基于二維微流控模型的多孔介質(zhì)滲透特性

陳超，聶紹凱，劉鵬飛，陳云敏，巴特

(1.浙江大學(xué)巖土工程研究所，浙江杭州，310058；2.浙江大學(xué)軟弱土與環(huán)境土工教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江杭州，310058)

多孔介質(zhì)材料的滲透特性引起了很多學(xué)者的研究興趣。巖土體作為一種典型的多孔介質(zhì)材料，其內(nèi)部滲透特性對(duì)于壩體等工程的穩(wěn)定性[1]、污染場(chǎng)地修復(fù)[2]、天然氣水合物開(kāi)采[3]等有重要的指導(dǎo)意義。影響多孔介質(zhì)內(nèi)流體輸送和滲透特性最主要的因素有孔隙率、孔隙連接方式、孔隙曲折度和多孔介質(zhì)的比表面積等[4?5]。

對(duì)于多孔介質(zhì)材料滲透特性的預(yù)測(cè)最早由KOZENY 開(kāi)展，通過(guò)一系列等長(zhǎng)度和直徑的平行毛細(xì)管模型計(jì)算流體流動(dòng)時(shí)多孔介質(zhì)兩端的壓降，進(jìn)而分析多孔介質(zhì)的滲透系數(shù)，CARMAN對(duì)該方法進(jìn)行了修正，得到了較合理的Kozeny-Carman公式(KC 公式)[6?7]。在此之后，不斷地有學(xué)者對(duì)該公式進(jìn)行了修正和補(bǔ)充[8?11]。

傳統(tǒng)上對(duì)于多孔介質(zhì)內(nèi)部流動(dòng)規(guī)律的研究多基于宏觀模型，比如土柱試驗(yàn)和箱型模型試驗(yàn)等[12?13]。OVALLE-VILLAMI 等[12]利用離心機(jī)研究了巖土體中孔隙特性和離心加速度對(duì)于流動(dòng)特性的影響，分析了超重力下達(dá)西定律和福希海默定律的適用性。近年來(lái)，GUO等[14?16]也使用簡(jiǎn)化的微觀模型，采用理論推導(dǎo)和數(shù)值模擬的方法進(jìn)行研究；AKBARI等[17]使用微模型研究了流體流進(jìn)矩形通道后的壓力變化，并與理論解相比較，發(fā)現(xiàn)兩者能較好地符合；YANG 等[18]提出了一種分析模型，預(yù)測(cè)各向同性、完全飽和的微開(kāi)孔金屬泡沫的滲透特性；REN 等[19]從理論分析、基于有限元的數(shù)值模擬、實(shí)驗(yàn)室試驗(yàn)和現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)4個(gè)方面回顧了水合沉積物滲透性的測(cè)量和估算方法。3D 打印技術(shù)也被用來(lái)構(gòu)建模型研究多孔介質(zhì)的滲透特性。PIOVESAN 等[20]使用高分辨率的CT 圖像提取了材料的三維孔隙結(jié)構(gòu)，采用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)打印出多孔結(jié)構(gòu)來(lái)研究其滲透性，并通過(guò)數(shù)值模擬進(jìn)行建模，發(fā)現(xiàn)提取的孔隙結(jié)構(gòu)和建模參數(shù)對(duì)滲透特性有很大的影響。

