568×10-6)明顯高于不產(chǎn)鈾的香草坪巖體(平均為83×10-6)。

3.4 成礦模型

華南花崗巖型鈾礦床按照成因可分成以下兩個亞類：(1)巖漿期后熱液成因鈾礦床，以8411、石土嶺和竹山下鈾礦床為代表。8411鈾礦床的成礦巖體是同熔型石英正長巖，成巖成礦時差小(小于15Ma)，成礦物質(zhì)鈾主要來源于石英正長巖巖漿(閔茂中，1982；張祖還和閔茂中，1985)?；洷毕虑f鈾礦田的175～145Ma鈾成礦作用(包括石土嶺、竹山下、白水寨等鈾礦床)屬于巖漿期后熱液成因(胡寶群等，2003；吳烈勤等，2003)，成礦流體主要來源于侏羅紀(jì)花崗巖巖漿(圖8a)。383鈾礦床的成礦物質(zhì)鈾主要來源于花崗巖漿期后熱液(張祖還，1986)。(2)后生熱液成因鈾礦床，華南大多數(shù)花崗巖型鈾礦床屬于該成因類型，以棉花坑、沙子江、鹿井和希望鈾礦床為代表。這類鈾礦床的成巖成礦時差通常大于40Myr，其形成一般與華南白堊紀(jì)-古近紀(jì)巖石圈伸展作用及其形成的斷陷盆地，以及幔源基性巖漿活動有密切關(guān)系(圖8b)。成礦物質(zhì)鈾主要來源于富鈾巖石(如富鈾花崗巖和地層)。鈾成礦年齡與巖石圈伸展作用時代的峰期具有較好一致性。巖石圈伸展作用及其相關(guān)的基性巖漿活動促使流體循環(huán)，幔源∑CO2上升，提供鈾成礦必不可少的礦化劑，從而導(dǎo)致鈾從富鈾巖石中萃取，最終由于物理化學(xué)條件變化和CO2去氣導(dǎo)致鈾在不同巖性的接觸帶附近以及斷裂構(gòu)造帶等有利場所中沉淀下來(杜樂天等，1982；鄧平等，2003a；胡瑞忠等，2004；Huetal., 2008；Chietal., 2020)。達(dá)亮礦床形成于401～360Ma，雖然也是后生熱液成因，但是其形成是摩天嶺地區(qū)加里東期變質(zhì)作用及構(gòu)造活動共同作用的結(jié)果(徐爭啟等，2019)。

圖8 華南二期花崗巖型鈾礦床成礦模型示意圖(a)下莊鈾礦田侏羅紀(jì)(175～145Ma)巖漿期后熱液成因花崗巖型鈾礦床成礦模型示意圖(據(jù)Bonnetti et al., 2018)；(b)華南白堊紀(jì)-古近紀(jì)(110～50Ma)后生熱液成因花崗巖型鈾礦床一般成礦模型示意圖(據(jù)Chi et al., 2020)Fig.8 Sketch models of post-magmatic hydrothermal granite-related uranium deposits in South China at two different stages(a) the mineralization model of post-magmatic hydrothermal granite-related uranium deposits formed at the Jurassic (175～145Ma) in the Xiazhuang uranium ore field (after Bonnetti et al., 2018); (b) a generalized mineralization model showing the common controllingfactors and processes related to Cretaceous- Paleogene(110～50Ma) epigenetic granite-related uranium deposits in South China (after Chi et al., 2020)

4 研究展望

4.1 花崗巖中鈾活化機制和鈾成礦時代研究

目前大多數(shù)研究認(rèn)為形成華南花崗巖型鈾礦床的成礦物質(zhì)鈾主要來源于富鈾花崗巖，但是鈾從花崗巖中活化遷移機制尚存在爭議。目前主要有以下三種觀點：(1)鈾源主要來源于被風(fēng)化并剝蝕掉的那部分母巖，不是來源于熱液流體對現(xiàn)存母巖的交代(王志成等，2002)；(2)鈾主要來源于斷陷盆地中碎屑物質(zhì)與大氣降水的相互作用(Zhangetal., 2019)；(3)巖石圈伸展導(dǎo)致幔源礦化劑CO2加入大氣降水，流體被加熱、深部循環(huán)萃取富鈾巖石中的鈾(Huetal., 2008)。除了晶質(zhì)鈾礦，有些產(chǎn)鈾花崗巖中還有釷石、獨居石和褐簾石等含鈾礦物，那么不同礦物中鈾的活化機制是否存在差異？

