近十年間污泥預(yù)處理技術(shù)研究前沿及熱點
——基于WoS數(shù)據(jù)庫的文獻計量分析

姚焱中，孫云鵬，吳倩倩，隋佳依，王子超，宋有濤

(遼寧大學(xué)環(huán)境學(xué)院，遼寧 沈陽 110036)

隨著中國社會經(jīng)濟和城市化的發(fā)展，城市污水處理效率及處理深度不斷提高，污泥的產(chǎn)生量不斷增長，80%以上沒有得到妥善處理[1-3]。作為由多種微生物形成的菌膠團及其吸附的有機物和無機物組成的集合體，污泥中含有大量水分、難降解有機物、重金屬及病原微生物等[4-5]。大量未經(jīng)處理污泥的排放，對環(huán)境造成了新的污染及再污染問題。如何實現(xiàn)污泥的無害化處理，解決其造成的污染問題，是目前中國污水處理廠存在的重要難題[1,3]。

目前國內(nèi)外主要的污泥處理技術(shù)有：厭氧消化、好氧發(fā)酵及干化焚燒等。其中，厭氧消化因其能耗較低、殺菌消毒、可回收污泥生物質(zhì)能等特點，逐漸受到學(xué)者們的廣泛關(guān)注，并成為現(xiàn)有污泥資源化利用的主要技術(shù)[5-6]。污泥中的有機物主要是微生物的細(xì)胞物質(zhì)，在細(xì)胞壁的包裹下，難以被微生物直接利用。水解階段成為污泥厭氧消化的主要限速步驟，造成污泥停留時間過長等問題[7-9]。為提高厭氧消化的速率，必須采取預(yù)處理方式，對微生物細(xì)胞壁進行破壞，使得胞內(nèi)物質(zhì)流出，從而提高有機物質(zhì)的微生物可利用性[9-12]。

近年來，隨著污泥污染問題的日益突出，預(yù)處理技術(shù)對污泥的減量化、無害化及資源化過程具有重要意義[1,13]?，F(xiàn)有污泥預(yù)處理領(lǐng)域發(fā)展的研究多側(cè)重于定性綜述，缺乏系統(tǒng)全面的定量分析，未能深入揭示主題發(fā)展的軌跡、特征和規(guī)律，不能及時追蹤該主題研究的前沿及熱點。因此，為系統(tǒng)梳理近十年來污泥預(yù)處理技術(shù)研究的整體情況，對當(dāng)前研究成果進行全面深入的統(tǒng)計分析，采用文獻計量學(xué)的分析方法，對2010—2020年的論文進行了分析，旨在清晰地展示該領(lǐng)域的研究概況，發(fā)展歷程及熱點變遷，以期為后續(xù)污泥預(yù)處理技術(shù)的研究提供有益的參考和啟示。

1 材料與方法

文獻計量學(xué)分析作為一種工具，被廣泛應(yīng)用于其他研究領(lǐng)域，客觀、定量地揭示了學(xué)術(shù)研究發(fā)展的規(guī)律[14-15]，進而評價某領(lǐng)域的發(fā)展現(xiàn)狀和水平[16]，能夠幫助對研究領(lǐng)域建立一個全面而系統(tǒng)的認(rèn)識。目前，世界范圍內(nèi)有大量的科學(xué)文獻涉及文獻計量學(xué)方法來揭示專家系統(tǒng)研究的特點和確定研究主題[16-18]。文獻計量學(xué)分析已經(jīng)成為總結(jié)歷史研究成果和揭示未來研究趨勢的重要工具[16-17,19]。

本研究的數(shù)據(jù)來源于美國科學(xué)信息研究所Web of Science核心合集數(shù)據(jù)庫[20-21]，檢索時間為：2020年10月24日，時間段為2010—2020年，檢索條件為主題檢索：Sludge pretreatment，共檢索到文獻4 181篇。本文利用文獻計量工具CiteSpace[22]及WoS文獻檢索報告，對近十年污泥預(yù)處理領(lǐng)域的相關(guān)研究進行了系統(tǒng)全面的評價，分析了污泥預(yù)處理技術(shù)的現(xiàn)狀、學(xué)術(shù)影響及研究熱點，以期為該領(lǐng)域后續(xù)研究的發(fā)展提供參考。