傳統(tǒng)三維模型無(wú)法觀察多孔介質(zhì)內(nèi)部的結(jié)構(gòu)和細(xì)觀變化，因此，利用簡(jiǎn)化的二維模型研究多孔介質(zhì)的滲透特性也是很多學(xué)者的研究方向。JOSEPH等[21]對(duì)原位的儲(chǔ)層巖心取樣掃描，提取巖心的孔隙結(jié)構(gòu)，構(gòu)建二維裂隙通道模型，發(fā)現(xiàn)巖心滲透率隨多孔介質(zhì)的孔隙和喉道數(shù)量增加而明顯上升；SCHOLZ等[22]利用觀測(cè)多孔介質(zhì)內(nèi)部的粒子流動(dòng)特性來(lái)測(cè)量多孔介質(zhì)的滲透系數(shù)。然而，簡(jiǎn)易二維微觀尺度的模型試驗(yàn)有其局限性，通過(guò)多孔介質(zhì)兩端的壓力變化來(lái)計(jì)算滲透系數(shù)也存在一定偏差。KOSAR 等[23]采用低長(zhǎng)寬比的微模型探究層流條件下的壓降和摩擦因數(shù)，發(fā)現(xiàn)宏觀條件下試驗(yàn)結(jié)果不能預(yù)測(cè)微觀的試驗(yàn)結(jié)果；GUNDA等[4]在低雷諾數(shù)下測(cè)量帶有集成微柱的微通道兩端的壓降和流阻，通過(guò)達(dá)西方程計(jì)算出模型的滲透系數(shù)。但試驗(yàn)結(jié)果和理論值存在一定偏差，這是因?yàn)樽髡邔?duì)通道兩端的壓降進(jìn)行了修正和簡(jiǎn)化。

微流控作為一項(xiàng)新興的技術(shù)，最早被應(yīng)用在化學(xué)和生物學(xué)領(lǐng)域[24]。隨著微納加工技術(shù)的進(jìn)步，更多的人使用微流控模型模擬多孔介質(zhì)的流體流動(dòng)[25]：如多孔介質(zhì)內(nèi)部不混溶流體的相互驅(qū)替[26]，細(xì)顆粒在多孔介質(zhì)內(nèi)部的遷移和堵塞效應(yīng)等[27]。滲透性是表征多孔介質(zhì)特性的重要參數(shù)，反映了流體流進(jìn)多孔介質(zhì)的難易程度。使用微流控模型來(lái)研究多孔介質(zhì)的滲透性是一個(gè)很好的方法。

本文作者利用微流控技術(shù)制作出二維多孔介質(zhì)芯片，測(cè)量芯片兩端的壓降并進(jìn)行修正，結(jié)合芯片孔隙參數(shù)，利用KC公式及其修正公式，研究多孔介質(zhì)滲透系數(shù)和其內(nèi)部結(jié)構(gòu)的關(guān)系。

1 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

1.1 微流控芯片

通過(guò)軟光刻技術(shù)制作二維聚二甲基硅氧烷(PDMS)微流控芯片(長(zhǎng)×寬為2 cm×1 cm)。

首先，使用硅片制作微流控芯片模具，設(shè)計(jì)的圖案代表簡(jiǎn)化的二維多孔介質(zhì)模型；

然后，將液態(tài)的PDMS倒在模具上；

最后，待其固化和硬化后，使用氧等離子體處理PDMS和玻璃片并將二者鍵合[28]。

研究中使用的所有芯片的微柱高度均為50 μm。芯片圖案是中心對(duì)稱的。每個(gè)芯片都有一個(gè)入口和一個(gè)出口，入口和出口具有二叉樹(shù)狀結(jié)構(gòu)，旨在確保芯片內(nèi)部形成均勻的流場(chǎng)(圖1)。本次試驗(yàn)共設(shè)計(jì)3組芯片，C1組和C2組芯片的微柱直徑分別為200 μm 和500 μm，但微柱排列方式分別為正方形和正三角形；C3組芯片微柱為正三角形排列，微柱直徑均為250 μm，孔喉直徑為40～60 μm(表1)。

圖1 微流控芯片結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of microfluidic chips structure

表1 設(shè)計(jì)芯片類型及內(nèi)部結(jié)構(gòu)參數(shù)Table 1 Sizes of micropillars and pore throats

1.2 試驗(yàn)設(shè)備

研究微流控芯片滲透性能的試驗(yàn)裝置如圖2所示。本次試驗(yàn)使用無(wú)氣去離子水作為輸送流體，用精密注射泵(PHD ULTRA 4400，Harvard Apparatus，US)將無(wú)氣水注入到微流控芯片中，該注射泵可以提供恒定且無(wú)脈沖的流量。微流控芯片和注射泵之間通過(guò)毛細(xì)管和鋼針連接。

