CO₂強化再生骨料的特性及其對再生混凝土性能的影響

高越青 潘碧豪 梁超鋒 肖建莊 何智海

摘 要：CO2強化不同品質(zhì)和粒徑再生骨料的特性研究尚不系統(tǒng)和完善。在約20% CO2濃度和自然環(huán)境壓力條件下，考慮再生粗骨料（RCA）品質(zhì)和粒徑的影響，試驗測試了CO2強化再生骨料（CRCA）的碳化率、CO2吸收率、堿度、殘留CO2氣體含量、吸水率及CO2強化再生骨料混凝土（CRAC）的抗壓強度和抗氯離子滲透性能。結果表明：CO2強化再生骨料的碳化率和CO2吸收率隨再生骨料水灰比的增加而增加;CO2強化顯著降低了再生骨料的堿度，且CO2強化再生骨料粒徑越小、水灰比越低，其殘留CO2氣體含量越高;CO2強化顯著降低了再生骨料的吸水率，明顯提升CO2強化再生骨料混凝土的抗壓強度和抗氯離子滲透性能。

關鍵詞：再生骨料;再生骨料混凝土;CO2強化;CO2吸收率;殘留CO2

中圖分類號：TU528.09 文獻標志碼：A 文章編號：2096-6717（2021）06-0095-08

Abstract： The properties of CO2-modified recycled aggregates with different qualities and particle sizes have not been investigated systematically and comprehensively. In the conditions of 20% CO2 concentration and natural environmental pressure， considering the effect of recycled coarse aggregate （RCA） quality and particle size， the carbonization rate， CO2 absorption， alkalinity， water absorption of CO2-modified recycled coarse aggregate （CRCA） and residual CO2 content in CRCA were investigated; the compressive strength and chloride penetration resistance of CO2-modified recycled coarse aggregate concrete （CRAC） were also evaluated. The results show that the carbonization rate and CO2 absorption of CRCA increase with the increase of CRCA water-cement ratio; the CO2 modification significantly reduces the alkalinity of RCA; the smaller particle size and lower water-cement ratio of CRCA， the more CO2 sequestrates in CRCA; the CO2 modification remarkably reduces the water absorption of CRCA and significantly improves the compressive strengths and chloride penetration resistance of CRAC.

Keywords：recycled aggregate; recycled aggregate concrete; CO2 modification; CO2 absorption; residual CO2 content

CO2過量排放導致全球變暖已成為世界性環(huán)境問題。水泥和混凝土作為使用最為廣泛的建筑材料，其生產(chǎn)過程所排放的CO2氣體約占目前人類CO2總排放量的5%～8%[1]，建筑行業(yè)減少原材料的使用對減少CO2氣體排放至關重要。隨著中國城市化進程的推進，城鎮(zhèn)化建設和基礎設施建設對混凝土需求巨大，砂石等天然資源日益短缺;同時，中國每年產(chǎn)生建筑廢棄物數(shù)量巨大，處置困難，對環(huán)境污染和工程安全造成極大隱患[2]。因此，利用廢棄混凝土生產(chǎn)再生骨料和制備再生骨料混凝土（RAC）可減少CO2排放，保存資源，保護環(huán)境，推進土木工程材料的可持續(xù)發(fā)展[3]。

再生骨料表層附著多孔老砂漿，其吸水率和壓碎值明顯高于天然骨料;RAC內(nèi)存在更多薄弱界面過渡區(qū)，故其力學性能和耐久性能往往低于天然骨料混凝土（NAC）[4-5]，這都一定程度制約了RAC在結構工程中的應用。采用CO2強化再生骨料，可使其表層老砂漿中的氫氧化鈣（Ca（OH）2）和水化硅酸鈣（C-S-H）與CO2反應，生成碳酸鈣（CaCO3）和硅膠，填充表層老砂漿中的孔隙和裂隙，改善再生骨料品質(zhì)，提升RAC的性能[6-8];同時，CO2強化再生骨料可吸收水泥、熱電等工業(yè)排放的CO2氣體[6-7];再者，CO2強化再生骨料可降低其Ca（OH）2含量，從而減少再生骨料用作路基填料時因其高堿度對土壤植生環(huán)境的影響。因此，CO2強化再生骨料是一種有效且環(huán)保的再生骨料改性方法，有利于推進再生骨料和RAC的工程應用。

