放射性核素在包氣帶中的遷移模擬

張 雪， 王小元， 胡繼華

(中國(guó)核電工程有限公司， 北京 100840)

放射性核素通過環(huán)境介質(zhì)對(duì)人類及生物產(chǎn)生輻射累積效應(yīng)，地下水環(huán)境是主要的途徑之一。資料顯示，由于歷史原因，美國(guó)、英國(guó)、日本、西班牙等多個(gè)國(guó)家的部分核設(shè)施周邊地下水中發(fā)現(xiàn)了放射性核素，不僅給當(dāng)?shù)氐叵滤h(huán)境帶來了較大影響，同時(shí)也給這些核設(shè)施后期退役工作帶來了諸多難題，凸顯了核設(shè)施的地下水環(huán)境影響評(píng)價(jià)的重要性。對(duì)于放射性核素來說，包氣帶對(duì)放射性核素的阻滯作用非常明顯，李書紳等[1]的研究表明，在自然條件下，可吸附核素的遷移距離非常短，因此，研究放射性核素在包氣帶中遷移是必要的。

世界上最早的核素遷移研究工作是1958年進(jìn)行的放射性廢物的吸附研究[2]。20世紀(jì)70—80年代，美國(guó)、英國(guó)、日本、加拿大、中國(guó)、蘇聯(lián)等國(guó)家開展了以下方面的研究工作：①進(jìn)行包氣帶水分運(yùn)移現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)研究，如美國(guó)在新墨西哥州的試驗(yàn)[3-4]；②在實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行核素在原狀土柱中的遷移的模擬試驗(yàn)研究，如日本在沙土和壤土的原狀土柱中做過60Co、85Sr和137Cs的遷移模擬實(shí)驗(yàn)[5]；③為了了解核素遷移的實(shí)際情況，美國(guó)、英國(guó)等國(guó)家做過野外核素遷移的示蹤試驗(yàn)[6-9]。中國(guó)開展的比較著名的研究為1988年1月至1993年1月中國(guó)輻射防護(hù)研究院與日本原子力研究所合作進(jìn)行的60Co、85Sr、134Cs和137Cs在非飽和黃土中遷移的野外試驗(yàn)、實(shí)驗(yàn)室模擬實(shí)驗(yàn)和非飽和水分運(yùn)移規(guī)律現(xiàn)場(chǎng)觀測(cè)等[1]。中國(guó)學(xué)者主要開展了：①核素在包氣帶中遷移相關(guān)參數(shù)測(cè)定及其影響因素的分析研究[10-11]；②核素在包氣帶中遷移的野外實(shí)驗(yàn)與室內(nèi)實(shí)驗(yàn)研究[12-15]；③核素在包氣帶中遷移的數(shù)值模擬研究[16-18]。

在充分吸收中外已有研究成果的基礎(chǔ)上，同時(shí)借鑒非放射性核素遷移模擬相關(guān)研究?jī)?nèi)容[19]，從地下水環(huán)評(píng)(包氣帶-飽和帶耦合模擬)角度出發(fā)，通過重點(diǎn)分析潛水面處(包氣帶-飽和帶交界)水流及核素遷移特征，說明包氣帶介質(zhì)對(duì)核素遷移的遲滯作用，進(jìn)而闡明地下水環(huán)評(píng)中評(píng)價(jià)核素在包氣帶中遷移的必要性，同時(shí)通過分析包氣帶厚度和泄漏時(shí)間等對(duì)核素遷移影響，為輻射防護(hù)、應(yīng)急措施等的制定提供借鑒和參考。

放射性核素在包氣帶中的遷移主要以垂直向?yàn)橹?，且與地下水環(huán)評(píng)的評(píng)價(jià)范圍相比，水平向的運(yùn)動(dòng)幾乎可以忽略，因此，現(xiàn)主要通過野外試驗(yàn)獲得包氣帶參數(shù)，利用Hydrus-1D軟件對(duì)包氣帶中放射性核素遷移進(jìn)行模擬，充分掌握放射性核素在包氣帶中的遷移擴(kuò)散規(guī)律，以期為更加準(zhǔn)確地開展地下水環(huán)境影響評(píng)價(jià)工作提供技術(shù)支持，同時(shí)為核設(shè)施選址、輻射防護(hù)設(shè)計(jì)等提供技術(shù)支撐。

