累積疊軋技術(shù)研究進(jìn)展

李林艷 歐 玲

范才河1, 2 陽建君1

袁書文1 陳珮琳1

1. 湖南工業(yè)大學(xué)

材料與先進(jìn)制造學(xué)院

湖南 株洲 412007

2. 安徽建業(yè)科技有限公司

安徽 淮北 235000

0 引言

近些年，塊狀納米/超細(xì)晶（nano/ultrafine grains，NG/UFG）結(jié)構(gòu)材料因其具備高強(qiáng)度、優(yōu)異的抗疲勞性能、高耐磨性和高擴(kuò)散性能等，受到了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。大塑性變形（severe plastic deformation，SPD）工藝是制備超細(xì)晶材料的主要成形技術(shù)，該工藝可以使變形材料產(chǎn)生高密度位錯(cuò)，通過繼續(xù)加工使其轉(zhuǎn)變成小角度和大角度晶界。換句話說，大塑性變形工藝是一種有效的細(xì)化晶粒方法，通過在變形過程中引入大應(yīng)變量，將塊體金屬細(xì)化至超細(xì)晶和納米晶級(jí)別。大塑性變形工藝主要包括高壓扭轉(zhuǎn)、等通道角擠壓和累積疊軋等。由Y. Saito等[1-2]開發(fā)的累積疊軋（accumulative roll bonding，ARB）具有低負(fù)荷能力、高生產(chǎn)率、可實(shí)現(xiàn)大規(guī)模生產(chǎn)等優(yōu)點(diǎn)，是唯一可以采用通用軋制設(shè)備連續(xù)生產(chǎn)大體積超細(xì)晶材料的工藝，因而吸引了科學(xué)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。大量有關(guān)ARB技術(shù)的研究表明[3-6]，經(jīng)過累積疊軋后，材料可獲得納米級(jí)超細(xì)晶，晶粒尺寸減小，材料的硬度和抗拉強(qiáng)度增大。

為深入探討累積疊軋過程中材料組織與性能的變化規(guī)律，以及強(qiáng)化機(jī)制和界面結(jié)合機(jī)制，本研究擬對(duì)目前國(guó)內(nèi)外累積疊軋技術(shù)的研究現(xiàn)狀進(jìn)行梳理，介紹累積疊軋的工藝原理，闡述累積疊軋技術(shù)在組織方面的研究進(jìn)展，總結(jié)材料經(jīng)過ARB變形后的力學(xué)性能變化，并展望ARB技術(shù)的研究方向。

1 累積疊軋技術(shù)原理

1998年日本大阪大學(xué)的Y. Saito教授首次提出累積疊軋工藝，并在純鋁上首試成功，將晶粒細(xì)化到1 μm范圍內(nèi)。累積疊軋工藝是一種通過大壓下量（高于50%）的循環(huán)軋制使金屬材料發(fā)生劇烈變形，改變材料的組織結(jié)構(gòu)，以獲得所需材料性能的加工方法。累積疊軋工藝原理如圖1所示。首先，采用兩塊形狀、尺寸相同的薄板材料，并對(duì)其進(jìn)行表面處理，主要是去除表面污漬和打磨，目的是增加疊軋金屬的結(jié)合強(qiáng)度；然后將兩塊薄板迅速疊合在一起，在一定溫度下進(jìn)行軋制，使其結(jié)合成一個(gè)整體；最后，將軋制成整體的板料從中截?cái)?，再?jīng)表面處理、疊合、軋制等重復(fù)操作，進(jìn)行多次的軋制，從而使材料發(fā)生較大變形，材料組織得到細(xì)化，材料的力學(xué)性能大幅度提高。

圖1 ARB過程示意圖Fig. 1 Schematic diagram of ARB process

累積疊軋被認(rèn)為是21世紀(jì)最有望實(shí)現(xiàn)工業(yè)規(guī)模生產(chǎn)的大塑性變形工藝，在未來制備超細(xì)晶材料、高強(qiáng)度高硬度材料等方面有著很好的發(fā)展前景。到目前為止，ARB技術(shù)已經(jīng)成功地制備出了超細(xì)晶粒的鋁、銅、鎂及其合金、鋼鐵等材料[7-10]。近年來，ARB技術(shù)在異種金屬多層復(fù)合材料上的研究也越來越多[11-13]。

