膠東金礦床蝕變巖巖石地球化學(xué)特征與水巖反應(yīng)機理分析

朱興明 周鑫 楊斌 鄒艷紅 王杜濤 向胤合

摘要： 以膠東大尹格莊、夏甸、七里山、上莊、臘子溝金礦床為研究對象，探討膠東金礦床蝕變巖形成過程中主量元素演化規(guī)律與水巖反應(yīng)機理。研究結(jié)果顯示：原巖在紅化蝕變過程中，SO3普遍為帶入組分，Al2O3、TiO2、SrO、BaO普遍為帶出組分，K2O、Na2O、CaO、MgO、TFe2O3、SiO2等在不同礦區(qū)表現(xiàn)為帶入組分或帶出組分。原巖在黃鐵絹英巖化和絹英巖化蝕變過程中，K2O、SO3普遍為帶入組分，Na2O、Al2O3、SrO、BaO普遍為帶出組分，CaO、MgO、SiO2、TFe2O3等在不同礦區(qū)表現(xiàn)為帶入組分或帶出組分。膠東金礦床紅化蝕變是一種鉀長石化、鈉長石化、赤鐵礦化、金紅石化、綠泥石化、碳酸鹽化組合蝕變，總體上形成于高氧逸度和偏堿性物理化學(xué)條件。金礦體和黃鐵絹英巖則形成于還原性和偏酸性物理化學(xué)條件。在大地電場環(huán)境下，膠東金礦床水巖反應(yīng)體系為一個與自然電解-電離作用有關(guān)的電化學(xué)反應(yīng)體系。

關(guān)鍵詞： 蝕變巖;巖石地球化學(xué);紅化蝕變;黃鐵絹英巖化;水巖反應(yīng);膠東金礦床

???????????????????中圖分類號：TD11 P618.51 文獻標志碼：A 開放科學(xué)（資源服務(wù)）標識碼（OSID）：

文章編號：1001-1277（2021）09-0012-06 doi：10.11792/hj20210903

????引 言

膠東金礦床普遍發(fā)育紅化蝕變和黃鐵絹英巖化、絹英巖化蝕變。對于中生代花崗巖類圍巖中的紅色蝕變，普遍觀點稱之為鉀化[1-5]，但也有觀點稱之為紅化[6-8]。陳光遠等[6]提出，紅化蝕變不是單一礦物蝕變結(jié)果，而是多種礦物的細分散集合體，主要礦物為金紅石（隱晶質(zhì)為細針狀），其他礦物包括赤鐵礦（隱晶質(zhì)）、石英、碳酸鹽礦物及黏土礦物等，并稱為赤鐵礦金紅石化或紅化。丁式江等[7]提出，焦家金礦床紅化蝕變帶主要表現(xiàn)為鉀化、金紅石化和綠泥石化，主要礦物成分為鉀長石、綠泥石、石英、金紅石、赤鐵礦、絹云母。張潮等[8]提出，新城花崗巖體在發(fā)生紅化蝕變過程中，帶入組分有Fe2O3、K2O、Al2O3等，帶出組分有SiO2、CaO和Na2O等。凌洪飛等[9]在對金青頂和大尹格莊金礦床花崗質(zhì)圍巖的蝕變地球化學(xué)研究中提出，在絹英巖化和絹云母化蝕變過程中，2個礦床Na2O和REE（稀土元素總量）降低，Au、Ag含量升高，熱液帶入組分均為Au、Ag、As、Co、Cu、K2O等;大尹格莊金礦床帶入組分還包括Pb、Zn、Fe、SiO2。戴雪靈[10]在對大尹格莊金礦成巖-成礦機理研究中提出，絹英巖化過程中主量元素表現(xiàn)為Fe、Ca、K的遷入，而Si、Al、Na、Mg為遷出;微量元素Cu、Zn、Ag為遷入，而Ba、Sr、Ag、Pb、Cr均表現(xiàn)為遷出，說明金礦化與銀礦化不具有同步性。張炳林[11]在大尹格莊—夏甸金礦田黃鐵絹英巖化蝕變與金成礦機理的研究中，將黃鐵絹英巖中黃鐵礦的形成過程表示為：Fe2++HS- FeS2（黃鐵礦），認為黃鐵絹英巖化過程伴隨著金沉淀，而金沉淀過程中形成較多的H+，使得溶液酸性增強，反過來促進巖石的黃鐵絹英巖化過程，二者循環(huán)往復(fù)，直至熱液中金完全沉淀。王建等[12]在對三山島北海域金礦床熱液蝕變作用的研究中認為，鉀化/紅化蝕變與金成礦無直接關(guān)系，絹英巖化和黃鐵絹英巖化是主成礦期的蝕變產(chǎn)物，熱液流體通過鉀質(zhì)交代作用和水解作用使圍巖中的金活化，元素地球化學(xué)上表現(xiàn)為SiO2、MgO和CaO帶入，TiO2、K2O基本不變，以及Na2O帶出。杜澤忠等[13]對謝家溝金礦床熱液蝕變作用研究中提出，鉀長石化蝕變表現(xiàn)為鉀長石和黑云母分別交代玲瓏型黑云母花崗巖中的斜長石和角閃石，K、Ca、Mg明顯遷入，Si、Fe輕微遷入，黃鐵絹英巖化蝕變疊加于鉀長石化蝕變上，主要表現(xiàn)為斜長石、鉀長石、黑云母等礦物在含H+、HS-溶液中失穩(wěn)，被絹云母、石英替代，F(xiàn)e、Mg、Ca為遷入，K、Na、Si為遷出。