1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于甘肅省酒泉市，屬大陸性干旱氣候，降水少，蒸發(fā)強(qiáng)烈。地勢(shì)北高南低，北部為基巖山地，海拔1 250.0～1 440.0 m，南部為碎石戈壁，海拔一般為1 229.0～1 275.0 m。夏季干熱而短促，冬季寒冷而漫長(zhǎng)。多年平均降雨量62.9 mm，多年平均蒸發(fā)量為2 338.9 mm研究區(qū)地層從上至下依次為全新統(tǒng)沖洪積中砂層、上更新統(tǒng)沖洪積礫砂混角礫層、海西中期黑云母花崗閃長(zhǎng)巖和黑云母花崗巖。地下水水位埋深在2.80～20.06 m，水位標(biāo)高在1 205.25～1 227.8 m。

2 原位土-水特征曲線測(cè)試及包氣帶滲水試驗(yàn)

2.1 原位土-水特征曲線測(cè)試

為了獲取包氣帶土-水特征曲線，為數(shù)值模擬提供參數(shù)，開展了原位土-水特征曲線測(cè)試工作。

2.1.1 試驗(yàn)原理

采用負(fù)壓計(jì)法，通過注水產(chǎn)生地表積水條件模擬放射性液體泄漏，包氣帶介質(zhì)達(dá)到飽和后停止注水并清除地表積水，通過監(jiān)測(cè)包氣帶脫水過程的含水量θ和吸力值h獲取土-水特征曲線。

2.1.2 試驗(yàn)步驟

(1)開挖長(zhǎng)約3 m、寬約1 m、深4 m的區(qū)域作為試驗(yàn)地塊。

(2)于深度0.2、0.4、0.7、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0、4.0 m處布設(shè)土壤水分測(cè)定儀(TDR)傳感器并在各深度采集適量包氣帶介質(zhì)進(jìn)行顆粒分析，同時(shí)于深度0.2、0.4、1.0、2.0、3.0、4.0 m處布設(shè)水勢(shì)傳感器，布設(shè)完成后將介質(zhì)回填，并盡可能將其恢復(fù)至開挖前狀態(tài)。

(3)在地表嵌入高度30 cm、直徑1 m的鐵環(huán)，確保土壤水分測(cè)定儀、水勢(shì)傳感器包含在鐵環(huán)所包圍的垂直柱體中。

(4)向鐵環(huán)中注水使其保持地表積水狀態(tài)24 h，持續(xù)監(jiān)測(cè)土壤含水量和土壤水吸力值，直至土壤含水量降至注水前狀態(tài)，試驗(yàn)照片如圖1所示。

2.1.3 試驗(yàn)結(jié)果

(1)顆粒分析。由顆粒分析試驗(yàn)結(jié)果(表1)可知，各深度包氣帶介質(zhì)粒徑>2 mm顆粒質(zhì)量在總質(zhì)量25%～50%，粒徑大于0.075 mm的顆粒質(zhì)量超過總質(zhì)量的50%，根據(jù)《巖土工程勘察規(guī)范》(GB50021—2001)(2009年版)，將包氣帶介質(zhì)定名為礫砂。

表1 包氣帶介質(zhì)顆粒分析試驗(yàn)結(jié)果Table 1 Particle analysis test results of vadose medium

(2)土-水特征曲線測(cè)試結(jié)果。土-水特征曲線選取脫濕過程的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，如圖2所示，由圖2可知，各深度包氣帶介質(zhì)土-水特征曲線差異不大，結(jié)合顆粒分析試驗(yàn)結(jié)果，可將包氣帶介質(zhì)概化為均質(zhì)的礫砂。

