重慶市主城區(qū)臭氧污染空間效應(yīng)研究

陳昌維 楊煒明

（重慶工商大學(xué) 數(shù)學(xué)與統(tǒng)計學(xué)院，重慶 400067）

一、引言

臭氧（O3）作為一種強(qiáng)氧化劑，對人類、動植物和生態(tài)環(huán)境具有極大的危害。世界衛(wèi)生組織研究表明，臭氧濃度的高低，人在高濃度臭氧環(huán)境中的時長，均與對人體健康的危害顯著相關(guān)。與細(xì)顆粒物（PM2.5）造成的環(huán)境污染相比，臭氧污染更具隱蔽性。臭氧污染通常發(fā)生在晴朗天氣，人們因感覺空氣質(zhì)量較好，從而少有防范意識。因此研究臭氧污染，對保護(hù)人身體健康和生態(tài)環(huán)境具有重要意義。臭氧污染是典型的二次污染，由空氣中的揮發(fā)性有機(jī)物、氮氧化物等前體污染物在高溫天氣下光化學(xué)反應(yīng)生成，因此控制其前體污染物的排放是治理臭氧的重要手段。

近年來，全國臭氧污染呈逐年加重趨勢，呈現(xiàn)連片式、區(qū)域性污染特征。主要分布在遼寧中南部、京津冀及周邊、長江三角洲、武漢城市群、陜西關(guān)中地區(qū)及成渝城市群、珠江三角洲區(qū)域。

目前，重慶正在由以顆粒物污染為主向以臭氧污染為主轉(zhuǎn)變。重慶市臭氧污染主要集中在主城區(qū)及渝西片區(qū)。臭氧是重慶市除PM2.5以外的第二大大氣污染物，具有較強(qiáng)的季節(jié)特征。數(shù)據(jù)顯示近幾年以臭氧為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)在逐年增加，2018年首次超過PM2.5，成為第一大污染物，且臭氧年平均濃度呈現(xiàn)逐年增加的趨勢。隨著重慶城市化快速發(fā)展，人類活動排放的氮氧化物、揮發(fā)性有機(jī)物等污染物經(jīng)光化學(xué)反應(yīng)過程可引起臭氧的產(chǎn)生，并進(jìn)一步引發(fā)城市嚴(yán)重光化學(xué)煙霧事件。

本文根據(jù)2017—2019年重慶市主城區(qū)16個監(jiān)測點(diǎn)的臭氧8小時移動平均（O3-8h）濃度和二氧化氮（NO2）濃度數(shù)據(jù)分析臭氧污染分布規(guī)律及影響因素。結(jié)果表明近三年的O3-8h濃度具有顯著的空間相關(guān)性，且監(jiān)測點(diǎn)之間呈現(xiàn)出低高和高低兩種集聚結(jié)構(gòu)。因此，我們建立了臭氧8小時移動平均和二氧化氮（NO2）的空間杜賓模型。并根據(jù)分析結(jié)果總結(jié)了重慶主城區(qū)臭氧污染的特征，提出了相關(guān)政策建議。

二、模型假設(shè)

（一）空間相依性

1.全局空間自相關(guān)

統(tǒng)計學(xué)上通常用“莫蘭指數(shù)I”研究空間相關(guān)性，它的值介于-1到1之間。建立空間序列，計算公式如下：

當(dāng)I>0時，表示空間具有正自相關(guān)性，即高值與高值相鄰，低值與低值相鄰；當(dāng)I<0時，表示空間具有負(fù)自相關(guān)性，即高值與低值相鄰；而若I=0，則表示空間呈隨機(jī)性，不存在空間自相關(guān)。

2.局部空間自相關(guān)

要研究某區(qū)域附近的空間集聚情況，則使用“局部莫蘭指數(shù)I”。計算公式如下：

局部莫蘭指數(shù)I的含義與全局莫蘭指數(shù)I相似。正的Ii表示區(qū)域i的高（低）值被周圍的高（低）值所包圍，負(fù)的Ii表示區(qū)域i的高（低）值被周圍的低（高）值所包圍，即表示該地區(qū)與其鄰近地區(qū)出現(xiàn)了高值與低值集聚的現(xiàn)象，如果該地區(qū)實(shí)際觀測值較高，則為高-低集聚，反之為低-高集聚。

