車用鋰離子電池剩余使用壽命的混沌時序非線性組合預(yù)測模型研究＊

徐東輝 徐新愛 劉海峰 鄭萍

（1.南昌師范學(xué)院，南昌330032；2.江鈴汽車股份有限公司，江西省多功能乘用車工程研究中心，南昌330052）

主題詞：鋰離子電池 非線性組合 壽命預(yù)測 混沌時序

1 前言

鋰離子電池在工作電壓、能量密度及安全性能等方面具有較高的優(yōu)越性，已廣泛應(yīng)用于電動汽車上。在使用過程中，鋰離子電池的性能退化引發(fā)了許多安全問題[1]。實時準(zhǔn)確地預(yù)測鋰離子電池剩余使用壽命（Remaining Useful Life，RUL）對于管理和維護電池安全穩(wěn)定運行、預(yù)防危險事故發(fā)生具有重要意義。

目前，RUL 的預(yù)測方法大致可分為2 類：基于機理的方法和基于數(shù)據(jù)驅(qū)動的方法[2-3]?；跈C理的方法主要是建立電池的運行機理模型和老化模型，根據(jù)其化學(xué)原理描述老化狀況，并據(jù)此分析RUL，但該方法存在機理模型結(jié)構(gòu)復(fù)雜、難以精確建模的缺陷[4-5]。基于數(shù)據(jù)驅(qū)動的方法[6-7]主要是實時獲取電池性能狀態(tài)數(shù)據(jù)，并通過算法挖掘有關(guān)的退化信息，獲得RUL的最終值，該方法避免了電池機理模型難以精確建模的缺陷，成為研究的熱點，如龐曉瓊等[8]對與鋰離子電池壽命相關(guān)的參數(shù)進行了主成分分析和特征融合，采用非線性自回歸（Nonlinear AutoRegressive with eXogenous input，NARX）網(wǎng)絡(luò)對RUL進行了預(yù)測，取得了較好的預(yù)測精度；李龍剛等[9]采用改進的灰狼優(yōu)化（Improved Grey Wolf Optimization，IGWO）算法優(yōu)化支持向量回歸（Support Vector Regression，SVR）模型中的3個參數(shù)，提高了SVR模型的預(yù)測精度。以上方法雖然都取得了一定成功，但是都未從鋰離子電池非線性特性方面開展研究。

為此，本文提出鋰離子電池RUL 的非線性組合預(yù)測模型，對鋰離子電池系統(tǒng)進行混沌判別，并通過對直接測量得到的充放電電壓、電流、溫度及時間等數(shù)據(jù)進行轉(zhuǎn)換計算，獲得等壓放電時間、放電功率、阻抗等多組間接參數(shù)，通過斯皮爾曼（Spearman）秩相關(guān)系數(shù)計算出與實際容量相關(guān)性較高的間接參數(shù)，并作為模型的訓(xùn)練及測試數(shù)據(jù)集，采用相空間重構(gòu)技術(shù)恢復(fù)系統(tǒng)的多維狀態(tài)空間，利用Elman 及NARX 網(wǎng)絡(luò)2 種單一預(yù)測模型進行訓(xùn)練和預(yù)測，得到表征電池性能退化的特征量，最后用最小二乘支持向量機（Least Squares Support Vector Machines，LS-SVM）對特征量進行組合預(yù)測，獲得最終的RUL預(yù)測值。

2 鋰離子電池動力學(xué)系統(tǒng)混沌判別

2.1 相空間重構(gòu)

由塔肯斯（Takens）定理[10-11]可知，對于采集到的鋰離子電池系統(tǒng)時間序列{x(i),i=1,2,…,N}（N為時間序列樣本量），只要找到一個恰當(dāng)?shù)那度刖S數(shù)m，使得m≥2d+1（d為混沌吸引子的關(guān)聯(lián)維數(shù)），則可通過時間延遲τ重構(gòu)相空間Rm：