再生骨料的品質(zhì)和粒徑是影響CO2強化對再生骨料性能改善效果和再生骨料CO2吸收率的主要因素。Kou等[9]和Zhan等[10]在約100%CO2濃度和高氣壓條件下加速再生骨料碳化，發(fā)現(xiàn)再生骨料原生混凝土強度越高，CO2強化再生骨料（CRCA）的吸水率降低越明顯。CO2強化對小粒徑再生骨料性能改善效果更加顯著[9-11]，其碳化率和CO2吸收率也越高[10，12]。同時，CO2氣體濃度和壓力也顯著影響再生骨料的改性效果和CO2吸收率。適當增壓可顯著提升再生骨料的CO2吸收率[12-13];40%～60%的CO2濃度更有利于提升再生骨料品質(zhì)[12，14]。綜上所述，以往CO2強化再生骨料以約100%CO2濃度及高氣壓碳化條件為主;關于再生骨料品質(zhì)和粒徑對再生骨料CO2強化效果及碳化率的影響研究并不系統(tǒng);迄今少有關于CO2強化再生骨料堿度及殘留CO2氣體含量的文獻報道。

筆者在約20%CO2濃度和自然環(huán)境壓力條件下，考慮再生粗骨料品質(zhì)和粒徑的影響，試驗測試了CO2強化再生骨料的碳化率、CO2吸收率、堿度及殘留CO2氣體含量，分析了CO2強化對再生骨料及再生骨料混凝土性能的影響。

1 試驗概況

1.1 原材料

采用PO42.5水泥、河砂（細度模數(shù)2.35）、再生粗骨料（RCA）及CO2強化再生骨料等原材料。為考慮CO2強化對不同品質(zhì)再生粗骨料的影響，參照文獻[9]，制備了骨灰比（河砂∶水泥）為1.2，水灰比分別為0.55、0.45和0.35的3類原生砂漿試塊，經(jīng)28 d浸水養(yǎng)護，測得原生砂漿100 mm立方體試塊的抗壓強度分別為32.0、38.6、45.8 MPa。原生砂漿試塊經(jīng)顎式破碎機破碎得到再生粗骨料，再經(jīng)CO2加速養(yǎng)護得到CO2強化再生骨料，兩類再生粗骨料粒徑為5～20 mm，再生粗骨料特性如表1所示。

1.2 配合比及試樣設計

RAC配合比如表2所示。試驗配制了0.35、0.45和0.55三個水灰比的RAC和CO2強化再生骨料混凝土（CRAC）。為減小再生粗骨料高吸水性對新拌RAC和CRAC工作性能的影響，同時考慮再生粗骨料在15 min可達到飽和吸水率的80%～90%[15]，試驗按飽和吸水率的80%摻加附加水，并提前讓其吸收附加水15 min，再制備RAC和CRAC。試驗每組試樣制備3個邊長100 mm的立方體混凝土試塊，用于測試28 d抗壓強度;每組試樣制備6個直徑100 mm、高50 mm的圓柱體試塊，用于測試氯離子擴散系數(shù)。試樣澆筑完成后，經(jīng)28 d標準養(yǎng)護，再進行相關性能測試。

1.3 測試方法

1.3.1 RCA加速碳化及碳化率測試

RCA的加速碳化在混凝土碳化箱中進行，碳化箱內(nèi)CO2氣體濃度為20%±3%，溫度為（20±2）℃，相對濕度為70%±5%，RCA加速碳化持續(xù)14 d。

RCA碳化率測試程序為：1）準備兩種粒徑（5～10 mm和10～20 mm）的3個水灰比（0.35、0.45和0.55）RCA試樣，共計6組12份試樣（每組2份）;2）將試樣在105 ℃下用烘箱烘至恒重，從每份烘干試樣稱取約100 g，標記為初始質(zhì)量mRCA，并將其放置于混凝土碳化箱中;3）開始碳化后，間隔一定時間（先短后長）從碳化箱中取出試樣，測得其碳化過程中的質(zhì)量，直至試樣質(zhì)量基本保持不變（14 d）;4）將碳化14 d后的試樣再次在105 ℃下用烘箱烘至恒重，稱取質(zhì)量并標記為mCRCA。