圖2 各深度介質(zhì)土-水特征曲線Fig.2 Soil-water characteristic curve of medium

2.2 現(xiàn)場(chǎng)包氣帶滲水試驗(yàn)

為了獲取包氣帶滲透系數(shù)，開展了包氣帶滲水試驗(yàn)，包括單環(huán)法、雙環(huán)法及IAM(the inverse auger method)法，結(jié)果如表2所示。

表2 包氣帶滲水試驗(yàn)結(jié)果Table 2 Permeability test results of vadose zone

3 放射性核素遷移數(shù)值模擬研究

3.1 源項(xiàng)條件假設(shè)

假設(shè)放射性液體在地表發(fā)生瞬時(shí)泄漏，選擇不被吸附的H-3和被吸附的Sr-90作為研究對(duì)象，H-3的濃度假定為1.2×109Bq/L，Sr-90濃度為1.78×10-1Bq/L。

3.2 水流與核素遷移概念模型

研究區(qū)氣候干旱，降水稀少，蒸發(fā)強(qiáng)烈，包氣帶厚度在2.80～20.06 m，試驗(yàn)場(chǎng)地包氣帶厚度約10 m，根據(jù)顆分試驗(yàn)結(jié)果，包氣帶巖性為礫砂，建立概念模型時(shí)，對(duì)核素在包氣帶中遷移做如下假設(shè)：①包氣帶中水流和核素為垂向一維流，核素的釋放源在地表；②包氣帶介質(zhì)對(duì)核素的吸附是可逆的，為一級(jí)線性反應(yīng)；③Sr-90的衰變子核素為Y-90，半衰期為2.67 d，不考慮Sr-90衰變子核素對(duì)環(huán)境的影響；④忽略溫度和氣體的影響。

根據(jù)上述假設(shè)，以地表為零基準(zhǔn)面，建立向上為正的概念模型，模擬區(qū)域?yàn)?H≤z≤0，其中z為坐標(biāo)，H為包氣帶厚度，如圖3所示。

圖3 水文地質(zhì)概念模型Fig.3 Hydrogeology conceptual model

3.3 水流與核素遷移數(shù)學(xué)模型

3.3.1 水流模型

(1)

式(1)中：θ為體積含水率；h為土壤水壓力水頭；z為垂向坐標(biāo)(向上為正)；t為時(shí)間；K(h)為非飽和水力傳導(dǎo)度；Tp(t)為表土入滲強(qiáng)度，包括降水和泄漏；Tε(t)為表土蒸發(fā)強(qiáng)度；qs為地表水分通量；hb為各時(shí)刻地表壓力水頭；h0為初始時(shí)刻各點(diǎn)壓力水頭。

3.3.2 核素遷移模型

(2)

3.4 定解條件

3.4.1 水流模型的初始和邊界條件

(1)水流模型初始條件。本次模擬計(jì)算中，水分遷移模型的初始值由壓力水頭給出：

h(z,0)=h0(z)， -H≤z≤0

(3)

假設(shè)初始條件下水流處于穩(wěn)定狀態(tài)，設(shè)潛水面處壓力水頭為0，向上遞減，地表處壓力水頭為-10 m。

(2)水流模型邊界條件。上邊界為變流量大氣邊界：

z=0,t≥0

(4)

下邊界選擇潛水面為變水頭邊界：

h(z,t)=hb，z=-H，t≥0

(5)

3.4.2 核素遷移模型的初始和邊界條件

(1)核素遷移初始條件。初始時(shí)刻選在放射性液體剛剛從地表泄漏，初始濃度設(shè)為0。

(2)核素遷移邊界條件。下邊界為零濃度梯度邊界。上邊界為定濃度通量邊界：

(6)