式中，M=N+(m-1)τ為總的相點數(shù)量；Y(i)為第i個相點。

則最后一個相點為：

由此可以從一維時間序列中提取和恢復(fù)出系統(tǒng)固有的m維時間序列，并與原動力系統(tǒng)保持一致。

2.2 系統(tǒng)狀態(tài)混沌性判別

定量判定時間序列混沌特性的方法通常有時域分析法、關(guān)聯(lián)維數(shù)法及李雅普諾夫（Lyapunov）指數(shù)法等，其中李雅普諾夫指數(shù)法能反映系統(tǒng)對初始條件的敏感性，只需用小數(shù)據(jù)量、沃爾夫（Wolf）及雅可比矩陣等方法求取李雅普諾夫指數(shù)，若其中最大的李雅普諾夫指數(shù)大于0，則表明該系統(tǒng)的時間序列具有混沌特性[12-13]。因此，本文采用李雅普諾夫指數(shù)法對鋰離子電池動力學(xué)系統(tǒng)進行混沌特性判斷，具體步驟為：

a.對鋰離子電池系統(tǒng)時間序列{x(i),i=1,2,…,N}進行快速傅里葉變換（Fast Fourier Transform，F(xiàn)FT），并計算獲得平均周期P。

b.確定時間序列的嵌入維數(shù)m、時間延遲τ。

c.對{x(i),i=1,2,…,N}進行重構(gòu)，獲得m維狀態(tài)空間時間序列{Y(j),j=1,2,…,M}。

d.尋找相空間中每個點Y(j)的最近鄰點，并限制短暫分離dj(0)：

式中，ω=T/Δt為平均周期，由FFT 變換可得；Δt為序列的采樣周期。

依此類推，可計算出Y(j)鄰點對的i個離散時間步后的距離dj(i)為：

e.對式（4）兩邊取對數(shù)，然后對每個i求出所有j的lndj(i)累加和，并求平均值：

式中，q為非零dj(i)的數(shù)量。

對式（5）進行最小二乘法擬合得到回歸直線的斜率，即為最大李雅普諾夫指數(shù)。

3 非線性組合預(yù)測模型

組合預(yù)測方法[14]包括線性組合和非線性組合2種模型。組合預(yù)測具有更強的全面性和系統(tǒng)性等優(yōu)點，能夠充分利用各單項預(yù)測模型的信息能，有效克服隨機因素的影響。非線性組合預(yù)測在最終預(yù)測結(jié)果與單個預(yù)測模型之間形成非線性映射關(guān)系，即組合函數(shù)：

式中，?為非線性組合預(yù)測結(jié)果；φ為非線性映射函數(shù)；fm為單項預(yù)測模型的預(yù)測值。

非線性組合預(yù)測可更加真實、準(zhǔn)確地反映非線性系統(tǒng)的固有特性，目標(biāo)函數(shù)有較好的解析性時，該方法的預(yù)測精度會更高。

3.1 Elman回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[15]具有反饋層，包括內(nèi)部輸入和外部輸入，如圖1所示。內(nèi)部輸入由隱含層輸出經(jīng)時延后得到，內(nèi)部反饋為結(jié)構(gòu)單元，設(shè)網(wǎng)絡(luò)的外部輸入u(k)∈R，本文中Elman 回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的外部輸入即為非線性系統(tǒng)被控對象k時刻前的輸入、輸出：

圖1 Elman回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型結(jié)構(gòu)

式中，f()、g()分別為隱含層和輸出層的激勵函數(shù)；u(k)為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的外端輸入；x(k)為隱含層結(jié)構(gòu)單元輸出；xc(k)為n維反饋狀態(tài)向量；y(k)為網(wǎng)絡(luò)的輸出；w1為承接層到隱含層的權(quán)值；w2為輸入層到隱含層的權(quán)值；w3為隱含層到輸出層的權(quán)值。

Elman回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是一種前向神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，能夠在有限的時間內(nèi)逼近任意函數(shù)，具有訓(xùn)練速度快、動態(tài)記憶性強等優(yōu)點。

