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    用于降低氫燃料發(fā)動機氮氧化物排放的新型催化轉(zhuǎn)化器

    2021-09-10 07:22:44D.T.KOCHE.EΒERS.KURETIA.SOUSA
    汽車與新動力 2021年1期
    關(guān)鍵詞:消耗量廢氣轉(zhuǎn)化率

    D.T.KOCH E. EΒER S.KURETI A.SOUSA

    氫燃料在燃燒時產(chǎn)生的主要廢氣成分為氮氧化物(NOx)。通過對燃燒過程進(jìn)行智能化設(shè)計,并采用稀薄燃燒和廢氣再循環(huán)(EGR),就能將NOx排放降至最低程度。由于發(fā)動機無法在所有的運行工況點均實現(xiàn)無NOx排放的要求,因此Keyou公司與TU Freiberg公司合作開發(fā)出了1種能從廢氣中高效去除NOx的催化轉(zhuǎn)化器,并將其命名為“H2-DeNOx”,同時介紹了首次試驗研究的成果。氫燃料;氮氧化物;催化轉(zhuǎn)化器

    0 前言

    氫是1類無碳能源,不會產(chǎn)生CO2等排放物,是用于替代蓄電池和燃料電池動力裝置的1種重要燃料。根據(jù)相關(guān)預(yù)測,研究人員認(rèn)為CO2排放量從2025年至2030年期間會進(jìn)一步增加,因此研究出了1種有效的解決方案,即采用氫燃料發(fā)動機。氫燃料燃燒形成的氮氧化物(NOx)幾乎與燃料成分無關(guān),而是源自氫燃料燃燒時超過2 000 K的高溫[1]。研究人員通過采用稀薄燃燒與高壓廢氣再循環(huán)(HP-EGR)相結(jié)合的方案[2-3],能在寬廣的特性曲線場范圍內(nèi)將NOx排放降至最低程度,并且明顯低于當(dāng)前歐6排放標(biāo)準(zhǔn)所設(shè)定的限值。但目前并非所有的發(fā)動機都能針對負(fù)荷運行工況點進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計,并使其原始排放低于0.1 g/(kW·h)。研究人員通過采用1種以氫作為還原劑的廢氣后處理系統(tǒng),即H2-DeNOx催化轉(zhuǎn)化器,由此可有效降低NOx排放。

    1 氫燃料燃燒

    氫燃料燃燒時產(chǎn)生的NOx主要由熱形成機理所致。采用各種機內(nèi)凈化措施能直接減少燃燒過程期間形成的NOx。圖1示出了在Keyou公司的Deutz 78 TCG H2型發(fā)動機上,廢氣中NOx濃度與空燃比、壓縮比和廢氣再循環(huán)(EGR)率的關(guān)系[2]。隨著混合氣變稀,NOx排放也相應(yīng)降低,同時在所選擇的過量空氣系數(shù)λ>2.6后,NOx濃度會相應(yīng)降至10×10-6以下。同樣,點火角也會向較晚出現(xiàn)的燃燒重心位置(MFB50%)移動。雖然這能有效改善NOx排放,但整機效率同時也會相應(yīng)降低。采用EGR是可有效降低NOx排放的另1種方法,采用10%的EGR率就能在燃燒重心位置保持不變的情況下顯著減少NOx的生成量,NOx濃度可從65×10-6降至10×10-6。采用圖1所示的3種機內(nèi)凈化措施就能在整個特性曲線場范圍內(nèi)實現(xiàn)效率、廢氣排放和燃燒穩(wěn)定性的最佳折中[4]。