2 累積疊軋材料的組織與性能

2.1 組織特性

2.1.1 晶粒大小

累積疊軋能明顯細(xì)化金屬材料的晶粒，且不同的疊軋工藝對(duì)其晶粒的細(xì)化程度也大不相同。M. Naseri等[14]研究了應(yīng)變路徑對(duì)累積疊軋制備的納米/超細(xì)晶AA1050鋁合金組織的影響，分析了AA1050鋁合金在累積疊軋過程中晶粒尺寸的演變和晶界的變化規(guī)律。在研究中，商用AA1050鋁合金被切割成長(zhǎng)為150 mm、寬為50 mm、厚度為1 mm的ARB試樣和長(zhǎng)寬為80 mm、厚度為1 mm的方形交叉累積疊軋（cross accumulative roll bonding，CARB）試樣。在CARB過程中，每個(gè)道次之間將板材沿法向旋轉(zhuǎn)90°以改變應(yīng)變路徑。圖2為試樣處理前和經(jīng)8道次軋制后的EBSD（electron back scattered diffraction）圖譜[14]。由圖2可知，變形前樣品的初始晶粒尺寸約為30 μm，經(jīng)8道次軋制后，ARB和CARB處理后的試樣晶粒平均尺寸分別約為380 nm、155 nm。由此表明累積疊軋可有效細(xì)化晶粒，且經(jīng)CARB處理的晶粒比經(jīng)ARB處理的更細(xì)，故CARB工藝成為晶粒細(xì)化更有效的方法[15]。進(jìn)一步分析經(jīng)8道次軋制后ARB和CARB試樣的位向差角分布（如圖3所示[14]）可知，ARB試樣的大角度晶界比例和平均取向差角分別為41%和37.37°，而CARB試樣分別為49%和40.20°。這表明經(jīng)ARB和CARB處理后退火態(tài)鋁的大晶粒被細(xì)化，且形成了許多的大角度晶界。形成大角度晶界是晶粒細(xì)化的一個(gè)重要原因，此外，在無潤(rùn)滑條件下材料與軋輥之間的摩擦所產(chǎn)生的剪切變形顯著增加了等效應(yīng)變，也促使晶粒細(xì)化。

圖2 AA1050試樣不同狀態(tài)下的EBSD圖譜Fig. 2 The electron backscatter diffraction maps of AA1050 under different conditions

圖3 AA1050試樣8道次軋制后的位相差角分布圖Fig. 3 The misorientation angle distribution of AA1050 processed to 8 cycles

隨著累積疊軋道次的增加，晶粒尺寸更細(xì)小、更均勻，意味著材料已經(jīng)形成了穩(wěn)定的超細(xì)晶粒結(jié)構(gòu)。Liu H. S.等[16]對(duì)電弧噴涂工藝制備的鋁鎂合金多層復(fù)合材料進(jìn)行了累積疊軋實(shí)驗(yàn)。第1道次ARB后，位錯(cuò)胞結(jié)構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)降低，并且可以發(fā)現(xiàn)更清晰的晶界和等軸超細(xì)晶粒，平均粒度約為614 nm。第2, 3道次后的平均晶粒度分別減小到494 nm和478 nm。

組織的顯微變化通常伴隨著性能的巨大差異，探討累積疊軋過程中組織的不同晶粒度分布規(guī)律對(duì)研究材料的性能意義重大。Wang Y. 等[17]以Al-2Li和Al-2Li-0.1Zr合金為原料，研究ARB工藝對(duì)鋁鋰合金組織的影響。軋制后AlLiZr和AlLi層的平均晶粒尺寸分別約為1.3 μm和320.0 nm，形成了兩種不同晶粒尺寸的雙峰分布。透射電鏡（transmission electron microscope，TEM）結(jié)果表明，Al3(Zr, Li)彌散顆粒均勻地沉淀在α-Al基體中，其平均直徑為6.7 nm，大于位錯(cuò)從剪切到繞過機(jī)制轉(zhuǎn)變的臨界半徑[18]。此外，位錯(cuò)環(huán)的出現(xiàn)表明Al3(Zr, Li)顆粒具有良好的釘扎能力，致使AlLiZr層的再結(jié)晶過程受抑制。而Al3Li釘扎能力弱，容易發(fā)生再結(jié)晶，形成超細(xì)晶粒。累積疊軋所形成的軋制材料是由不同晶粒尺度的片層交替組成，其兼具高強(qiáng)度及高延性的優(yōu)點(diǎn)。

2.1.2 晶體取向與織構(gòu)

大塑性變形材料一般具有較為典型的軋制織構(gòu)，當(dāng)其受到大的剪切應(yīng)變時(shí)，材料的滑移方式改變，織構(gòu)也發(fā)生相應(yīng)變化，這意味著片材能夠獲得均勻的軋制變形。材料的組織結(jié)構(gòu)與性能息息相關(guān)，因此控制織構(gòu)對(duì)優(yōu)化材料性能意義重大。