本文通過對膠東典型金礦床大尹格莊、夏甸、七里山、上莊和臘子溝金礦床紅化蝕變巖、黃鐵絹英巖、絹英巖主量元素巖石地球化學(xué)特征分析，并與中生代玲瓏型花崗巖和郭家?guī)X型花崗閃長巖對比研究，查明了膠東金礦床蝕變巖形成過程中化學(xué)成分演化的普遍規(guī)律，探討了水巖反應(yīng)機理。

1 膠東區(qū)域地質(zhì)特征與典型金礦床地質(zhì)特征

1.1 膠東區(qū)域地質(zhì)特征

膠東是中國目前已發(fā)現(xiàn)的唯一一個世界級金礦集中區(qū)，分布金礦床（點）數(shù)百個，主要集中分布在招遠—掖縣、蓬萊—棲霞、牟平—乳山及威?！牡堑?個成礦帶上[14]。其中，招遠—掖縣成礦帶集中了膠東主要大中型金礦床和大部分金儲量。膠東與成礦有關(guān)的斷裂總體呈北北東向、北東向，且以北北東向為主。

對膠東金礦床類型的劃分是依據(jù)直接賦礦圍巖類型，將金礦床劃分為石英脈型和蝕變巖型2類，石英脈型金礦床以玲瓏金礦床為代表，蝕變巖型金礦床的典型代表為焦家金礦床。

1.2 典型金礦床地質(zhì)特征

本次研究的典型金礦床有5個，即分布于招平斷裂的大尹格莊金礦床、夏甸金礦床，分布于靈北斷裂的七里山金礦床，分布于焦家斷裂的上莊金礦床（見圖1），均為蝕變巖型金礦床;分布于金牛山斷裂的臘子溝金礦床，屬于石英脈型金礦床。

大尹格莊金礦床、夏甸金礦床位于招平斷裂中部，其為容礦構(gòu)造并制約了礦體形態(tài)、產(chǎn)狀和分布。該斷裂沿玲瓏型花崗巖與膠東群變質(zhì)巖接觸帶展布，總體走向北北東，傾向南東。礦體主要產(chǎn)于招平斷裂主斷裂面下盤的玲瓏型花崗巖中，直接賦礦圍巖為黃鐵絹英巖（見圖2-a）和黃鐵絹英巖化花崗巖。礦體下盤花崗巖中則普遍發(fā)育紅化蝕變（見圖2-b、c），位于礦體上盤的膠東群變質(zhì)巖中發(fā)育青磐巖化蝕變[15]。