圖2 測(cè)量壓降的試驗(yàn)裝置圖Fig.2 Schematic of experimental facility used for pressure drop measurements

在芯片的入口和出口處，2 個(gè)壓力傳感器(uPS01-T116，LabSmith，美國(guó))的測(cè)量范圍為?100～150 kPa，配合數(shù)據(jù)采集軟件，監(jiān)測(cè)芯片兩端的壓力變化。此外，配置1 臺(tái)倒置顯微鏡(Ti 2，Nikon Corp，日本)，內(nèi)置高速CCD 相機(jī)(Zyla 4.0，Andor Technology，Belfast，英國(guó))，觀測(cè)芯片內(nèi)部的情況，確保在整個(gè)試驗(yàn)過(guò)程中芯片內(nèi)部沒(méi)有氣泡。

1.3 試驗(yàn)步驟

首先，制作無(wú)氣水。將去離子水放入真空抽氣機(jī)中抽氣30 min，排除水中的氣體，避免去離子水中的氣體影響。

其次，按照?qǐng)D1所示的方法連接裝置，并將壓力傳感器調(diào)零，以較高流量(1 mL/min)通入無(wú)氣水，利用PDMS 材料微小的透氣性排除掉芯片內(nèi)部殘余的氣泡，使芯片內(nèi)部完全飽和。

最后，通過(guò)倒置顯微鏡觀察芯片內(nèi)部的流動(dòng)情況，至芯片內(nèi)部飽和后開(kāi)始記錄數(shù)據(jù)。

本次試驗(yàn)設(shè)計(jì)的流量范圍為0.1～4.0 mL/min，由于壓力傳感器的量程為?100～150 kPa，在孔隙率較低的芯片中未能達(dá)到4.0 mL/min，當(dāng)壓力達(dá)到傳感器量程時(shí)，試驗(yàn)暫停。在每次調(diào)整輸入流量后，應(yīng)保證壓力傳感器顯示的壓力穩(wěn)定后再進(jìn)行記錄，記錄的壓力時(shí)間為3 min，以其平均值作為測(cè)量點(diǎn)的壓力。整個(gè)試驗(yàn)過(guò)程在室溫下(約25 ℃)進(jìn)行。

2 試驗(yàn)結(jié)果

雷諾數(shù)Re計(jì)算公式為

式中：ρ為流體密度；v為流速；D為特征長(zhǎng)度，本試驗(yàn)中取微柱的直徑；μ為流體黏度。本次試驗(yàn)條件下的雷諾數(shù)0

在低雷諾數(shù)條件下，水力梯度與流速呈線性關(guān)系，流動(dòng)由黏滯力控制，可以用達(dá)西滲透公式表示：

式中：ΔP為壓降；L為多孔介質(zhì)的長(zhǎng)度；g為重力加速度；k為滲透系數(shù)。

在高雷諾數(shù)條件下，流動(dòng)由黏滯力和慣性力共同控制，水力梯度與流速呈非線性關(guān)系，可以用福希海默公式表示：

式中：A和B為福希海默系數(shù)。

2.1 壓降分析

在整個(gè)流動(dòng)體系中，由于壓力測(cè)量點(diǎn)并未嚴(yán)格意義位于多孔介質(zhì)兩端，因此，應(yīng)該對(duì)所測(cè)量的壓降ΔP進(jìn)行修正[17]。

式中：ΔPm為實(shí)測(cè)壓降；ΔPt為入口和出口管道的壓降；ΔPc為芯片內(nèi)部入口和出口通道的壓降；ΔPa為直角轉(zhuǎn)彎處和管道中截面變化產(chǎn)生的壓降；ΔPe為電黏滯效應(yīng)產(chǎn)生的壓降。

首先，對(duì)于ΔPc，以寬矩形斷面的Poiseuille流動(dòng)為基礎(chǔ)，對(duì)于橫截面寬度遠(yuǎn)大于高度的矩形來(lái)說(shuō)，通道壓降可通過(guò)以下方程得出[12,29]：

