基于X-ray CT與FIB-SEM的無煙煤孔裂隙發(fā)育特征

胡秋嘉，劉世奇，毛崇昊，賈慧敏，閆 玲，王 鶴，高德燚

（1.中國(guó)石油天然氣股份有限公司 山西煤層氣勘探開發(fā)分公司，山西 長(zhǎng)治 046000；2.中國(guó)礦業(yè)大學(xué) 低碳能源研究院，江蘇 徐州 221008；3.中國(guó)礦業(yè)大學(xué) 江蘇省煤基溫室氣體減排與資源化利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 徐州 221008；4.中國(guó)礦業(yè)大學(xué) 資源與地球科學(xué)學(xué)院，江蘇 徐州 221116；5.中國(guó)礦業(yè)大學(xué)煤層氣資源與成藏過程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 徐州 221116）

煤層孔裂隙是煤層氣和煤層水的主要儲(chǔ)集場(chǎng)所和產(chǎn)出通道，其成因類型、形態(tài)特征、結(jié)構(gòu)特征、孔徑分布特征和分形維數(shù)等，控制了煤層中氣體含量、流體運(yùn)移產(chǎn)出特征，對(duì)煤層氣開發(fā)有效性具有關(guān)鍵意義[1-2]。然而，煤層孔裂隙成因類型復(fù)雜、孔徑尺度范圍廣，傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)方法，如壓汞法、低溫液氮/CO2吸附實(shí)驗(yàn)、掃描電鏡觀測(cè)等，難以直觀、有效地獲取其結(jié)構(gòu)及拓?fù)涮卣?，造成?duì)煤中孔裂隙的認(rèn)識(shí)不足[3-4]。計(jì)算機(jī)斷層掃描（X-ray CT）成像和聚焦離子束掃描電子顯微鏡（FIB-SEM）等技術(shù)在大孔（>50 nm）和中孔尺度（2～50 nm）孔裂隙結(jié)構(gòu)的直觀表征和定量描述方面具有一定優(yōu)勢(shì)[5-6]。學(xué)者基于X-ray CT掃描成像技術(shù)初步探討了煤與礦物顯微組分中孔裂隙發(fā)育程度、空間展布特征等，并實(shí)現(xiàn)了煤的三維數(shù)字化描述[7-8]。學(xué)者應(yīng)用FIB-SEM三維切割掃描實(shí)現(xiàn)了納米尺度孔隙的直接觀測(cè)，初步構(gòu)建了煤和頁(yè)巖的納米級(jí)孔隙結(jié)構(gòu)[9-11]。因此，以沁水盆地南部無煙煤為研究對(duì)象，基于X-ray CT掃描和FIB-SEM三維切割掃描實(shí)驗(yàn)，應(yīng)用煤儲(chǔ)層結(jié)構(gòu)三維數(shù)字化建模方法，構(gòu)建無煙煤孔裂隙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)模型并提取關(guān)鍵特征參數(shù)，探討無煙煤孔裂隙發(fā)育特征與連通關(guān)系，為煤層氣產(chǎn)出過程和煤儲(chǔ)層流體流動(dòng)機(jī)理的研究提供基礎(chǔ)。

1 地質(zhì)背景

沁水盆地位于中國(guó)山西省東南部，地層區(qū)劃屬華北地層區(qū)山西地層分區(qū)[12]。沁水盆地石炭-二疊系太原組和山西組為主要含煤地層，也是煤層氣開發(fā)的目的地層。山西組為發(fā)育于陸表海沉積背景之上的三角洲沉積[13-14]，地層厚45.45～70.59 m，發(fā)育了一套以灰色砂巖、粉砂巖，深灰色泥巖、砂質(zhì)泥巖為主的含煤巖系。位于山西組下部的3#煤層是全區(qū)分布最穩(wěn)定，單層厚度最大的煤層，為煤層氣勘探開發(fā)的主要目的煤層，也是研究的目的煤層。

受中生代以來構(gòu)造演化的影響，沁水盆地現(xiàn)今整體構(gòu)造形態(tài)為近NE-NNE向的大型復(fù)式向斜，傾角4°左右，次級(jí)褶皺發(fā)育[15]。在北部和南部斜坡仰起端，以SN向和NE向褶皺為主，局部為近EW向和弧形走向的褶皺[1,15]。斷裂以NE、NNE和NEE向高角度正斷層為主，主要分布于盆地的西部、西北部以及東南緣[1,15]。

