田川,鄒麗昌,阮斌,黃俊,鄧瑤,阮真,盧志民,3,4,姚順春,3,4*
(1 廣州珠江電力有限公司,廣東 廣州 511457;2 華南理工大學(xué)電力學(xué)院,廣東 廣州 510640;3 廣東省能源高效清潔利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 510640;4 廣東省能源高效低污染轉(zhuǎn)化與工程技術(shù)研究中心,廣東 廣州 510640)
近年來,我國對(duì)大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定日趨嚴(yán)格。2019 年以來,廣東、山西、河北、天津、四川等地陸續(xù)修訂了鍋爐大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)。氮氧化物(NOx)是主要的大氣污染物之一,要求其在新建鍋爐和經(jīng)超低排放改造后的機(jī)組中排放濃度必須低于50 mg/m3。選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是目前廣泛使用的煙氣脫硝技術(shù),控制和評(píng)價(jià)其脫硝效果的重要指標(biāo)是NO 濃度。隨著排放標(biāo)準(zhǔn)的提升和精準(zhǔn)控制的發(fā)展,NO 排放控制的波動(dòng)范圍要求越來越小,所以高靈敏檢測(cè)SCR 出口低濃度NO 的需求日益迫切。
傳統(tǒng)的電化學(xué)、氣相色譜等檢測(cè)方法受水汽等的交叉干擾,且低濃度檢測(cè)時(shí)靈敏度不足,難以滿足超低排放下SCR 出口NO 的高靈敏度檢測(cè)需要。近年來,基于可調(diào)諧二極管激光吸收光譜(TDLAS)的波長調(diào)制光譜(WMS)技術(shù)在燃燒診斷[1]、環(huán)境監(jiān)測(cè)[2]和醫(yī)學(xué)診斷[3]等領(lǐng)域中用于NO 低濃度檢測(cè)得到了廣泛關(guān)注。將WMS 與TDLAS 技術(shù)結(jié)合,可以實(shí)現(xiàn)高靈敏度、高選擇性地檢測(cè)低濃度氣體。中紅外區(qū)域(MIR)的吸收譜線線強(qiáng)一般都比近紅外的吸收譜線線強(qiáng)大幾個(gè)量級(jí),在痕量氣體濃度檢測(cè)領(lǐng)域具有無可比擬的優(yōu)勢(shì)。量子級(jí)聯(lián)激光器(QCL)由于具有線寬窄、室溫工作和功率高等優(yōu)點(diǎn),已然成為MIR激光光譜氣體傳感的理想光源。然而,在低濃度條件下,系統(tǒng)噪聲對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響比較顯著。因此,在實(shí)際測(cè)量中為改善檢測(cè)系統(tǒng)的性能,對(duì)信號(hào)數(shù)據(jù)的降噪處理尤為重要。TDLAS 系統(tǒng)的檢測(cè)信號(hào)中含有多種頻率的噪聲,主要來自于電子器件和光學(xué)元件產(chǎn)生的噪聲,具有非線性、非平穩(wěn)的特性[4],會(huì)降低檢測(cè)系統(tǒng)的信噪比。當(dāng)氣體濃度較低時(shí),解調(diào)的諧波信號(hào)可能會(huì)淹沒在噪聲中。因此,非常有必要對(duì)解調(diào)出來的信號(hào)進(jìn)行降噪。近年來,相繼提出許多信號(hào)降噪方法:信號(hào)平均法[5]、小波變換法[6-9]、Kalman 濾波法[9]、S-G 濾波法[10],但它們都屬于線性非平穩(wěn)信號(hào)或非線性平穩(wěn)信號(hào)的處理方法,這增大了對(duì)非線性非平穩(wěn)信號(hào)的降噪難度。而對(duì)于如TDLAS 檢測(cè)的二次諧波(2f)信號(hào)這類非平穩(wěn)非線性信號(hào)的處理,經(jīng)驗(yàn)?zāi)B(tài)分解(EMD)算法展現(xiàn)了較強(qiáng)的應(yīng)用潛力。