    這2種化學(xué)反應(yīng)受到廢氣成分和所選擇的催化轉(zhuǎn)化器的影響。柴油機廢氣中不完全燃燒的碳?xì)浠衔铮℉C)和CO會影響H2-DeNOx的反應(yīng)。在氫燃料發(fā)動機中,由于采用了稀薄燃燒方式,缸內(nèi)的高含氧量混合氣對于NOx的高效轉(zhuǎn)化過程而言,具有一定的挑戰(zhàn)性。由于氫燃料發(fā)動機以稀薄混合氣運行,研究人員須設(shè)計1種專用的H2-DeNOx催化轉(zhuǎn)化器。德國弗萊堡礦冶工業(yè)大學(xué)Kureti教授及團隊通過研究,開發(fā)了以鉑或鈀為基礎(chǔ)材質(zhì)的催化轉(zhuǎn)化器[5-6],并對鉑催化轉(zhuǎn)化器中H2-DeNOx的反應(yīng)機理進(jìn)行了深入研究[7]。由該研究團隊開發(fā)出的鉑催化轉(zhuǎn)化器,針對氫燃料發(fā)動機典型的稀薄廢氣成分進(jìn)行了優(yōu)化。同時,該研究團隊基于小型蜂窩狀基質(zhì)載體開展了催化轉(zhuǎn)化器試驗,充分驗證了在試驗室條件下采用H2-DeNOx催化轉(zhuǎn)化器以優(yōu)化排放的潛力(圖2)。人工合成的廢氣在與實際情況相近的70 000 h-1空間速度條件下,NOx的轉(zhuǎn)化率達(dá)到了60%,而此時N2O的生成量濃度則會降至8×10-6以下。

    圖3表明,在λ=2.5、且H2/NO體積比在10~100范圍內(nèi)變化時,可實現(xiàn)的最大NOx轉(zhuǎn)化率主要取決于所分配的氫濃度。在H2/NO體積比數(shù)值較小的情況下,研究人員可觀察到NOx轉(zhuǎn)化率明顯較低,而在NOx轉(zhuǎn)化率最大時形成的N2O濃度總是相對較低。此外,由于氫燃料在氧化時的高放熱量會使催化轉(zhuǎn)化器內(nèi)部蜂窩狀載體的放熱量不斷增加,因此在氫濃度不斷提高的情況下,NOx轉(zhuǎn)化率最高時的溫度(Tein)會有所降低(從170 ℃降至110 ℃),從而有效提升了整機冷起動性能。

    在標(biāo)準(zhǔn)溫度和壓力條件(STP)下,空間速度在10 000~70 000 h-1范圍內(nèi)變化時(圖4),更小的空間速度或更長的停留時間有利于H2-DeNOx反應(yīng)的進(jìn)行。在H2/NO體積比為40∶1時,就可觀察到在N2O形成量較少的情況下,最大NOx轉(zhuǎn)化率超過70%[7]。盡管Tein逐步降低,但由此所產(chǎn)生的影響幾乎可忽略不計,因為隨著空間速度的降低,進(jìn)入系統(tǒng)的氫燃料質(zhì)量流量同樣也有所減少。

    由圖5可知,在模擬廢氣中的氧含量發(fā)生變化(λ為1.1~5.0)的情況下,特別是在過量空氣系數(shù)較小時(λ<1.8)的NOx轉(zhuǎn)化率相對較高。隨著λ的減小,該數(shù)值不斷提高,直至達(dá)到80%,這是由于氫燃料與廢氣中含有的氧所產(chǎn)生的競爭反應(yīng)(如式2所示)被抑制,此時隨著反應(yīng)條件逐步接近較低的催化轉(zhuǎn)化器入口溫度,以此提高了NOx轉(zhuǎn)化率。當(dāng)過量空氣系數(shù)逐步提高時(λ為1.8~5.0),NOx轉(zhuǎn)化率最高可達(dá)到50%。出現(xiàn)較高的NOx轉(zhuǎn)化率是由于充量的強烈稀釋(λ=5.0)、體積分?jǐn)?shù)高達(dá)17.5%的氧濃度,以及競爭反應(yīng)的共同作用而使氫燃料消耗量顯著增加。同時需要注意的是,由于廢氣中的水分增大(體積分?jǐn)?shù)由8.1%提升至31.2%),不會對H2-DeNOx內(nèi)部的反應(yīng)產(chǎn)生抑制效果,在整個λ數(shù)值范圍內(nèi)形成的N2O排放量長期穩(wěn)定在5×10-6的數(shù)值條件下。