（二）空間計量模型

1.空間截面數(shù)據(jù)模型

空間橫截面模型是Anselin（1988b）在整合前期研究基礎(chǔ)上，建立從“一般”到“特殊”的模型頂層設(shè)計。首先設(shè)定包含因變量的空間滯后、自變量的空間滯后、誤差的空間滯后的廣義嵌套式空間模型（GNS模型），通過不斷增加限制條件，演變?yōu)榭紤]自變量空間滯后與誤差滯后的廣義空間自回歸（SAC）。如考慮因變量空間滯后項(xiàng)的空間滯后模型（SLM），考慮空間誤差滯后的空間誤差模型（SEM），考慮空間因變量滯后與自變量滯后的空間杜賓模型（SDM），考慮自變量滯后項(xiàng)與誤差滯后項(xiàng)的空間杜賓誤差模型（SDEM）等模型。

2.空間面板數(shù)據(jù)模型

空間面板滯后模型和空間面板誤差模型為：

其中，ρ是空間自回歸系數(shù)，W為空間權(quán)重矩陣，WYit是自變量之間的空間交互作用，ut為空間個體效應(yīng)（不隨時間改變的固定性因素），如果不考慮空間滯后項(xiàng)ρWYit，則式（3）為標(biāo)準(zhǔn)的靜態(tài)面板模型，進(jìn)一步，如果ut與Xit相關(guān)，則為固定效應(yīng)模型，反之，則為隨機(jī)效應(yīng)模型，εit為誤差項(xiàng)。

其中，εit通過沖擊影響周圍地區(qū)，λ是空間誤差相關(guān)系數(shù)，協(xié)方差陣的對角線元素表示空間結(jié)構(gòu)。

Greene（2005）認(rèn)為外生變量的空間滯后容易導(dǎo)致有偏非一致，Pace和LeSage（2009）提出空間面板杜賓模型（SDPM）：

式（5）中，β和γ分別為外生變量的回歸系數(shù)與外生變量的交互效應(yīng)的回歸系數(shù)。

面板數(shù)據(jù)模型分為固定效應(yīng)模型和隨機(jī)效應(yīng)模型，固定效應(yīng)模型又分為個體固定效應(yīng)模型和時間固定效應(yīng)模型與雙固定效應(yīng)模型。對于固定效應(yīng)的空間自回歸模型，可以先做組內(nèi)離差變換，去掉個體效應(yīng)，然后使用類似于橫截面空間自回歸模型的極大似然估計。對于隨機(jī)效應(yīng)的空間自回歸模型，則可先做廣義離差變換，然后再進(jìn)行極大似然估計。

三、重慶主城區(qū)臭氧時空分布的統(tǒng)計分析

（一）數(shù)據(jù)來源

選取中國環(huán)境監(jiān)測總站全國城市空氣質(zhì)量實(shí)時發(fā)布平臺提供的2017年1月1日—2019年12月31日重慶市主城區(qū)16個監(jiān)測站點(diǎn)的經(jīng)緯度、O3-8h濃度和NO2濃度數(shù)據(jù)，其中北碚區(qū)包括縉云山、天生，渝北區(qū)包括兩路、空港和禮嘉，沙坪壩區(qū)包括虎溪和龍井灣等16個采集點(diǎn)，然后根據(jù)O3-8h濃度分析重慶主城區(qū)臭氧（O3）污染情況，以及O3和NO2的空間效應(yīng)。再根據(jù)16個站點(diǎn)的經(jīng)緯度利用歐式距離的倒數(shù)生成空間權(quán)重矩陣，在原空間權(quán)重矩陣的基礎(chǔ)上標(biāo)準(zhǔn)化得到最終的空間權(quán)重矩陣。

（二）重慶市主城區(qū)臭氧時空變化特征

1.重慶市主城區(qū)臭氧時間變化特征

為了解近三年重慶主城區(qū)臭氧濃度隨時間的變化特征，畫出三年的濃度時序變化圖（見圖1）。

圖1 2017—2019年重慶主城區(qū)O3-8h濃度時序變化圖

從圖1可看出，臭氧濃度具有較強(qiáng)的周期性，其周期為1年，周期內(nèi)臭氧濃度均呈現(xiàn)出中間高、兩邊低的倒U型，較高的月份主要集中在6月、7月和8月，其次是4月和5月，而最低的幾個月主要集中在1月和2月，其次是11月和12月?？梢姡瑢τ谥貞c主城區(qū)來說夏季臭氧濃度是最高的，其次是春季，說明重慶主城區(qū)春季和夏季的臭氧污染要比秋季和冬季嚴(yán)重，其中最嚴(yán)重的在夏季，其次是春季和秋季，冬季臭氧污染最輕。