當(dāng)邊界流量為土壤水蒸散量/降水量時(shí)，C=0；當(dāng)邊界流量為泄漏量時(shí)，C取泄漏放射性液體中放射性核素濃度。

3.5 模型主要參數(shù)的確定

參數(shù)主要包括土-水特征曲線參數(shù)、分配系數(shù)Kd、衰變常數(shù)λ、彌散度αL、分子擴(kuò)散系數(shù)D等。

(1)土-水特征曲線參數(shù)

飽和含水量θs、殘余含水量θr、形狀系數(shù)n、形狀系數(shù)α通過原位土-水特征曲線，利用MATLAB軟件，使用Van Genuchten公式擬合，Ks取現(xiàn)場(chǎng)包氣帶滲水試驗(yàn)平均值，即K=7.33 m/d，土-水特征擬合曲線如圖4所示，取值如表3所示。

圖4 土-水特征擬合曲線Fig.4 Soil-water characteristic curve

表3 土-水特征曲線參數(shù)取值Table 3 Soil-water characteristic curve parameters

(2)分配系數(shù)Kd。H-3不被吸附，Kd為0，Sr-90的分配系數(shù)Kd選用《Groundwater Monitoring Guidance for Nuclear Power Plants》[20]推薦的經(jīng)驗(yàn)值，Kd=15 cm3/g。

(3)彌散度αL。彌散度選用多孔示蹤試驗(yàn)值αL=0.77 m。

(4)衰變常數(shù)λ。H-3和Sr-90的半衰期分別為12.3 a和29.1 a，衰變常數(shù)分別為1.54×10-4/d和6.53×10-5/d。

3.6 模擬方案

包氣帶厚度為10 m，假設(shè)泄漏時(shí)長(zhǎng)為3 d，模擬至包氣帶對(duì)飽和帶停止補(bǔ)給。

3.7 模擬結(jié)果及分析

3.7.1 潛水面處水流速度隨時(shí)間變化

潛水面處水流速度隨時(shí)間變化如圖5所示。

圖5 潛水面處水流速度隨時(shí)間變化曲線Fig.5 Graphs of the water flow velocity change with time at the water table

結(jié)果顯示：①初始時(shí)刻(剛發(fā)生泄漏)，潛水面處的水流速度極小(趨于0)；②第0.36天(8.64 h)時(shí)水流速度急速增大，第0.37天(8.88 h)時(shí)已增大至飽和滲透系數(shù)7.33 m/d；③第3天時(shí)，泄漏停止，由于沒有地表泄漏補(bǔ)給，水流在重力和基質(zhì)吸力共同作用下向下遷移，隨著包氣帶中水體向飽和帶遷移，含水率降低，基質(zhì)吸力迅速增大，潛水面處水流速度快速下降，1 d內(nèi)水流速度由7.33 m/d降至0.286 m/d，隨后水流速度緩慢降低，包氣帶緩慢脫水，第10天時(shí)降為3.83×10-2m/d，第1年時(shí)降至3.31×10-4m/d，直至第120年降為0，包氣帶對(duì)飽和帶無補(bǔ)給。

3.7.2 水面處H-3的遷移規(guī)律

(1)潛水面處H-3濃度隨時(shí)間變化。潛水面處H-3濃度隨時(shí)間變化如圖6所示。

圖6 潛水面處H-3濃度隨時(shí)間變化曲線Fig.6 Graphs of the H-3 concentration change with time at the water table

結(jié)果顯示：①H-3在對(duì)流作用下流入飽和地下水，第0.35天(8.4 h)時(shí)，H-3隨水流遷移到潛水面處，濃度極低為1.53×10-33Bq/L；②隨后H-3濃度迅速增大，由于H-3不發(fā)生吸附，第1.3天時(shí)，潛水面處H-3濃度達(dá)到峰值1.2×109Bq/L，與地表泄漏液濃度相同；③隨后在衰變的作用下H-3濃度緩慢降低，在包氣帶對(duì)飽和帶停止補(bǔ)給時(shí)(120 a)降為1.29×106Bq/L。