式中：d為圓管直徑。

結(jié)合式(5)和式(6)，可以得出式(7)，計(jì)算矩形通達(dá)內(nèi)的壓降。

式中：L0為流道的長(zhǎng)度；f為摩擦因數(shù)；Dp為流道的等效直徑。

由圖1可知：在整個(gè)芯片的兩端，通道的長(zhǎng)度L0已在圖1中標(biāo)出，流道的寬度w為0.8 mm，流道的高度h為50 μm。由此可以計(jì)算出ΔPc。

對(duì)于ΔPt，可直接根據(jù)圓形管道中的阻力計(jì)算：

式中：L1為圓管流道的長(zhǎng)度(單側(cè)1 cm)；這里d取0.8 mm。

對(duì)于直角轉(zhuǎn)彎處和管道中截面變化產(chǎn)生的壓降ΔPm，由文獻(xiàn)[17]中公式得到：

式中：Q為流量；A為矩形通道截面積；At為圓管通道截面積；Kc，Ke和Kb為損失系數(shù)，取1.2，經(jīng)過(guò)計(jì)算其數(shù)值可以忽略。

當(dāng)流體在有壓力的狹窄通道中流動(dòng)時(shí)，流體與壁面因?yàn)殡p電層的影響會(huì)產(chǎn)生壓降ΔPe，其與壁面材料和流體的種類有關(guān)。在以PDMS 作為壁面材料，水作為流動(dòng)介質(zhì)的情況下，此壓降也可以忽略[17]。

圖3所示為不同尺寸和微柱排列方式的芯片在注入無(wú)氣去離子水過(guò)程中單位長(zhǎng)度的壓降和流阻與注入流量之間的變化關(guān)系。由圖3(a)可見(jiàn)：在低流量階段(<1 mL/min)，正方形排列和正三角形排列(C2)的芯片兩端的壓降和流量呈較好線性關(guān)系；在高流量階段(>1 mL/min)時(shí)，這種線性關(guān)系消失，壓降增長(zhǎng)速率也逐漸降低，可能是在高流量條件下的PDMS材料的變形引發(fā)[30]。

圖3 微柱不同直徑和排列方式芯片的壓降與流阻隨流量的變化規(guī)律Fig.3 Variation of pressure drops and flow resistance in microfluidic chips with different flow rates and micropillar diameters and arrangements

在這2種排列方式中，相同流量條件下，正三角形排列(C2)比正方形排列表現(xiàn)出更大壓降。正三角形排列(C2)中流體流經(jīng)的距離更長(zhǎng)，流線更復(fù)雜，在芯片內(nèi)部受到的阻力也更大，因此壓降也更大。在同一種排列方式中，孔喉直徑較小的芯片比孔喉直徑更大的芯片表現(xiàn)出更大壓降，正方形排列和正三角形排列(C2)均表現(xiàn)出這種現(xiàn)象。值得注意的是，本次設(shè)計(jì)的微流控芯片組內(nèi)的孔隙率相同(表1)，但是在不同的流量條件下表現(xiàn)出不同的壓降變化。

2.2 流阻分析

流動(dòng)阻力R又稱摩擦阻力，是黏性流體在運(yùn)動(dòng)過(guò)程中產(chǎn)生的阻礙流動(dòng)的反作用力。

由圖3(b)可見(jiàn)：流阻隨著流量Q增大而減小，且逐漸趨于穩(wěn)定；在流量相同的條件下，正三角形排列(C2)芯片的流阻大于正方形排列的流阻；在同種排列方式內(nèi)，較小孔喉尺寸也反映出更大流動(dòng)阻力，這與前文分析結(jié)果一致。

3 滲透系數(shù)分析

3.1 KC公式預(yù)測(cè)滲透系數(shù)

KC公式為預(yù)測(cè)多孔介質(zhì)材料滲透系數(shù)的半經(jīng)驗(yàn)公式，在地下水滲流和油氣開(kāi)采等多個(gè)領(lǐng)域被廣泛使用，其表達(dá)式如下：