由圖2可知，2017年和2018年，主城區(qū)春季和夏季的臭氧濃度明顯高于秋季和冬季，此外，在圖中可以明顯看出夏季的平均臭氧濃度比其余三個季節(jié)高，冬季最低，可見對于重慶主城區(qū)來說，夏季的臭氧污染最嚴(yán)重。根據(jù)2017年和2018年的季度平均臭氧濃度對比分析，2018年春季和夏季的臭氧濃度比2017年高，而秋季和冬季臭氧濃度比2017年低。另外，2017年和2018年縉云山監(jiān)測站點(diǎn)、龍井灣監(jiān)測站點(diǎn)的夏季臭氧平均濃度最大。除2017年夏季外，新山村監(jiān)測點(diǎn)獲得的臭氧平均濃度是最低的。

圖2 2017年和2018年重慶主城區(qū)季度平均臭氧濃度對比圖

從圖3可看出，重慶主城區(qū)臭氧平均濃度在2017—2019年都是較高的，說明臭氧污染比較嚴(yán)重；縉云山監(jiān)測點(diǎn)的臭氧濃度最高，南坪、龍井灣、龍洲灣監(jiān)測點(diǎn)臭氧濃度也比較高，反映出這幾個監(jiān)測點(diǎn)的臭氧污染是最為嚴(yán)重的。

圖3 2017—2019年重慶主城區(qū)平均臭氧濃度對比圖

2.重慶市主城區(qū)臭氧空間變化特征

為研究重慶主城區(qū)臭氧污染在空間上的變化特征，本文利用ArcGIS軟件得到主城區(qū)的臭氧年平均濃度空間分布圖和2018年季節(jié)空間變化圖（見圖4和圖5）。圖中，不同的顏色分別表示不同的臭氧污染情況，顏色越深表示臭氧污染越嚴(yán)重。

圖4 2017—2019年重慶主城區(qū)臭氧年平均濃度空間分布圖

圖5 2018年重慶主城區(qū)臭氧季度平均濃度空間分布圖

從圖4可看出，2017年重慶主城區(qū)的臭氧污染比2018年和2019年嚴(yán)重，且在逐年減弱?？N云山監(jiān)測點(diǎn)所采集的地區(qū)臭氧污染最嚴(yán)重，其次是龍井灣監(jiān)測點(diǎn)；另外，除2017年外，新山村、禮嘉和唐家沱監(jiān)測點(diǎn)所采集的地區(qū)臭氧污染最小。

對于整個主城區(qū)來說，縉云山監(jiān)測點(diǎn)臭氧污染最嚴(yán)重，反映出重慶主城區(qū)臭氧污染主要以北碚區(qū)西北方向?yàn)椤拔廴驹础毕蛩闹苤饾u擴(kuò)散，越靠近新山村監(jiān)測點(diǎn)臭氧污染越小。2017—2019年重慶主城區(qū)臭氧污染整體有減緩的趨勢。

由圖5可知，2018年北碚區(qū)西邊的臭氧污染最為嚴(yán)重；主城區(qū)西南方向的臭氧濃度由春季到冬季顏色逐漸變淺，秋季和冬季顏色最淺，即九龍坡區(qū)和大渡口區(qū)秋季和冬季污染比較小。整體來看，重慶主城區(qū)西南方向的臭氧污染情況要比其他城區(qū)嚴(yán)重，春季和夏季的臭氧污染比秋季和冬季嚴(yán)重。

綜合2017—2019年臭氧平均濃度空間分布圖可知，重慶主城區(qū)大體呈現(xiàn)出西邊臭氧污染大于東邊，北碚區(qū)西北方向監(jiān)測點(diǎn)的臭氧污染最為嚴(yán)重，其次是渝中區(qū)西南方向監(jiān)測點(diǎn)的臭氧污染比較嚴(yán)重，如龍井灣、龍洲灣和南坪監(jiān)測點(diǎn)。沙坪壩區(qū)東南方向和巴南區(qū)西北方向的臭氧污染比其他地區(qū)嚴(yán)重，新山村監(jiān)測點(diǎn)污染最小，越靠近大渡口區(qū)北邊污染越小。圖1和圖5都反映出春季和夏季的臭氧污染比秋季和冬季嚴(yán)重。