2 實(shí)驗(yàn)樣品及方法

選取沁水盆地南部胡底礦煤巖樣品開展研究。所采煤樣為無煙煤，樣品的采集、保存、運(yùn)輸均按國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 19222—2003和GB/T 16773—2008執(zhí)行。

1）微米焦點(diǎn)X-ray CT掃描成像。微米焦點(diǎn)Xray CT掃描實(shí)驗(yàn)使用直徑25 mm，長(zhǎng)度40 mm的煤柱，由機(jī)械鉆樣機(jī)鉆取。掃描范圍為25 mm直徑、30 mm高度的圓柱體，共掃描1 200次，空間掃描分辨率25μm。實(shí)驗(yàn)設(shè)備為德國(guó)Carl Zeiss公司生產(chǎn)的Xradia 520 Versa CT掃描儀。

2）納米尺度X-ray CT掃描成像?；谖⒚捉裹c(diǎn)X-ray CT掃描成像結(jié)果，選擇代表性區(qū)域，將代表性區(qū)域制備為直徑3 mm，長(zhǎng)度3 mm的小煤柱開展納米焦點(diǎn)X-ray CT掃描實(shí)驗(yàn)。納米焦點(diǎn)X-ray CT掃描區(qū)域?yàn)橹睆? mm，長(zhǎng)度3 mm的圓柱體，共掃描3 000次，空間掃描分辨率1μm。實(shí)驗(yàn)設(shè)備同樣為Xradia 520 Versa CT掃描儀。

3）FIB-SEM三維切割掃描成像。采用FIB-SEM三維切割掃描構(gòu)建納米至微米尺度三維結(jié)構(gòu)模型?；诩{米焦點(diǎn)X-ray CT掃描成像結(jié)果，選擇代表性區(qū)域，將代表性區(qū)域制備為邊長(zhǎng)50μm的正方體小煤塊開展FIB-SEM三維切割掃描。樣品首先通過氬離子拋光拋去表面約1～2μm厚的氧化層，然后上機(jī)實(shí)驗(yàn)。設(shè)定FIB-SEM三維切割掃描的空間分辨率為5.36 nm×5.36 nm×10 nm（x×y×z）；空間掃描范圍為10.9μm×9.4μm×7.9μm（x×y×z）。實(shí)驗(yàn)設(shè)備為美國(guó)FEI公司生產(chǎn)的HELIOS NANOLAB 650聚焦離子束掃描電鏡。

3 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理方法

基于上述掃描成像結(jié)果，使用可視化軟件Per－Geos 1.7.0構(gòu)建測(cè)試樣品三維結(jié)構(gòu)模型和孔隙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)模型，并提取關(guān)鍵特征參數(shù)。三維結(jié)構(gòu)模型和孔裂隙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)模型構(gòu)建包含多個(gè)復(fù)雜的步驟。

1）三維結(jié)構(gòu)模型構(gòu)建。通過三維圖像重建、圖像去噪、圖像二值化及三維結(jié)構(gòu)模型提取，實(shí)現(xiàn)測(cè)試樣品的孔隙空間分割、三維結(jié)構(gòu)模型構(gòu)建，以及孔隙度、孔徑分布等特征參數(shù)的提取。其中二值化過程中閾值的選擇是識(shí)別孔隙的關(guān)鍵。研究首先將Xray CT掃描圖像轉(zhuǎn)換為8位TIFF（Tag Image File Format）位圖，并將其灰度歸一化至0～255的范圍，則礦物、有機(jī)質(zhì)和孔隙的灰度值分布區(qū)間分別為0～110、110～180和180～255?？讖椒植继卣鞯奶崛〔捎米畲笄蚍ǎ瑢?shí)際獲得的是孔隙和吼道的等效直徑。