2 結(jié)果與分析

2.1 研究發(fā)文現(xiàn)狀

近十年間，污泥預(yù)處理領(lǐng)域共發(fā)表文章4 181篇，總被引頻數(shù)77 341次，平均每篇被引18.5次，h指數(shù)為96。圖1表示，年發(fā)文量呈快速增加的趨勢?？傮w上，可將近十年的發(fā)展過程分3個階段：2010—2012年，污泥預(yù)處理研究尚處于起步階段，剩余污泥問題開始引起人們關(guān)注；2012—2018年處于快速發(fā)展階段，污泥預(yù)處理技術(shù)作為提升污泥厭氧消化速率的重要步驟，年發(fā)文量呈指數(shù)形式上升，從200篇(2012年)逐漸增加到571篇(2018年)；2018—2020年處于穩(wěn)步發(fā)展階段，年發(fā)文量從571篇(2018年)穩(wěn)步增長至604篇(2020年)。圖2展示了前十名國家的發(fā)文及被引情況。前十名的國家都發(fā)表了130篇以上的文章，占總發(fā)文量的80%以上。在發(fā)文前十的機構(gòu)中，有6家機構(gòu)隸屬于中國，其中，中國科學(xué)院及同濟大學(xué)及哈爾濱工業(yè)大學(xué)的被引頻次均在3 000次以上(圖3)，中國在該領(lǐng)域具有絕對的領(lǐng)先地位，同時也說明了中國污泥處理問題的急迫性。

圖1 2010—2020年度發(fā)文趨勢分析

圖2 2010—2020年間污泥預(yù)處理領(lǐng)域發(fā)文前10名國家

圖3 2010—2020年間污泥預(yù)處理領(lǐng)域發(fā)文前10名機構(gòu)

表1展示了發(fā)文量前十的期刊。發(fā)文量在150篇以上的期刊主要有Bioresource Technology(617，14.757%)、Water Research(161，3.851%)及International Journal of Hydrogen Energy(158，3.779%)，它們的被引頻次均在4 000次以上。Bioresource Technology(17 166)是被引最為頻繁的期刊。此外，發(fā)文前十的期刊中，Bioresource Technology(7.539)、Water Research(9.130)、Chemical Engineering Journal(10.526)及Science of The Total Environment(6.551)被中科院SCI期刊分區(qū)列為一區(qū)。

表1 2010—2020年發(fā)文前10名的期刊

2.2 學(xué)術(shù)影響分析

表2展示了前十名作者的發(fā)文、引用情況及其代表作，其中7名為中國人。排名前10作者的發(fā)文量均在45篇以上，總被引頻次大多在1 200次以上。印度泰米爾納德邦中央大學(xué)生命科學(xué)系的學(xué)者Banu J R的發(fā)文量(94篇)和總被引頻次(2 079次)均為最高，是該領(lǐng)域的引領(lǐng)人物。污泥預(yù)處理領(lǐng)域前十作者的代表作主要探討了酸堿處理、微波處理、酶處理及熱水解處理等預(yù)處理技術(shù)，對污泥廢棄物消化性能的影響，這也是污泥預(yù)處理領(lǐng)域主要的研究體系及路線。

表2 2010—2020年前10名作者發(fā)文量及代表作

利用 CiteSpace 生成近十年間污泥預(yù)處理領(lǐng)域研究作者合作共現(xiàn)圖譜(圖4)，污泥預(yù)處理領(lǐng)域研究主要以內(nèi)部合作為主。最大作者合作群以Wang D B、Wang Q L、Li X M及Yang Q等作者為核心；第二的作者合作群則以Banu J R及Kavitha S等高產(chǎn)作者為核心；Dai X H、Li Y Y及Ren N Q等其余作者的合作關(guān)系較為薄弱。這表明學(xué)者們的合作關(guān)系較為分散，不利于該領(lǐng)域的持續(xù)發(fā)展。