RCA碳化率α定義為RCA碳化實際質(zhì)量增量Δmr與RCA完全碳化的理論質(zhì)量增量Δmt的比值，如式（1）所示;Δmt如式（2）所示;波特蘭水泥能夠捕獲CO2的理論最大量XCO2（%），可由式（3）計算得到[16]。依據(jù)參考文獻[12]，普通波蘭特水泥的XCO2（%）介于46.03%～57.77%之間，試驗近似取XCO2（%）=50%。

式中：mc、ms和ma分別為RCA原生混凝土中水泥、砂子和天然粗骨料所占質(zhì)量百分比，%;Q為碳化前RCA的含水率，%;X為某氧化物與水泥的質(zhì)量比，%。

1.3.2 CRCA的CO2吸收率測試

采用差熱分析法測試CRCA的CO2吸收率。測試程序為：1）用烘箱在60 ℃下將CRCA烘干至恒重;2）在研缽中將CRCA研磨至粉末;3）將粉末用80 μm篩網(wǎng)過篩，每份試樣稱取約30 mg過篩粉末;4）將樣品放入差熱分析儀，以10 ℃/min的升溫速率從室溫加熱至900 ℃，測得試樣的質(zhì)量變化。差熱分析儀（DTA 6300）如圖1所示。

1.3.3 CRCA的堿度和殘余CO2氣體測試

采用工業(yè)高精度pH計測試CRCA堿度，并推算殘留CO2氣體含量。測試程序為：1）提前一天從碳化箱中取出CRCA，準備0.35、0.45、0.55三個水灰比的兩種粒徑（5～10 mm和10～20 mm）的RCA和CRCA試樣，共計12份試樣，每組兩份，每份試樣約200 g;2）將每份試樣測試所需的160 g蒸餾水倒入量筒中;3）將測試試樣沿筒壁倒入量筒，后迅速插入pH計測試電極，由pH計控制器測得RCA和CRCA溶液pH值隨時間的演變;4）依據(jù)測得的pH值確定RCA和CRCA的堿度及CRCA內(nèi)殘留CO2氣體含量，pH值的測試如圖2所示。

1.3.4 RAC氯離子擴散系數(shù)測定

根據(jù)《混凝土長期性能和耐久性能試驗方法標準》（GB/T 50082—2009）中的快速氯離子遷移系數(shù)法測試RAC的氯離子擴散系數(shù)DRCM，計算公式如式（4）所示，測試設備及典型試樣的Cl-滲透深度如圖3所示。試驗采用6個試樣的平均值來評定RAC的抗氯離子滲透性能。

式中：T為陽極電解液初始和最終溫度的平均值，K;h為試件高度，m;xd為Cl-滲透深度，m;α為輔助變量，α=3.338×10-3Th;t為通電時間，s。

2 測試結果及分析

2.1 CO2強化對RCA性能的影響

RCA和CRCA的物理力學特性如表1所示。由表1可見，相比于RCA，水灰比分別為0.55、0.45、0.35的CRCA的吸水率分別降低了16.27%、21.85%和23.36%，表觀密度分別提高了0.46%、1.19%和3.86%。這主要歸因于RCA表層砂漿中的Ca（OH）2和C—S—H與CO2氣體碳化反應生成CaCO3和硅膠，增加固相體積11.8%～23.1%[7]，填充RCA孔隙和微裂縫。Zhan等[10]試驗測試表明，原生混凝土抗壓強度分別為C30、C45、C60和C80時，RCA的CO2強化可分別降低吸水率20.2%、21.2%、22.5%和24.1%，這與測試結果基本一致。RCA原生混凝土強度越高，CRCA吸水率降低越明顯，這可能是因為RCA原生混凝土強度越高，RCA初始孔隙數(shù)量越少，孔徑越小，RCA初始吸水率越低，故CRCA吸水率降低相對明顯;同時，可能因RCA原生混凝土強度越高，RCA小孔徑孔隙越容易被碳化產(chǎn)物封堵。