（三）重慶主城區(qū)臭氧空間自相關(guān)分析

通過對主城區(qū)監(jiān)測點(diǎn)2017—2019年臭氧濃度的時空分析，可看出重慶主城區(qū)在臭氧污染方面表現(xiàn)出了很強(qiáng)的空間相關(guān)性。利用全局莫蘭指數(shù)I和局部莫蘭指數(shù)I對臭氧污染的空間相關(guān)性進(jìn)行檢驗(yàn)。

1.全局空間自相關(guān)分析

為了解重慶主城區(qū)的整體自相關(guān)性，本文利用GeoDa軟件，計算出三年來重慶主城區(qū)臭氧污染的莫蘭指數(shù)I（見表1）。由表1可知，全局莫蘭指數(shù)I均為負(fù)值，且由莫蘭指數(shù)檢驗(yàn)結(jié)果可知2017年和2018年各指數(shù)均在5%的水平下通過顯著性檢驗(yàn)，2017年的莫蘭指數(shù)絕對值最大，說明2017年具有很強(qiáng)的自相性。此外，2017—2019年的莫蘭指數(shù)均為負(fù)值，表示重慶主城區(qū)監(jiān)測點(diǎn)臭氧濃度高的地方，其周圍的監(jiān)測點(diǎn)臭氧濃度低。

表1 2017—2019年重慶主城區(qū)臭氧濃度全局莫蘭指數(shù)

通過對重慶主成區(qū)臭氧污染空間分布特征分析可知，臭氧污染具有明顯的空間分布區(qū)域性。為明確空氣污染狀況的局部空間相關(guān)特征，利用LISA集聚圖檢驗(yàn)各監(jiān)測點(diǎn)的空間相關(guān)程度，根據(jù)臭氧濃度在不同地區(qū)的數(shù)值大小來區(qū)分空間集聚模式，樣本區(qū)域分為四種集聚模式：H-H區(qū)域代表高污染區(qū)域與高污染區(qū)域相鄰，L-L區(qū)域代表低污染區(qū)域與低污染區(qū)域相鄰，H-L區(qū)域代表高污染區(qū)域與低污染區(qū)域相鄰，L-H區(qū)域代表低污染區(qū)域與高污染區(qū)域相鄰，代表集聚效應(yīng)不顯著。

2.局部空間自相關(guān)分析

本文利用局部空間自相關(guān)分析研究空間個體間的空間分布特征，通過LISA集聚圖來展示空間個體間的集聚關(guān)系。依據(jù)重慶主城區(qū)監(jiān)測點(diǎn)的經(jīng)緯度形成泰森多邊形（見圖6），然后利用GeoDa軟件繪制了2018年各季度的LISA集聚圖（見圖7），圖中從上到下，從左到右依次為春、夏、秋、冬。

圖6 重慶主城區(qū)監(jiān)測點(diǎn)在主城區(qū)的空間分布及形成的泰森多邊形位置圖

從圖7可看出，2018年臭氧濃度在天生監(jiān)測點(diǎn)呈現(xiàn)出低高集聚效應(yīng)，在春季和夏季茶園、新山村監(jiān)測點(diǎn)以及春季的歇臺子監(jiān)測點(diǎn)也呈現(xiàn)出低高集聚效應(yīng)，在秋季和冬季龍井灣監(jiān)測點(diǎn)則呈現(xiàn)了高低集聚效應(yīng)。說明2018年，重慶北碚區(qū)天生監(jiān)測點(diǎn)臭氧濃度低，而與其相鄰監(jiān)測點(diǎn)的臭氧濃度高，如縉云山監(jiān)測點(diǎn)；龍井灣監(jiān)測點(diǎn)臭氧濃度比較高，其相鄰的新山村監(jiān)測點(diǎn)臭氧濃度比較低。這與2018年重慶主城區(qū)臭氧濃度年平均空間分布圖所呈現(xiàn)出的特征是一致的。

圖7 2018年重慶主城區(qū)各季度臭氧濃度LISA集聚圖

四、重慶主城區(qū)臭氧污染空間效應(yīng)研究

本文對重慶主城區(qū)16個監(jiān)測點(diǎn)每天的臭氧濃度計算全局莫蘭指數(shù)，結(jié)果顯示均在5%的水平下通過顯著性檢驗(yàn)，說明重慶主城區(qū)各監(jiān)測點(diǎn)之間存在顯著的空間效應(yīng)，故本文采取空間面板模型分析近三年重慶主城區(qū)的臭氧濃度和二氧化氮濃度的關(guān)系，選取O3-8h濃度為被解釋變量，NO2濃度為解釋變量。