圖4 2010—2020年污泥預(yù)處理處置領(lǐng)域作者共現(xiàn)知識圖譜

表3展示了近十年間，污泥預(yù)處理領(lǐng)域中被引頻次最高的十篇文章?？梢钥闯?，高被引的十篇論文均發(fā)表于高水平期刊上，Renewable & Sustainable Energy Reviews發(fā)表了3篇文章；Water Research發(fā)表了2篇文章；其余期刊僅發(fā)表1篇文章。總被引頻次最高的文章是Oller I[23]在Science of The Total Environment上發(fā)表的“Combination of Advanced Oxidation Processes and biological treatments for wastewater decontamination-A review”，該文章的平均被引頻次也是最高(129.10)，表明生物處理與高級氧化技術(shù)聯(lián)用對污廢水處理過程中污泥產(chǎn)量及性質(zhì)的影響受到學(xué)者們的廣泛關(guān)注。發(fā)表最晚的高被引論文是Yang G[1]在2015年Water Research上的“Current state of sludge production,management,treatment and disposal in China”，表明隨著污水排放總量及排放標(biāo)準(zhǔn)的不斷提高，污泥產(chǎn)量急劇增加，中國污泥處置及管理問題愈發(fā)嚴(yán)峻，突出了污泥預(yù)處理技術(shù)對污泥處理處置的現(xiàn)實意義。

表3 2010—2020年污泥預(yù)處理方面TOP10的被引論文

2.3 主題脈絡(luò)分析

圖5展示了污泥預(yù)處理研究的關(guān)鍵詞聚類圖譜，共有116個節(jié)點，100條連接，網(wǎng)絡(luò)密度為0.015，形成10個術(shù)語聚類。在所有聚類中，厭氧消化與共消化、厭氧發(fā)酵、生物氣體、廢棄活性污泥、脫水能力、溶胞作用等關(guān)鍵詞較為突出，表明其在污泥預(yù)處理研究中具有重要地位，是該領(lǐng)域研究的重點內(nèi)容。

圖5 2010—2020年污泥預(yù)處理領(lǐng)域關(guān)鍵詞聚類圖譜

將這些聚類大致分類匯總，可以發(fā)現(xiàn)研究主要集中在厭氧消化的流程及其應(yīng)用、預(yù)處理技術(shù)對厭氧消化的性能影響以及預(yù)處理技術(shù)影響厭氧消化的機理3個方面。

a)厭氧消化流程及應(yīng)用。厭氧消化通常作為污泥預(yù)處理的后處理措施，也是污泥資源化利用的重要方式，其流程及應(yīng)用具有重要的現(xiàn)實意義。9個術(shù)語聚類中，屬于厭氧消化的聚類主要是聚類1、6、9。其研究基于厭氧發(fā)酵的產(chǎn)氫產(chǎn)甲烷過程，集中探究食物廢物及油脂廢水厭氧發(fā)酵的實際應(yīng)用。污泥厭氧消化是指在無氧條件下，由兼性菌和厭氧菌將污泥中可生物降解的有機物分解成二氧化碳、甲烷和水等穩(wěn)定物質(zhì)，同時減小污泥體積，去除臭味，殺死寄生蟲卵，回收利用消化過程中產(chǎn)生的沼氣的過程[24-25]。污泥厭氧消化以其高效的能量回收和較低的環(huán)境影響是目前國際上應(yīng)用最為廣泛的污泥穩(wěn)定化和資源化的處理方法。厭氧消化的過程經(jīng)歷了4個連續(xù)的反應(yīng)過程：水解、產(chǎn)酸、產(chǎn)乙酸、產(chǎn)甲烷[26]，處理效果取決于這4個階段各種微生物的相互作用過程[27]。在實際反應(yīng)過程中，4個過程按照降解路徑依次反應(yīng)，同時進行有機物的降解，不斷產(chǎn)生沼氣。

b)預(yù)處理技術(shù)對厭氧消化性能的影響。預(yù)處理技術(shù)能夠顯著提高厭氧消化的反應(yīng)速率，對厭氧消化的性能具有重要影響。該方面的術(shù)語聚類主要包括聚類2、3、8，主要是基于預(yù)處理技術(shù)對污泥脫水性能及可生化性的影響，探究厭氧消化及共消化過程中污泥理化性質(zhì)及消化性能的變化。提高厭氧消化的速率，必須采取預(yù)處理方式，對微生物細(xì)胞壁進行破壞，使得胞內(nèi)物質(zhì)流出，從而提高有機物質(zhì)的微生物可利用性[28-31]。超聲預(yù)處理是目前國內(nèi)外應(yīng)用最為廣泛的一種污泥預(yù)處理方法，超聲作用時間和聲能密度對污泥的破解程度起到重要作用[8,12,28]。另外，國內(nèi)外學(xué)者還采用微波、高壓均質(zhì)化、熱水解、酸堿處理、臭氧、Fenton及生物方法等技術(shù)對污泥進行預(yù)處理，探究不同預(yù)處理技術(shù)對厭氧消化性能的影響[28,32-34]。這些預(yù)處理方法能夠有效地?fù)羝剖Ｓ辔勰嗟募?xì)胞壁，使絮體中胞內(nèi)外有機物由固相轉(zhuǎn)移至液相中，促進剩余污泥水解，提升厭氧消化的速率，對其產(chǎn)氫產(chǎn)甲烷具有重要意義。