七里山金礦床分布于靈北斷裂南段，該斷裂走向北北東，傾向南東。礦區(qū)主要出露玲瓏型花崗巖，也是主要賦礦圍巖，直接賦礦圍巖為靈北斷裂中的黃鐵絹英巖（見圖2-d），礦體上、下盤玲瓏型花崗巖中發(fā)育紅化蝕變。

上莊金礦床位于焦家斷裂北段，該斷裂總體走向 北北東，傾向北西。礦區(qū)內(nèi)主要容礦斷裂為望兒山斷裂和東莊子斷裂等次級斷裂。主要賦礦圍巖為郭家?guī)X型花崗閃長巖，次為玲瓏型花崗巖。沿斷裂蝕變破碎帶發(fā)育的黃鐵絹英巖化蝕變巖為直接賦礦圍巖。容礦斷裂上、下盤郭家?guī)X型花崗閃長巖和玲瓏型花崗巖中普遍發(fā)育紅化蝕變（見圖2-e）。

臘子溝金礦區(qū)內(nèi)北北東向金牛山斷裂縱貫礦區(qū)，為主要容礦構(gòu)造。該斷裂走向10°～25°，總體傾向南東，局部傾向北西，傾角74°～85°。礦區(qū)主要出露玲瓏型花崗巖，也是主要賦礦圍巖，礦體上、下盤圍巖發(fā)育紅化和絹英巖化蝕變（見圖2-f）。

2 蝕變巖巖石地球化學(xué)特征

本次研究的巖石類型為紅化蝕變巖、黃鐵絹英巖等及其原巖玲瓏型花崗巖和郭家?guī)X型花崗閃 長巖，測試項目為巖石主量元素。樣品測試采用X射線熒光光譜法，利用偏硼酸鋰熔融樣品，測試儀器型號PW2424（荷蘭PANalytical（帕納科）公司），精度控制相對偏差（RD）<5 %，精度控制相對誤差（RE）<2 %。

膠東典型金礦床蝕變巖及其原巖主量元素分析結(jié)果見表1。大尹格莊金礦區(qū)內(nèi)與蝕變巖原巖玲瓏型花崗巖相比，紅化花崗巖和黃鐵絹英巖中K2O和SO3含量均顯著升高，且黃鐵絹英巖中K2O和SO3含量升高幅度相對較大;SiO2含量略有升高;Al2O3、Na2O、CaO、MgO、TiO2、MnO、SrO、BaO、P2O5含量均顯著降低;TFe2O3含量在紅化花崗巖中明顯降低，在黃鐵絹英巖中則大幅升高。

夏甸金礦區(qū)內(nèi)與蝕變巖原巖玲瓏型花崗巖相比，紅化花崗巖中K2O、SiO2、Al2O3 含量降低;Na2O、CaO、MgO、TFe2O3、SO3含量則顯著升高。黃鐵絹英巖中K2O、CaO、MgO、TFe2O3、TiO2、MnO、SO3、P2O5含量顯著升高;SiO2、Al2O3、Na2O、SrO、BaO含量顯著降低。

七里山金礦區(qū)內(nèi)與蝕變巖原巖玲瓏型花崗巖相比，紅化花崗巖中K2O和SO3含量顯著升高;Na2O、CaO、MgO、TFe2O3、TiO2含量顯著降低;SiO2、Al2O3含量略有降低。黃鐵絹英巖中MgO、TFe2O3、SO3、P2O5含量顯著升高;SiO2、K2O含量略有升高;Al2O3、Na2O、CaO、BaO含量顯著降低。