(2)地表及潛水面處H-3通量隨時(shí)間變化。為了解包氣帶對(duì)H-3遷移的延遲作用，對(duì)地表(無包氣帶的遲滯作用)及潛水面處H-3通量隨時(shí)間變化進(jìn)行對(duì)比分析，如圖7所示。

圖7 地表及潛水面處H-3通量隨時(shí)間變化曲線Fig.7 Graphs of the H-3 flux change with time at the ground surface and water table

結(jié)果顯示：①地表處H-3通量全部集中在泄漏發(fā)生的3 d內(nèi)：初始時(shí)刻(t=0)，地表處即存在H-3通量，濃度值在8.8×1012Bq/(m2·d)上下波動(dòng)；直到第0.37天(8.88 h)濃度通量達(dá)到穩(wěn)定值8.8×1012Bq/(m2·d)；第3天時(shí)，滲漏補(bǔ)給停止，濃度通量為0；②潛水面處H-3通量存在滯后，且時(shí)間上更加分散：第0.35天(8.4 h)時(shí)，潛水面處開始有H-3由包氣帶流入飽和帶，濃度通量為1.3×10-30Bq/(m2·d)；第1.3天時(shí)濃度通量達(dá)到峰值8.8×1012Bq/(m2·d)，并趨于穩(wěn)定；3 d后由于水流通量快速降低，潛水面處H-3的通量隨之快速降低，第4天時(shí)已降至3.46×1011Bq/(m2·d)，隨后緩慢降低，直至對(duì)飽和帶無H-3的補(bǔ)給。

(3)地表及潛水面處H-3累積通量隨時(shí)間變化。

為了解包氣帶對(duì)H-3的滯留，對(duì)地表及潛水面處H-3累積通量隨時(shí)間變化進(jìn)行對(duì)比分析，如圖8所示。

圖8 地表及潛水面處H-3累積通量隨時(shí)間變化曲線Fig.8 Graphs of the H-3 accumulated flux change with time at the ground surface and water table

結(jié)果顯示：①地表處H-3的累積通量在前3天呈線性增大，第3天時(shí)達(dá)到峰值，隨后保持恒定值2.64×1013Bq/m2；②潛水面處H-3的累積通量第0.35天(8.4 h)時(shí)開始呈線性增大，第3天時(shí)累積通量達(dá)到2.25×1013Bq/m2，隨后緩慢增大，第120年達(dá)到2.54×1013Bq/m2；③即使H-3不發(fā)生吸附，但由于包氣帶介質(zhì)對(duì)放射性液體存在基質(zhì)吸力，仍有部分H-3被滯留在包氣帶中，第3天時(shí)潛水面處的H-3累積通量(2.25×1013Bq/m2)比地表(2.64×1013Bq/m2)減少了3.9×1012Bq/m2(14.8%)，第120年時(shí)潛水面處的H-3累積通量(2.54×1013Bq/m2)比地表處減少了1.0×1012Bq/m2(3.8%)，其中，3 d～120 a時(shí)間段內(nèi)H-3由包氣帶滲入到飽和地下水(累積通量2.9×1012Bq/m2)的過程極其緩慢，地下水對(duì)其具有極強(qiáng)的稀釋作用，使其在地下水中遷移過程中濃度大大降低。

3.7.3 潛水面處Sr-90的遷移規(guī)律

(1)潛水面處Sr-90濃度隨時(shí)間變化。潛水面處Sr-90濃度隨時(shí)間變化如圖9所示。

圖9 潛水面處Sr-90濃度隨時(shí)間變化曲線Fig.9 Graphs of the Sr-90 concentration change with time at the water table