c)預(yù)處理技術(shù)影響厭氧消化性能的機理。深入探討厭氧消化性能變化背后的機理，能為厭氧消化性能的調(diào)控，找到最佳的反應(yīng)參數(shù)提供理論依據(jù)。這一方面包括了聚類0、2、5、7四個術(shù)語聚類，在微生物群落結(jié)構(gòu)、胞外聚合物變化的基礎(chǔ)上，重點探究水解酸化、電子傳遞及脫水機制等機理。水解酸化可將難以生物降解的大分子物質(zhì)轉(zhuǎn)化為易生化降解的小分子物質(zhì)，以此改善廢水的可生化性。將水解酸化與其他處理工藝相結(jié)合可有效改善污水可生化性，提高對碳源利用率，實現(xiàn)污泥減量化。污泥預(yù)處理會破壞污泥的絮體,甚至還可能進一步破碎污泥的微生物細(xì)胞為污泥絮體的破碎會導(dǎo)致細(xì)胞間胞外聚合物(EPS)的釋放,微生物細(xì)胞的破碎則會導(dǎo)致胞內(nèi)有機物的釋放,都使不溶性有機物轉(zhuǎn)化為溶解性有機物,導(dǎo)致污泥的SCOD升高,增強或改變隨后的消化性能[24,35-37]。胞外聚合物可以影響污泥的絮凝性能、沉降性能、脫水性能和對重金屬的吸附性能，污泥處理系統(tǒng)的處理效果取決污泥的這些性能[2,9,34,38]。但其作用機理較為復(fù)雜，對胞外聚合物的機理與作用尚處于摸索階段[39]。

圖6展示了同一聚類節(jié)點按照時間順序的排列情況，顯示了該聚類的發(fā)展脈絡(luò)，可以清晰地看到污泥預(yù)處理研究內(nèi)容的變化同樣可以劃分為3個階段。

圖6 2010—2020年污泥預(yù)處理領(lǐng)域文獻共被引聚類時間線圖譜

a)2010—2013年期間，在這個階段，研究主要集中在超聲及微波等預(yù)處理技術(shù)在污泥溶胞及減量方面的應(yīng)用，涉及到活性污泥厭氧發(fā)酵的生物產(chǎn)氣。該階段的關(guān)鍵詞主要包括sludge reduction、anaerobic digestion、microwave、ulstrasound、solubilization、dewaterability、biogas等。由于污水處理過程中“重水輕泥”等因素，厭氧消化作為污泥減量的重要技術(shù)，引發(fā)了學(xué)者們的全面研究，微波及超聲等技術(shù)成為了大批研究者關(guān)注的污泥消化重要的預(yù)處理方法。預(yù)處理技術(shù)對污泥的溶胞作用、脫水性能及消化產(chǎn)氫的影響等研究內(nèi)容成為熱點，關(guān)于污泥的微波及超聲預(yù)處理技術(shù)的研究發(fā)展迅速。此階段的研究構(gòu)建了以預(yù)處理結(jié)合厭氧消化的污泥處理體系，并為預(yù)處理的作用機制提供了初步的解釋。