3.2 NARX神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

NARX神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[8,16]是一種動態(tài)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，其輸入包含了網(wǎng)絡(luò)的輸出反饋，它是通過延時單元將輸出反饋功能引入靜態(tài)多層感知器的遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。NARX 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對歷史狀態(tài)信息有記憶功能，能夠很好地反映時間序列的時變特性，非常適用于時間序列分析，將其應(yīng)用于鋰離子電池中能更好地反映電池性能退化相關(guān)參數(shù)時間序列的動態(tài)變化。NARX 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的基本結(jié)構(gòu)如圖2所示。圖中，x(t)為輸入向量，y(t)為輸出向量，y(t-ny)為時延后的輸入向量，wij和wjk為連接權(quán)值。

圖2 NARX神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的基本結(jié)構(gòu)

第i個隱含層節(jié)點輸出為：

式中，nx為外部輸入時延長度；wis(t)為t時刻第i個隱含層節(jié)點與輸入x(t-s)間的權(quán)值；ny為輸出反饋時延長度；wil(t)為t時刻第i個隱含層節(jié)點與輸出反饋量y(t-l)間的權(quán)值；ai為第i個隱含層節(jié)點閾值。

輸出層節(jié)點輸出為：

式中，y(t)為目標(biāo)輸出值；wi(t)為t時刻第i個隱層節(jié)點到輸出層節(jié)點權(quán)值；b為網(wǎng)絡(luò)偏置；N為隱含層節(jié)點數(shù)量。

3.3 LS-SVM非線性組合預(yù)測模型

最小二乘支持向量機建立在結(jié)構(gòu)風(fēng)險最小化和統(tǒng)計學(xué)習(xí)理論的基礎(chǔ)上，具有泛化能力強、解的唯一性及能有效避免陷入局部最優(yōu)等特點[17-19]。

假設(shè)鋰離子電池容量的實測值為{yt,t=1,2,…,z}，xit(i=1,2;t=1,2,…,l)為Elman 與NARX 2 個單一預(yù)測模型在t時刻的容量預(yù)測值，將2 個單一預(yù)測模型組合的預(yù)測結(jié)果Xt={x1t,x2t}(t=1,2,…,l)與相應(yīng)時刻的實際容量值{yt,t=1,2,…,l}組成LS-SVM 模型的訓(xùn)練樣本集和測試集{(Xt,yy),Xt∈Rm}(t=1,2,…,l)，利用非線性映射函數(shù)φ(x)將樣本映射到高維特征空間，并進行線性回歸：

式中，b為偏置量；A為權(quán)值向量。

根據(jù)結(jié)構(gòu)風(fēng)險最小化原則，將式（12）轉(zhuǎn)化為二次優(yōu)化問題，得到優(yōu)化目標(biāo)函數(shù)為：

在越冬干梢調(diào)查中，在無冬季防護的情況下大花月季系列干梢最嚴(yán)重，且普遍，平均干梢率達91%，所有品種不能正常越冬；豐花月季系列整體干梢程度最輕，抗寒能力最強，但干梢率也僅為54%，除冷香玫瑰輕度干梢外，其余品種為中度干梢；藤本月季介于大花月季與豐花月季之間，干梢率為74%，其中安吉拉中度干梢，其余品種嚴(yán)重干梢，這一指標(biāo)作為藤本月季選優(yōu)重要指標(biāo)。

式中，γ為正規(guī)則化參數(shù)；ζi≥0為松弛變量。

將式（13）引入拉格朗日乘子αi，則約束優(yōu)化問題可變?yōu)闊o約束對偶空間優(yōu)化問題，可得Lagrange函數(shù)為：

式中，αi為拉格朗日乘子。

根據(jù)優(yōu)化條件：

則可得：

用最小二乘法求出系數(shù)ai和常值偏差b，則得到非線性組合預(yù)測模型為：

式中，K(xi,x)為LS-SVM核函數(shù)。

一般情況下，徑向基核函數(shù)性能優(yōu)于其他核函數(shù)，因此本文選擇其作為LS-SVM 核函數(shù)，最后得到LSSVM非線性組合模型為：

本文采用文獻[20]提出的混沌優(yōu)化方法，對徑向基核函數(shù)中的γ、σ2（函數(shù)的寬度參數(shù)）取混沌變量，使其快速達到全局最優(yōu)，有效提高LS-SVM的預(yù)測精度和泛化能力。同時，對Elman神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和NARX神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中的權(quán)值與閾值進行混沌優(yōu)化，使其取值達到全局最優(yōu)，有效提高2種神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測精度和泛化能力。