2.2 RCA碳化率

RCA試樣質(zhì)量隨碳化齡期的變化如圖4所示。由圖4可見，隨碳化齡期的增加，RCA質(zhì)量增長先快后慢，在0～72 h（3 d）內(nèi)，RCA質(zhì)量增長迅速，而在72～336 h（14 d）范圍內(nèi)，RCA質(zhì)量增長幅度不大。在碳化齡期168、336 h時10～20 mm粒徑的3個水灰比的RCA平均質(zhì)量比72 h時僅增長了1.8%和2.3%。因此，在自然環(huán)境壓力下，用混凝土碳化箱進行加速碳化時，20 mm以下的RCA在3 d基本完成碳化。RCA碳化速度隨齡期增加而變小的主要原因是初期碳化產(chǎn)生的CaCO3和硅膠等碳化產(chǎn)物填充和細化了RCA的孔隙和微裂縫，減緩了水分和CO2氣體向RCA內(nèi)的滲入。

由圖4可見，針對10～20 mm 的RCA，在0～72 h碳化齡期，其水灰比越小，RCA質(zhì)量增加越慢，即意味著碳化速度越慢，這是因為水灰比越小，RCA表層砂漿越密實，CO2和水分滲透越慢。針對5～10 mm的RCA，即使在0～72 h碳化齡期，3個水灰比的RCA質(zhì)量增速基本一致，水灰比對5～10 mm RCA碳化速度影響不明顯，這可能是因為RCA粒徑越小，其比表面積越大，CO2和水分滲透越快，RCA粒徑對RCA碳化速度的影響程度顯著大于水灰比的影響。

在0～72 h碳化齡期，5～10 mm粒徑的RCA質(zhì)量增速明顯大于10～20 mm粒徑情況，這是因為在相同質(zhì)量條件下，RCA粒徑越小，其比表面積越大，與水分和CO2接觸面更大，同時，碳化產(chǎn)物對水和CO2持續(xù)滲透的阻礙作用也更小，故其碳化速度越大。在168～336 h碳化齡期，5～10 mm和10～20 mm RCA的質(zhì)量差異很小，這是因為試驗RCA為再生砂漿骨料，相同質(zhì)量不同粒徑的RCA可碳化物質(zhì)基本相同，故完全碳化時RCA的質(zhì)量增量基本一致。

RCA的質(zhì)量增長率Δmr和碳化率α如表3所示。由表3可知，對不同水灰比的RCA，5～10 mm和10～20 mm兩種粒徑RCA的Δmr和α基本一致，這是因為試驗采用再生砂漿骨料，同一水灰比RCA的可碳化物質(zhì)量基本一致，且在碳化齡期為14 d時，RCA基本完成了碳化。對于不同水灰比的RCA，其Δmr和α隨水灰比的減小而減小，水灰比為0.45和0.35時，兩種粒徑RCA的平均碳化率比水灰比為0.55時分別減小了12.9%和27.9%，即意味著RCA骨料品質(zhì)越差，碳化率越高。Zhan等[10]測試表明RCA碳化率隨其孔隙率增加而增加，與本文結論一致。RCA孔隙率越高，品質(zhì)越差，RCA開口孔隙越多，故CO2和水分越容易滲透，故其碳化率越高。

2.3 RCA的CO2吸收率

CRCA的熱重（TG）和差熱熱重（DTG）曲線如圖5所示。硬化硅酸鹽水泥漿體隨溫度升高所產(chǎn)生的質(zhì)量損失可分為5個階段，其中，430～550 ℃為Ca（OH）2分解溫度;550～750℃時為結晶較差的CaCO3晶體分解溫度;750～950 ℃為結晶較好的CaCO3晶體的分解溫度[17-18]。由圖5（a）可見，Ca（OH）2特征峰不明顯，表明CRCA中Ca（OH）2成分不多;在750 ℃左右存在明顯的CaCO3分解特征峰，且水灰比越大，特征峰越高，這可能是因為RCA水灰比越大，碳化率越高所致（如表3所示）;而溫度高于800 ℃時，由圖5（b）可知，CRCA和RCA的熱重基本保持不變。因此，依據(jù)550～800 ℃內(nèi)的質(zhì)量損失計算RCA的CO2質(zhì)量吸收率β，計算公式為