b)2013—2016年，學(xué)者們逐漸側(cè)重于優(yōu)化先前污泥處理體系，針對各類型污泥開展了全面的研究。在此階段，熱水解技術(shù)因其具有體系簡單、操作方便的優(yōu)點，替代了微波或超聲等預(yù)處理技術(shù)，逐漸變成新的熱點。此外，具有更強減量效果的厭氧共消化技術(shù)研究也是該階段的內(nèi)容。thermal pretreatment、anerobic co-digestion、secondary sludge、volatile fatty acicprotease、extracellular polymeric substance、lignocellulosic等也成為當(dāng)時的主要關(guān)鍵詞。該階段提出了以熱水解和厭氧共消化為代表的新的預(yù)處理方法和消化技術(shù)，并對污泥預(yù)處理的中間過程展開了進一步的探討，為下一階段全面研究預(yù)處理技術(shù)的作用機制及其應(yīng)用可能奠定了基礎(chǔ)。

c)2016—2020年，此階段出現(xiàn)了一批新的污泥預(yù)處理技術(shù)，其對厭氧消化性能影響的具體機制研究也在逐步深入。學(xué)者們開始全面研究新的污泥預(yù)處理技術(shù)、作用機制及其應(yīng)用可能性。大量新的關(guān)鍵詞在此階段出現(xiàn)，如alkali pretreatment、zero valent iron、ozone、mechanism、acidification、hydrothermal carbonization、biosolid、bioenergy、biogas production、energy balance、rice straw等。其研究內(nèi)容涉及到基于水解技術(shù)的反應(yīng)動力學(xué)模型，探究水解酸化、電子傳遞及脫水機制，預(yù)處理處理技術(shù)對農(nóng)業(yè)廢物再利用厭氧消化的影響及其能量評估。

近十年間，物理、化學(xué)和熱解預(yù)處理技術(shù)及其應(yīng)用都已得到深入研究，對其作用機制也有了較為全面的了解。但作為最具備工業(yè)化應(yīng)用潛力的生物預(yù)處理技術(shù)在該領(lǐng)域的研究仍然很少，不同預(yù)處理技術(shù)的優(yōu)化組合也相對不足。當(dāng)前，污泥預(yù)處理技術(shù)的研究已經(jīng)逐漸步入成熟期，未來的研究熱點可能主要集中在：①各種預(yù)處理技術(shù)對污泥微生物群落影響及相關(guān)作用機制；②不同預(yù)處理技術(shù)的優(yōu)化組合，確定最佳組合工藝條件；③新的生物預(yù)處理技術(shù)的開發(fā)及工業(yè)化應(yīng)用；④污泥預(yù)處理技術(shù)及相關(guān)處理體系對生物質(zhì)廢物再利用的經(jīng)濟能量效益核算。

3 結(jié)論

隨著污水排放總量及排放標(biāo)準(zhǔn)的不斷提高，污泥產(chǎn)量急劇增加，污泥處置及管理問題愈發(fā)嚴(yán)峻，預(yù)處理技術(shù)具有重要的現(xiàn)實意義。該領(lǐng)域近十年的發(fā)展主要分為起步階段(2010—2012年)，快速發(fā)展階段(2012—2018年)，穩(wěn)步發(fā)展階段(2018—2020年)3個階段。相關(guān)研究多刊載在Bioresource Technology、Water Research、Chemical Engineering Journal等高質(zhì)量期刊，中國在該領(lǐng)域處于絕對的領(lǐng)先地位，但這主要緣于中國嚴(yán)重的污泥污染問題。

預(yù)處理技術(shù)作為污泥減量與無害化的前處理措施，能夠破壞污泥的胞外聚合物基質(zhì)及細(xì)胞壁，使?fàn)I養(yǎng)物質(zhì)可被微生物利用，從而改變了厭氧消化的性能，加快了厭氧消化的產(chǎn)甲烷速率，縮短污泥處置時間，提高了污泥處理效率。其研究內(nèi)容可以分為3個方面：基于厭氧發(fā)酵的產(chǎn)氫產(chǎn)甲烷過程，探究厭氧發(fā)酵的實際工程應(yīng)用；基于預(yù)處理技術(shù)對污泥脫水性能及可生化性的影響，探究厭氧消化過程中污泥理化性質(zhì)及消化性能的變化；探討厭氧消化性能的變化機理，為厭氧消化性能調(diào)控提供理論依據(jù)。此外，預(yù)處理技術(shù)對污泥群落的影響，預(yù)處理技術(shù)的優(yōu)化組合、新的生物預(yù)處理技術(shù)的開發(fā)及生物質(zhì)廢物再利用的效益核算可能會成為今后研究的主要熱點。