通常情況下，利用中子衍射技術(shù)研究累積疊軋技術(shù)制備特定金屬材料及其復(fù)合板材的宏觀織構(gòu)演變規(guī)律。在面心立方（face-centered cubic，F(xiàn)CC）結(jié)構(gòu)金屬的研究中，K. S. Suresh等[19]在研究銅板的累積疊軋過程中發(fā)現(xiàn)，除了軋制變形之外，織構(gòu)的演變很大程度上受剪切的影響。K. Kashihara等[20]針對(duì)純鋁單晶在累積疊軋過程中晶體取向變化進(jìn)行了研究，結(jié)果表明由S{123}<634>和Copper{112}<111>組成的弱織構(gòu)在第9個(gè)軋制道次的加工樣品中形成。經(jīng)過2個(gè)循環(huán)道次后，{100}<001>的面積分?jǐn)?shù)達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。第2～9個(gè)循環(huán)道次的平均面積分?jǐn)?shù)為4.8%，晶體取向差15°。J. Bogucka等[21]研究了AA1200鋁合金的織構(gòu)演變規(guī)律發(fā)現(xiàn)，增加的變形導(dǎo)致大角度晶界（大于15°）的數(shù)量大幅增加，晶粒得到細(xì)化(低至200～300 nm)。隨著B{110}<112>和S{123}<634 >方向的展寬，形成了強(qiáng)的{112} <111>組分。由此表明，ARB工藝可獲得超細(xì)晶結(jié)構(gòu)。

對(duì)體心立方（body-centered cubic，BCC）結(jié)構(gòu)金屬的研究中，N. Kamikawa等[22]在探究累積疊軋超低碳（interstitial-free，IF）鋼板織構(gòu)的研究中發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過ARB工藝加工的材料具有獨(dú)特且復(fù)雜的織構(gòu)分布。隨著ARB材料表面剪切應(yīng)變的積累，織構(gòu)發(fā)展較強(qiáng)烈，但在隨后的平面應(yīng)變變形中剪切織構(gòu)很容易被破壞。李眉娟等[23]在研究Mg/Al（其中Mg為密排六方（hexagonal close-packed，HCP）結(jié)構(gòu)金屬）的軋制過程指出，鋁層以軋制織構(gòu)組分為主，同時(shí)伴有多種剪切織構(gòu)組分，如線織構(gòu)、Dillamore及旋轉(zhuǎn)立方織構(gòu)（rotating cube，RC）。1 道次ARB后，鋁層織構(gòu)強(qiáng)度明顯降低，后續(xù)軋制過程中強(qiáng)度變化不大。復(fù)合材料穩(wěn)定界面的形成與織構(gòu)的演變密切相關(guān)，基面織構(gòu)弱化是源于旋轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶和剪切變形導(dǎo)致的晶粒旋轉(zhuǎn)[24-25]。

2.2 力學(xué)性能

一般情況下，材料的延伸率隨著ARB循環(huán)次數(shù)的增加呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)[3-6]。這是因?yàn)椴牧瞎逃械奈⒂^結(jié)構(gòu)變形機(jī)制源于累積疊軋后其自身的低應(yīng)變硬化能力。還有學(xué)者對(duì)提高材料的應(yīng)變硬化能力改善延展性能進(jìn)行了系統(tǒng)研究。Wang Y. 等[17]研究發(fā)現(xiàn)，累積疊軋復(fù)合材料AlLi/AlLiZr的延伸率并不是隨著ARB循環(huán)次數(shù)的增加而單調(diào)降低，而是隨著累積疊軋道次增加而升高（如圖4所示[17]）。由圖可知，延伸率隨ARB循環(huán)次數(shù)的增加而增大，并在5次循環(huán)后達(dá)到12.7%。ARB過程中，Al-Li層 和Al-Li-Zr層發(fā)生晶粒細(xì)化，Al-Li層發(fā)生再結(jié)晶，該層中的較大晶粒具備的高應(yīng)變硬化能力致使延伸率增加。此外，雙峰晶粒度分布的形成和不存在宏觀剪切帶也有利于延伸率的提高。

圖4 不同累積疊軋道次Al-Li/Al-Li-Zr復(fù)合材料的力學(xué)性能Fig. 4 Mechanical properties of the ARB processed Al-Li/Al-Li-Zr composite at different ARB cycles