華南大多數(shù)花崗巖型鈾礦床形成于白堊紀(jì)-古近紀(jì)巖石圈伸展的動力學(xué)背景。由于巖石圈伸展的多階段性可能會導(dǎo)致一個鈾礦床的形成是多期熱液事件疊加的結(jié)果，這對精確厘定鈾成礦時代帶來挑戰(zhàn)。朱捌等(2006)獲得石土嶺鈾礦床瀝青鈾礦的U-Pb年齡為135Ma，與該區(qū)域的一輝綠巖脈侵位年齡接近，并結(jié)合C-Sr-Pb同位素認(rèn)為成礦流體主要由幔源流體組成。Bonnettietal.(2018)獲得石土嶺鈾礦床瀝青鈾礦U-Pb年齡為162±27Ma，與區(qū)域燕山早期花崗巖的成巖年齡接近，認(rèn)為成礦流體主要來源于燕山早期花崗巖巖漿分異的巖漿熱液。棉花坑鈾礦床瀝青鈾礦更是出現(xiàn)～127Ma、～102Ma、～90Ma和～70Ma、～60Ma多組年齡。詳細(xì)的巖相學(xué)觀察加合適定年方法的選擇是準(zhǔn)確厘定鈾成礦時代的保證。正確理解上述問題對構(gòu)建華南花崗巖型鈾礦床成礦模型具有重要意義。

4.2 侏羅紀(jì)(175～145Ma)花崗巖型鈾礦床以及鈾鎢多金屬的成因研究

華南花崗巖型鈾礦床主要形成于白堊紀(jì)-古近紀(jì)(110～50Ma)，而在粵北下莊鈾礦田存在一些形成于侏羅紀(jì)(175～145Ma)的花崗巖型鈾礦床，如石土嶺、竹山下和白水寨等鈾礦床。目前大多數(shù)研究集中在形成于白堊紀(jì)-古近紀(jì)(110～50Ma)的花崗巖型鈾礦床，而形成于侏羅紀(jì)的花崗巖型鈾礦床成因研究相對薄弱。另外，加強粵北油洞地區(qū)長江1號鈾礦科學(xué)深鉆研究，將有助于揭示花崗巖型鈾礦床的深部成礦環(huán)境與成礦規(guī)律(童俊濤等，2021)。在華南地區(qū)，存在一些鈾鎢多金屬共生的礦床(點)，例如竹山下鈾礦床(胡寶群等，2003)和廣西苗兒山地區(qū)(龐玉蕙，1997)。因此，加強下莊鈾礦田侏羅紀(jì)(175～145Ma)花崗巖型鈾礦床、鈾鎢多金屬礦化、以及長江1號鈾礦科學(xué)深鉆研究，將有助于豐富和完善華南花崗巖型鈾礦成礦理論。

5 結(jié)語

(1)華南花崗巖型鈾礦床主要分布在華夏地塊，以桃山-諸廣鈾成礦帶最為重要，礦床以中小型(300～3000t U)和中低品位(0.05%～0.2% U)為主。

(2)產(chǎn)鈾花崗巖主要形成于三疊紀(jì)(240～205Ma)和侏羅紀(jì)(165～150Ma)兩個時期，屬于S型花崗巖。三疊紀(jì)過鋁質(zhì)淡色花崗巖是有利的鈾源巖，其中鈾主要賦存于晶質(zhì)鈾礦。

(3)華南大多數(shù)花崗巖型鈾礦床形成于白堊紀(jì)-古近紀(jì)(110～50Ma)，其形成主要與區(qū)域白堊紀(jì)-古近紀(jì)巖石圈伸展作用和幔源基性巖漿活動有關(guān)，成礦流體以大氣降水為主，成礦溫度集中在120～260°C、鹽度一般小于10% NaCleqv，鈾在流體中主要以鈾酰碳酸絡(luò)合物和鈾酰氟化物形式遷移，物理化學(xué)條件變化和CO2去氣導(dǎo)致鈾在有利部位沉淀。

(4)本文指出應(yīng)加強花崗巖中鈾活化機制、鈾成礦時代、以及下莊鈾礦田侏羅紀(jì)(175～145Ma)鈾成礦作用研究。