結(jié)果顯示：①由于吸附作用產(chǎn)生的延遲現(xiàn)象，使Sr-90流入飽和帶的時(shí)間比不發(fā)生吸附的H-3長(zhǎng)，第0.9天(21.6 h)時(shí)潛水面處才有Sr-90出現(xiàn)，濃度極低為1.33×10-33Bq/L；②隨后濃度逐漸增大，第3天時(shí)濃度增大至8.05×10-12Bq/L；③3 d后地表無泄漏補(bǔ)給，由于吸附作用產(chǎn)生的遲滯效應(yīng)，被吸附的Sr-90緩慢釋放，潛水面處Sr-90的濃度仍在緩慢增加，第10天時(shí)增至3.84×10-11Bq/L，第10年時(shí)增至9.21×10-11Bq/L，第65年時(shí)增至9.71×10-11Bq/L，隨后Sr-90濃度趨于穩(wěn)定。不同于H-3，由于Sr-90發(fā)生吸附，其峰值濃度(9.71×10-11Bq/L)遠(yuǎn)小于泄漏的放射性液體中Sr-90濃度(1.78×10-1Bq/L)。

(2)地表及潛水面處Sr-90通量隨時(shí)間變化。地表及潛水面處Sr-90通量隨時(shí)間變化如圖10所示。

圖10 地表及潛水面處Sr-90通量隨時(shí)間變化曲線Fig.10 Graphs of the Sr-90 flux change with time at the ground surface and water table

結(jié)果顯示：①初始時(shí)刻地表即存在Sr-90通量，濃度值在1.31×103Bq/m2·d上下波動(dòng)；第0.37天(8.88 h)濃度通量達(dá)到穩(wěn)定值1.31×103Bq/(m2·d)；第3天滲漏補(bǔ)給停止，通量為0；②第0.9天(21.6 h)時(shí)，潛水面處開始有Sr-90由包氣帶流入飽和帶，濃度通量為4.86×10-30Bq/(m2·d)；隨后逐漸增大，第3天時(shí)達(dá)峰值5.79×10-8Bq/(m2·d)，由于吸附作用，其值遠(yuǎn)小于地表處通量峰值[1.31×103Bq/(m2·d)]；隨后由于水流通量快速降低，Sr-90通量隨之降低，直至第120年通量為0。

(3)地表及潛水面處Sr-90累積通量隨時(shí)間變化。地表及潛水面處Sr-90累積通量隨時(shí)間變化如圖11所示。

圖11 地表及潛水面處Sr-90累積通量隨時(shí)間變化曲線Fig.11 Graphs of the Sr-90 accumulated flux change with time at the ground surface and water table

結(jié)果顯示：①地表處Sr-90的累積通量在前3天呈線性增大，第3天時(shí)達(dá)到峰值，隨后保持恒定值3.91×103Bq/m2；②潛水面處Sr-90的累積通量0.9 d(21.6 h)時(shí)開始快速增大，第3天時(shí)累積通量達(dá)到8.05×10-12Bq/m2，隨后緩慢增大，第120年時(shí)達(dá)到9.64×10-11Bq/m2。可知潛水面處累積通量(3 d時(shí)為8.05×10-12Bq/m2，第120年時(shí)為9.64×10-11Bq/m2)遠(yuǎn)小于地表的累積通量(3 d達(dá)到峰值3.91×103Bq/m2)，包氣帶對(duì)發(fā)生吸附的Sr-90具有極好的緩沖和滯留作用，幾乎將所有的Sr-90滯留在包氣帶中，只有極少量的Sr-90入滲補(bǔ)給到飽和地下水環(huán)境。

3.8 包氣帶厚度和泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移的影響模擬研究

3.8.1 模擬方案

為了研究包氣帶厚度和泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移的影響，結(jié)合場(chǎng)地實(shí)際條件，共設(shè)計(jì)2組模擬方案，如表4所示。

表4 模擬方案設(shè)計(jì)表Table 4 Design table of simulation plan

3.8.2 模擬結(jié)果與影響因素分析

(1)包氣帶厚度對(duì)核素在包氣帶中遷移的影響。包氣帶厚度對(duì)核素在包氣帶中遷移影響模擬結(jié)果如表5所示。

表5 包氣帶厚度對(duì)核素在包氣帶中遷移影響模擬結(jié)果Table 5 Simulation results of the effect of vadose thickness on nuclides migration