2）孔裂隙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)模型構(gòu)建。基于三維結(jié)構(gòu)模型，利用PerGeos 1.7.0進(jìn)一步建立等價(jià)連通孔裂隙網(wǎng)絡(luò)模型，即球棍模型，并提取連通孔裂隙的吼道長(zhǎng)度、配位數(shù)、形狀因子、連通性函數(shù)（歐拉示性數(shù)）等關(guān)鍵參數(shù)。其中形狀因子、連通性函數(shù)由式（1）[16]和式（2）[17]計(jì)算獲得。限于工作站計(jì)算能力，微米焦點(diǎn)X-ray CT掃描實(shí)驗(yàn)、納米焦點(diǎn)X-ray CT掃描實(shí)驗(yàn)和FIB-SEM三維切割掃描實(shí)驗(yàn)所構(gòu)建的孔裂隙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)模型分別為邊長(zhǎng)15 mm×15 mm×25 mm（x×y×z）的立方體，邊長(zhǎng)600μm的正方體和邊長(zhǎng)6μm的正方體。

式中：G為孔隙的二維形狀因子，無量綱；A為孔隙沿z方向的橫截面面積，m2；P為孔隙沿z方向的橫截面周長(zhǎng)，m。

式中：χv（r）為孔隙的連通性函數(shù)，mm－3；NN（r）為孔徑大于r的孤立孔隙的數(shù)量；NB（r）為孔徑大于r的連通孔隙的數(shù)量；V為孔隙網(wǎng)絡(luò)模型的體積。

4 無煙煤多尺度孔裂隙結(jié)構(gòu)模型

4.1 無煙煤多尺度三維結(jié)構(gòu)模型

胡底礦樣品三維結(jié)構(gòu)模型如圖1。由圖1可知，胡底礦樣品毫米尺度的孔裂隙包括割理、顯微裂隙和大孔。割理與顯微裂隙礦物充填較弱，少量割理被礦物充填；孔隙較發(fā)育，主要分在煤基質(zhì)和礦物中，以次生氣孔和礦物質(zhì)孔為主。胡底礦樣品微米尺度的孔裂隙既有孔徑相對(duì)較小、分散于基質(zhì)中的孔隙，也有被礦物部分或全部充填的顯微裂隙，以及沿礦物發(fā)育的孔隙（或裂隙）。其中分散于基質(zhì)中的孔隙主要為次生氣孔；沿礦物發(fā)育的孔隙主要為差異收縮孔。胡底礦樣品納米尺度的孔裂隙主要沿礦物發(fā)育，以線狀差異收縮孔和礦物質(zhì)孔為主，其中差異收縮孔在納米尺度廣泛發(fā)育。

圖1 胡底礦樣品三維結(jié)構(gòu)模型Fig.1 Three-dimensional structure model of Hudi samples

4.2 高階煤多尺度連通孔裂隙網(wǎng)絡(luò)模型

胡底礦樣品連通孔裂隙網(wǎng)絡(luò)模型如圖2。由于割理和顯微裂隙較發(fā)育，且礦物充填較弱，胡底礦樣品毫米尺度的孔裂隙具有較高的連通性，形成了明顯的連通孔裂隙網(wǎng)絡(luò)空間（圖2（a））。胡底礦樣品微米尺度的孔裂隙同樣具有較好的連通性。對(duì)比圖1（b）與圖2（b）可知，基質(zhì)中發(fā)育的次生氣孔往往孤立存在，對(duì)樣品連通性的貢獻(xiàn)較弱；而顯微裂隙和沿礦物發(fā)育的孔隙（或裂隙）具有相對(duì)較強(qiáng)的連通性，是微米尺度主要的連通孔裂隙，表明顯微裂隙是沁水盆地?zé)o煙煤主要的微米尺度連通孔裂隙。胡底礦樣品納米尺度的孔裂隙連通性相對(duì)較差，雖然仍具有一定的連通性，但連通孔裂隙較少（圖2（c））。究其原因：一方面與納米尺度孔裂隙本身連通性相對(duì)較弱有關(guān)；另一方面，與FIB-SEM三維掃描精度有關(guān)，限于觀測(cè)精度，可能未獲得納米尺度孔裂隙的部分連通信息。對(duì)比圖1（c）與圖2（c）可知，礦物周邊廣泛發(fā)育的差異收縮孔是測(cè)試樣品主要的納米連通孔隙，具有一定的連通性。由微米尺度和納米尺度孔裂隙發(fā)育特征和連通性可知，沁水盆地?zé)o煙煤納米至微米尺度的孔裂隙連通性與礦物密切相關(guān)。

圖2 胡底礦樣品連通孔裂隙網(wǎng)絡(luò)模型Fig.2 Connected pore-fracture network model of Hudi samples

5 無煙煤孔裂隙特征關(guān)鍵參數(shù)