    研究人員可將在小型蜂窩狀催化轉(zhuǎn)化器上查明的NOx轉(zhuǎn)化率和檢測到的N2O,以及試驗控制方式作為提高NOx轉(zhuǎn)化率的技術(shù)基礎(chǔ),為催化轉(zhuǎn)化器載體涂覆堇青石涂層,并在發(fā)動機試驗臺上進(jìn)行試驗。

    3 在發(fā)動機試驗臺旁路中進(jìn)行測試

    在發(fā)動機試驗臺上測試催化轉(zhuǎn)化器模塊是在發(fā)動機后廢氣管路的旁路流道中進(jìn)行的(圖6)。研究人員通過調(diào)整廢氣主流道中廢氣閥的旋轉(zhuǎn)角度,可將經(jīng)過旁通流道的廢氣調(diào)節(jié)到所期望的流量數(shù)值。試驗過程中所需的氫燃料可從發(fā)動機的燃料供應(yīng)系統(tǒng)中提取,并從冷卻管路前注入,從而確保了較好的均質(zhì)化效果。所需的注入壓力可通過串聯(lián)在前部的減壓器以進(jìn)行調(diào)節(jié)。集成的廢氣冷卻器可用于控制催化轉(zhuǎn)化器前的廢氣溫度,由1個外部的冷卻水循環(huán)回路予以調(diào)節(jié),并通過分析催化轉(zhuǎn)化器前后的廢氣成分來測算催化轉(zhuǎn)化器的NOx轉(zhuǎn)化率。

    在實驗室中進(jìn)行試驗后,研究人員必須對催化轉(zhuǎn)化器在實際運行中的表現(xiàn)進(jìn)行驗證。圖7示出了分配給廢氣的氫燃料的影響,所選擇的空間速度為100 000 h-1,并通過調(diào)節(jié)點火角將廢氣中的NOx濃度調(diào)節(jié)到50×10-6(λ=2.3)。值得注意的是,根據(jù)在試驗室中的表現(xiàn),NOx轉(zhuǎn)化率對溫度的依賴性此時明顯有所降低,在廢氣中氫濃度為7 500×10-6的情況下,在溫度為110 ℃時的NOx轉(zhuǎn)化率約為最大值的59%。隨著廢氣溫度的提高,NOx轉(zhuǎn)化率會相應(yīng)降低,當(dāng)溫度為160 ℃時,轉(zhuǎn)化率已降至35%。與試驗室中的情況類似,廢氣中氫濃度的降低同樣會導(dǎo)致NOx轉(zhuǎn)化率的相應(yīng)降低。產(chǎn)生這種效應(yīng)的原因在于氫濃度增加時,由于NOx的還原反應(yīng)而引發(fā)了動力學(xué)加速現(xiàn)象[7]。

    圖8示出了廢氣中NOx濃度從50×10-6提升到200×10-6時的情況,此時調(diào)節(jié)的廢氣中氫濃度為5 000×10-6。在NOx最大濃度為200×10-6時,NOx轉(zhuǎn)化率會達(dá)到最高,并且在110 ℃的溫度條件下達(dá)到最大值,而廢氣中NOx濃度為50×10-6時的NOx轉(zhuǎn)化率在整個溫度曲線上均低于10%。所觀察到的這種情況主要歸因于反應(yīng)動力學(xué)效應(yīng),因此在NOx濃度有所提高的情況下,依然可實現(xiàn)NOx還原[7]。