由表5可知：包氣帶厚度越大對(duì)核素的遲滯作用越強(qiáng)；對(duì)于不被吸附的H-3，包氣帶厚度主要影響其到達(dá)潛水面的時(shí)間，對(duì)補(bǔ)給到飽和地下水的總量影響較小，包氣帶厚度分別為3、10、20 m時(shí)，H-3到達(dá)潛水面處的時(shí)間分別為0.08、0.35、0.99 d，潛水面處的累積通量差異不大，分別為2.59×1013、2.50×1013、2.33×1013Bq/m2；對(duì)于被吸附的Sr-90，包氣帶厚度對(duì)其到達(dá)潛水面的時(shí)間和補(bǔ)給飽和地下水總量的影響均較大。包氣帶厚度分別為3、10、20 m時(shí)，Sr-90到達(dá)潛水面的時(shí)間比不被吸附的H-3遷移時(shí)間更長(zhǎng)，分別為0.11、0.9、2.99 d；潛水面處的累積通量呈數(shù)量級(jí)遞減，分別為3、1.03×10-7、9.17×10-22Bq/m2。

(2)泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移的影響。泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移影響模擬結(jié)果如表6所示。

表6 泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移影響模擬結(jié)果Table 6 Simulation results of the effect of leakage duration on nuclides migration

由表6可知，泄漏持續(xù)時(shí)間越長(zhǎng)，流入飽和地下水中的核素總量越大；對(duì)于不被吸附的H-3，泄漏時(shí)長(zhǎng)分別為1、2、3 d時(shí)，潛水面處累積通量分別為7.79×1012、1.66×1013、2.50×1013Bq/m2，基本符合線性關(guān)系；對(duì)于被吸附的Sr-90，泄漏時(shí)長(zhǎng)分別為1、2、3 d時(shí)，累積通量相差極大，呈數(shù)量級(jí)遞增，分別為2.65×10-22、3.40×10-12、1.03×10-7Bq/m2。

根據(jù)模擬結(jié)果，包氣帶厚度越大，對(duì)核素遷移的遲滯作用越強(qiáng)，可為選址提供借鑒和參考；同時(shí)可為應(yīng)急響應(yīng)提供技術(shù)支持：應(yīng)加強(qiáng)監(jiān)測(cè)，一旦發(fā)生放射性液體的泄漏，應(yīng)立即采取措施切斷補(bǔ)給源來縮短泄漏持續(xù)時(shí)間，并可采取降低地下水位增大包氣帶厚度的應(yīng)急措施來降低放射性核素對(duì)地下水的污染。

4 結(jié)論

為了能夠?yàn)楦訙?zhǔn)確地開展地下水環(huán)境影響評(píng)價(jià)工作提供技術(shù)支持，分析放射性核素在包氣帶中的遷移特征及包氣帶厚度及泄漏持續(xù)時(shí)間對(duì)核素遷移的影響，選用Hydrus-1D軟件，利用數(shù)值模擬方法對(duì)H-3和Sr-90兩種放射性核素在包氣帶中的遷移行為進(jìn)行了研究。得到如下結(jié)論。

包氣帶對(duì)核素的遷移存在明顯的遲滯作用(延遲和滯留)，主要表現(xiàn)在核素遷移至飽和地下水的時(shí)間、濃度及通量三個(gè)方面，且對(duì)被吸附的核素的影響大于不被吸附的核素。

(1)由于水流遷移至飽和帶需要一定時(shí)間(0.37 d)，因此核素在對(duì)流的作用下遷移至飽和帶也存在短暫的延遲，且被吸附的Sr-90到達(dá)飽和帶的時(shí)間(0.9 d)比不發(fā)生吸附的H-3(0.35 d)長(zhǎng)；泄漏停止后，由于包氣帶介質(zhì)對(duì)水體的基質(zhì)吸力，使賦存于水體中的核素滯留于包氣帶介質(zhì)中不能瞬時(shí)遷移至地下水，而是緩慢遷移至飽和地下水。