4 非線性組合預(yù)測模型仿真

4.1 數(shù)據(jù)采集

本文采用的鋰離子電池數(shù)據(jù)是美國國家航空航天局卓越故障預(yù)測研究中心（NASA PCoE）在愛達荷州國家實驗室測試獲得的，試驗采用額定容量為2 A·h的鋰離子電池，在室溫下進行充放電和阻抗的測量。

先以1.5 A 恒流充電，當(dāng)電壓達到4.2 V，再以恒壓模式充電，當(dāng)充電電流I≤20 mA時，充電結(jié)束，同時采集電池終端電壓、輸出電流、溫度、充電器電壓、充電器電流及數(shù)據(jù)采集時間等數(shù)據(jù)。以2.0 A恒流放電至電壓達到2.5 V。如此進行循環(huán)充放電，并計算每個周期的實時容量。本文以B5、B6、B18號電池試驗數(shù)據(jù)作為仿真數(shù)據(jù)，記錄電池終端電壓和電流、溫度、負(fù)載電壓和電流、數(shù)據(jù)采集時間及達到截止電壓時的放電容量。

容量測試：將電池以標(biāo)準(zhǔn)恒壓-恒流（CC-CV）模式充電并靜置1 h 后以小倍率（0.2 C）恒流放電至截止電壓，記錄最大可用容量。

阻抗測量：采用電化學(xué)阻抗譜法測量電池阻抗，頻率掃描范圍為0.1～5 Hz。

為構(gòu)建與容量強相關(guān)的退化特征，本文選擇斯皮爾曼秩相關(guān)系數(shù)rs∈[-1,1]度量間接參數(shù)與容量之間的相關(guān)性：

式中，m為xi、xj元素數(shù)量；Rxi、Rxj為秩。

rs>0表示xi與xj正相關(guān)，rs<0表示二者負(fù)相關(guān)，rs越接近0，xi與xj的相關(guān)程度越低。

通過計算，選出等壓放電時間、恒壓充電過程充電持續(xù)時間、放電功率、電池阻抗、充電過程電池溫度達到峰值所用時間等5 組與實際容量相關(guān)性高且具有代表性的間接參數(shù)作為非線性組合預(yù)測模型的訓(xùn)練與預(yù)測數(shù)據(jù)。

4.2 時間序列的嵌入維數(shù)和時間延遲確定

本文利用上述小數(shù)據(jù)量方法計算得到最大李雅普諾夫指數(shù)為0.016 2，稍大于0，表明鋰離子電池系統(tǒng)的時間序列具有混沌動力學(xué)特性，可對RUL 進行短期預(yù)測。若要對上述試驗采集到的一維數(shù)據(jù)進行相空間重構(gòu)，首先必須確定嵌入維數(shù)和時間延遲，本文采用關(guān)聯(lián)積分（C-C）法確定嵌入維數(shù)和時間延遲：

a.計算鋰離子電池動力學(xué)系統(tǒng)時間序列的標(biāo)準(zhǔn)差σ。

b.通過MATLAB編程計算下列公式：

式中，t≤200 s為時間變量；為檢測統(tǒng)計量；Cs(m,rj,t)為關(guān)聯(lián)積分；ΔS(m,t)=max{S(m,rj,t)}-min{S(m,rj,t)}為對應(yīng)rj下的上述兩個檢測統(tǒng)計量最大與最小值的差值。

c.在MATLAB 中對ΔS(m,、Scor(t)作圖：在ΔS(m,t)（0≤t≤200 s）的曲線圖中ΔS(m,t)的第1 個極小值處t對應(yīng)τd=tτs（τs為時間序列的采樣間隔，τd為最優(yōu)時延）；在曲線圖中的第1 個極小值處t對應(yīng)τd=tτs；在Scor(t)（0≤t≤200 s）曲線圖中Scor(t)的最小值處t對應(yīng)嵌入窗口為τw=tτs。