    4 基于特性曲線場的研究

    研究人員在旁路催化轉(zhuǎn)化器首次試驗結(jié)果的基礎(chǔ)上,針對特性曲線場進(jìn)行了關(guān)于降低NOx排放和比燃料消耗量潛力的評估。同時,研究人員通過設(shè)定,在額外注入濃度為7 500×10-6的氫燃料的情況下可使NOx轉(zhuǎn)化率達(dá)到50%(催化轉(zhuǎn)化器前的溫度<130 ℃),并以此作為邊界條件。圖9(a)和圖9(c)為原始排放特性曲線場及比燃料消耗量特性曲線場,可以看到在全負(fù)荷特性曲線附近形成NOx(λ>0.1 g/(kW·h)時)。在低轉(zhuǎn)速高負(fù)荷區(qū)域,低于70 g/(kW·h)的最佳燃料消耗量位于左上特性曲線場范圍(圖9(c))。理論上H2-DeNOx催化轉(zhuǎn)化器的應(yīng)用表明了在特性曲線場中顯著降低NOx濃度的潛力(圖9(b))。一旦NOx原始排放超過所規(guī)定的0.1 g/(kW·h)限值,就應(yīng)考慮注入氫燃料,從而除了左上區(qū)域之外,整個特性曲線場的NOx含量都會降至0.1 g/(kW·h)以下。因額外注入了氫燃料,比燃料消耗量也會相應(yīng)增加(圖9(d)),由此使最佳燃料消耗量68 g/(kW·h)的工作區(qū)域逐步縮小。比燃料消耗量的增加情況如圖9(e)中的比燃料消耗量差值特性曲線場所示。顯然,額外的4 g/(kW·h)燃料消耗量處于左上特性曲線場范圍中。

    在考慮到燃料消耗量略有增加的情況下,研究人員通過采用H2-DeNOx催化轉(zhuǎn)化器可使氫燃料發(fā)動機實現(xiàn)更低的NOx排放。未來,研究人員會將H2-DeNOx催化轉(zhuǎn)化器設(shè)置在整車模擬模型中,為此可在眾所周知的行駛循環(huán),如標(biāo)準(zhǔn)化道路試驗循環(huán)(SORT)過程中,對燃料消耗量的評估情況進(jìn)行詳細(xì)驗證。

    5 結(jié)論

    Keyou公司與TU Freiberg公司共同合作開發(fā)出了H2-DeNOx催化轉(zhuǎn)化器,該催化轉(zhuǎn)化器可與氫燃料的燃燒系統(tǒng)配合使用,以便將廢氣中的NOx排放降至最低。研究人員在試驗室內(nèi)對小型蜂窩狀催化轉(zhuǎn)化器進(jìn)行了一系列試驗。對于以稀薄氫燃料運行的發(fā)動機而言,特定的廢氣成分在降低N2O排放的同時,可使NOx轉(zhuǎn)化率高達(dá)80%。

    在試驗結(jié)果的基礎(chǔ)上,研究人員為整個催化轉(zhuǎn)化器載體涂覆了堇青石涂層,并在發(fā)動機試驗臺上進(jìn)行了試驗。試驗結(jié)果表明,在110 ℃左右的廢氣溫度條件下,NOx轉(zhuǎn)化率最高可達(dá)60%。在所設(shè)計的燃燒過程中,考慮到NOx原始排放通常低于50×10-6,因此其仍有進(jìn)一步降低的潛力。

    在后續(xù)的開發(fā)過程中,研究人員將繼續(xù)優(yōu)化H2-DeNOx催化轉(zhuǎn)化器的技術(shù)性能,使其達(dá)到更高的排放水平,未來預(yù)計能在車輛中逐步取消復(fù)雜的廢氣冷卻過程。研究人員的另1項目標(biāo)是即便降低發(fā)動機對氫燃料的依賴性,也能進(jìn)一步改善催化轉(zhuǎn)化器中的NOx轉(zhuǎn)化過程。

    [1]EICHLSEDER H,WALLNER T,GERBIG F,u. a. Gemischbildungs-und verbrennungskonzepte für den wasserstoff-verbrennungsmotor[C]. 7. Symposium Entwicklungstendenzen bei Ottomotoren, Technische Akademie Esslingen, Ostfildern, 2004.

    [2]KOCH D T,EBERT T,SOUSA A. Transformation vom diesel zum H2-hoch-AGR-magerkonzept [J].MTZ,2020,81(4):30-38.

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    [5]SCHOTT F J P,BALLE P,ADLER J,et al.Reduction of NOx by H2 on Pt/WO3/ZrO2 catalysts in oxygen-rich exhaust[J].Applied Catalysis B: Environmental,2009,87(1-2):18-29.

    [6]LEICHT M,SCHOTT F J P,BRUNS M,et al.NOx reduction by H2 on WOx/ZrO2-supported Pd catalysts under lean conditions[J].Applied Catalysis B: Environmental 2012,117:275-282.

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