Colominas 等[11]首次提出了EMD 方法,目前已成功應(yīng)用在生物學(xué)、航空等領(lǐng)域;Meng 等[4]采用EMD 方法去除TDLAS 檢測(cè)信號(hào)中的隨機(jī)噪聲,使信噪比從7.32 dB 增至14.31 dB。EMD 是一種基于被處理數(shù)據(jù)的時(shí)間尺度特征的時(shí)域分解方法,理論上可以將任何復(fù)雜信號(hào)分解為有限的一組本征模態(tài)分量(IMF),無需預(yù)先設(shè)置基函數(shù),信號(hào)分解只取決于信號(hào)本身的特點(diǎn),與小波變換法具有本質(zhì)區(qū)別,對(duì)2f信號(hào)處理具有較好的適用性。
本文以TDLAS-WMS 技術(shù)為基礎(chǔ),設(shè)計(jì)并搭建了中紅外低濃度NO 檢測(cè)系統(tǒng)。研究了基于EMD 算法的中紅外2f信號(hào)濾波降噪處理方法,最后將其應(yīng)用于NO 連續(xù)監(jiān)測(cè),并采用Allan 方差評(píng)估本檢測(cè)系統(tǒng)的NO 檢測(cè)性能。
1.1.1 檢測(cè)原理
一束強(qiáng)度為I0的單色激光穿過氣體介質(zhì)后,激光強(qiáng)度的衰減遵循Beer-Lambert 定律,透射光強(qiáng)為
式中:α(λ)為目標(biāo)氣體分子在波長λ 處的吸收截面,與氣體溫度、壓力有關(guān);C為目標(biāo)氣體的濃度;L為有效吸收光程。由于實(shí)驗(yàn)在常壓下進(jìn)行,吸收線型可用洛倫茲線型描述,一般情況下,特別是低濃度,很容易滿足α(λ)CL?1,因此可將(1)式展開為傅里葉級(jí)數(shù),經(jīng)過化簡后得到2f信號(hào)峰值滿足[12]
式中α0為吸收線中心處的吸收系數(shù)。
可見,在氣體壓力、溫度和光程一定的情況下,2f信號(hào)峰值直接與目標(biāo)氣體濃度成正比,因此在實(shí)際檢測(cè)中采用2f信號(hào)峰值max(S2f)來計(jì)算濃度信號(hào)。
1.1.2 EMD 降噪原理
EMD 是一種自適應(yīng)信號(hào)處理方法,使分解信號(hào)的瞬時(shí)頻率具有物理意義,其本質(zhì)上是對(duì)原始信號(hào)進(jìn)行了平滑處理,該算法的關(guān)鍵在于將原始信號(hào)分解為一組本征模態(tài)分量IMFs 和殘余信號(hào)RES,且這些本征模態(tài)分量包含原始信號(hào)的特性,可利用這些分量進(jìn)一步處理。每個(gè)IMF 必須滿足兩個(gè)條件[5]:
1)信號(hào)中交替出現(xiàn)的極值點(diǎn)和過零點(diǎn)的個(gè)數(shù)必須相等或最多相差1;
2)在任意給定的時(shí)間,由局部極值點(diǎn)擬合出的上、下包絡(luò)平均值必須是0。
綜上所述,EMD 分解法整體就是一個(gè)將信號(hào)從分解到合成的過程,分解流程圖如圖1 所示。
圖1 EMD 濾波算法分解流程圖Fig.1 Flow chart of decomposition of EMD filtering algorithm
所有IMF 分量和殘余分量R之和為原始信號(hào)
分解出頻率由高到低的一組經(jīng)驗(yàn)?zāi)B(tài)分量,前幾個(gè)IMF 分量通常對(duì)應(yīng)高頻噪聲信號(hào)和光學(xué)條紋,表現(xiàn)為高頻、低幅值;其余幾個(gè)低頻、高幅值的IMF 分量和殘差RES 含有氣體吸收信號(hào),對(duì)這些信號(hào)的分量進(jìn)行合成,然后通過疊加的方式重構(gòu)去除高頻噪聲和光學(xué)條紋的2f信號(hào)。根據(jù)幅值-濃度標(biāo)定式,可以將上述重構(gòu)的2f信號(hào)的幅值轉(zhuǎn)化為濃度值。