式中：K為滲透率；γp為流體的容重；k0為形狀系數(shù)；T為孔隙流道的曲折度；S0為多孔介質(zhì)材料單位體積的表面積。

自從Kozeny-Carman公式提出后，學(xué)者們不斷地對(duì)其進(jìn)行修正，提出了很多估算多孔材料滲透率的計(jì)算公式，如表2所示。但前人們的研究多使用實(shí)驗(yàn)室尺度的土柱和箱型模型來(lái)進(jìn)行試驗(yàn)，未能在微觀尺度上設(shè)置孔隙結(jié)構(gòu)來(lái)探究滲透系數(shù)形成的原因。本次試驗(yàn)使用微流控芯片制作的二維孔隙結(jié)構(gòu)來(lái)探索滲透系數(shù)與孔隙率之間的聯(lián)系。

表2 不同學(xué)者對(duì)Kozeny-Carman方程進(jìn)行的修正Table 2 Correction of Kozeny-Carman equation by different scholars

3.2 微流控芯片的滲透系數(shù)

試驗(yàn)中使用正三角形排列C3 組的芯片進(jìn)行滲透試驗(yàn)，分析芯片滲透系數(shù)與芯片結(jié)構(gòu)的關(guān)系，芯片參數(shù)如表1所示。試驗(yàn)的流量范圍為0.025～1.000 mL/min，根據(jù)前文可知，當(dāng)Q<1 mL/min時(shí)，芯片兩端的壓降和流量呈較好線性關(guān)系。因此，可根據(jù)達(dá)西定律(式(2))計(jì)算芯片的滲透系數(shù)。利用測(cè)得的壓降，經(jīng)過(guò)修正繪制出C3 組芯片的流速v和水力梯度i的關(guān)系，如圖4所示。

圖4 C3組芯片流速v和水力梯度i的關(guān)系Fig.4 Relationship between flow velocity v and flow gradient i

經(jīng)線性擬合，得出圖4中C3組v?i圖線的擬合直線斜率，即滲透系數(shù)分別為1.04×10?4，1.28×10?4和1.82×10?4m/s。用經(jīng)典的KC 公式(式(10)，其中k0T2即KC 常數(shù)。多孔介質(zhì)芯片的滲透系數(shù)如表3所示。

表3 C3組芯片試驗(yàn)和理論推導(dǎo)的滲透系數(shù)Table 3 Permeability coefficients of C3 derived from experiments in this study and theories of previous scholars m/s

通過(guò)試驗(yàn)測(cè)得壓差計(jì)算的滲透系數(shù)與用經(jīng)典KC公式計(jì)算得到的滲透系數(shù)十分接近。因此，可以利用經(jīng)典的KC公式預(yù)測(cè)微流控芯片等均勻多孔介質(zhì)的滲透系數(shù)。然而，對(duì)于非均勻多孔介質(zhì)的滲透系數(shù)還有待進(jìn)一步研究。

4 結(jié)論

1)多孔介質(zhì)材料的內(nèi)部結(jié)構(gòu)決定其滲透特性，不同的孔隙結(jié)構(gòu)具有不同滲透特性。

2)微柱為正方形排列的芯片在流動(dòng)過(guò)程中比正三角形排列(C2)的芯片具有更小壓降和流動(dòng)阻力。

3)在同種排列形式中，孔喉直徑也影響滲透特性?？缀碇睆皆酱?，滲流過(guò)程中也具有更小的壓降和流動(dòng)阻力。

4)試驗(yàn)測(cè)得的微流控芯片的滲透系數(shù)與由KC公式計(jì)算到的滲透系數(shù)較接近。因此，利用經(jīng)典的KC公式可以較準(zhǔn)確地估算均勻多孔介質(zhì)的滲透系數(shù)。

5)由于PDMS 材料本身具有一定的彈性，在試驗(yàn)過(guò)程中，芯片內(nèi)部的孔隙在一定的流量和壓力條件下會(huì)發(fā)生形變，進(jìn)而在影響試驗(yàn)中測(cè)得的壓力。接下來(lái)將采用玻璃材質(zhì)的孔隙結(jié)構(gòu)進(jìn)行試驗(yàn)。