首先對數(shù)據(jù)進(jìn)行Hausman檢驗(yàn)，結(jié)果表明在5%的顯著性水平下固定效應(yīng)優(yōu)于隨機(jī)效應(yīng)，故本文選取固定效應(yīng)。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)時點(diǎn)固定效應(yīng)的R2略優(yōu)于個體固定效應(yīng)，因此，本文最終選用空間杜賓模型時點(diǎn)固定效應(yīng)，模型結(jié)構(gòu)見式（5），模型估計結(jié)果見表2。

表2 重慶主城區(qū)近三年臭氧空間杜賓模型估計結(jié)果

由表2可知，二氧化氮的回歸系數(shù)通過了5%的顯著性檢驗(yàn)，且回歸系數(shù)（-0.5366）為負(fù)，說明臭氧和二氧化氮具有負(fù)相關(guān)性；空間自回歸系數(shù)ρ（0.0928）在5%水平上顯著為正，說明本監(jiān)測點(diǎn)的臭氧濃度會受到相鄰監(jiān)測點(diǎn)臭氧濃度的影響；二氧化氮的交互效應(yīng)回歸系數(shù)（0.2170）也通過了5%的顯著性檢驗(yàn)，說明本監(jiān)測點(diǎn)的臭氧濃度會受到鄰近地區(qū)的二氧化氮濃度的影響。從直接效應(yīng)看，模型通過了顯著性檢驗(yàn)，說明二氧化氮濃度的變化會影響當(dāng)?shù)氐某粞鹾?；從間接效應(yīng)看，模型也通過了顯著性檢驗(yàn)，說明某一地區(qū)二氧化氮濃度也會對鄰近地區(qū)的臭氧產(chǎn)生影響；此外，空間被解釋變量空間滯后項(xiàng)通過了顯著性檢驗(yàn)，說明重慶主城區(qū)臭氧污染存在顯著的空間溢出效應(yīng)，即鄰近地區(qū)的臭氧含量會影響本地區(qū)的臭氧含量。

五、結(jié)論和建議

綜上所述，重慶主城區(qū)臭氧污染嚴(yán)重且整體呈倒U型趨勢，主城區(qū)大體呈現(xiàn)西邊臭氧污染程度大于東邊，臭氧污染在北碚區(qū)西北方向，接著是在渝中區(qū)西南方向的監(jiān)測點(diǎn)臭氧污染比較嚴(yán)重，如龍井灣、龍洲灣和南坪監(jiān)測點(diǎn)，越靠近大渡口區(qū)北邊污染越??；主城區(qū)臭氧濃度受季節(jié)變化影響較為顯著，夏季臭氧污染較為嚴(yán)重，冬季臭氧污染最輕；重慶主城區(qū)臭氧濃度和二氧化氮呈較強(qiáng)的負(fù)相關(guān)性，臭氧濃度變化的主要因素是溫度以及臭氧前體物氮氧化物的排放，隨著太陽輻射的增強(qiáng)，光化學(xué)反應(yīng)加劇，二氧化氮光解速率增強(qiáng)，加速二氧化氮向臭氧的轉(zhuǎn)化。

由于重慶主城區(qū)臭氧污染主要集中在縉云山、龍井灣、龍洲灣和南坪監(jiān)測點(diǎn)，可根據(jù)其所處的地理位置有針對性地采取措施降低臭氧濃度。臭氧濃度在溫度較高時比較高，且多發(fā)生在夏季午后，建議公眾在午后一兩個小時內(nèi)盡量減少外出，特別是身體條件較弱的老人和小孩。氮氧化物的排放對于臭氧污染有較大的影響，可通過工業(yè)企業(yè)升級改造，鍋爐提標(biāo)改造，減少機(jī)動車尾氣排放，開展水泥、磚瓦行業(yè)錯峰生產(chǎn)和煤電企業(yè)超低排放改造，加大餐飲油煙治理力度等降低二氧化氮排放。由于重慶主城區(qū)臭氧濃度具有顯著的空間關(guān)聯(lián)性，并且呈現(xiàn)較大的區(qū)域性差異，所以應(yīng)加大對臭氧含量比較高的地區(qū)治理力度。二氧化氮濃度不僅直接影響臭氧濃度，還能由外部性增加臭氧濃度。因此，政府部門在制定二氧化氮減排量時，應(yīng)考慮各地區(qū)之間的關(guān)聯(lián)及空間溢出效應(yīng)。