為了保證超低排放對(duì)低濃度NO 的高靈敏檢測(cè)要求,選擇合適的NO 吸收線非常關(guān)鍵。根據(jù)HITRAN 數(shù)據(jù)庫,NO 的三個(gè)基本紅外吸收波段位于1.8、2.65、5.2 μm,其中中紅外吸收譜線強(qiáng)度比近紅外的譜線強(qiáng)度強(qiáng)3~5 個(gè)量級(jí)?;贖ITRAN 數(shù)據(jù)庫的在1899~1931 cm-1中紅外波長范圍內(nèi)的NO 及其他主要干擾氣體成分H2O 和CO2吸收光譜,如圖2 所示??梢?位于5.263 μm 的吸收譜線線強(qiáng)比位于5.184 μm 的強(qiáng),因此常用于NO 濃度檢測(cè)[2,13-16]。然而,5.263 μm 與相鄰吸收峰的部分光譜存在重疊,對(duì)諧波信號(hào)的解調(diào)和線型都會(huì)造成一定的影響,而在1929.021 cm-1(5.184 μm)處的NO 吸收線沒有其他吸收峰的干擾,并具備較強(qiáng)吸收特性。因此,選取5.184 μm 這條線作為NO 檢測(cè)的目標(biāo)吸收線。
圖2 基于HITRAN 數(shù)據(jù)庫的1899~1931 cm-1 波長范圍的NO、H2O 和CO2 吸收光譜圖Fig.2 NO,H2O and CO2 absorption spectra in the wavelength range from 1899 cm-1 to 1931 cm-1 based on HITRAN database
基于中紅外TDLAS-WMS 的低濃度NO 高靈敏檢測(cè)系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)裝置如圖3 所示,包括分布反饋式連續(xù)波量子級(jí)聯(lián)激光器(CW DFBQCL,5.18 μm)、單光程氣體池、內(nèi)置有信號(hào)發(fā)生模塊的數(shù)字鎖相放大器(DLIA)、激光控制器、碲鎘汞(MCT)光電探測(cè)器、數(shù)據(jù)采集卡和計(jì)算機(jī)等。其中,CW DFBQCL 具有輸出功率高、線寬窄和室溫下工作等優(yōu)點(diǎn);單光程氣體池具有25 cm 長的光程,光路調(diào)節(jié)簡易,受振動(dòng)等因素導(dǎo)致的微小偏移的影響不大,結(jié)構(gòu)緊湊;DLIA 具有獨(dú)立雙輸入輸出通道,可實(shí)現(xiàn)雙路鎖相通道的應(yīng)用;MCT 光電探測(cè)器與前置放大電路、半導(dǎo)體熱電冷卻(TEC)控制器高度集成,峰值響應(yīng)波長為5 μm,通過反饋電路將探測(cè)器元件的溫度控制在-40°C,將熱噪聲對(duì)輸出信號(hào)的影響最小化。
圖3 TDLAS-WMS 實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.3 The experimental setup of TDLAS-WMS
本系統(tǒng)利用DLIA 中內(nèi)置的信號(hào)發(fā)生模塊產(chǎn)生疊加正弦調(diào)制信號(hào)的鋸齒掃描信號(hào)來控制QCL,使其發(fā)射可調(diào)諧激光束。激光射入氣體池被目標(biāo)氣體吸收衰減后射出,被光電探測(cè)器探測(cè)并進(jìn)行光電轉(zhuǎn)化后輸入DLIA,DLIA 對(duì)信號(hào)進(jìn)行相敏檢測(cè),解調(diào)出的2f信號(hào)由數(shù)據(jù)采集卡采集,進(jìn)行模數(shù)轉(zhuǎn)化后上傳至上位機(jī)進(jìn)行處理。
在常溫常壓下,利用配氣系統(tǒng)配置體積濃度為10×10-6~100×10-6的NO 樣氣進(jìn)行實(shí)驗(yàn),并設(shè)置掃描頻率為2 Hz 的鋸齒波信號(hào)和調(diào)制頻率為8 kHz 的正弦波信號(hào)來控制激光器。從3 個(gè)連續(xù)激光掃描(~1.5 s)中平均光譜以提高SNR,并存儲(chǔ)在采集卡上傳輸至計(jì)算機(jī)進(jìn)行后續(xù)處理。