三維結(jié)構(gòu)模型和連通孔裂隙網(wǎng)絡(luò)模型僅能定性的表征孔裂隙發(fā)育特征與連通性。研究基于三維結(jié)構(gòu)模型和連通孔裂隙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)模型，進(jìn)一步提取了測(cè)試樣品的幾何結(jié)構(gòu)特征（孔隙數(shù)目、孔隙等效直徑、孔隙體積、喉道長(zhǎng)度、形狀因子、迂曲度、滲透率）和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)特征關(guān)鍵參數(shù)（配位數(shù)、連通性函數(shù)）[16]，從而實(shí)現(xiàn)了納米至毫米尺度孔裂隙發(fā)育特征與連通性特征的定量描述?？琢严毒W(wǎng)絡(luò)關(guān)鍵參數(shù)見表1。

表1 孔裂隙網(wǎng)絡(luò)關(guān)鍵參數(shù)Table 1 Key parameters of pore-fracture network for coal samples

1）孔隙度與滲透率。由表1可以看出，隨孔裂隙尺度的降低，胡底礦樣品孔隙度呈增大趨勢(shì)，說明納米尺度孔裂隙發(fā)育程度高于微米尺度與毫米尺度孔裂隙。但滲透率卻隨孔裂隙尺度的降低而降低，至納米尺度未獲得有效的滲透率信息。分析認(rèn)為這與不同尺度范圍內(nèi)孔裂隙的連通程度以及連通類型有關(guān)。毫米尺度的連通孔裂隙主要為割理和顯微裂隙，特別是割理，具有遠(yuǎn)高于孔隙和顯微裂隙的滲透率；顯微裂隙和沿礦物發(fā)育的孔隙是微米尺度主要的連通孔裂隙，雖然顯微裂隙的滲透率低于割理，但仍具有一定滲透性；而納米尺度的連通孔裂隙主要為孔隙，相對(duì)于割理與顯微裂隙，孔隙具有較低的滲透率。另外，不同尺度的孔裂隙迂曲度差異不大，說明孔喉彎曲程度差異較小。

2）孔徑分布?？琢严蛾P(guān)鍵特征參數(shù)分布頻率如圖3?？紫稊?shù)量方面，胡底礦樣品中孔占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)，特別是孔徑30～50 nm的中孔，占孔隙總量的91.51%，其他孔徑段孔隙數(shù)量占比少。說明測(cè)試樣品以中孔為主，大孔含量很低?？紫扼w積方面，孔徑集中在30～50 nm、200～600 nm、10～60μm及4～7 mm，分別占孔隙總體積的26.73%、25.33%、17.08%和18.90%。其中，孔徑10～60μm及4～7 mm孔隙主要為顯微裂隙和割理，進(jìn)一步證實(shí)二者對(duì)孔隙體積具有較高的貢獻(xiàn)。

3）吼道長(zhǎng)度。胡底礦樣品的吼道較短，長(zhǎng)度集中在20～500 nm，占吼道總量的99.99%；另外，也有一定數(shù)量的長(zhǎng)度10～30μm和300～2 000μm的吼道發(fā)育，但數(shù)量遠(yuǎn)少于長(zhǎng)度20～500 nm的吼道。吼道長(zhǎng)度較短主要與連通孔隙發(fā)育尺度較小有關(guān)，指示了納米尺度的吼道以孔隙為主，可能是呈線狀或板狀形態(tài)的差異收縮孔或礦物質(zhì)孔，其孔徑介于30～50 nm、200～600 nm，限制了測(cè)試樣品中吼道長(zhǎng)度。吼道長(zhǎng)度短造成流體運(yùn)移路徑較短，有利于游離氣產(chǎn)出，同時(shí)吼道較短也造成孔隙連通性受到限制，連通路徑較為單一。這是納米尺度孔裂隙連通性弱、滲透率低的重要原因。長(zhǎng)度10～30μm和300～2 000 μm的吼道以顯微裂隙和割理為主，對(duì)比前文所述的孔隙連通性和滲透率可知，顯微裂隙和割理所形成的吼道，其連通性和滲透率遠(yuǎn)高于孔隙所形成的吼道。