(2)由于H-3不被吸附，流入飽和帶的H-3的峰值濃度與泄漏的H-3濃度相同，但由于包氣帶介質(zhì)對(duì)H-3的滯留作用和H-3的衰變作用，流入飽和帶的H-3濃度會(huì)發(fā)生緩慢的降低；而對(duì)于被吸附的Sr-90，除了包氣帶介質(zhì)通過影響水流遷移導(dǎo)致的Sr-90遷移的遲滯，由于吸附作用的存在使其到達(dá)飽和帶的濃度峰值(9.71×10-11Bq/L)遠(yuǎn)小于地表泄漏液的核素濃度值(0.178 Bq/L)。

(3)由于包氣帶介質(zhì)對(duì)含H-3液體的基質(zhì)吸力，部分H-3被滯留在包氣帶中，第3天時(shí)潛水面處的H-3累積通量比地表的減少了3.9×1012Bq/m2(14.8%)，第120年時(shí)潛水面處的H-3累積通量比地表處減少了1.0×1012Bq/m2(3.8%)，其中，第3天至第120年時(shí)間段內(nèi)H-3由包氣帶滲入到飽和地下水(累積通量2.9×1012Bq/m2)的過程極其緩慢，地下水對(duì)其具有極強(qiáng)的稀釋作用，使地下水中H-3濃度大大降低；對(duì)于發(fā)生吸附的Sr-90，包氣帶介質(zhì)的基質(zhì)吸力和吸附的共同作用下，且潛水面處Sr-90的累積通量(3 d時(shí)為8.05×10-12Bq/m2，120 a時(shí)為9.64×10-11Bq/m2)遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于地表Sr-90的累積通量(3d達(dá)到峰值3.91×103Bq/m2)，包氣帶對(duì)Sr-90具有極好的緩沖和滯留作用，幾乎將所有的Sr-90滯留在包氣帶中，只有極少量的Sr-90入滲補(bǔ)給到飽和地下水環(huán)境?？芍酝豢紤]包氣帶對(duì)放射性核素(特別是發(fā)生吸附的核素)遷移的遲滯作用進(jìn)行環(huán)境影響評(píng)價(jià)的結(jié)果過于保守，可補(bǔ)充開展核素在包氣帶中的遷移模擬研究。

包氣帶厚度和泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移影響較大，主要包括以下幾個(gè)方面。

(1)包氣帶厚度越大對(duì)核素的遲滯作用越強(qiáng)。對(duì)于不被吸附的H-3，隨著包氣帶厚度增大，其到達(dá)潛水面的時(shí)間呈非線性增大，補(bǔ)給到飽和地下水的總量基本不變。對(duì)于被吸附的Sr-90，隨著包氣帶厚度增大，其到達(dá)潛水面的時(shí)間也呈非線性增大，且比不發(fā)生吸附的H-3時(shí)間長(zhǎng)，補(bǔ)給飽和地下水總量呈數(shù)量級(jí)遞減。

(2)泄漏持續(xù)時(shí)間越長(zhǎng)，流入飽和地下水中的核素總量越大。對(duì)于不被吸附的H-3，泄漏時(shí)長(zhǎng)與流入飽和地下水中的核素總量基本符合線性關(guān)系；對(duì)于發(fā)生吸附的Sr-90，隨著泄漏時(shí)長(zhǎng)的增大，累積通量呈數(shù)量級(jí)遞增。

根據(jù)模擬結(jié)果，包氣帶厚度越大，對(duì)核素遷移的遲滯作用越強(qiáng)，可以為選址提供借鑒和參考；同時(shí)可為應(yīng)急響應(yīng)提供技術(shù)支持：應(yīng)加強(qiáng)監(jiān)測(cè)，一旦發(fā)生放射性液體泄漏，應(yīng)立即采取措施切斷補(bǔ)給源來縮短泄漏持續(xù)時(shí)間，并可采取降低地下水位增大包氣帶厚度的應(yīng)急措施來降低放射性核素對(duì)地下水的污染。