上莊金礦區(qū)內(nèi)蝕變巖原巖有2種，即玲瓏型花崗巖和郭家?guī)X型花崗閃長巖，與對應(yīng)原巖相比，紅化蝕變巖中K2O含量普遍升高，Al2O3、Na2O、CaO、MgO、TFe2O3、 TiO2、SrO、BaO含量普遍降低。 黃鐵絹英巖中SiO2、MgO含量在該礦區(qū)測試巖石中最高，Al2O3、Na2O、CaO含量最低，K2O含量也高于玲瓏型花崗巖和郭家?guī)X型花崗閃長巖。

臘子溝金礦區(qū)內(nèi)與蝕變巖原巖玲瓏型花崗巖相比，紅化花崗巖中K2O、MgO、TFe2O3、SrO、BaO含量顯著降低;SiO2、Al2O3含量略有降低;Na2O、CaO、SO3含量則顯著升高。絹英巖化花崗巖中CaO、MgO、MnO、SO3含量大幅升高;K2O含量略有升高;Na2O含量大幅降低;SiO2、Al2O3、TFe2O3、TiO2、SrO、BaO含量也有降低。

總體上看，原巖在紅化蝕變過程中，SO3普遍為帶入組分;Al2O3、TiO2、SrO、BaO普遍為帶出組分;K2O在大尹格莊、七里山和上莊金礦區(qū)為帶入組分，在夏甸和臘子溝金礦區(qū)為帶出組分;Na2O、CaO在大尹格莊、七里山和上莊金礦區(qū)為帶出組分，在夏甸和臘子溝金礦區(qū)為帶入組分;MgO、TFe2O3在大尹格莊、七里山、上莊和臘子溝金礦區(qū)為帶出組分，在夏甸金礦區(qū)略顯帶入組分;SiO2在大尹格莊、上莊金礦區(qū)為帶入組分，在夏甸、七里山和臘子溝金礦區(qū)為帶出組分。原巖在黃鐵絹英巖化和絹英巖化蝕變過程中K2O、SO3含量普遍升高，為帶入組分;Na2O、Al2O3、SrO、BaO含量普遍降低，為帶出組分;CaO在大尹格莊、七里山、上莊金礦區(qū)為帶出組分，在夏甸、臘子溝金礦區(qū)為帶入組分;MgO在大尹格莊金礦區(qū)為帶出組分，在夏甸、七里山、上莊、臘子溝金礦區(qū)為帶入組分;SiO2在大尹格莊、七里山、上莊金礦區(qū)為帶入組分，在夏甸、臘子溝金礦區(qū)為帶出組分;TFe2O3在大尹格莊、夏甸、七里山、上莊金礦區(qū)黃鐵絹英巖化蝕變過程中為帶入組分，在臘子溝金礦區(qū)絹英巖化蝕變過程中為帶出組分。此外，蝕變巖的燒失量大幅高于原巖，且在黃鐵絹英巖和絹英巖化蝕變巖中普遍達到最高值，與蝕變過程中大量H2O、CO2等揮發(fā)性組分的帶入有關(guān)。

3 金礦床水巖反應(yīng)機理分析

膠東金礦床在空間和成因上與中生代花崗巖類有密切聯(lián)系。根據(jù)同位素測年成果，玲瓏型花崗巖和郭家?guī)X型花崗閃長巖鋯石U-Pb年齡分別為150～160 Ma 和126～130 Ma[16]，Rb-Sr法測得玲瓏金礦床成礦年齡在120 Ma左右，40Ar/39Ar法測得大尹格莊金礦床成礦年齡在130 Ma左右，Rb-Sr等時線年齡和鋯石U-Pb年齡顯示膠東金成礦年齡主要集中在110～130 Ma[17-22]。