M. R. Rezaei等[4]將累積疊軋工藝應(yīng)用于6061鋁合金發(fā)現(xiàn)，增加循環(huán)次數(shù)可以改善鋁合金的抗拉強(qiáng)度，但會(huì)降低試樣的伸長(zhǎng)率。N. Hansen等[26]研究發(fā)現(xiàn)累積疊軋形成的亞晶?；蛭诲e(cuò)胞有助于增強(qiáng)材料的強(qiáng)度，而在更高的ARB道次中，晶粒細(xì)化可使材料具有更高的強(qiáng)度和更低的伸長(zhǎng)率。M. Tayyebi等[27]將不同循環(huán)次數(shù)的Al1050/Al5052/SiC復(fù)合材料進(jìn)行了單軸拉伸試驗(yàn)，得出在初始累積疊軋過程中，材料的強(qiáng)度不斷增加，而伸長(zhǎng)率降低。在第3, 4個(gè)ARB循環(huán)道次中，強(qiáng)度的降低可能是由于金屬與陶瓷增強(qiáng)材料（Al5052和碳化硅顆粒）分布不均勻，導(dǎo)致Al5052增強(qiáng)層的分離、多孔性、聚集顆粒以及細(xì)小界面空穴的產(chǎn)生，特別是在大顆粒的拐角處，這些都是高應(yīng)力集中的區(qū)域。在之后的ARB過程中，由于增強(qiáng)顆粒分布的改善、晶粒細(xì)化機(jī)制的作用、層間結(jié)合強(qiáng)度的發(fā)展，鋁合金復(fù)合材料的強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率得到了改善。

ARB過程中發(fā)生的加工硬化成為增加材料顯微硬度的主要機(jī)制[28-29]。M. Tayyebi等[27]發(fā)現(xiàn)隨著累積疊軋循環(huán)次數(shù)的增加，材料的硬度隨之增加，在第6道次ARB后，Al1050和Al5052層的顯微硬度分別從52 HV和96 HV增加到76 HV和145 HV。M.R. Rezaei等[4]也發(fā)現(xiàn)顯微硬度隨累積疊軋循環(huán)次數(shù)的增加而不斷增加。

2.3 強(qiáng)化機(jī)制和界面結(jié)合機(jī)制

2.3.1 強(qiáng)化機(jī)制

累積疊軋材料所具有的高強(qiáng)度是由多種強(qiáng)化機(jī)制共同作用的結(jié)果。目前對(duì)累積疊軋的研究大多集中在多層復(fù)合材料上，與同種累積疊軋材料相比，多層復(fù)合疊軋材料所具有的強(qiáng)化機(jī)制更為復(fù)雜，可大致分為以下5個(gè)方面。

1）細(xì)晶強(qiáng)化。累積疊軋所引起的大塑性變形，促使取向差小的亞晶結(jié)構(gòu)的形成，這對(duì)累積疊軋后的材料起到了強(qiáng)化作用[30-31]。累積疊軋時(shí)摩擦力所引起的大剪切變形，促使等效應(yīng)變?cè)黾?，使晶粒?xì)化，材料性能得以強(qiáng)化[32]。

2）應(yīng)變硬化強(qiáng)化。在ARB初期，疊層材料表面生成的硬化層和大應(yīng)變引起的硬化效果都對(duì)材料起到了重要的強(qiáng)化作用[33-34]。

3）第二相粒子強(qiáng)化。第二相粒子的彌散強(qiáng)化是由于經(jīng)過多道次軋制后，不同材料硬相剪切破碎，其彌散分布于基體當(dāng)中，形成第二相粒子，阻礙位錯(cuò)的運(yùn)動(dòng)，使基體的強(qiáng)度增大[34]。

4）熱處理強(qiáng)化。一般累積疊軋之后會(huì)結(jié)合適當(dāng)?shù)臒崽幚硪蕴岣卟牧系木C合力學(xué)性能。

5）其他強(qiáng)化機(jī)制。多道次軋制后，氧化膜和夾雜物破裂并均勻分布于基體材料中，阻礙晶粒長(zhǎng)大，使材料得以強(qiáng)化[1]。累積疊軋過程中所產(chǎn)生的殘余應(yīng)力也會(huì)阻礙位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)，強(qiáng)化材料[34]。同時(shí)，大量研究[33,35]稱累積疊軋之后，穩(wěn)定的基面織構(gòu)對(duì)強(qiáng)化材料起著重要作用。

2.3.2 界面結(jié)合機(jī)制

金屬的多層界面膜因其在極端條件下的潛在應(yīng)用而越來越受到學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的關(guān)注。累積疊軋技術(shù)軋制的兩種或多種不同材料，經(jīng)過多道次軋制后形成的多層金屬界面的穩(wěn)定性直接影響材料性能。因此，多層金屬界面結(jié)合機(jī)制極具研究意義。Zhang X. B. 等[32]詳細(xì)地研究了經(jīng)不同熱處理HTA和HTB累積疊軋鋁/鈦復(fù)合板材的界面結(jié)合機(jī)理。圖5為在500 ℃下累積疊軋制備的Al/Ti材料界面的SEM（scanning electron microscope）和EDS（energy-dispersive X-ray spectroscopy）圖像[34]。