式中：m150、m550和m800分別為CRCA樣品在105、550、800 ℃時的質(zhì)量，mg。

RCA的CO2吸收率β如表3所示。由表3可見，在相同條件下碳化14 d，水灰比為0.55、0.45和0.35的RCA的CO2吸收率β分別為13.91%、13.21%、12.26%;隨水灰比的減小，RCA的β略有減小，但差異不大，這可能是因為水灰比越小，RCA越密實，CO2和水分滲透越慢，碳化速度和程度偏低所致（如表3所示）。試驗RCA的CO2吸收率高，主要歸因于試驗RCA來源于砂漿試塊，可碳化物質(zhì)含量高。常規(guī)來源于天然骨料混凝土的RCA，其老砂漿質(zhì)量含量往往在25%～45%之間[19]，如假設試驗RCA來源于天然骨料混凝土，且老砂漿含量為35%，由表3碳化率可推算該RCA的平均CO2吸收率為4.6%，這與Zhan等[8]的測試結果一致。

2.4 CRCA堿度和殘余CO2氣體含量

RCA和CRCA溶液pH值如圖6所示。由圖6可知，RCA溶液pH值隨時間增加先快后慢地增加，12 h后基本達到了Ca（OH）2飽和溶液的pH值;12 h時5～10 mm RCA溶液pH值略大于10～20 mm RCA溶液pH值。CRCA溶液pH值隨時間增加先迅速達到10左右的最大值，隨后先快后慢地降低，12 h后基本穩(wěn)定;12 h時5～10 mm CRCA溶液pH值略低于10～20 mm CRCA溶液pH值。由圖6可知，CO2強化再生骨料顯著降低了再生骨料的堿度，試驗測得12 h后CRCA溶液pH值比RCA溶液pH值低2.61～3.82。

CRCA溶液的峰值pH值和12 h時的pH值如表4所示。由圖6知，在相同測試條件下，RCA溶液pH值隨時間增加先快后慢地增加，而CRCA溶液pH值達到峰值后隨時間增加先快后慢地減小，這可能是因為CO2強化再生骨料后，CRCA內(nèi)殘留了部分CO2氣體，隨CRCA浸水時間的增加，殘留CO2氣體先快后慢地溶解于水中，生成氫離子（H+），進而與氫氧根離子（OH-）發(fā)生中和反應，從而逐步使CRCA溶液pH值降低。通過溶液pH值的變化可近似估算CRCA孔隙中殘留的CO2氣體含量。以原生砂漿水灰比為0.55且粒徑為10～20 mm的CRCA溶液為例，其峰值pH值為9.84，相應的OH-濃度為COH-= 1.0×10-4.16 mol/L，12 h后的pH值為8.67，相應的OH-濃度為COH-=1.0×10-5.33 mol/L，假設CRCA溶液pH值降低是由CO2溶解于水生成H+與CO2-3離子所致，因此估算殘留CO2氣體含量，如表4所示。

由化學反應方程式（7）可估算H+的消耗量為1.03×10-5 mol。

由化學反應方程式（8）可估算CO2氣體的消耗量為0.52×10-5 mol。

依據(jù)CO2摩爾質(zhì)量，可得消耗CO2的質(zhì)量為0.23×10-3 g，在標準狀態(tài)下，CO2氣體密度為ρCO2=1.96 g·L-1，故消耗的CO2的體積為0.12 mL。因此，原生砂漿水灰比為0.55且粒徑為10～20 mm的RCA的加速碳化，200 g試樣殘留CO2氣體0.23×10-3 g，約0.12 mL，即意味著每千克CRCA殘留CO2氣體1.14×10-3 g，約0.60 mL。

表4列出了CRCA殘余CO2氣體質(zhì)量，由表4可見，CRCA水灰比和粒徑越小，其CO2氣體含量越大。CRCA水灰比為0.45和0.35時的殘余CO2氣體含量比CRCA水灰比為0.55時增大了38.5%和78.5%。這可能歸因于RCA水灰比越大，其大孔孔隙和連通孔越多，故CO2強化RCA后CO2氣體越容易逸出，即殘余CO2氣體含量越小。