研究顯示，膠東金礦床普遍發(fā)育的紅化蝕變是一種組合蝕變，組合蝕變?yōu)殁涢L石化、鈉長石化、赤鐵礦化、金紅石化、綠泥石化、碳酸鹽化，總體上屬于高氧逸度和偏堿性物理化學(xué)條件下形成的蝕變類型[23]，而非單一的鉀化蝕變，且本次研究的蝕變巖及其原巖主量元素分析結(jié)果顯示，K2O在紅化蝕變過程中并非普遍為帶入組分。

黃鐵絹英巖化和絹英巖化蝕變巖作為膠東金礦床的直接賦礦圍巖，有其深刻的地學(xué)內(nèi)涵：①黃鐵絹英巖本身往往就是礦體，且富礦體中除富含黃鐵礦外，還往往富集鐵閃鋅礦、方鉛礦、黃銅礦等多金屬硫化物，與自然金、銀金礦等金礦物均形成于還原性物理化學(xué)條件，并共同構(gòu)成了相對導(dǎo)電性地質(zhì)體;②原巖在黃鐵絹英巖化過程中K2O、SO3、TFe2O3普遍為帶入組分，K2O含量的升高與絹云母的形成和聚集有關(guān)，而形成黃鐵礦的Fe、S元素則是從圍巖或外部帶入的;③石英具有在堿性溶液中溶解和在酸性溶液中結(jié)晶的屬性，指示了密切共生的石英-絹云母-黃鐵礦組合形成于偏酸性物理化學(xué)條件熱液蝕變礦物中。常用的酸堿條件識別標志為高嶺石-白云母、白云母（絹云母）-石英-鉀長石。在350 ℃條件下，高嶺石在pH<3.5的熱液中才能形成，而絹云母+石英在pH=3.5～5.0時穩(wěn)定存在，鉀長石形成于中性—堿性環(huán)境中，這些礦物穩(wěn)定存在的pH條件隨著溫度降低向酸性環(huán)境移動[24]。而就Au和Fe的地球化學(xué)性質(zhì)而言，Au在自然條件下賦存的主要形式是自然金，在氧化條件下發(fā)生溶解，在還原條件下發(fā)生沉淀[25];Fe3+會促進Au的氧化和溶解，F(xiàn)e2+則利于Au的還原和沉淀[26]。

因此，形成膠東金礦床圍巖蝕變體系實際上是一個共軛的水巖反應(yīng)體系，礦體和黃鐵絹英巖形成于還原性和偏酸性物理化學(xué)條件，紅化蝕變形成于氧化性和偏堿性物理化學(xué)條件，并且該水巖反應(yīng)體系發(fā)生在客觀穩(wěn)定存在的大地電場環(huán)境下。

在大地電場環(huán)境下，形成金礦物的關(guān)鍵反應(yīng)可以表述為電化學(xué)反應(yīng)：Au++e Au0（自然金）↓，紅化蝕變區(qū)域則構(gòu)成了Au元素的活化區(qū)和來源區(qū)[27]。因此，形成膠東金礦床的水巖反應(yīng)體系也可以表述為一個電化學(xué)反應(yīng)體系。在該反應(yīng)體系下，水的電離作用是另一個關(guān)鍵性因素，即H2O H++OH-。其中，OH-會向紅化蝕變帶遷移和聚集，有利于紅化蝕變的發(fā)生，H+會向礦體或黃鐵絹英巖帶遷移和聚集，利于變價元素的臨界轉(zhuǎn)化及黃鐵礦和多金屬硫化物結(jié)晶[28]。

總體上，膠東金礦床水巖反應(yīng)體系為一個與自然電解-電離作用有關(guān)的電化學(xué)反應(yīng)體系，形成紅化蝕變和黃鐵絹英巖化蝕變的物理化學(xué)條件呈現(xiàn)共軛性。