依據(jù)上述步驟可計算得到τ=3 s、τw=21 s，嵌入維數(shù)m可由式（23）計算得到：

由式（23）可得m=8個。因此，最后確定鋰離子電池動力學(xué)系統(tǒng)時間序列的τ=3 s、m=8個，并利用此結(jié)果對鋰離子電池動力學(xué)系統(tǒng)時間序列進行相空間重構(gòu)。

4.3 非線性組合估測模型訓(xùn)練與預(yù)測

將選好的5 組間接參數(shù)作為Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與NARX 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練集和測試集，獲得電池容量的預(yù)測值。將2 個單項預(yù)測模型的電池容量預(yù)測值進行組合，與真實電池容量作為LS-SVM 模型的訓(xùn)練集和測試集，獲得最終的RUL 的預(yù)測值。NASA PCoE 測試獲得的B5、B6 電池數(shù)據(jù)各有168 組，B18 電池共有132組數(shù)據(jù)。采用B5 電池前80 組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，后88組數(shù)據(jù)作為測試集，失效閾值設(shè)為1.382 A·h。采用B6電池前60 組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，后108 組數(shù)據(jù)作為測試集，失效閾值設(shè)為1.4 A·h。采用B18 電池前60 組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，后72 組數(shù)據(jù)作為測試集，失效閾值設(shè)為1.382 A·h。圖3～圖5所示分別為B5、B6 和B18 電池容量預(yù)測結(jié)果。

圖3 B5電池容量預(yù)測結(jié)果

圖4 B6電池容量預(yù)測結(jié)果

圖5 B18電池容量預(yù)測結(jié)果

4.4 誤差分析與比較

本文采用平均絕對誤差M、均方根誤差R及平均相對誤差E作為定量評價非線性組合預(yù)測模型準(zhǔn)確性的性能指標(biāo)：

式中，Si為實測值；為預(yù)測值；H為數(shù)據(jù)數(shù)量。

表1、表2所示分別為不同預(yù)測模型對B5、B6、B18電池RUL的預(yù)測結(jié)果和誤差。通過表1、表2及圖3～圖6的誤差分析與比較表明，非線性組合預(yù)測模型預(yù)測精度和穩(wěn)定性都明顯優(yōu)于Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和NARX 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，具有更強的非線性預(yù)測能力。

表1 B5、B6、B18電池剩余壽命預(yù)測結(jié)果對比

表2 B5、B6、B18電池容量預(yù)測誤差對比

5 結(jié)束語

本文對鋰離子電池系統(tǒng)進行了混沌動力學(xué)判別，并確定了嵌入維數(shù)和時間延遲，利用相空間重構(gòu)理論從試驗采集到的一維時間序列中提取和恢復(fù)系統(tǒng)固有的多維時間序列。依據(jù)組合預(yù)測原理建立了鋰離子電池RUL的非線性組合預(yù)測模型，該模型利用Elman網(wǎng)絡(luò)和NARX 網(wǎng)絡(luò)2 種單項預(yù)測模型對鋰離子電池系統(tǒng)時間序列進行預(yù)測，得到表征電池性能退化的特征量容量，再用LS-SVM 模型對2種單項預(yù)測值進行非線性組合，得到最終的RUL預(yù)測值。

仿真結(jié)果表明，非線性組合預(yù)測模型預(yù)測精度高于Elman 和NARX 模型，同時，利用混沌優(yōu)化算法對LSSVM、Elman 和NARX 的參數(shù)進行優(yōu)化，可以較好地避免局部最優(yōu)，提高了模型的預(yù)測精度及實時性，有效克服小樣本數(shù)據(jù)對模型預(yù)測精度的影響。