2.5 CO2強化對RAC抗壓強度的影響

RAC和CRAC的立方體抗壓強度如圖7所示。由圖7可見，RAC和CRAC的立方體抗壓強度均隨水灰比的減小而顯著增加;CO2強化再生骨料，顯著提高了RAC的抗壓強度，水灰比為0.55、0.45和0.35的CRAC抗壓強度分別比相應水灰比RAC抗壓強度增大了28.4%、10.5%和19.6%。Lu等[20]和Zhang等[21]也發(fā)現(xiàn)CRAC抗壓強度比RAC抗壓強度提高了10.0%～32.9%，與測試結果一致。因此，CO2強化再生骨料可顯著提升低品質(zhì)再生骨料制備的混凝土抗壓強度。

2.6 CO2強化對再生混凝土抗氯離子滲透的影響

RAC和CRAC的氯離子擴散系數(shù)如圖8所示。由圖8可見，RAC和CRAC的氯離子擴散系數(shù)隨水灰比的減小而顯著減小，如水灰比為0.45和0.35的RAC氯離子擴散系數(shù)比0.55時分別降低了68.2%和88.4%;而水灰比為0.45和0.35的CRAC氯離子擴散系數(shù)比0.55時分別降低了44.0%和67.7%。試驗RAC和CRAC的氯離子擴散系數(shù)隨水灰比減小而顯著減小的原因為：1）新砂漿水灰比的減小可以顯著減小混凝土的孔隙;2）水灰比越大的RAC和CRAC，其再生粗骨料來自于高水灰比的原生砂漿試塊，即再生粗骨料品質(zhì)越差。

由圖8可見，CO2強化再生骨料可顯著降低再生混凝土的氯離子擴散系數(shù)。水灰比分別為0.55、0.45和0.35時的CRAC的氯離子擴散系數(shù)分別比RAC降低了79.9%、64.5%和44.0%，這意味著CO2強化再生骨料品質(zhì)越低，其再生骨料混凝土的氯離子擴散系數(shù)降低越明顯。這是因為低品質(zhì)的RCA具有更多CO2和水分滲透的孔隙，其碳化反應越快，碳化率越高（如表3所示），推測其孔隙率降低越多，其吸水率降低顯著（如表1所示）。Kou等[9]、Liang等[22]和Shi等[23]測試表明，CO2強化再生骨料可降低RAC抗氯離子擴散系數(shù)46.0%～67.7%，這與測試結果基本一致，試驗中CO2強化低品質(zhì)再生骨料降低RAC氯離子擴散系數(shù)程度偏高，可能是因為RCA來源于高水灰比的原生砂漿試塊。

3 結論

通過CO2強化再生骨料特性測試、CRAC抗壓強度和抗氯離子滲透性能試驗，得到如下結論：

1）在約20% CO2濃度和自然環(huán)境壓力條件下，5～20 mm再生骨料在3 d左右能基本完成碳化;碳化率和CO2吸收率隨RCA水灰比的增加而增加。

2）CO2強化顯著降低RCA堿度，CRCA溶液pH值比RCA溶液pH值降低了2.61～3.82;CRCA粒徑和水灰比越小，其殘留的CO2氣體含量越高。

3）CO2強化降低了RCA吸水率，且RCA水灰比越小，其吸水率降低越明顯;CO2強化顯著提高了RAC的抗壓強度和抗氯離子滲透性能，且基本呈現(xiàn)RCA品質(zhì)越差，CO2強化提升RAC強度和抗氯離子滲透性能效果越顯著的規(guī)律。

試驗結果表明，RCA的CO2吸收和封存（殘留CO2氣體）能力隨再生骨料粒徑減小而增加，再生細骨料和再生混凝土粉體相比于RCA具有更小粒徑，更高砂漿含量，且更易被完全碳化，因此，以后可加強再生細骨料和再生混凝土粉體的CO2吸收和封存能力研究。同時，CO2強化RCA一定程度降低了RCA的堿度，殘留了部分CO2氣體，若CO2強化再生骨料用作鋼筋混凝土骨料時，CO2強化再生骨料是否加速混凝土中鋼筋的腐蝕，值得深入探討。

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（編輯 王秀玲）