4 結(jié) 論

1）膠東金礦床普遍發(fā)育紅化蝕變和黃鐵絹英巖化、絹英巖化蝕變。通過對膠東典型金礦床大尹格莊、夏甸、七里山、上莊和臘子溝金礦床蝕變巖及其原巖玲瓏型花崗巖和郭家?guī)X型花崗閃長巖主量元素巖石地球化學(xué)特征分析，發(fā)現(xiàn)原巖在紅化蝕變過程中，SO3普遍為帶入組分，Al2O3、TiO2、SrO、BaO普遍為帶出組分，K2O、Na2O、CaO、MgO、TFe2O3、SiO2等組分在不同礦區(qū)有帶入也有帶出。

2）玲瓏型花崗巖和郭家?guī)X型花崗閃長巖在黃鐵絹英巖化和絹英巖化蝕變過程中K2O、SO3普遍為帶入組分;Na2O、Al2O3、SrO、BaO普遍為帶出組分;CaO、MgO、SiO2、TFe2O3在不同礦區(qū)有帶入也有帶出。

3）膠東金礦床普遍發(fā)育的紅化蝕變是一種組合蝕變，組合蝕變?yōu)殁涢L石化、鈉長石化、赤鐵礦化、金紅石化、綠泥石化、碳酸鹽化，總體上屬于高氧逸度和偏堿性物理化學(xué)條件下形成的蝕變類型。K2O在紅化蝕變過程中并非普遍帶入。黃鐵絹英巖化和絹英巖化蝕變巖是膠東金礦床的直接賦礦圍巖，形成于還原性和偏酸性物理化學(xué)條件。在大地電場環(huán)境下，膠東金礦床水巖反應(yīng)體系為一個與自然電解-電離作用有關(guān)的電化學(xué)反應(yīng)體系，紅化蝕變區(qū)域構(gòu)成了Au元素的活化區(qū)和來源區(qū)，黃鐵絹英巖為Au元素的聚集區(qū)，成礦反應(yīng)可以表述為電化學(xué)反應(yīng)：Au++e Au0（自然金）↓。

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Lithogeochemistry of the alterated rocks and waterrock interaction mechanism

in the gold deposits，Jiaodong Peninsula

Zhu Xingming1，Zhou Xin2，3，Yang Bin2，3，Zou Yanhong2，3，Wang Dutao4，Xiang Yinhe2，3

（ 1.Tongguan Mine Construction Co. ，Ltd. ，Tongling Nonferrous Metals Group ;

2.School of Geosciences and Infophysics，Central South University ;

3.Key Laboratory of Metallogenic Prediction of Nonferrous Metals and Geological Environment Monitoring ;

4.Zhaojin Group Co. ，Ltd. ）

Abstract： The regularity on the evolution of principal elements and the waterrock interaction mechanism in the process of alterated rocks formation were discussed according to the studies on Dayingezhuang，Xiadian，Qilishan，Shangzhuang and Lazigou gold deposits，Jiaodong Peninsula.The results show that in the reddenization alteration process of protolith，SO3 was generally carried in;Al2O3，TiO2，SrO，BaO were generally brought out;K2O，Na2O，CaO，MgO，TFe2O3，SiO2 were carried in or brought out，depending on different districts;in the process of beresitization or sericitization of protolith，K2O and SO3 were generally carried in，and Na2O，Al2O3，SrO，BaO were generally brought out;CaO，MgO，SiO2，TFe2O3 were ?carried in or brought out，depending on different districts.In gold deposits in Jiaodong ?Peninsula，the reddenization alteration was a kind of associative alteration consisting of potassium feldspar alteration，albite alteration，hematite alteration，rutile alteration，chlorite alteration，calcite alteration，and generally was formed in the physical and chemical conditions of high oxygen fugacity and weak alkalinity.The gold orebodies and beresite formed in the physical and chemical conditions of reducibility and weak acidity.In the background of telluric electricity field，the waterrock interaction system of gold deposits in Jiaodong Peninsula is an electrochemical reaction system related to the natural electrolysis-ionization reaction.

Keywords：? alterated rock;lithochemistry;reddenization alteration;beresitization;waterrock interaction;gold deposits in Jiaodong Peninsula