圖5 Al/Ti材料的SEM 和EDS界面圖Fig. 5 SEM and EDS interface diagram of Al/Ti materials

由圖5可知，熱處理后鋁、鈦界面層厚度明顯增加。這是因?yàn)闊崽幚磉^程中界面擴(kuò)散能增加，促進(jìn)了鍵合界面的原子間擴(kuò)散。垂直于Al/Ti/Al界面的EDS線掃描分析顯示了元素經(jīng)熱處理后在試樣界面的擴(kuò)散。從界面特性分析得出，ARB軋制的溫度越高，越有利于形成更好的鋁/鈦界面。累積疊軋后，鋁和鈦原子發(fā)生擴(kuò)散，在鋁/鈦界面形成了Al3Ti，該研究結(jié)果與M. Tavoosi[35]研究的鋁和鈦界面再活化擴(kuò)散結(jié)論一致。在ARB過程中，較大的壓下量和更高的累積疊軋溫度有利于形成更短更薄的鈦層。熱處理后，鋁鈦界面得到鞏固增強(qiáng)，在界面形成了較厚的Al3Ti層，針狀β''的相轉(zhuǎn)變?yōu)榘魻畹摩孪??？梢?，合理的熱處理是改善鋁鈦板材拉伸性能的有效方法。Wang Y. 等[17]認(rèn)為在更多ARB循環(huán)中，試樣形成的強(qiáng)結(jié)合界面有利于改善其機(jī)械性能。

在早期研究中，研究人員主要利用SEM和TEM對(duì)累積疊軋復(fù)合板材的界面結(jié)合進(jìn)行觀察，近些年才開始采用同步輻射（computed tomography，CT）形貌觀察進(jìn)行表征。Chang H. 等[36]研究了室溫累積疊軋技術(shù)制備Mg/Al多層復(fù)合材料，并通過同步輻射CT等測(cè)試方法對(duì)復(fù)合板界面進(jìn)行表征，結(jié)果表明Mg/Al界面大體上結(jié)合較好，無明顯孔洞及開裂，但存在微裂紋。經(jīng)過多道次軋制后，Mg/Al界面處形成了Mg17Al12層（層厚為150 nm）。

3 研究展望

累積疊軋作為SPD工藝的一種，是制備超細(xì)晶材料的一種重要方法。它可以將材料的內(nèi)部結(jié)構(gòu)細(xì)化到亞微米級(jí)，從而改善材料的綜合性能。ARB工藝可以獲得很大的壓下量，突破了傳統(tǒng)軋制壓下量的限制，可用于制備超薄板材的超細(xì)晶材料[37]。ARB工藝已成功應(yīng)用于多種合金和異種金屬層狀復(fù)合材料制備。

常規(guī)ARB材料的強(qiáng)度較高，但塑性較差，不利于后續(xù)的深加工與使用，從而限制了累積疊軋技術(shù)的發(fā)展。累積疊軋得到的納米材料塑性差的原因是其所具備的低應(yīng)變硬化能力，以及納米材料的晶粒較小或接近飽和的位錯(cuò)密度導(dǎo)致位錯(cuò)儲(chǔ)存效率降低。當(dāng)晶粒尺寸小于100 nm時(shí)，位錯(cuò)將不再累積，導(dǎo)致材料的應(yīng)變硬化能力較差。因此，改善ARB材料塑性的方法是恢復(fù)和保留納米材料的應(yīng)變硬化能力，增強(qiáng)位錯(cuò)累積[38-40]。S. O. Gashti等[41]指出，形成雙峰晶粒度（微米/納米結(jié)構(gòu)）分布是制造高強(qiáng)度高塑性累積疊軋材料的有效方法。通過引入第二相顆粒，致使位錯(cuò)被迫累積，同時(shí)第二相顆粒還可增加位錯(cuò)穿過它們所需的應(yīng)力，阻止位錯(cuò)滑移。此外，線缺陷、孿晶和層錯(cuò)缺陷很容易堆積，不僅會(huì)增強(qiáng)應(yīng)變硬化能力，而且能有效阻止位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)，導(dǎo)致位錯(cuò)累積[38]。提高ARB材料塑性和后續(xù)成形性仍然是研究的難點(diǎn)。