4）形狀因子。不同截面形狀的孔隙與流體間具有不同的接觸角，影響了孔隙內(nèi)壁的毛管阻力和潤(rùn)濕性[16,18]。孔隙的二維截面形狀可分為圓形、四方形、等邊三角形、直角三角形和星形（頂角30°）等，其形狀因子依次降低，與流體的接觸角依次減小，而毛管阻力則依次增大[16,18]。圓形、正方形、等邊三角形、等腰直角三角形和星形（頂角30°）的形狀因子依次為0.079 6、0.062 5、0.048 1、0.042 9、0.017 7。因此，圓形是最有利于流體產(chǎn)出的孔隙截面形狀，星形是最不利的孔隙截面形狀。由圖3（c）可以看出，胡底礦樣品的形狀因子以小于0.02為主，截面形狀以星形為主，極不規(guī)則，氣體與孔壁的接觸角小，毛管阻力較大，不利于氣體運(yùn)移和產(chǎn)出。

圖3 孔裂隙關(guān)鍵特征參數(shù)分布頻率Fig.3 Distribution frequency of key characteristic parameters of pore-fractures

5）配位數(shù)。配位數(shù)指示了孔隙的連通性。配位數(shù)越大，表明孔隙連通程度越高，連通路徑越豐富；當(dāng)配位數(shù)≤1時(shí)，即為死端孔隙，不具有連通性[16,18]。由圖3（d）可以看出，胡底礦樣品孔隙配位數(shù)集中在2～8，峰值為4，配位數(shù)大于4和小于4的孔隙含量逐漸降低。說明測(cè)試樣品每個(gè)孔隙與其他2～8個(gè)孔隙相連通，具有一定的連通性，連通路徑或氣體運(yùn)移路徑較豐富。測(cè)試樣品存在一定量的死端孔隙，所占比例在10%左右，對(duì)孔裂隙連通性有一定影響。

6）連通性函數(shù)。連通性函數(shù)與x軸的交點(diǎn)越接近0，孔隙的連通性越差[16,18]。胡底礦樣品毫米尺度孔隙的連通性函數(shù)與x軸的交點(diǎn)有2個(gè)，分別在80 μm和1 000μm左右（圖3（e））。80μm交點(diǎn)之前（孔徑<80μm）對(duì)連通性起主要作用的是大孔或顯微裂隙；80μm交點(diǎn)與1 000μm交點(diǎn)之間對(duì)連通性起主要作用的是顯微裂隙；而1 000μm交點(diǎn)之后（孔徑>1 000μm）割理發(fā)揮作用（圖3（e））?？讖?80μm時(shí)，連通性函數(shù)與x軸極為接近（連通性函數(shù)介于-0.1～1 mm-3）。胡底礦樣品微米尺度孔隙的連通性函數(shù)與x軸的交點(diǎn)在3μm左右，交點(diǎn)之前（孔徑<3μm）對(duì)連通性起主要作用的是大孔；交點(diǎn)之后（孔徑>3μm）對(duì)連通性起主要作用的是孔徑6～20 μm的大孔或顯微裂隙（圖3（f））。胡底礦樣品納米尺度孔隙的連通性函數(shù)與x軸的交點(diǎn)在50 nm左右，交點(diǎn)之前（孔徑<50 nm）對(duì)連通性起主要作用的是中孔；交點(diǎn)之后（孔徑>50 nm）連通性較差（圖3（g））。綜上所述，測(cè)試樣品連通性函數(shù)所展現(xiàn)的對(duì)孔裂隙連通性起主要作用孔徑分布范圍與孔徑、吼道長(zhǎng)度分布特征基本吻合。

6 結(jié)語

沁水盆地南部無煙煤孔喉細(xì)小，以孔徑小于50 nm的中孔為主，大孔含量很低，但顯微裂隙和割理對(duì)孔隙體積具有較高的貢獻(xiàn)。孔隙截面以不規(guī)則形狀為主，毛管阻力較大，不利于氣體運(yùn)移和產(chǎn)出?？紫毒哂幸欢ǖ倪B通性，氣體運(yùn)移路徑較豐富，隨孔裂隙發(fā)育尺度的減小，孔裂隙連通性降低，滲透率也隨之減小。對(duì)連通性起主要作用的是孔徑小于50 nm的中孔、顯微裂隙和割理。特別是顯微裂隙和割理的發(fā)育，提高了無煙煤微米尺度、毫米尺度孔裂隙的連通性和滲透性，而礦物周邊廣泛發(fā)育的差異收縮孔是主要的納米連通孔隙。