將采集到的原始2f信號(hào)進(jìn)行EMD 降噪,如圖4 所示。利用EMD 將檢測(cè)到的如圖4(a)所示的2f信號(hào)分解為IMFs 和RES,如圖4(b)所示??梢钥闯?IMF1~I(xiàn)MF5 為高頻和低幅值的分量,應(yīng)為噪聲信號(hào)。因此,直接疊加主要的本征模態(tài)分量IMF6~I(xiàn)MF9 和殘差RES,重構(gòu)2f吸收信號(hào),如圖4(c)所示。因?yàn)橄薎MF1~I(xiàn)MF5 所示的高頻噪聲或光學(xué)條紋,所以重構(gòu)后的2f信號(hào)變得非常光滑。由于EMD 的完備性,重構(gòu)后的吸收線的形狀幾乎沒有改變。
圖4 (a)檢測(cè)到的2f 信號(hào);(b)采用EMD 從檢測(cè)到的2 f 信號(hào)中分解出的IMFs 和RES;(c)重構(gòu)的2 f 信號(hào)Fig.4 (a)The detected 2 f signal;(b)The IMFs and RES decomposed by EMD from the detected 2 f signal;(c)The reconstructed 2 f signal
為了比較幾種濾波方法對(duì)2f信號(hào)的降噪效果,分別采用S-G 濾波、Kalman 濾波和小波變換對(duì)上述采集的原始2f信號(hào)進(jìn)行降噪,原始光譜及濾波后的光譜如圖5 所示。從圖5 中濾波后的光譜可見這幾種濾波方法均降低了原始2f信號(hào)的噪聲,但不同濾波方法對(duì)原始2f信號(hào)的改善效果有所不同。不同濾波方法處理后2f信號(hào)的信噪比如表1 所示。
圖5 用不同濾波方法降噪后的2 f 信號(hào)和原始2 f 信號(hào)Fig.5 2 f signal after noise reduction with different filtering methods and original 2 f signal
表1 幾種不同濾波方法處理后的2 f 信號(hào)的信噪比SNRTable 1 SNR of 2 f signal processed by various filtering methods
由表1 可知,經(jīng)過濾波后,2f信號(hào)的信噪比都有了比較明顯的提高,其中EMD 方法對(duì)2f信號(hào)的降噪效果較好,信噪比很高,這對(duì)提高系統(tǒng)檢測(cè)靈敏度,降低檢測(cè)下限有很大幫助。
因此,利用EMD 算法對(duì)每組NO 濃度下的原始2f信號(hào)進(jìn)行濾波降噪,得到采用EMD 降噪后不同NO 濃度水平下的2f信號(hào),對(duì)降噪后的2f信號(hào)幅值與設(shè)置濃度進(jìn)行線性擬合,如圖6 所示。由圖6(a)可知,WMS-2f幅值隨NO 設(shè)置濃度的增加而增大;圖6(b)所示的擬合結(jié)果表明,2f信號(hào)的幅值與NO 濃度成正比,max(S2f)與氣體濃度之間存在很好的線性關(guān)系,擬合度R2為0.999,其表達(dá)式為
圖6 EMD 降噪后的2 f 信號(hào)及其幅值和設(shè)置濃度值的線性擬合。(a)10×10-6~100×10-6 的NO 不同濃度下重構(gòu)的2 f信號(hào);(b)重構(gòu)的2f 信號(hào)幅值與設(shè)置濃度值之間的線性擬合Fig.6 The 2 f signal after EMD noise reduction and the linear fitting between its amplitude and the set concentration value.(a)The reconstructed 2 f signal at different concentrations of NO from 10×10-6 to 100×10-6 ;(b)The linear fitting between the reconstructed 2 f signal amplitude and the set concentration value
通過EMD 算法降噪重構(gòu)信號(hào)后降低了所搭建系統(tǒng)的檢測(cè)誤差,為了更全面地評(píng)估該系統(tǒng)的檢測(cè)性能,采用Allan 方差分析對(duì)TDLAS-WMS 檢測(cè)系統(tǒng)連續(xù)測(cè)量的穩(wěn)定性和檢測(cè)限等性能進(jìn)行評(píng)估。選擇含有30×10-6NO 的樣氣用于低濃度氣體檢測(cè)實(shí)驗(yàn),連續(xù)采集50 min 的2f信號(hào),以評(píng)估檢測(cè)系統(tǒng)的檢測(cè)限和穩(wěn)定性。采樣周期為1.5 s,即50 min 內(nèi)一共得到2000 組2f諧波信號(hào),采用EMD 降噪前后2f諧波信號(hào)得到的NO 濃度水平及其Allan 方差分析如圖7 所示。由圖7(a)所示,EMD 降噪前的NO 濃度波動(dòng)范圍為29.424×10-6~33.184×10-6,濃度測(cè)量的相對(duì)誤差范圍為0.17%~10.61%;EMD 降噪后的NO濃度波動(dòng)范圍為29.585×10-6~31.273×10-6,濃度測(cè)量的相對(duì)誤差范圍為0~4.24%。EMD 降噪前后濃度數(shù)據(jù)的Allan 方差分析如圖7(b)所示,可見系統(tǒng)的檢測(cè)下限(LoD)由降噪前的653×10-9下降到了442×10-9,系統(tǒng)靈敏度得到了顯著提升。在最佳平均時(shí)間下,系統(tǒng)的LoD 由降噪前的272.7×10-9下降到了185.5×10-9。在平均時(shí)間大于最佳平均時(shí)間后,系統(tǒng)漂移噪聲占主導(dǎo)地位,導(dǎo)致系統(tǒng)穩(wěn)定性下降。綜上所述,EMD 降噪可以顯著提高NO 濃度檢測(cè)的準(zhǔn)確度和靈敏度,顯著降低系統(tǒng)檢測(cè)限。
圖7 (a)降噪前后的連續(xù)濃度檢測(cè)結(jié)果及其相對(duì)誤差;(b)根據(jù)(a)所示的數(shù)據(jù)進(jìn)行的Allan 方差分析Fig.7 (a)The continuous concentration test results before and after noise reduction and their relative errors;(b)Allan deviation analysis based on the data shown in Fig.7(a)
針對(duì)SCR 脫硝出口煙氣NO 低濃度檢測(cè)需求,選用中心波長為5.18 μm 的QCL 激光器搭建了中紅外低濃度NO 高靈敏檢測(cè)系統(tǒng)。研究了基于EMD 算法的2f信號(hào)降噪處理方法,比較分析了包括EMD 在內(nèi)的幾種常用的濾波方法對(duì)中紅外2f信號(hào)的降噪效果,再采用Allan 方差分析來評(píng)估EMD降噪前后檢測(cè)系統(tǒng)的穩(wěn)定性能和檢測(cè)下限。EMD 降噪后,連續(xù)測(cè)量的30×10-6的NO 濃度的范圍由29.424×10-6~33.184×10-6減小至29.585×10-6~31.273×10-6,相對(duì)誤差范圍由0.17%~10.61%縮小至0~4.24%;在1.5 s 平均時(shí)間下,LoD 由降噪前的653×10-9降至442×10-9;在最佳平均時(shí)間下,LoD由降噪前的272.7×10-9降至185.5×10-9。實(shí)驗(yàn)證明了EMD 算法對(duì)中紅外2f信號(hào)的降噪處理效果較好,適用于中紅外TDLAS-WMS 檢測(cè)低濃度NO,降噪處理可以顯著提升檢測(cè)系統(tǒng)的準(zhǔn)確性、靈敏度和穩(wěn)定性,該系統(tǒng)可以滿足SCR 出口煙氣中的低濃度NO 的高靈敏檢測(cè)。